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    銳孔-凝固浴法制備橙子油微膠囊的工藝研究

    2015-01-29 02:11:44彭夢(mèng)俠陳梓云
    化工技術(shù)與開發(fā) 2015年5期
    關(guān)鍵詞:壁材芯材氯化鈣

    彭夢(mèng)俠,陳梓云

    (嘉應(yīng)學(xué)院化學(xué)與環(huán)境學(xué)院,廣東 梅州 514015)

    橙子油是橙子類果皮中提取的一種天然香精油,其主要成分是檸檬烯、月桂烯、蒎烯、癸醛、辛醛、芳樟醇、檸檬醛等[1],具有誘人的橙香味,在食品以及化妝品行業(yè)具有廣泛的應(yīng)用。我國是橙子的重要原產(chǎn)地之一,資源豐富,品種優(yōu)良,但橙子取汁后的皮渣除少量用于醫(yī)藥工業(yè)外,大部分被丟棄,橙皮加工僅10%左右。因此發(fā)展橙皮加工產(chǎn)業(yè)將大大提高產(chǎn)品附加值。

    近年來的相關(guān)研究表明,橙子油不僅可作為天然的香料,而且對(duì)多種微生物均有較強(qiáng)的抑菌效果。陳莉等[2]的研究表明,橙子精油對(duì)細(xì)菌和真菌均有抑菌作用,其中對(duì)大腸桿菌和金黃色葡萄球菌的抑菌作用最強(qiáng),因此可將橙子油作 為天然的抑菌劑使用。但橙子油存在易揮發(fā)、易變質(zhì)的問題,這就需要對(duì)橙子油進(jìn)行加工來防止其氧化和減慢其揮發(fā)性。采用微膠囊技術(shù)對(duì)橙子油進(jìn)行包覆,就能保護(hù)其精油免受外界環(huán)境影響,極大地改善了其穩(wěn)定性和貯藏性,為橙子油的進(jìn)一步開發(fā)利用提供了強(qiáng)有力的支撐[3]。

    目前,橙子油的微膠囊化已成為研究的熱點(diǎn)。李柱等[4]研究了以β-環(huán)糊精為載體制備微膠囊化甜橙油的工藝;熊月琴等[5]選用2∶1的辛烯基琥珀酸酯化淀粉HI-CAP100和麥芽糊精為壁材制備橙子油微膠囊。目前制得的橙子油微膠囊主要應(yīng)用于制備食品風(fēng)味劑,該類產(chǎn)品要在食品加工中受熱或溶于水時(shí)才能釋放出橙子油。本文將采用海藻酸鈉-殼聚糖制備橙子油微膠囊,橙子油通過壁材的多孔結(jié)構(gòu)在室溫下以氣體的形式緩慢釋放出來,能有效解決橙子油易揮發(fā)、易氧化等問題,讓橙子油的賦香和抗菌效果更加持久、穩(wěn)定。其產(chǎn)品可以用于冰箱、櫥柜、衣柜等的防霉抑菌,具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器和試劑

    集熱式恒溫加熱磁力攪拌器DF-101S,AE240電子分析天平,恒溫鼓風(fēng)干燥箱,電冰箱BCD-215KAGA,循環(huán)水式多用真空泵SHB-B95。

    海藻酸鈉,殼聚糖,無水氯化鈣,馬鈴薯葡萄糖瓊脂(PDA),吐溫-80,石油醚。以上試劑均為分析純。

    1.2 實(shí)驗(yàn)原理

    采用銳孔-凝固浴法,使用海藻酸鈉和殼聚糖對(duì)橙子油進(jìn)行微膠囊化。殼聚糖是通過甲殼素脫乙?;苽涞奶烊桓叻肿又辨湺嗵?,化學(xué)名稱為(1-4)-2-氨基-2-脫氧-β-D-葡聚糖。海藻酸鈉是存在于褐藻類中的天然高分子,從其結(jié)構(gòu)上看是由β-1,4結(jié)構(gòu)的D型甘露糖醛酸的鈉鹽( M)和α-1,4結(jié)構(gòu)的L型古羅糖醛酸的鈉鹽(G)共聚而成。由于殼聚糖分子鏈上有大量的伯氨基,海藻酸鈉的分子鏈上有大量的羧基,所以殼聚糖和海藻酸鈉可以通過正、負(fù)電荷吸引形成聚電解質(zhì)膜,海藻酸鈉羧基和殼聚糖氨基之間的靜電相互作用是復(fù)雜結(jié)構(gòu)的主要力量。把橙子油和海藻酸鈉溶解于同一溶液中,然后借助于滴管或注射器等微孔裝置,將此乳濁液滴加到殼聚糖和氯化鈣溶液中,海藻酸鈉在殼聚糖溶液中迅速固化從而形成微膠囊。

