好氧顆粒污泥吸附重金屬離子的研究進(jìn)展

黃　梅，聶麗君，陳梅芹，殷旭東

(廣東石油化工學(xué)院環(huán)境與生物工程學(xué)院，廣東 茂名 525000)

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好氧顆粒污泥吸附重金屬離子的研究進(jìn)展

黃梅，聶麗君，陳梅芹，殷旭東

(廣東石油化工學(xué)院環(huán)境與生物工程學(xué)院，廣東 茂名 525000)

摘要：好氧顆粒污泥因獨特的表面多孔性而被用作重金屬離子的生物吸附材料。簡述了好氧顆粒污泥吸附重金屬離子的機理，討論了溶液pH 值、吸附時間、重金屬離子初始濃度、好氧顆粒污泥濃度、好氧顆粒污泥粒徑、吸附溫度、共存離子等因素對好氧顆粒污泥吸附重金屬離子的影響，并對重金屬離子的解吸方式進(jìn)行了討論；綜述了好氧顆粒污泥吸附重金屬離子的國內(nèi)外最新研究進(jìn)展，展望了以好氧顆粒污泥作為生物吸附材料處理重金屬廢水的應(yīng)用前景。

關(guān)鍵詞：好氧顆粒污泥；重金屬離子；吸附機理；影響因素；解吸

重金屬是礦山開采、有色金屬冶煉、農(nóng)藥、化肥等工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過程中產(chǎn)生的一種重要污染物，進(jìn)入水體后不易被生物降解，能通過食物鏈循環(huán)而最終富集在生物體內(nèi)，嚴(yán)重影響水生生物和人體健康。因此，如何有效處理重金屬廢水已成為研究熱點。

重金屬廢水的處理方法可分為三大類：物理法、化學(xué)法和生物吸附法。常規(guī)的物理法和化學(xué)法包括物理吸附、化學(xué)沉淀、離子交換、電解、萃取等。這些方法普遍存在成本高、操作復(fù)雜、對低濃度重金屬廢水處理效果差、產(chǎn)生二次污染等缺點，從而限制了其大規(guī)模應(yīng)用。作為一種新興的重金屬廢水處理技術(shù)，生物吸附法因具有高效、廉價、無二次污染等優(yōu)點而受到廣大研究者的關(guān)注。生物吸附法首先利用生物體自身的化學(xué)結(jié)構(gòu)及其成分特性來吸附廢水中的重金屬離子，再通過固液分離使重金屬離子得以去除或回收利用。生物吸附劑來源廣泛，主要有細(xì)菌、真菌、藻類[1]、活性污泥[2]以及消化污泥等。目前的生物吸附劑在操作過程中多以懸浮生物絮體的形式存在，后續(xù)的固液分離效果較差[3]。好氧顆粒污泥是由多種微生物聚集而成的粒狀污泥，具有密實的結(jié)構(gòu)、多孔的表面特性和良好的沉降性能，以其作為吸附劑，可以明顯增加對重金屬離子的吸附量，改善固液分離效果。

作者在此從吸附機理、影響因素、重金屬離子的解吸方式等方面出發(fā)，總結(jié)了近年來國內(nèi)外好氧顆粒污泥吸附重金屬離子的研究成果和現(xiàn)狀，并展望了其發(fā)展前景和未來的研究方向。

1好氧顆粒污泥吸附重金屬離子的機理

好氧顆粒污泥吸附重金屬離子的作用機理有多種，包括離子交換、胞外聚合物(EPS)吸附、化學(xué)沉淀以及金屬絡(luò)合等，吸附過程可以由一種機理完成，也可以由多種機理共同作用完成。其吸附機理與好氧顆粒污泥上的官能團和重金屬離子的性質(zhì)有關(guān)。

