人工濕地污水處理系統(tǒng)中硫的轉化過程

秦天悅，邢保山，張　玨，周煜璜，金仁村

(杭州師范大學生命與環(huán)境科學學院，浙江 杭州 310036)

人工濕地污水處理系統(tǒng)中硫的轉化過程

秦天悅，邢保山，張玨，周煜璜，金仁村

(杭州師范大學生命與環(huán)境科學學院，浙江 杭州 310036)

摘要：人工濕地處理廢水，特別是酸性廢水和含有重金屬廢水的應用日趨廣泛.針對人工濕地中硫的遷移和轉化，綜述了硫在人工濕地中的硫循環(huán)，硫酸鹽及硫化物生物和非生物性質的硫轉化，以及植物、微生物等對硫循環(huán)的影響，并對未來的研究方向進行了展望.此外指出，對于水平潛流系統(tǒng)中近根環(huán)境的深入認知和研討是一個必要的突破點.

關鍵詞：人工濕地；硫；轉化；污水處理

人工濕地(constructed wetland ,CWS)是為控制水體污染所設計的系統(tǒng).在過去的幾年里，使用人工濕地處理廢水的案例逐漸增多[1].由于其較低的運營成本，以及對于點源和非點源污染的優(yōu)良處理能力，人工濕地的應用已經從傳統(tǒng)的生活污水處理[2]，拓展應用于農業(yè)廢水[3]、工業(yè)廢水[4]和垃圾滲濾液[5]的處理.

濕地內的宏觀和微觀氧化還原梯度為具有氧化還原反應能力的多樣化微生物群落的建立創(chuàng)造了條件[6].由于植物的根際會釋放氧氣和有機碳，根際對于污染物去除貢獻巨大[6-7].根際中存在著各種微生物反應，這些反應同時發(fā)生在空間尺度很小的根際中，不僅對于整體處理效果很重要，也恰恰體現(xiàn)了人工濕地相對于其它污水處理技術的優(yōu)勢.

由于硫酸鹽是許多廢水的一種常見成分，硫的轉化(例如微生物硫酸鹽還原和還原態(tài)硫化合物(如硫化物)的再氧化)對人工濕地的處理效率有重大影響[7-8].此外，由進水輸入的硫化合物也存在于人工濕地中[9-12]，并且可能會影響碳、氮和磷的轉化.硫酸鹽、硫化物和其他的硫化合物的歸趨主要受根際區(qū)域中氧化還原動態(tài)的控制，不同硫循環(huán)過程則受制于有機碳和氧氣的供應[12-13].但迄今為止，人工濕地中硫的轉化動態(tài)尚未得到很好的詮釋[8,13].

本文總結了目前所掌握的人工濕地中硫循環(huán)的知識，對未來的研究做了展望.

1人工濕地中的硫循環(huán)

人工濕地的生物和非生物硫轉化主要包括物理化學過程(如礦物的沉淀和溶解)，生物催化氧化還原反應(如同化和異化硫酸鹽還原，氧化/還原，以及還原態(tài)硫化合物的歧化反應).人工濕地中影響硫循環(huán)的最重要的生物反應之一是異化硫酸鹽還原菌(SRB)的催化反應，它能利用傳輸有機基質電子得到的能量將硫酸鹽轉化成硫化物[12].在缺氧區(qū)產生的硫化物輸送到好氧區(qū)，然后通過非生物過程，或者通過硫氧化細菌催化反應被重新氧化成單質硫和硫酸鹽.濕地植物的根部產氧，可以促進該過程[13].缺氧的人工濕地中，硫化物可與重金屬形成難溶的金屬硫化物(如FeS)，進而被固定在土壤基質中.人工濕地里的單質硫(S0)經常作為硫化物再氧化的中間產物[12].它首先儲存在濕地土壤基質中，然后根據環(huán)境的氧化還原條件和各種細菌催化反應之間的相互作用，或者被氧化為硫酸鹽，或者發(fā)生歧化反應生成硫酸鹽和硫化物.在氧化還原反應易發(fā)生的地方，比如有通風作用和潮汐運行的人工濕地中，或者是可用有機碳較少的環(huán)境，比如處理酸性礦山排水和地下水中，硫酸鹽的異化還原作用較為有限.在這些情況下，硫酸鹽濃度主要通過非生物礦物沉淀(如CaSO4)或植物和微生物同化成為有機硫得到降低.人工濕地中不同形態(tài)的硫(例如硫酸鹽、硫化物和單質硫)的歸趨，將在下面詳細討論.