    1.3 實(shí)驗(yàn)方法

    1.3.1 橙子油微膠囊的制備方法

    取一定溫度下適量的水,攪拌,加入海藻酸鈉,配成一定濃度的海藻酸鈉溶液,然后在此溶液中加入適量的橙子油,滴入1~2滴濃度為1%的吐溫-80,在一定的乳化溫度下,攪拌混勻備用。另取殼聚糖和氯化鈣適量,加水溶解,制成一定濃度的固化液備用。用一次性注射針筒吸取海藻酸鈉橙子油混合液,邊攪拌邊滴入殼聚糖-氯化鈣固化液中,自發(fā)形成微囊,放入冰箱固化24 h,取出過濾,水洗2次,再用石油醚洗滌1次,收集微膠囊置于表面皿上,于60℃干燥2h,得橙子油微膠囊。

    1.3.2 橙子油微膠囊包埋率的測(cè)定方法

    稱取1g左右橙子油微膠囊樣品于潔凈干燥的研缽中,將橙子油微膠囊搗碎,用40mL石油醚分2次浸泡洗滌,過濾,濾渣置于60℃烘箱內(nèi)干燥2 h,冷卻至室溫,稱量。包埋率計(jì)算公式:

    式中, m樣品為稱取橙子油微膠囊的樣品質(zhì)量,g;m濾渣為橙子油微膠囊經(jīng)上述處理后的濾渣質(zhì)量,g;m微膠囊為制作樣品時(shí)該批次所制備的微膠囊的質(zhì)量,g;m橙子油為制備樣品時(shí)該批次所使用的橙子油質(zhì)量,g。

    1.3.3 橙子油微膠囊緩釋效果的測(cè)定方法

    稱取2g自制的橙子油微膠囊放入三頸瓶中,從一口通入氮?dú)?流速為20mL·s-1,其它兩口敞開。每隔15 min稱重1次,測(cè)量6次。另取1.2.2中處理烘干所得的濾渣粉末(微膠囊殼體粉末)、(0.43g+1.57)g橙子油(按2g橙子油微膠囊最佳包埋率時(shí)所含橙子油計(jì)量)放入三頸瓶中,在相同條件下通入氮?dú)?,同樣測(cè)量6次。比較兩者的失重情況,考察微膠囊的緩釋效果。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 海藻酸鈉濃度對(duì)微膠囊制備的影響

    保持乳化溫度為60℃,殼聚糖濃度為1%,CaCl2濃度為2%,壁材海藻酸鈉與芯材橙子油質(zhì)量比為 1∶3,pH=6.0,2滴濃度為 1%的吐溫 -80,在海藻酸鈉濃度分別為2.5%、3.0%、3.5%、4.0%條件下制備微膠囊,試驗(yàn)結(jié)果見表1和圖1。

    表1 海藻酸鈉濃度對(duì)微膠囊化的影響

    圖1 海藻酸鈉濃度對(duì)橙子油微膠囊包埋率的影響

    海藻酸鈉的濃度對(duì)微膠囊形狀和強(qiáng)度的影響見表1,海藻酸鈉濃度對(duì)微膠囊強(qiáng)度的影響很明顯。海藻酸鈉濃度小于2.5%時(shí),不能成囊,不能起到包埋效果;海藻酸鈉濃度大于4.0%時(shí),黏度太大,產(chǎn)品呈餅狀。海藻酸鈉濃度為3.5%時(shí)可制得球狀、強(qiáng)度好的膠囊。

    由圖1可知,隨著海藻酸鈉濃度的增大,微膠囊的包埋率在海藻酸鈉濃度小于3.5%之前是增大的。在3.5%處達(dá)到最大值,之后隨著海藻酸鈉濃度的增大而減小。這是因?yàn)楹T逅徕c濃度太低,壁膜厚度不夠,難以很好地包埋芯材。而當(dāng)海藻酸鈉濃度過高,溶液黏度較大,微膠囊產(chǎn)品干燥速度變慢,橙子精油揮發(fā),導(dǎo)致包埋率下降。