研究表明，在好氧顆粒污泥吸附重金屬離子的過程中，離子交換起主導(dǎo)作用，占吸附總量的 54.8%[4]或68%[5]。隨著好氧顆粒污泥對重金屬離子吸附的進(jìn)行，Na+、K+、Mg2+和Ca2+等輕金屬離子被釋放出來進(jìn)入溶液中[6-8]。好氧顆粒污泥對重金屬離子的吸附量和輕金屬離子的釋放量會隨pH值的變化而變化， 但在不同的pH值情況下，輕金屬離子的釋放量遵循一定的規(guī)律。Xu等[9]在研究好氧顆粒污泥吸附Ni2+時發(fā)現(xiàn)，K+、Mg2+、Ca2+的釋放量遵循K+

EPS吸附也是好氧顆粒污泥吸附重金屬離子的重要方式之一。EPS的主要成分為蛋白質(zhì)、多糖、腐植酸、核酸、脂類物質(zhì)和雜聚物(如糖蛋白)等，可以提供羥基、羧基、氨基、磷?；?、硫酸脂和酰胺基等大量基團，其中一些帶電負(fù)性的官能團可以提供孤對電子，溶液中的重金屬離子與其結(jié)合后，在好氧顆粒污泥表面形成穩(wěn)定的絡(luò)合物，最終得以去除[10]。Liu等[5]發(fā)現(xiàn)，大部分的Ni2+可通過離子交換吸附去除，僅14.2%的Ni2+由EPS吸附去除。Wang等[11]在用好氧顆粒污泥對Sr2+進(jìn)行吸附-解吸研究時也發(fā)現(xiàn)，Sr2+主要與EPS多糖中的官能團絡(luò)合而去除。EPS吸附對Be2+的吸附絡(luò)合所起的作用不大，這是由于Be是堿土金屬，絡(luò)合能力較差[12]。

Sun等[12]用好氧顆粒污泥處理含Be2+廢水時發(fā)現(xiàn)，在pH=6.0的情況下，好氧顆粒污泥對Be2+的吸附除離子交換外，化學(xué)沉淀也起到非常重要的作用，這是因為Be的溶度積非常小(Ksp=6.92×10-22)，從而使化學(xué)沉淀成為吸附Be2+的主要機理。Liu等[5]研究發(fā)現(xiàn)，在吸附Ni2+的好氧顆粒污泥上沒有新的晶體形成，說明化學(xué)沉淀不是其主要的吸附機理。

此外，好氧顆粒污泥可以通過其它的作用機理實現(xiàn)對重金屬離子的吸附去除。比如，好氧顆粒污泥中的微生物可通過新陳代謝把重金屬離子運送到細(xì)胞內(nèi)部將其沉積或轉(zhuǎn)化；重金屬離子能夠與好氧顆粒污泥微生物細(xì)胞中的一些化學(xué)基團結(jié)合形成無機沉淀物；甚至可以通過氧化還原作用改變價態(tài)而使某些重金屬離子得以吸附去除[13-14]。但這些作用機理在整個吸附去除過程中的貢獻(xiàn)有多大仍有待進(jìn)一步研究證實。

2好氧顆粒污泥吸附重金屬離子的影響因素

好氧顆粒污泥吸附重金屬離子的能力受到很多因素的影響，主要有污泥特性、重金屬離子物理化學(xué)性質(zhì)以及吸附的環(huán)境條件等。

2.1　溶液pH 值

溶液pH值是影響好氧顆粒污泥吸附重金屬離子的關(guān)鍵因素之一。好氧顆粒污泥的表面電荷隨著溶液pH值的變化而變化，而好氧顆粒污泥對重金屬離子的吸附量與其表面電荷有著密切的關(guān)系。研究表明[6，12，14-15]，在一定pH值范圍內(nèi)，好氧顆粒污泥對重金屬離子的吸附能力隨pH值的升高而增強。當(dāng)pH值過低(低于好氧顆粒污泥的等電點)時，溶液中大量的H+覆蓋在好氧顆粒污泥表面，使其荷正電，在靜電斥力的作用下，不利于其對重金屬離子的吸附；隨pH值的升高，好氧顆粒污泥上更多的吸附基團因H+濃度的減小而暴露出來，這些基團上的氫鍵易于丟失，表現(xiàn)出電負(fù)性，從而使其與重金屬離子的結(jié)合能力增強、反應(yīng)幾率增大，對重金屬離子的吸附量增加；但pH值過高不利于吸附，這是因為，大量的OH-會導(dǎo)致重金屬離子形成氫氧化物沉淀而難以被吸附。

