制漿造紙廢水處理新技術

王 春 平清偉 張 健 石海強 李 娜

(大連工業(yè)大學遼寧省制漿造紙重點實驗室，遼寧大連，116034)

隨著我國工業(yè)現代化的建設與發(fā)展，同時也帶來了各種環(huán)境污染。制漿造紙廢水中的污染物主要有4類:還原性類 (如木素及其衍生物等)，用COD表征;可生物降解類 (如半纖維素、寡糖、有機酸及醇等)，用BOD表征;懸浮類 (如細小纖維、無機填料等)，用SS表征;色素類 (如油墨、染料及木素等)，用色度表征［1］。2011年，我國制漿造紙廢水CODCr排放74.2萬t，雖然比2005年減少了53.7%，但產品質量、能耗、污染負荷均與國際先進水平存在很大差距，難以達到GB3544—2008制漿造紙工業(yè)水污染物排放標準的要求。因此，亟需加大制漿造紙廢水深度處理的力度，把環(huán)境污染降至最低。

1 制漿造紙廢水處理技術的現狀

制漿造紙廢水深度處理應著重于提高循環(huán)用水率、減少用水量和排放量，并能夠充分利用廢水中可再生資源。目前制漿造紙廢水處理及深度處理的方法主要有物理法、化學法、氧化法、混凝法以及生物法等［2］。物理法大部分是作為造紙工業(yè)廢水的預處理，能有效地去除懸浮顆粒物等，從而利于進一步的生化處理，為后續(xù)深度處理造紙廢水降低能耗奠定基礎。生物法廣泛應用于造紙廢水二級處理中，能有效地降低廢水的COD、BOD等。但是隨著我國制漿造紙廢水排放標準的提高和處理難度加大，僅依靠傳統(tǒng)的物化法、生化法等技術已經不能滿足實際要求。

目前，制漿造紙廢水深度處理技術主要有:光催化氧化技術［3-4］、膜技術［5-6］、生化技術［7］、吸附混凝技術［8-11］、高級氧化技術［12-14］等。但其中一些技術僅處于研究階段，實際應用較少。因此，必須加大制漿造紙廢水深度處理新技術的研究，或對現有新技術工藝進行優(yōu)化。

2 生物技術處理制漿造紙廢水

2.1 生物強化技術

微生物法即利用微生物的代謝作用，將廢水中呈溶解、膠體狀態(tài)的有機污染物轉化為穩(wěn)定的物質，主要有好氧法、厭氧法、酶處理法和光合細菌法等。好氧法即在有氧參與的條件下，利用好氧微生物將廢水中的有機物加以分解的方法，主要有活性污泥法、序批式活性污泥法 (SBR)、高效生物反應器 (HCR)等，其中SBR和HCR是在活性污泥法基礎上改進的新技術;厭氧法是在無氧氣參與的條件下，通過厭氧生物對有機物進行酸性和堿性發(fā)酵兩個階段的分解處理來完成整個代謝過程，主要有厭氧濾池 (AF)、厭氧流化床等 (AFB)［15-16］。生物強化新技術有利于顯著提高造紙廢水的二級處理效果，以降低廢水處理成本。

M.H.Muhamad等人［17］將 GAC-SBBR 應用到雪蘭莪州的Muda造紙廠，GAC-SBBR主要部分為高密度生物膜反應器 (HDPE)，由聚乙烯生物膜組成，該生物膜由直徑1.2 m、最大處理水深度為1.8 m、200 g/L的2～3 nm的顆粒狀的活性炭包裹而成，運行穩(wěn)定。處理后廢水中五氯苯酚 (PCP)的去除率在82%～100%，COD的去除率在39%～81%，且可以有效地降低廢水中AOX的含量。

A.C.Freitas等人［18］研究了將不同白腐菌用于桉木硫酸鹽漿廢水的二級處理。研究發(fā)現，P.sajor鳳尾菇和米根霉對有機物生物降解效果最好，經過10天的培養(yǎng)，在250 nm和465 nm處相對吸光度分別降低了25%～46%、72% ～74%，COD下降了74%～81%。

