Fe/C微電解-Fenton法預(yù)處理提高垃圾滲濾液可生化性的研究*

楊 麒,劉 盛,鐘 宇,陳 仁,李小明,曾光明

(1．湖南大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,湖南 長沙 410082; 2．湖南大學(xué) 環(huán)境生物與控制教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,湖南 長沙 410082)

Fe/C微電解-Fenton法預(yù)處理提高垃圾滲濾液可生化性的研究*

楊 麒1,2?,劉 盛1,2,鐘 宇1,2,陳 仁1,2,李小明1,2,曾光明1,2

(1．湖南大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,湖南 長沙 410082; 2．湖南大學(xué) 環(huán)境生物與控制教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,湖南 長沙 410082)

研究采用Fe/C微電解-Fenton法對(duì)老齡城市生活垃圾滲濾液進(jìn)行預(yù)處理,提高其可生化性.通過調(diào)整初始pH,Fe-C投加量,鐵碳質(zhì)量比,H2O2投加量及反應(yīng)時(shí)間考察其對(duì)垃圾滲濾液處理的效果,同時(shí)對(duì)Fe/C微電解,Fenton以及Fe/C微電解-Fenton的處理效果進(jìn)行對(duì)比研究.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，F(xiàn)e/C微電解-Fenton法預(yù)處理表現(xiàn)出最好的處理性能,其最佳處理?xiàng)l件為:初始pH 3,Fe-C投加量 52 g/L,Fe/C 3,H2O2投加量12 mL/L,接觸反應(yīng)1 h后,COD去除率達(dá)到75%.此外，滲濾液的BOD5/COD也從0.075提高到0.250.

可生化性；垃圾滲濾液; Fe/C微電解-Fenton法

垃圾滲濾液是一種難降解的高濃度有機(jī)廢水，如果得不到及時(shí)處理，會(huì)污染土壤，地下水及其周邊環(huán)境，直接采用生物方法處理往往難以達(dá)到排放標(biāo)準(zhǔn).和生物處理相比，物化處理不受水質(zhì)水量變動(dòng)的影響，出水水質(zhì)比較穩(wěn)定，尤其是對(duì)BOD5/COD比值較低(0.07～0.20)，難以生物處理的垃圾滲濾液，具有較好的處理效果，常常作為生物處理前的預(yù)處理工藝[1].Fenton工藝是一種利用Fe2+催化H2O2產(chǎn)生羥基自由基實(shí)現(xiàn)有機(jī)污染物降解的高級(jí)氧化技術(shù)，其能夠有效地對(duì)垃圾滲濾液中的難生物降解有機(jī)物進(jìn)行氧化降解[2]，但為達(dá)到理想的COD去除率需要大量投加H2O2，增加了處理成本[3].因此需要對(duì)傳統(tǒng)的Fenton處理工藝進(jìn)行改進(jìn)，達(dá)到改善其對(duì)垃圾滲濾液的處理效果并且有效地降低成本的目的.鐵碳微電解，通過鐵屑和炭構(gòu)成原電池產(chǎn)生氧化還原，吸附與絮凝以及電富集等多種作用可實(shí)現(xiàn)部分難降解物質(zhì)的去除，此外在處理過程中某些有機(jī)物的形態(tài)和結(jié)構(gòu)可能發(fā)生改變，廢水的可生化性得以提高.如果在酸性條件下加入H2O2，利用鐵碳微電解過程中產(chǎn)生的Fe2+形成Fenton反應(yīng)，就是所謂的Fe/C微電解-Fenton強(qiáng)化工藝[4].齊旭東等[5]采用廢鐵屑和活性炭構(gòu)建腐蝕電池+Fenton工藝預(yù)處理垃圾滲濾液，實(shí)現(xiàn)了有機(jī)物的有效去除，同時(shí)提高了滲濾液的可生化性.然而，他們研究的對(duì)象是新鮮垃圾滲濾液(BOD5/COD值遠(yuǎn)高于0.3)，應(yīng)用高級(jí)氧化技術(shù)預(yù)處理的意義不大.隨著我國城市垃圾填埋場的填埋年限日益增加，老齡垃圾滲濾液由于污染成分復(fù)雜，可生化性極差，對(duì)其進(jìn)行生化處理的難度也越來越大.本研究采用Fe/C微電解-Fenton法對(duì)老齡城市生活垃圾滲濾液(BOD5/COD小于0.1)進(jìn)行預(yù)處理，并與單獨(dú)的Fe/C微電解和Fenton法處理效果進(jìn)行比較，探討其提高老齡滲濾液可生化性的可行性及機(jī)理.