Xu等[6]在研究pH值對好氧顆粒污泥吸附Ni2+的影響時發(fā)現(xiàn)，pH值在3~6時，好氧顆粒污泥對Ni2+的吸附量隨pH值的升高而增加，在pH值為6時趨于平衡。Sun等[12]研究表明，好氧顆粒污泥的等電點為2.4，pH值在2~8時，好氧顆粒污泥對Be2+的吸附量隨pH值的升高而增加，但在pH值為2~4時的吸附量的增幅較pH值為4~8時的要大。這是因為，在不同pH值條件下，溶液中解離的官能團不同，pH值為2~4時，溶液中的羧基對溶液起到了緩沖的作用。

此外，好氧顆粒污泥對重金屬離子的吸附還與其在溶液中的存在形式和化學(xué)特性有關(guān)。在不同pH值條件下，重金屬以不同的離子形態(tài)存在于溶液中，它們的化學(xué)特性各有差異，與好氧顆粒污泥上各種官能團的結(jié)合能力也各不相同。由此可見，pH值主要通過影響污泥表面電荷和金屬離子存在形式及化學(xué)特性進(jìn)而影響好氧顆粒污泥對重金屬離子的吸附量。

2.2　吸附時間

吸附時間取決于吸附速率。研究表明[7-8，11-12，15-17]，好氧顆粒污泥對重金屬離子的吸附過程經(jīng)歷快速吸附和慢速吸附兩個階段。在吸附初期，好氧顆粒污泥表面具有大量的活性吸附位點，在濃度梯度的驅(qū)動下，好氧顆粒污泥可通過表面吸附作用快速地吸附重金屬離子，一般在5~20 min內(nèi)即可完成，且該階段好氧顆粒污泥對重金屬離子的吸附量占整個吸附過程的絕大部分。李姝等[17]研究發(fā)現(xiàn)，在0~5 min，鈣化好氧顆粒污泥對Pb2+、Cu2+、Cd2+的吸附量迅速增加，在15 min內(nèi)，對這3種重金屬離子的吸附量占吸附總量的85%~95%。隨著吸附的進(jìn)行，好氧顆粒污泥表面的活性吸附位點隨溶液中重金屬離子濃度的減小而減少，重金屬離子要深入到好氧顆粒污泥內(nèi)部孔隙中，所受的傳質(zhì)阻力較大，導(dǎo)致傳質(zhì)速率減慢，吸附量增加緩慢，需經(jīng)歷20~360 min才能達(dá)到吸附平衡。達(dá)到吸附平衡的時間與溶液中重金屬離子的初始濃度有關(guān)。Wang等[11]研究表明，Sr2+的初始濃度為10 mg·L-1時，達(dá)到吸附平衡需要30 min；而Sr2+的初始濃度為160 mg·L-1時，需要120 min?？偟膩碚f，適當(dāng)延長吸附時間可以提高吸附率，增加吸附量。