J.Chen等人［19］從湖南某廠的制漿造紙廢液中培育出一種大頭茶屬變異菌株JW8，這種菌對制漿造紙廢水中堿性木素具有很好的降解作用。在傳統(tǒng)的SBR中接種JW8，可以顯著提高有機污染物的去除率，COD、BOD的去除率分別是96.4%和87.8%。但是存在缺點是具有較高的污泥體積指數 (SVI)、生物泡沫和填充劑，這些可以通過食物與微生物量的比例調整來控制。

2.2 營養(yǎng)增效劑新技術

營養(yǎng)增效劑生物處理技術是指在生化處理過程中給微生物補充營養(yǎng)，建立營養(yǎng)平衡，強化系統(tǒng)中微生物的活性，從而提高對污染物的分解和對水質水量的抗沖擊性，最終提高系統(tǒng)處理效率和出水水質。常用的營養(yǎng)增效劑主要有單一型 (如尿素、氨水)、復合型 (含兩種或以上營養(yǎng)成分)和促生型［20］，目前環(huán)保、高效、成本低的新型營養(yǎng)增效劑是研究難點，主要應用于廢水的生化處理階段，從而提高傳統(tǒng)的生化處理效果。

如岳陽某造紙廠［21］配套廢水處理站設計規(guī)模為10萬m3/d。該系統(tǒng)處理工藝為預處理-厭氧池-曝氣池-二沉池-淺層氣浮池，最終出水水質達到GB3544—2008標準要求。但通常為了保證生化系統(tǒng)的氮源充足而使用了大量的尿素，極易導致水中氮濃度超標。為此，在保證微生物對氮的需求下用營養(yǎng)增效劑X-Tend代替30%的尿素用量投入曝氣池，使用X-Tend前后的水質變化如表1所示。用混合液污泥濃度 (MLSS)、污泥沉降比 (SV30)、SVI評價系統(tǒng)活性污泥性能，使用XTend前后的污泥性能變化見表2。

表1 使用營養(yǎng)增效劑X-Tend進出水的水質變化

表2 使用營養(yǎng)增效劑X-Tend前后的污泥性能變化

2.3 漆酶處理新技術

漆酶處理制漿造紙廢水是近年來研究的熱點，主要是利用微生物產生的漆酶使廢水中的有機污染物降解，轉化成無毒、穩(wěn)定的物質。大量研究表明，在催化氧化作用下，漆酶體系可使廢水中的木素發(fā)生聚合反應，使廢水的COD和色度顯著降低。特別是漆酶-松柏醇體系在制漿造紙廢水處理中能有效地減少漆酶的用量，由于松柏醇強的脫氫聚合能力，在漆酶的作用下木素生物合成為木素DHP，從而提高了回用水的水質。與傳統(tǒng)廢水酶處理相比，漆酶具有以下的優(yōu)點:①分解效率高;②毒性小，易操作;③使用范圍廣。但其缺點主要是價格較高，受各種因素的影響易失活［22］。目前利用固定化技術形成固定化酶，構成一個高效的廢水處理系統(tǒng)，這種技術具有處理負荷大、高效穩(wěn)定、便于自動控制的優(yōu)勢，是造紙廢水處理研究的熱點。

Wang Sen等人［23］利用海藻酸鈉固定化漆酶處理西安某造紙廠二級生化處理廢水，在最優(yōu)條件:pH值4.5，溫度40℃，旋轉速度150 r/min，反應時間16 h。出水水質達到GB3544—2008標準要求，且滿足回用水的要求，水質變化見表3。