2人工濕地中硫酸鹽的轉化

2.1　硫酸鹽異化還原

在人工濕地的厭氧區(qū)域內，由SRB催化的硫酸鹽異化還原過程是最常見的一個反應.有機物氧化和硫酸鹽還原通過此過程耦合釋放出二氧化碳和硫化物并獲得能源.

SRB一度被認為是嚴格厭氧菌，并且對低溫很敏感.然而最近的研究已證實SRB具有對低氧的耐受能力[15,18].Sagemann等[19]發(fā)現(xiàn)，一些SRB在低溫(-1.7~2.6 ℃)下能夠生長良好，相比溫度，硫酸鹽還原更多地依賴于底物濃度.此外，Tsukamoto等[20]已經證實，在實驗室中用生物反應器處理酸性礦山廢水時，低溫會導致SRB的數(shù)量減少，但在室溫下所建立群落的多樣性并不受影響.一些研究表明，硫酸鹽去除效率在冬季和較高的氧化還原電位條件下，比在夏季和較低的氧化還原條件更高[21].但大多數(shù)人工濕地得到的結果似乎更合理，即較高的溫度和較低的氧化還原電位可促進環(huán)境在理想條件下獲得較大的SRB種群，從而提高硫酸鹽的去除率[8].Stein等[22]考察了季節(jié)、植物種類和有機負荷對以間歇模式運行的潛流人工濕地中硫酸鹽還原的影響，發(fā)現(xiàn)硫酸鹽去除率在冬季較低，夏季較高，春季和秋季溫和.此外，有植物的濕地相比沒有植物的季節(jié)性變化更為明顯.冬季有植物的濕地硫酸鹽去除率低，原因在于低溫和植物的介入使氧氣轉移，提高了氧化還原電位，抑制了SRB的活性.

2.2　非生物礦物沉淀

硫酸鹽在沒有二價陽離子的溶液中可溶性很高.人工濕地中，特別是在一些有很高的硫酸鹽濃度梯度的特殊微觀區(qū)內，硫酸鹽的濃度可以通過形成非生物礦物沉淀物(如CaSO4)降低.各種廢水中的雜質，例如非理想的溶液行為，離子對和離子活動都會影響CaSO4在孔隙水中的溶解度.CaSO4在25 ℃純水中的溶解度約是2~2.5 g/L，而在Kabdasli等[23]做的一個關于印染廢水的實驗中，此條件下CaSO4的溶解度約為8 g/L，因此CaSO4的溶解度與水質有關.

另外，一些研究者觀察到沼生植物根表面上形成的鐵(III)斑塊，認為這是根部輸入的氧氣氧化了Fe2+所致[24].也可以假設其他鹽像硫酸鹽(硫酸鈣、羥基硫酸鐵)的析出是根對水和溶解離子的吸收速率不同所導致的.這種不同可能會誘發(fā)根表面附近形成較大的微觀濃度梯度.以上也可以作為一個可能的原因來解釋以下情況：在實驗室規(guī)模的人工濕地治理模擬酸性礦山排水時，在孔隙水中硫酸鹽負荷減少，而低pH和高氧化還原電位對硫酸鹽的異化還原不利[24].

3人工濕地中硫化物的轉化

3.1　排放到大氣中的H2S

H2S作為異化硫酸鹽還原作用和蛋白質降解的最終產物，通常以非離子(H2S)、一次電離(HS-)和二次電離(S2-)這三種形式存在于濕地的孔隙水中，存在形態(tài)取決于水溫和pH.離解反應達到平衡時，低pH的水中硫主要以非解離態(tài)存在，高pH的水中S2-則占主導地位.在酸性條件例如酸性礦山排水下，高濃度的硫化物和低pH時，加之沒有重金屬的存在，可能產生大量揮發(fā)性H2S損失到大氣中，導致pH升高.此外，排放到空氣中的H2S有難聞的氣味，甚至有毒.所以在潮汐運作濕地中，H2S的排放很重要，但其意義幾乎未知，需要進行進一步研究.

3.2　硫化物的再氧化

當存在可利用的電子受體時，人工濕地的缺氧區(qū)產生的硫化物可以通過化學或生物途徑，或兩者兼并，被運輸?shù)胶醚鯀^(qū)氧化成多硫化物、單質硫、硫代硫酸鹽、四硫酸鹽或硫酸鹽[12].硫氧化在人工濕地的硫循環(huán)中的確切機制和強度尚未得到深入了解[15].已知的硫化物氧化過程包括有氧和缺氧條件下的化學氧化和微生物氧化.