2.3　重金屬離子的初始濃度

重金屬離子的初始濃度從兩個方面對好氧顆粒污泥的吸附效果產(chǎn)生影響。一方面，好氧顆粒污泥對重金屬離子的吸附量隨著重金屬離子濃度的增大而增加。這是因為，隨重金屬離子濃度的增大，好氧顆粒污泥內(nèi)外較大的濃度差使離子傳質(zhì)驅(qū)動力增強，從而促使重金屬離子向其內(nèi)部滲透，吸附量不斷增加[7]。另一方面，隨重金屬離子濃度的增大，吸附率并沒有升高，反而降低。這是因為，好氧顆粒污泥質(zhì)量一定時所能提供的有效吸附位點是有限的，當(dāng)吸附量接近飽和時，即使增大重金屬離子濃度，好氧顆粒污泥也不能有效地將其吸附去除，故吸附率顯著下降。Wang等[11]利用好氧顆粒污泥吸附Sr2+時發(fā)現(xiàn)，平衡時吸附量隨Sr2+初始濃度的增大而增加，在濃度為160 mg·L-1時，其最大吸附量為27 mg·g-1；相反，Sr2+的吸附率隨Sr2+濃度的增大而下降，在Sr2+初始濃度為10 mg·L-1、20 mg·L-1、80 mg·L-1和160 mg·L-1時，其吸附率分別為65%、59%、37%和28%，呈下降趨勢。

2.4　好氧顆粒污泥的濃度

在重金屬離子濃度一定的條件下，其吸附率隨好氧顆粒污泥濃度的增大而升高，但吸附量反而逐漸減少。其原因在于，增大好氧顆粒污泥濃度，其吸附重金屬離子的有效位點相應(yīng)增加，吸附率相應(yīng)升高；但重金屬離子初始濃度相同時，隨著好氧顆粒污泥濃度的增大，聚集在單個好氧顆粒污泥周圍的重金屬離子數(shù)反而減少，致使吸附量減少[18-19]。Sun等[12]研究了一定的Be2+濃度下好氧顆粒污泥濃度對Be2+吸附的影響，結(jié)果表明，吸附率隨好氧顆粒污泥濃度的增大而升高，在濃度為3 g·L-1時，吸附率達(dá)到最大值(96.3%)，之后基本保持不變。好氧顆粒污泥濃度的增大，可以提供更大的比表面積和可交換的活性位點，進(jìn)而提高吸附率。

2.5　好氧顆粒污泥的粒徑

采用不同的培養(yǎng)方法得到的好氧顆粒污泥在特性和粒徑上均有很大的差異。好氧顆粒污泥粒徑的大小直接影響其對重金屬離子的吸附效果。好氧顆粒污泥的比表面積受其粒徑大小的影響，相同質(zhì)量的好氧顆粒污泥，粒徑越小，比表面積越大，所能提供的有效吸附位點越多，對重金屬離子的吸附效果越好。周佳恒等[20]分析了不同粒徑的好氧顆粒污泥對重金屬離子的吸附效果。結(jié)果表明，好氧顆粒污泥對重金屬離子的吸附量隨粒徑的增大而減少，吸附平衡時，絮體的單位吸附量最多，其次是活性污泥，小粒徑的顆粒與活性污泥接近，中等粒徑和大粒徑的顆粒最少。由此認(rèn)為，采用小粒徑好氧顆粒污泥作為吸附劑更有優(yōu)勢。

2.6　吸附溫度

吸附溫度對好氧顆粒污泥吸附重金屬離子的影響主要和吸附過程中的焓變、吸附熱力學(xué)以及好氧顆粒污泥上微生物的生理代謝等有關(guān)。姚磊等[19]研究發(fā)現(xiàn)，隨著吸附溫度的升高，好氧顆粒污泥對Pb2+吸附過程的自發(fā)性增強，同時具有增溫效應(yīng)。原因在于，好氧顆粒污泥表面存在大量的羧基、氨基、巰基、羥基等基團，與Pb2+發(fā)生絡(luò)合作用，溫度升高使好氧顆粒污泥上的吸附位點得到活化，吸附位點數(shù)增加，反應(yīng)活化能降低，更有利于化學(xué)鍵的形成，從而提高其吸附性能[22]。

但是，實際的廢水處理通常是在常溫下運行，如果人為地提高溫度會增加運行成本，經(jīng)濟上并不劃算，因此好氧顆粒污泥吸附重金屬離子的操作不宜在高溫下進(jìn)行。