    2.2 殼聚糖濃度對(duì)微膠囊制備的影響

    保持乳化溫度為60℃,海藻酸鈉濃度為3.5%,CaCl2濃度為2%,壁材與芯材的質(zhì)量比為1∶3,pH=6.0,2滴濃度為1%的吐溫-80,在殼聚糖濃度分別為0.5%、1.0%、1.5%、2.0%條件下制備微膠囊,試驗(yàn)結(jié)果見表2和圖2。

    表2 殼聚糖濃度對(duì)微膠囊化的影響

    圖2 殼聚糖濃度對(duì)橙子油微膠囊包埋率的影響

    殼聚糖濃度對(duì)微膠囊形狀的影響如表2所示。殼聚糖濃度小于1.0%時(shí),成囊穩(wěn)定性差,易破,不能起到包埋效果;殼聚糖濃度大于2.0%時(shí),多數(shù)呈蝌蚪狀并容易粘連在一起。殼聚糖濃度為1.5%時(shí)可制得球狀、強(qiáng)度好的膠囊。

    由圖2可以看出,隨著殼聚糖濃度的增大,包埋率整體呈增加的趨勢(shì),這是因?yàn)檫M(jìn)料中壁材量增加,使得液滴成膜速度增加,低沸點(diǎn)物質(zhì)損失減少,從而提高包埋率。但當(dāng)殼聚糖濃度超過1.5%時(shí),包埋率反而有所下降。這是由于成囊速度下降,物料在成囊前停留時(shí)間增長(zhǎng),低沸點(diǎn)的橙子油損失增加,且在濃度過高的情況下(>1.5%),黏度太大,在成囊時(shí)發(fā)生嚴(yán)重粘連現(xiàn)象。當(dāng)殼聚糖濃度為1.5%時(shí),微膠囊的包埋率達(dá)到最佳水平。

    2.3 氯化鈣濃度對(duì)微膠囊制備的影響

    保持乳化溫度為60℃,海藻酸鈉濃度為3.5%,殼聚糖濃度為1.5%,壁材與芯材的質(zhì)量比為1∶3,pH=6.0,2滴濃度為1%的吐溫-80,在氯化鈣濃度分別為1.0%、2.0%、3.0%、4.0%條件下制備微膠囊,試驗(yàn)結(jié)果見表3和圖3。

    氯化鈣濃度對(duì)微膠囊形狀的影響如表3所示。氯化鈣濃度小于1.0%時(shí),不能成囊,不能起到包埋效果;氯化鈣濃度大于4.0%時(shí),成囊但形狀多樣不規(guī)則,囊壁硬度大。氯化鈣濃度為2.0%時(shí)可制得球狀、強(qiáng)度好的膠囊。

    由圖3可見,隨著氯化鈣濃度的增大,包埋率整體隨之提高。但當(dāng)氯化鈣濃度>2.0%時(shí),包埋率反而下降。在成囊的過程中,氯化鈣是作為固化劑的。氯化鈣的濃度太低,固化效果不好,導(dǎo)致包埋率比較低;但當(dāng)氯化鈣的濃度過高,微膠囊壁膜強(qiáng)度太大且容易粘接,導(dǎo)致包埋率下降。

    表3 氯化鈣濃度對(duì)微膠囊化的影響

    圖3 氯化鈣濃度對(duì)橙子油微膠囊包埋率的影響

    2.4 乳化溫度對(duì)微膠囊制備的影響

    保持海藻酸鈉濃度為3.5%,殼聚糖濃度為1.5%,CaCl2濃度為2.0%,壁材與芯材的質(zhì)量比為1∶3,pH=6.0,2滴濃度為1%的吐溫-80,改變?nèi)榛瘻囟龋謩e在50℃、55℃、60℃、65℃的乳化溫度下制備微膠囊,試驗(yàn)結(jié)果見表4和圖4。

    表4 乳化溫度對(duì)微膠囊化的影響

    由圖4可知,乳化溫度以55℃為宜。這是因?yàn)闇囟绕?,?huì)導(dǎo)致乳化劑和部分物料得不到完全的溶解而使整個(gè)體系乳化作用減弱,成囊效果和強(qiáng)度均較差,且出現(xiàn)拖尾現(xiàn)象;溫度太高時(shí),乳化劑能發(fā)揮其功效,但易揮發(fā)的橙子精油會(huì)大量揮發(fā),使得包埋率下降。