表3 固定化漆酶處理廢水的水質變化

2.4 復合仿酶處理新技術

仿酶就是模仿天然酶的分子結構而設計合成的既能表現酶的優(yōu)異功能又比酶簡單、穩(wěn)定的多得的非蛋白質分子或分子集合體，模擬酶對底物的識別、結合和催化作用。常見的復合仿酶有鐵系非卟啉仿酶(血紅素、Fe-EDTA和FeSO4)等。劉勃等人［24］研究了復合仿酶體系的反應機理，主要有以下4點:①酸性條件下，鐵離子或含鐵絡合物的催化作用將H2O2分解為·OH而引發(fā)反應。②復合仿酶反應體系可以有效地中斷自由基對有機物的持續(xù)氧化作用。③主要反應產物是有機羧酸鐵，反應體系是通過生成有機羧酸Fe3+沉淀物的方式將自由基氧化反應控制在有機羧酸產生階段并使氧化反應中斷。④由于反應體系中同時存在Fe2+和各種有機羧酸，必然會有新的各種Fe2+-有機羧酸配位化合物 (Fe-CA*)生成，這使體系催化劑的數量大幅度增加，可以有效地提高反應速度，同時拓寬反應初始的pH值范圍。仿酶處理則可以彌補傳統(tǒng)酶處理的不足，并且工藝簡單，相比混凝沉淀法、氣浮法工藝運行更穩(wěn)定，成本更低，即使高濃度的COD廢水也能達到新標準的排放要求。

Liu Bo等人［25］用一種新的鐵系仿酶硫酸鐵-聚羧酸復合物 (Fe-PA)深度處理山東某廠廢水，在最佳條件下:Fe-PA用量0.6 mmol/L，H2O2用量60 mg/L，pH值5.5，反應時間30 min;CODCr的去除率可達81.8%～83.5%，色度去除率89.5%，并且鐵系仿酶對廢水中的相對分子質量較高 (10000～100000)有機污染物的去除效率更有效，且成本低于傳統(tǒng)絮凝法。

3 高級氧化技術和膜處理新技術

3.1 新型高級氧化技術

高級氧化技術可以通過產生強氧化性自由基等作用處理廢水中難降解的有機物，與傳統(tǒng)處理方法相比，具有效率高、易操作、速度快等優(yōu)點，并且不會造成二次污染，因此被很多造紙廠用于處理廢水。高級氧化技術按反應原理和條件不同可以分為臭氧氧化法、超臨界水體氧化法、Fenton氧化法、光催化氧化法、UV、UV/H2O2、電化學法等［26-27］。新型高級氧化技術主要應用于廢水的深度處理過程中，使得處理后出水達到GB3544—2008標準的排放要求。目前該技術的研究重點和難點主要是耐腐蝕、耐高溫的新型藥劑、材料和催化劑的研發(fā)以及與其他處理技術結合處理工藝的開發(fā)和應用。

郭方崢等人［28］改進Fenton法，采用IC-A/O-Fenton聯合工藝處理廢紙再生造紙廢水，中試結果表明，此工藝可以有效地處理廢水，COD、SS、色度、NH3-N、TN、TP的去除率分別為 99%、99%、95%、80%、80%、99%，出水各項指標達到GB3544—2008標準的要求。王森等人［29］將二氧化氯催化氧化法和曝氣生物濾池 (BAF)法聯合的工藝深度處理陜西某造紙廠二沉池出水，在二氧化氯加入量為150 mg/L，pH值為2，催化氧化時間為40 min;BAF氣水比為3∶1，pH值為7.5，水力負荷為0.20～0.40 m3/(m2·h)，填料層高度為100 cm時，出水水質達到GB3544—2008標準的要求，水質變化見表4。

表4 二氧化氯催化氧化法-BAF法處理廢水水質變化

時孝磊等人［30］應用水解酸化-好氧生物處理-Fenton(Fe2+/H2O2)氧化聯合工藝深度處理某大型造紙廠制漿和造紙中段廢水，制漿廢水量為0.84～3.68萬m3/d，造紙廢水量為0.77～2.91萬m3/d，經計算廢水處理成本為2.01元/m3，水質變化見表5。

表5 水解酸化-好氧生物處理-Fenton氧化聯合處理廢水進出水水質指標

Marco S．Lucas等人［31］以太陽能光催化的 Fenton(Fe2+/H2O2/UV)法三級處理某造紙廠的廢水，研究表明，太陽能光催化Fenton反應高于同樣條件下相應的傳統(tǒng)無光催化反應效率。當光能為31 kJ/L，鐵用量為5 mg/L，H2O2消耗量為50 mmol/L(實驗過程中H2O2濃度一直保持在200～300 mg/L)時，能夠使90%的溶解性有機碳 (DOC)礦化，并且COD和總多酚 (TP)去除率均高于90%。