2.7　共存離子

重金屬廢水中，除目標(biāo)離子外，往往還有其它離子共存于體系中。共存離子對好氧顆粒污泥吸附目標(biāo)離子的影響與其半徑、離子特性有關(guān)，這是因為，離子的半徑、特性不同，與好氧顆粒污泥上吸附位點的親和力也不同。Ca2+、Na+、K+、Mg2+等輕金屬離子，對重金屬離子吸附的影響不大，原因在于，輕金屬離子或堿土金屬離子與生物吸附劑的親和力遠(yuǎn)小于重金屬離子[13]。但當(dāng)多種重金屬離子共存時，它們之間就會產(chǎn)生促進(jìn)或抑制作用。

李姝等[17]和沈祥信[21]研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)多種重金屬離子共存于同一體系時，與單一吸附體系相比較，每種重金屬離子的吸附量均出現(xiàn)不同程度的減少，這是共存重金屬離子競爭好氧顆粒污泥上吸附位點的結(jié)果。但對各種重金屬離子的吸附總量仍比任何單一的重金屬離子多，這說明，好氧顆粒污泥上存在著部分專一的吸附位點，只對某種特定的重金屬離子發(fā)生吸附作用。對混合重金屬離子的吸附量進(jìn)行分析后發(fā)現(xiàn)，對Pb2+的吸附量高于其它離子，說明在競爭吸附位點上Pb2+占較大的優(yōu)勢。

Sun 等[12]分別研究了Cd-Be、Cu-Be和Fe-Be混合體系中，3種金屬離子對好氧顆粒污泥吸附Be2+的影響，結(jié)果表明，Cd2+因為競爭吸附位點而抑制了好氧顆粒污泥對Be2+的吸附，F(xiàn)e3+通過Fe(OH)3膠體與Be2+的共沉作用促進(jìn)了好氧顆粒污泥對Be2+的吸附，而Cu2+的影響比較復(fù)雜，它在低濃度下由于競爭吸附位點而產(chǎn)生抑制作用，但在高濃度下則由于共沉作用而起促進(jìn)作用。

2.8　其它影響因素

EPS的組成影響重金屬離子的生物吸附效果。EPS中含有許多重要的官能團，如羧基、磷酸基、羥基、酰胺基以及核酸等，這些基團與重金屬離子的親和力不同。研究表明，羧基和磷酸基與重金屬離子的親和力最大，在生物吸附過程中所作的貢獻(xiàn)最大[23]。改性可以大大改善好氧顆粒污泥的特性，增強其與重金屬離子的親和力，從而有效地提高對重金屬離子的吸附量[24]。除以上因素外，攪拌速度、曝氣量、代謝底物以及好氧顆粒污泥內(nèi)部的微生物菌群等也會對重金屬離子的吸附過程產(chǎn)生影響。

3重金屬離子在好氧顆粒污泥上的解吸

理想的吸附劑應(yīng)具有良好的可再生性，吸附劑的解吸能力是衡量其再生性能和實際應(yīng)用價值的重要指標(biāo)[17]。對吸附重金屬離子的好氧顆粒污泥進(jìn)行解吸處理，不僅能使其得以再生重復(fù)利用，而且能回收重金屬，節(jié)省資源，并避免二次污染。

王琳等[4]、李姝等[17]和江孟等[25]考察了HCl、HNO3、CaCl2以及EDTA等幾種解吸劑對好氧顆粒污泥所吸附的Pb2+、Cu2+、Cd2+的解吸效果，解吸效率都能達(dá)到90%以上，說明好氧顆粒污泥作為吸附劑具有可重復(fù)利用性；好氧顆粒污泥對重金屬離子的解吸機制主要通過H+、Ca2+與重金屬離子的交換作用以及EDTA與重金屬離子的絡(luò)合作用實現(xiàn)重金屬離子的回收和吸附劑的重復(fù)利用。研究表明，解吸過程和吸附過程類似，可分為快、慢兩個階段，前10 min 解吸效率隨吸附時間的延長而迅速升高，吸附10 min 時已基本達(dá)到平衡[25]。