單質硫作為硫化物再氧化的產物廣泛出現(xiàn)在人工濕地中，這就證明了上述氧化過程.據Winter等[25]報道，水平潛流人工濕地處理紡織廢水的過程中，所去除的硫約有36%以單質硫的形式儲存.實驗室規(guī)模的處理模擬污水的人工濕地的孔隙水中發(fā)現(xiàn)了大量的單質硫，原因可能是從沼生植物的根部釋放出的氧氣促進了硫化物的氧化過程[7,13].單質硫的存在也證明了硫化合物的還原和氧化共存于濕地床的微梯度區(qū).

3.3　金屬硫化物的沉淀

人工濕地的異化硫酸鹽還原可消耗電子，隨后形成金屬硫化物沉淀，這種沉淀可用于重金屬污染水體(如酸性礦山排水)的生物修復[26].種類繁多的重金屬，如鐵、鋅、銅、鎳、鎘、汞和鉛，也可形成金屬硫化物沉淀[27].此外，人工濕地中的一些類金屬也可以和硫化物發(fā)生沉淀.例如，硫酸還原菌還原As(V)和硫酸鹽生成As2S3沉淀[28].

在一般情況下，硫酸鹽還原菌會在人工濕地中創(chuàng)造強還原條件，這就促進了非生物金屬還原，如Fe3 +轉化為Fe2+.此外，由于細菌將硫酸鹽還原為硫化物，導致系統(tǒng)的酸度降低，從而進一步促進金屬氫氧化物(如Al(OH)3，Cr(OH)3)和碳酸鹽(如ZnCO3)的沉淀[29].形成硫化物沉淀的金屬去除過程，被認為是人工濕地中金屬長期保留的最重要的原因之一.因為只要保持厭氧，形成的金屬硫化物就可以永久保留在濕地沉積物中[26].然而在一些處理高硫酸鹽和低重金屬污染水(如生活污水)的人工濕地中，大量的硫化物形成可以輕松地固定有限的重金屬，使得微生物和植物缺乏微量金屬元素.

除了去除污染水體的重金屬，金屬硫化物的沉淀減少了硫化物的毒性.有報道指出，加入鐵和使用含鐵豐富的土壤基質能控制溶解的硫化物的濃度[17,30].但這些措施應當謹慎使用，過量的Fe2+也可能對植物有毒性作用[17,30].

3.4　有機碳中硫的固定

4人工濕地中還原態(tài)硫化合物中間產物的轉化

根據可用的電子受體或電子供體，人工濕地中產生的中間含硫化合物包括單質硫、硫代硫酸鹽、連四硫酸鹽和亞硫酸鹽，由氧化或還原的化學和生物途徑產生.硫代硫酸鈉、連四硫酸鹽和亞硫酸鹽等化合物不穩(wěn)定，容易被氧化或還原成硫酸鹽或硫化物，而單質硫往往積累在孔隙水和土壤基質中.單質硫可以由多種途徑生成：硫化物的非生物氧化，化能自養(yǎng)微生物用氧氣或硝酸根作為電子受體的生物氧化，以及在人工濕地的一些微區(qū)，不產氧光合細菌耦合硫化物氧化和二氧化碳還原的過程[9,12].在這兩種情況下，單質硫經過硫化物連續(xù)供應，可以進一步沉積在土壤基質中，或者，在硫化物供應受限時進一步被氧化為硫酸鹽.在厭氧條件下，單質硫可以被硫還原菌還原為硫化物[32].在大多數(shù)處理含硫酸鹽廢水的水平潛流人工濕地中，如果沒有顯著的金屬硫化物沉淀生成，單質硫的沉積可能是總硫損失的主要原因.

Wiessner等[13]研究了種植了燈心草以及未種植燈芯草的實驗室規(guī)模的處理模擬廢水的潛流人工濕地中硫的動態(tài).結果表明，近30%的硫單質懸浮在未種植燈芯草濕地的孔隙水中，52%被固定在種植燈芯草濕地的土壤基質中.此外，缺乏有機碳導致孔隙水中單質硫在沿流動路徑向外流的方向上持續(xù)下降，硫酸鹽相應增加.據推測，植物根系中氧氣的釋放促進溶解的單質硫和部分固定的還原態(tài)硫的再氧化.與此相反，過量的有機碳促進硫酸鹽還原，并提高溶解態(tài)還原性硫化合物的穩(wěn)定性.結果表明，人工濕地內硫的氧化還原過程是動態(tài)的，硫和碳循環(huán)的相關性可能會導致對污染物去除的潛在干擾，例如硫化物的毒性、對氧氣的競爭等.