焦偉堂［32］采用中溫EGSB反應器和氧化溝為主要單元，高級氧化為輔助單元的組合工藝處理麥草漿中段廢水，進水水質指標中 CODCr、BOD5、SS、NH3－N、TN分別為8200 mg/L、2100 mg/L、870 mg/L、110 mg/L、130 mg/L。該組合工藝改造后，氨氮和總氮滿足造紙廢水相關標準要求，運行效果見表6。

表6 EGSB-氧化溝-高級氧化處理廢水出水質平均指標

表7 某造紙廠廢水處理前后水質變化

3.2 新型膜處理技術

隨著工業(yè)的發(fā)展，廢水處理中應用的膜分離技術主要有微濾、納濾、超濾、反滲透和電滲析等［33］。制漿造紙廢水色度很高，膜分離技術能夠高效的去除深色物質。目前應用較多的是膜分離技術與傳統(tǒng)活性污泥法有機結合形成的新型污水處理工藝，如MBR工藝、水解酸化/MBR工藝、A/O-MBR工藝、電解/MBR工藝等［34-35］，與傳統(tǒng)相比具有投資少、易操作、出水水質好、效率高、占地小等優(yōu)點。目前高效、易操作控制的生物膜反應器 (MBR)是研究的難點，或者和其他技術聯合形成新型廢水處理工藝技術，主要用于廢水的深度處理和二級處理，二級處理造紙廢水中和生化處理結合，以提高生化處理的效果。

郭偉杰等人［36］采用混凝法+超濾法處理國內某造紙廠的制漿黑液及造紙循環(huán)白水，當膜的截留相對分子質量達到2000時，黑液稀釋40倍，白水稀釋2倍，調節(jié)pH值為7～8，聚合氯化鋁 (PAC)用量1000 mg/L，聚丙烯酰胺 (PAM)用量100 mg/L，廢水水質變化見表7，從表7可見，出水水質達GB3544—2008標準的要求。

某鈔票紙廠［37］設計采用預處理+水解酸化+MBR(平板膜)結合的新工藝處理廢水，膜區(qū)溫度高于10℃，膜通量在0.4 m3/(m2·d)，水處理量為9000 m3/d，初沉池平均出水CODCr為270 mg/L。實際應用結果表明，出水CODCr穩(wěn)定在40 mg/L以下，出水水質達GB3544—2008標準的要求。馮涌等人［38］以普通絮狀活性污泥作為接種污泥，在MBR中采用序批式方法培養(yǎng)好氧顆粒污泥，得到含好氧顆粒污泥的新型膜生物反應器，膜孔徑0.4 μm，有效水深0.8 m。采用該反應器處理南昌市某造紙廠亞胺制漿法造紙廢水，控制反應器內條件:溫度為 25℃，pH值為7～8，溶解氧(DO)為 2 mg/L，運行周期7 h。對中段廢水 CODCr、NH3-N、TN、TP的去除率分別達90%、94%、93%、92.5%，出水水質達到GB3544—2008標準的要求。

4 展望

制漿造紙廢水的處理是一項長期復雜的系統(tǒng)工程，隨著人們生活水平的不斷提高和對環(huán)境的重視，需亟待研究和開發(fā)經濟、高效的廢水處理技術。雖然新技術的研究和開發(fā)為制漿造紙廢水的處理開辟了新途徑，但讓新技術工業(yè)化應用還存在一些亟需解決的問題，比如說處理效率和處理成本等問題。但隨著這些問題的解決，將會有越來越多的新技術和復合技術應用于造紙廢水處理領域中，使造紙廢水處理技術得到快速發(fā)展。同時，制漿造紙行業(yè)應研究和應用清潔生產技術，提高白水回用率及黑液綜合利用率、廢水處理與循環(huán)使用率，逐漸實現廢水零排放，盡可能將原料最大限度地轉化利用，而把消耗和排污降至最低點。

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