1 材料與方法

1.1 垃圾滲濾液水質(zhì)

實(shí)驗(yàn)所選用的垃圾滲濾液取自長沙市黑糜峰垃圾填埋場.黑糜峰垃圾填埋場是長沙市唯一的城市生活垃圾填埋場.2003年4月正式投入使用，至今已經(jīng)運(yùn)行了11年，日處理生活垃圾能力最高4 000 t.填埋場占地146.9公頃，庫容為4 500萬立方米，服務(wù)年限為34-50年.所取垃圾滲濾液水質(zhì)指標(biāo)如表1所示，極低的BOD5/COD值表明該垃圾滲濾液為老齡垃圾滲濾液.

表1 廢水的水質(zhì)指標(biāo)

Tab．1 Characteristics of landfill leachate

CODCr/(mg·L-1)BOD5/(mg·L-1)BOD5/CODpH2043.52151.720.078.5

1.2 實(shí)驗(yàn)材料

廢鐵屑取自湖南大學(xué)教育技術(shù)與工程訓(xùn)練中心車間，先用一定濃度的堿液浸泡，再用質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%的H2SO4酸洗后浸泡，去除其表面油漬臟物和氧化膜后使用，F(xiàn)e的質(zhì)量分?jǐn)?shù)平均為90%.活性炭浸泡在原水中達(dá)到吸附平衡后烘干使用；活性炭購自長沙明瑞化工有限公司，0.30～0.84 mm( 20～50 目)，顆粒狀，在原水中達(dá)到吸附平衡后烘干使用；H2O2購自湖南師范大學(xué)化學(xué)試劑廠；其它化學(xué)試劑均為市售，分析純.

1.3 實(shí)驗(yàn)方法

Fe/C微電解-Fenton實(shí)驗(yàn)在250 mL燒杯中進(jìn)行，取100 mL垃圾滲濾液于反應(yīng)燒杯中，用1 mol/L的H2SO4或NaOH溶液調(diào)節(jié)pH值到設(shè)定值后，加入一定量的活性炭和鐵屑，同時(shí)加入適量H2O2，攪拌至反應(yīng)完畢，取其上清液分別測(cè)定COD和BOD5.為了研究Fe/C微電解-Fenton的綜合效應(yīng)，設(shè)2個(gè)對(duì)照實(shí)驗(yàn)：Fe/C微電解和Fenton對(duì)照實(shí)驗(yàn)，分別加入與Fe/C微電解-Fenton實(shí)驗(yàn)中數(shù)量相等的活性炭鐵屑混合物和H2O2.

1.4 分析方法

COD采用重鉻酸鉀法測(cè)定，BOD5采用BODTrak測(cè)量儀測(cè)定[6].

2 結(jié)果與討論

2.1 單因素影響分析

2.1.1 初始pH的影響

將垃圾滲濾液pH分別調(diào)為2,3,4,5和6，固定mFe=3.9 g，mC=1.3 g，H2O2投加量為12 mL/L，反應(yīng)時(shí)間為1 h，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖1所示.