經由硫單質的硫化物氧化并耦合硫單質的歧化反應，是一個完全氧化成硫酸鹽的途徑[34].Wu等[35]在中試規(guī)模的人工濕地中處理受污染的含有高硫酸鹽的地下水評估的硫轉化時，使用了穩(wěn)定同位素的方法.結果表明，微生物硫歧化反應的過程中存在相當大的硫同位素分餾，并且硫酸鹽和硫化物有著顯著的同位素差別.

5結論和展望

在過去的幾十年里，人工濕地作為生態(tài)系統(tǒng)用于污水處理已經受到越來越多的關注.盡管硫酸鹽是許多污染水體的常見成分，而且相當多的硫化合物普遍存在于人工濕地中，對硫的轉化和它們與其他元素地球化學過程的復雜相互作用仍然缺乏了解.生物和非生物的硫轉化取決于許多因素，例如氧化還原電位、溫度和水力學條件.其中氧化還原電位受植物在根際土壤中釋放的有機碳和氧氣以及濕地的設計和操作條件的影響.根際的近根環(huán)境中，氧化還原電位的微梯度使得同時厭氧/好氧過程，特別是在水平潛流系統(tǒng)中成為可能.但在水平潛流系統(tǒng)中，大量的過程還缺乏深入認知，有必要做進一步的研究和探索，如：

1)由于根表面附近存在較大的微尺度濃度梯度，低溶解度的硫酸鹽可能會發(fā)生沉淀.這是假設，還需要進一步驗證，以便在人工濕地尤其是在無機離子濃度較高的水域以更直接的方式使用這一原理.

2)對于沉積的硫化合物(如單質硫、金屬硫化物)的轉化和上覆的孔隙水環(huán)境條件的變化之間的關系，現(xiàn)有的認知仍然不夠.沉積的硫化合物可以被氧化或還原，釋放更多的氧化或還原態(tài)硫化合物，這主要依賴于更具產能優(yōu)勢的電子供體或電子受體的可得性.

3)在人工濕地的不同條件下，一個有趣的現(xiàn)象是孔隙水和出水口附近中單質硫的形成，據此可以開發(fā)可去除或以相對穩(wěn)定的形式固定硫酸鹽的策略.

4)為了更好地優(yōu)化人工濕地中的硫循環(huán)，還需慎重選擇人工濕地植物種類[12,36].使用有特殊功能的轉基因植物需考慮公眾的接受程度以及許多國家的法律限制.生態(tài)適應性強的植物(如蘆葦、蒲草、香蒲等)在未受影響的生態(tài)系統(tǒng)中是占優(yōu)勢的，其他經特別設計的植物將可能被人工濕地中的野生物種取代.

5)考慮到人工濕地中復雜的硫轉化及其相互作用關系，需要對人工濕地中微生物的群落結構有更好的理解，很有必要在未來的研究中建立過程效率和微生物菌群信息的聯(lián)系[37].

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Sulphur Transformations in Constructed Wetlands for Wastewater Treatment

QIN Tianyue, XING Baoshan, ZHANG Jue, ZHOU Yuhuang, JIN Rencun

(College of Life and Environmental Sciences, Hangzhou Normal University, Hangzhou 310036, China)

Abstract:Using constructed wetlands in wastewater treatment, especially the application of treating acidic wastewater and the wastewater with heavy metals, is becoming more and more widely. Aiming at the migration and transformation of sulphur in constructed wetlands, the paper summarizes the sulfur cycle in constructed wetlands, the abiotic and biotic sulfur transformations of sulfate and sulfide, illustrates the impacts of plants and microorganisms on the sulfur cycle, and makes a clear perspective of the future research direction. It also points out that deep acknowledge and research of rhizosphere in the horizontal subsurface flow system is an essential breakthrough.

Key words:constructed wetland; sulfur; transformation; wastewater treatment

第14卷第1期2015年1月杭州師范大學學報(自然科學版)JournalofHangzhouNormalUniversity(NaturalScienceEdition)Vol.14No.1Jan.2015

文章編號:1674-232X(2015)01-0066-06

中圖分類號:X703

文獻標志碼:A

doi:10.3969/j.issn.1674-232X.2015.01.012

通信作者：金仁村(1979-)，男，副教授，博士，主要從事環(huán)境生物技術和水污染控制工程研究.E-mail:jrczju@aliyun.com

基金項目:國家自然科學基金項目(51278162)；國家級大學生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓練計劃項目(201410346017).

收稿日期：2014-03-03