    圖4 乳化溫度對(duì)橙子油微膠囊包埋率的影響

    2.5 芯材與壁材的質(zhì)量比對(duì)微膠囊制備的影響

    保持乳化溫度為55℃,海藻酸鈉濃度為3.5%,殼聚糖濃度為1.5%,CaCl2濃度為2.0%,pH=6.0,2滴濃度為1%的吐溫-80,在芯材與壁材的質(zhì)量比分別為2.0、2.5、3.0、3.5條件下制備微膠囊,試驗(yàn)結(jié)果見表5和圖5。

    表5 芯材與壁材的質(zhì)量比對(duì)微膠囊化的影響

    圖5 芯材與壁材質(zhì)量比對(duì)橙子油微膠囊包埋率的影響

    芯材與壁材的質(zhì)量比對(duì)微膠囊形狀的影響如表5所示。芯材與壁材的質(zhì)量比≤2.5時(shí),可制得球體形狀較好、強(qiáng)度好的微膠囊;但當(dāng)芯材與壁材的質(zhì)量比≥3.0時(shí),成囊性逐漸變差。芯材與壁材的質(zhì)量比為2.5時(shí)可制得球狀、強(qiáng)度好的膠囊。

    由圖5可知,隨著芯材與壁材質(zhì)量比的增大,微膠囊的包埋率在芯壁比小于2.5之前逐漸增大,在2.5處達(dá)到最大值,之后隨著芯壁比的增大而減少。這是由于芯材的相對(duì)量越多,單位壁材包裹的芯材增加,粒徑增大,同時(shí)囊壁會(huì)變薄,直接影響包埋的效果。因此在適度的芯壁比(2.5)下,才能得到包埋率高且強(qiáng)度好的微膠囊。

    2.6 殼聚糖溶液的pH值對(duì)微膠囊制備的影響

    保持乳化溫度為55℃,海藻酸鈉濃度為3.5%,殼聚糖濃度為1.5%,CaCl2濃度為2.0%,壁材與芯材的質(zhì)量比為1∶2.5,在殼聚糖溶液的pH值分別為4.0、5.0、6.0、7.0條件下制備微膠囊,試驗(yàn)結(jié)果見表6和圖6。

    表6 殼聚糖溶液的pH值對(duì)微膠囊化的影響

    圖6 糖溶液的pH值對(duì)橙子油微膠囊包埋率的影響

    殼聚糖溶液的pH值對(duì)微膠囊形狀的影響見表6。殼聚糖溶液的pH值小于4.0時(shí),不能成囊,不能起到包埋效果;殼聚糖溶液的pH值大于7.0時(shí),黏度太大,產(chǎn)品呈餅狀。殼聚糖溶液的pH值為6.0時(shí)可制得球狀、強(qiáng)度好的膠囊。

    從圖6可見,當(dāng)pH值小于6.0包埋率隨著殼聚糖溶液的pH值升高而增大,當(dāng)pH值大于6.0包埋率有所下降。pH=6.0包埋率最高,此時(shí)的pH值與殼聚糖的pKa=6.3,由此可推斷pH值對(duì)微膠囊影響的本質(zhì)是對(duì)聚電解質(zhì)絡(luò)合反應(yīng)的影響,此時(shí)分子電荷密度的影響是不能忽略的。根據(jù)Lewis酸堿平衡理論,當(dāng)殼聚糖溶液的pH<pKa時(shí),其分子鏈上的氨基主要以-形式存在,隨著pH的增高,-減少。當(dāng)溶液的pH接近殼聚糖的pKa,殼聚糖分子的電荷密度顯著降低,導(dǎo)致殼聚糖分子空間伸展最小,這時(shí)殼聚糖能夠更深入地進(jìn)入海藻酸鈉凝膠網(wǎng)絡(luò)中,發(fā)生聚電解質(zhì)絡(luò)合程度越深,所以形成的微膠囊包埋率也最高。當(dāng)殼聚糖溶液的pH太高時(shí),微膠囊表現(xiàn)為直接的液化膨脹,吸附了過多的水分,使得包埋的芯材比例減少,從而導(dǎo)致包埋率降低。

    2.7 正交實(shí)驗(yàn)確定最佳條件

    從以上的單因素實(shí)驗(yàn)可知,海藻酸鈉濃度、殼聚糖濃度和芯材與壁材的質(zhì)量比對(duì)微膠囊的包埋率影響較大,因此選取海藻酸鈉濃度、殼聚糖濃度、芯材與壁材的質(zhì)量比作為主要的考察因素,以微膠囊的包埋率為考察指標(biāo)進(jìn)行正交實(shí)驗(yàn)。所選試驗(yàn)因素水平見表7,正交試驗(yàn)結(jié)果見表8。