Wang等[11]發(fā)現(xiàn)，可以用去離子水和含Na+、K+、Ca2+的溶液對吸附Sr2+的好氧顆粒污泥進(jìn)行解吸再生，但去離子水對Sr2+的解吸量僅為其吸附量的45%，而含Na+、K+、Ca2+的溶液對Sr2+的解吸量可達(dá)其到吸附量的87%。當(dāng)用去離子水或含Ca2+的溶液再生好氧顆粒污泥時，吸附量會隨著再生次數(shù)的增加而減少，其解吸量也相應(yīng)減少；而用含Na+、K+的溶液進(jìn)行再生時，好氧顆粒污泥所吸附的Sr2+幾乎可以完全解吸下來，且其原有的吸附量可以保持不變。其根本原因是，絡(luò)合位點與Na+、K+的親和力很強，而與Ca2+的親和力較差。

4展望

好氧顆粒污泥除具有多孔的表面特性外，還具有良好的沉降性能以及穩(wěn)定的顆粒結(jié)構(gòu)，以其作為吸附劑，可以有效改善傳統(tǒng)微生物吸附劑個體小、結(jié)構(gòu)松散、難以進(jìn)行固液分離等不足。目前，有關(guān)好氧顆粒污泥吸附重金屬離子的研究主要集中在吸附性能、吸附機理和影響因素方面，并取得了一定的成果。然而，目前利用好氧顆粒污泥吸附處理重金屬廢水的實際應(yīng)用十分少見，主要是由于以好氧顆粒污泥作為生物吸附劑的應(yīng)用過程中仍存在一些問題有待進(jìn)一步研究，比如制備方法、吸附容量相對偏低、作用機理不夠明確等。鑒于此，今后應(yīng)進(jìn)一步深入研究好氧顆粒污泥對重金屬離子的吸附機理、影響因素，同時，對好氧顆粒污泥吸附劑的制備、改性和解吸方法進(jìn)行研究，以提高其吸附容量和再生性能，從而促進(jìn)其產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用，并實現(xiàn)污泥資源化利用。

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Keywords：drought stress；transcription factor；abscisic acid(ABA);molecular mechanismdoi： aerobic granular sludge；heavy metal ion；adsorption mechanism；affecting factor；desorption

10.3969/j.issn.1672-5425.2015.12.003

Research Advances in Adsorption of Heavy Metal Ions by Aerobic Granular Sludge

HUANG Mei，NIE Li-jun，CHEN Mei-qin，YIN Xu-dong

(School of Environment & Bioengineering，Guangdong University

of Petrochemical Technology，Maoming 525000，China)

Abstract：Aerobic granular sludge can be used as a biological adsorption material to adsorb heavy metal ions due to its unique porous surface.The adsorption mechanism by aerobic granular sludge is briefly described.The factors,such as pH value of solution,adsorption time,initial concentration of heavy metal ions,concentration of aerobic granular sludge,the diameter of aerobic granular sludge,adsorption temperature,coexistent ions and so on that affecting the adsorption of heavy metal ions by aerobic granular sludge are discussed.The desorption mode of heavy metal ions is also introduced.The latest research advances in adsorption of heavy metal ions by aerobic granular sludge are reviewed.The prospect of aerobic granular sludge applied to the treatment of wastewater containing heavy metals ions is looked forward.

中圖分類號：X 703

文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A

文章編號：1672-5425(2015)12-0009-05

作者簡介：黃梅(1979-)，女，廣西賓陽人，碩士，講師，研究方向：水污染控制技術(shù)，E-mail：huangmei7966@163.com。

收稿日期：2015-08-14

基金項目：廣東省自然科學(xué)基金-粵東西北創(chuàng)新人才聯(lián)合培養(yǎng)項目(2014A030307019),茂名市科技計劃項目(2014012),廣東石油化工學(xué)院青年自然科學(xué)研究基金資助項目(2013-17)