隨著反應(yīng)初始pH的增大，COD濃度逐漸降低，COD去除率也相應(yīng)逐漸提高.當(dāng)pH=3時(shí)，3種方法對(duì)COD的去除率均達(dá)到最大，F(xiàn)e/C微電解-Fenton法的去除率為76.24%，F(xiàn)e/C微電解法的去除率為60.40%，而Fenton法對(duì)COD的去除率僅為48.51%.與此同時(shí)，滲濾液的可生化性也有所改善，3種預(yù)處理工藝下BOD5/COD值分別提高到0.25，0.15和0.11.當(dāng)pH繼續(xù)增大時(shí)，COD的去除率反而逐漸降低.當(dāng)pH為6時(shí)，F(xiàn)e/C微電解-Fenton法對(duì)COD的去除率降低到了46.53%，F(xiàn)e/C微電解法的則降低到了36.63%，而Fenton法的預(yù)處理效果極不理想，僅為22.77%.這是因?yàn)?，在酸性條件下，氧的標(biāo)準(zhǔn)電極電位比在中性介質(zhì)中高，擴(kuò)大了鐵碳原電池電極電位差，起到了促進(jìn)電極反應(yīng)的作用，使氧化還原以及絮凝吸附等作用充分進(jìn)行，從而提高了垃圾滲濾液的處理效果.研究表明pH值在2～4的范圍內(nèi)，F(xiàn)enton反應(yīng)可以得到更多的·OH，而pH值過高時(shí)Fe將以Fe(OH)3的形式沉降，處理效果會(huì)下降.一般情況下，pH值越低，鐵炭原電池反應(yīng)更容易進(jìn)行，陰極產(chǎn)生的中間態(tài)活性氫[H]具有強(qiáng)氧化還原作用，反應(yīng)過程中產(chǎn)生的Fe2+則具有還原作用，對(duì)絮凝吸附等過程具有促進(jìn)作用.當(dāng)pH值過低時(shí)，F(xiàn)e與H+發(fā)生反應(yīng)，產(chǎn)生的大量H2在電極之間形成一層膜從而阻礙原電池的反應(yīng)；當(dāng)pH值過高時(shí)，F(xiàn)e2+會(huì)形成Fe(OH)2和Fe(OH)3，附著在鐵炭表面，阻礙反應(yīng)的進(jìn)行，COD去除率下降[7].因此pH= 3是3種基于Fe2+的預(yù)處理工藝的最佳pH條件.

pH

2.1.2 Fe-C投加量的影響

固定pH=3， Fe/ C=3，H2O2投加量為12 mL/L，反應(yīng)時(shí)間為1 h，F(xiàn)e-C投加量分別為44，52，60，68，76 g/L，考察其對(duì)垃圾滲濾液預(yù)處理效果的影響.由圖2可以看到，當(dāng)Fe-C投加量為44 mg/L時(shí)，F(xiàn)e/C微電解-Fenton法對(duì)COD的去除率達(dá)到57.43%，BOD5/COD值提高到0.15，而Fe/C微電解法的COD去除率為45.54%，BOD5/COD值為0.12，兩者的差別不太大.隨著Fe-C投加量增大到52 mg/L，F(xiàn)e/C微電解-Fenton法中COD的去除率和BOD5/COD值也隨之分別提高到了75.25%和0.24，而Fe/C微電解法對(duì)COD的去除率僅提高到59.42%，BOD5/COD值也僅增大到了0.15.隨著Fe-C投加量繼續(xù)增大，COD的去除率變化不明顯，基本維持在70%左右.當(dāng)Fe-C投加量大于52 mg/L時(shí)，COD的去除率也上下浮動(dòng)，這表明原電池反應(yīng)的去除作用已基本達(dá)到極限[8-9].這是因?yàn)楫?dāng)Fe-C投加量較小時(shí)，形成的Fe-C原電池?cái)?shù)量也較少，不能夠產(chǎn)生足夠的Fe2+，原電池反應(yīng)不充分，從而不能徹底分解有機(jī)物，導(dǎo)致COD去除率較低.隨著投加量的增加，系統(tǒng)中Fe-C原電池的數(shù)量也相應(yīng)增多，原電池反應(yīng)可以充分進(jìn)行，化學(xué)氧化較為充分，有機(jī)物的分解較完全，因此對(duì)滲濾液中的污染物的去除能力也相應(yīng)增強(qiáng)[10].雖然Fe-C投加量為76 g/L時(shí)，F(xiàn)e/C微電解-Fenton法對(duì)COD的去除達(dá)到78.22%，略大于52 mg/L 的75.25%，但增幅相當(dāng)有限.因此從經(jīng)濟(jì)角度考慮，本實(shí)驗(yàn)中Fe-C最佳投加量選定為52 g/L.