    表7 因素水平表

    表8 正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果

    由表8可知,在3種因素中,對(duì)橙子油包埋率影響的程度大小為:A(海藻酸鈉濃度)>B(殼聚糖濃度)>C(芯材與壁材的質(zhì)量比)。制備微膠囊的最佳條件為A2B2C2,即海藻酸鈉濃度為3.5%,殼聚糖濃度為1.5%,芯材與壁材的質(zhì)量比為3.0,在最佳條件下制備橙子油微膠囊包埋率可達(dá)89.13,且微膠囊的外形好,強(qiáng)度好。

    2.8 最佳條件下制備微膠囊的重現(xiàn)性試驗(yàn)

    按正交試驗(yàn)選出的最佳試驗(yàn)方案A2B2C2進(jìn)行3次平行試驗(yàn),實(shí)驗(yàn)結(jié)果見表9。

    表9 最佳條件下制備微膠囊的重現(xiàn)性試驗(yàn)

    表9表明,在海藻酸鈉濃度為3.5%、殼聚糖濃度為1.5%、芯材與壁材的質(zhì)量比為3.0條件下,進(jìn)行3次平行試驗(yàn)的包埋率分別為88.71%、89.94%、88.95%,均無明顯差異,平均包埋率為89.20%,與2.7中最佳條件下制備的微膠囊的包埋率89.13%相差甚小,故正交試驗(yàn)選出的最佳制備條件的重現(xiàn)性和穩(wěn)定性良好。

    2.9 橙子油微膠囊緩釋效果探究

    按照1.3.3的方法進(jìn)行實(shí)驗(yàn),可避免微膠囊自然失重受空氣溫度和濕度的影響,能更好地考察橙子油微膠囊的緩釋效果。實(shí)驗(yàn)結(jié)果見表10、表11。將表10、表11數(shù)據(jù)做緩釋效果圖如圖7所示。

    表10 橙子油微膠囊的失重?cái)?shù)據(jù)

    表11 微膠囊殼體粉末+橙子油的失重?cái)?shù)據(jù)

    圖7表明,橙子油微膠囊的精油揮發(fā)緩慢,且揮發(fā)速度平穩(wěn),而對(duì)照組微膠囊殼體粉末+橙子油精油揮發(fā)速度很快,因此自制橙子油微膠囊具有明顯的緩釋性。

    圖7 微膠囊殼體粉末+橙子油與橙子油微膠囊揮發(fā)性比較

    3 結(jié)論

    利用銳孔-凝固浴法制備出了橙子油微膠囊。經(jīng)單因素實(shí)驗(yàn)和正交實(shí)驗(yàn)得到了制備橙子油微膠囊的最佳工藝條件:海藻酸鈉濃度為3.5%、殼聚糖濃度為1.5%、氯化鈣濃度為2.0%、乳化溫度為55℃、芯材與壁材的質(zhì)量比為1∶3、殼聚糖溶液的pH=6.0。在最佳工藝條件下,所制微膠囊外形好、強(qiáng)度高,成型效果好;其包埋率達(dá)到89.20%,并具有良好的重現(xiàn)性。對(duì)制備的橙子油微膠囊的緩釋性進(jìn)行了研究,結(jié)果表明,橙子油微膠囊的緩釋性明顯。

    [1] 吳慧清,吳清平,石立三,等.植物精油對(duì)微生物的抑菌效果評(píng)估研究[J].食品科學(xué),2008,29(12):83-86.

    [2] 陳莉,何嬌明,黃鈴惠,等.橙皮精油提取及抑菌效果的研究[J].廣西醫(yī)學(xué),2011,33(2):234-236.

    [3] 肖軍霞,楊劍,黃國清,等.SPI-GA復(fù)凝聚法制備甜橙油微膠囊及表征[J].中國食品學(xué)報(bào),2012,11(12):64-68.

    [4] 李柱,陳正行,羅昌榮,等.β-環(huán)糊精制備微膠囊化甜橙油的研究[J].香料、香精化妝品,2004,12(6):17-21.

    [5] 熊月琴,何小維,黃強(qiáng),等.甜橙油微膠囊的制備及性質(zhì)探究[J].食品科技,2011,36(6):265-268.

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