Fe-C投加量/(g·L-1)

2.1.3 Fe/ C質(zhì)量比的影響

固定pH=3，F(xiàn)e-C投加量=52 g/L，H2O2投加量為12 mL/L，反應(yīng)時(shí)間為1 h， Fe/ C分別為1，2，3，4，5，6，探討Fe/ C變化對(duì)系統(tǒng)總體效率的影響，結(jié)果如圖3所示.當(dāng)Fe/ C為2時(shí)，經(jīng)Fe/C微電解-Fenton處理后的COD量為638.29 mg/L，去除率為68.75%，BOD5/COD值為0.21，而Fe/C微電解法反應(yīng)后的COD量則為1 106.37 mg/L，去除率45.83%，BOD5/COD值為0.12.隨著Fe/ C提高到3，F(xiàn)e/C微電解-Fenton對(duì)COD的去除略有增加，去除率達(dá)到73.69%，BOD5/COD值也增大到0.25.與此同時(shí)Fe/C微電解法中COD去除率及BOD5/COD值也達(dá)到最大值，分別為57.29%和0.15.此后，隨著Fe/ C的增加，兩系統(tǒng)的總體效率都有不同程度的下降.朱兆連等人采用鐵碳微電解法對(duì)垃圾滲濾液進(jìn)行處理，在Fe/C為3時(shí)，COD的去除效果最佳，去除率可以達(dá)到51.8%．研究表明：對(duì)基于鐵碳微電解的體系來說，由于形成原電池的鐵碳比是一定的，過高或過低的Fe/C導(dǎo)致反應(yīng)不能充分的進(jìn)行，對(duì)污染物的降解不利，因此去除效果下降[11].當(dāng)Fe/C低于3時(shí)，微電解反應(yīng)緩慢導(dǎo)致Fenton反應(yīng)產(chǎn)生·OH速率變慢，來不及破壞水中有機(jī)物的分子結(jié)構(gòu)，從而不能有效提高垃圾滲濾液可生化性的提高；當(dāng)Fe/C高于3時(shí)，活性炭投加量相對(duì)減少，微電解反應(yīng)不充分，導(dǎo)致Fenton反應(yīng)不充分，因此不能有效提高COD的去除率.

mFe/mC

2.1.4 H2O2投加量的影響

實(shí)驗(yàn)固定pH=3，mFe=3.9 g，mC=1.3 g，反應(yīng)時(shí)間為1 h，H2O2投加量分別設(shè)定為10 ml/L，11 mL/L，12 mL/L，13 mL/L和14 mL/L，考察H2O2投加量對(duì)滲濾液中污染物去除的影響.H2O2可與鐵碳微電解過程中產(chǎn)生的Fe2+形成Fenton反應(yīng)，進(jìn)而強(qiáng)化整個(gè)體系對(duì)垃圾滲濾液中污染物的降解[12].如圖4所示，在研究的H2O2投加量范圍內(nèi)，F(xiàn)e/C微電解-Fenton法都表現(xiàn)出較Fenton法更好的處理效果.當(dāng)投加量為12 mL/L時(shí)，F(xiàn)e/C微電解-Fenton法對(duì)COD去除達(dá)到最佳(75.00%)，同時(shí)BOD5/COD值也增大到0.25.而朱兆連等人對(duì)相同條件下微電解后的垃圾滲濾液投加H2O2，當(dāng)投加量為11 mL/L時(shí)，COD去除率達(dá)到最大值63.8%，沒有達(dá)到本實(shí)驗(yàn)條件下的最佳處理效果，這是因?yàn)槲㈦娊膺^程中產(chǎn)生的Fe2+可同時(shí)與Fenton發(fā)生反應(yīng)，強(qiáng)化反應(yīng)過程中的氧化作用，當(dāng)H2O2投加量超過一定范圍時(shí)，過量的H2O2與·OH反應(yīng)產(chǎn)生HO2·，氧化能力比·OH低，有機(jī)物不能得到徹底的氧化，還將Fe2+氧化成Fe3+，F(xiàn)e3+的催化能力要低于Fe2+，從而導(dǎo)致對(duì)COD去除率的降低[13].當(dāng)H2O2投加量增加到 13 mL/L時(shí)，發(fā)現(xiàn)Fe/C微電解-Fenton法對(duì)COD去除率開始下降.因此，在本實(shí)驗(yàn)條件下，最佳的H2O2投加量為12 mL/L.

H2O2投加量/(mL·L-1)

2.2 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)分析

固定pH=3，mFe=3.9 g，mC=1.3 g，H2O2投加量為12 mL/L，3種工藝下的COD去除及BOD5/COD提高的效果如圖5所示.

反應(yīng)時(shí)間/min

如圖5所示，垃圾滲濾液中的COD在反應(yīng)開始后的60 min內(nèi)被迅速去除，60 min后COD的去除率基本保持穩(wěn)定，因此在整個(gè)反應(yīng)過程中反應(yīng)速率呈現(xiàn)出較大的差異.研究表明Fenton體系一般遵循一級(jí)反應(yīng)[14-15]，其動(dòng)力模型如式(1)：

(1)

對(duì)式(1)進(jìn)行積分得：

(2)

式中：Ct為反應(yīng)階段某一時(shí)刻COD的值，mg/L；C0為垃圾滲濾液初始COD的值，mg/L；t為反應(yīng)時(shí)間，min；K為反應(yīng)速率常數(shù).

用式(2)對(duì)3種工藝前60 min內(nèi)垃圾滲濾液中COD濃度隨時(shí)間的變化進(jìn)行擬合，擬合結(jié)果如表2和圖6所示.

由表2可以看出，各反應(yīng)體系基本遵循一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型，模型對(duì)實(shí)際數(shù)值的擬合性較好，R2值均在0.950 0左右.其中Fe/C微電解-Fenton法的K值較其他兩種工藝的R值都要大，說明由于該工藝結(jié)合了Fe/C微電解以及Fenton的雙重效應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了最快的COD的去除速率.

表2 不同工藝條件下垃圾滲濾液的一級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)及其相關(guān)性系數(shù)

Tab．2 First-order kinetic rate constants and correlation coefficient under different treatment process

工藝動(dòng)力學(xué)方程K/(min-1)R2Fe/C微電解-Fenton法-0.518-0.0133t0.01330.9467Fe/C微電解法-0.3086-0.0091t0.00910.9644Fenton法-0.188-0.0073t0.00730.9760

反應(yīng)時(shí)間/min

2.3 機(jī)理分析

Fe/C微電解-Fenton法，即利用Fe/C微電解反應(yīng)產(chǎn)生Fe2+的同時(shí)，加入H2O2，在酸性條件下，形成Fenton試劑.微電解法中鐵屑和活性炭顆粒形成電極，產(chǎn)生數(shù)目眾多的原電池，鐵屑為陽極被腐蝕，而活性炭為陰極，發(fā)生電極反應(yīng)[16]：

陽極： Fe-2e→Fe2+，

E0(Fe2+/Fe)=-0.44 V ．

陰極：2H++2e→H2，

E0(H+/H2)=-0.00 V．

微電解過程中產(chǎn)生的H+具有很高的活性，與垃圾滲濾液中的多種組分發(fā)生氧化還原反應(yīng)，可有效降解許多難降解的有機(jī)物[17]，而產(chǎn)生的Fe2+在酸性的條件下與H2O2生成Fenton試劑，其反應(yīng)機(jī)理如下[18]：

Fe2++H2O2→Fe3++·OH+OH-，

Fe3++H2O2→Fe2++HO2·+H+，

Fe2++·OH→Fe3++OH-，

Fe3++HO2·→Fe2++O2+H+，

H2O2+·OH→HO2·+H2O，

HO2·→O2+H+，

O2·+H2O2→O2+2OH-．

H2O2在Fe2+的催化作用下生成氧化能力極強(qiáng)的羥基自由基·OH，羥基自由基的氧化還原電位為2.8 V[19]，僅次于氟(2.87 V)，因此羥基自由基的氧化能力大大超過一般的化學(xué)氧化劑，H2O2分解生成羥基自由基的速度快，氧化速率高，羥基自由基與不同有機(jī)物的反應(yīng)速率常數(shù)相差很小，這表明其對(duì)有機(jī)物氧化的選擇性很小，可氧化大部分難降解的有機(jī)污染物[20].而Fe2+轉(zhuǎn)化成Fe3+的還原作用將滲濾液中的有機(jī)物還原成為還原態(tài)，大分子有機(jī)物降解成為小分子有機(jī)物，從而提高了滲濾液的可生化性[21].

3 結(jié) 論

Fe/C微電解-Fenton法結(jié)合了鐵碳之間的原電池作用與Fenton的氧化作用實(shí)現(xiàn)垃圾滲濾液中的難降解有機(jī)污染物的去除.初始pH值，F(xiàn)e-C投加量和Fe/C通過對(duì)Fe-C原電池反應(yīng)的影響來強(qiáng)化COD去除率以及可生化性的提高，而H2O2投加量則主要影響了·OH的產(chǎn)生效率.Fe/C微電解-Fenton法處理老齡垃圾滲濾液的最優(yōu)條件為：初始pH=3，F(xiàn)e-C投加量=52 g/L，F(xiàn)e/C=3，H2O2投加量=12 mL/L，經(jīng)1 h的反應(yīng)COD去除率可達(dá)到75%，垃圾滲濾液的BOD5/COD 值由0.07提高到0.25左右，其可生化性得到了顯著提高.

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Enhancing Biodegradability of Landfill Leachate Using Iron-carbon Microelectrolysis with Fenton Process

YANG Qi1,2?, LIU Sheng1,2, ZHONG Yu1,2, CHEN Ren1,2, LI Xiao-ming1,2, ZENG Guang-ming1,2

(1. College of Environmental Science and Engineering, Hunan Univ，Changsha，Hunan 410082, China; 2. Key Laboratory of Environmental Biology and Pollution Control, Hunan Univ, Ministry of Education, Changsha,Hunan 410082, China)

Iron-carbon microelectrolysis with Fenton process was used to pretreat the mature landfill leachate and to enhance its biodegradability.The factors, such as initial pH, iron-carbon concentration, the mass ratio of iron to carbon, dosage of H2O2and reaction time were investigated. Under the optimal conditions of initial pH of 3, iron-carbon concentration of 52 g/L, iron to carbon mass ratio of 3, H2O2dosage of 12ml/L, the removal efficiency of COD reached 75% after a reaction time of 1 h. The ratio of BOD5to COD also increased from 0.075 to 0.250, which suggested that iron-carbon microelectrolysis with Fenton process could significantly improve the biodegradability of landfill leachate, compared with the single iron-carbon microelectrolysis or Fenton process.

biodegradability;landfill leachate; iron-carbon microelectrolysis with Fenton process

2014-12-02

國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51378188), National Natural Science Foundation of China(51378188)；教育部博士點(diǎn)新教師基金資助項(xiàng)目(20130161120021)；湖南大學(xué)青年教師成長計(jì)劃項(xiàng)目

楊 麒(1974-)，男，湖南安鄉(xiāng)人，湖南大學(xué)副教授，博士

?通訊聯(lián)系人，E-mail:yangqi@hnu.edu.cn

1674-2974(2015)12-0125-07

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