面向彩色有機(jī)微顯示的有機(jī)白光頂發(fā)射器件

武明珠1,郭閏達(dá)1,張振松1,岳守振1,曲加偉1,胡守成1,黃 苒2,杜 寰2,王紅波1?,趙 毅1

(1.吉林大學(xué)電子科學(xué)與工程學(xué)院集成光電子學(xué)國(guó)家重點(diǎn)聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,吉林長(zhǎng)春130012; 2.中國(guó)科學(xué)院微電子研究所,北京100029)

面向彩色有機(jī)微顯示的有機(jī)白光頂發(fā)射器件

武明珠1,郭閏達(dá)1,張振松1,岳守振1,曲加偉1,胡守成1,黃 苒2,杜 寰2,王紅波1?,趙 毅1

(1.吉林大學(xué)電子科學(xué)與工程學(xué)院集成光電子學(xué)國(guó)家重點(diǎn)聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,吉林長(zhǎng)春130012; 2.中國(guó)科學(xué)院微電子研究所,北京100029)

以比鋁、銀等金屬材料透光性更好的銅作為白光有機(jī)頂發(fā)射器件的頂電極,將其應(yīng)用到基于Al底電極的藍(lán)、黃互補(bǔ)色頂發(fā)射白光有機(jī)電致發(fā)光器件(TEWOLED),通過合理設(shè)計(jì)器件結(jié)構(gòu),制備出的器件具有較低的驅(qū)動(dòng)電壓和較高的效率,4 V下亮度超過1 000 cd/m2、功率效率達(dá)到28.5 lm/W,效率滾降較小。我們利用p型電學(xué)摻雜結(jié)構(gòu)和電子注入緩沖層結(jié)構(gòu)分別解決了鋁和銅電極功函數(shù)同空穴傳輸層的HOMO能級(jí)和電子傳輸層的LUMO能級(jí)不匹配問題,并通過Tc Ta光學(xué)覆蓋層的調(diào)節(jié)作用使器件具有較好的光譜穩(wěn)定性?；贑u頂電極的TEWOLED與采用Al作為互連金屬的CMOS工藝兼容,我們將該器件與硅基CMOS驅(qū)動(dòng)電路結(jié)合,獲得了SVGA白光有機(jī)微顯示器件,為彩色有機(jī)發(fā)光微顯示的實(shí)現(xiàn)奠定了基礎(chǔ)。

頂發(fā)射白光有機(jī)電致發(fā)光器件;銅頂電極;SVGA白光有機(jī)微顯示

1 引 言

微顯示器是微電子電路與平板顯示技術(shù)的結(jié)合,是用于放大的顯示系統(tǒng)中的電子平板顯示器件,具有“小尺寸,大視野”的特點(diǎn)[1-5]。全固態(tài)的有機(jī)電致發(fā)光微顯示以其低功耗、響應(yīng)速度快、工作溫度范圍寬、抗震能力強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)成為微顯示領(lǐng)域的新寵。在軍事領(lǐng)域,諸如飛行員頭盔系統(tǒng)、陸軍單兵眼鏡顯示等近眼顯示上有著重要應(yīng)用[1-2]。此外,伴隨著“4G”時(shí)代的來臨,便攜式“個(gè)人顯示”產(chǎn)品以及“可穿戴”智能產(chǎn)品勢(shì)必進(jìn)入一個(gè)蓬勃發(fā)展的階段,有機(jī)微顯示在消費(fèi)電子領(lǐng)域必將發(fā)揮巨大的作用[1,6]。軍用微顯示一般為單色微顯示,但在民用上,單色微顯示無法滿足人們對(duì)于顯示品質(zhì)日益增長(zhǎng)的要求,彩色微顯示的開發(fā)勢(shì)在必行。目前,采用頂發(fā)射白光有機(jī)電致發(fā)光器件結(jié)合彩色濾光膜是實(shí)現(xiàn)彩色微顯示的可行方式,因此,研究出高性能的頂發(fā)射白光有機(jī)電致發(fā)光器件(Top emitting White Organic Light Emitting Diodes,TEWOLED)以及白光有機(jī)微顯示是實(shí)現(xiàn)彩色微顯示的關(guān)鍵。目前,TEWOLED的研究仍然是一項(xiàng)具有挑戰(zhàn)性的工作,實(shí)現(xiàn)途徑主要有兩種,一是充分利用頂發(fā)射結(jié)構(gòu)中的微腔效應(yīng),實(shí)現(xiàn)多波長(zhǎng)共振發(fā)射進(jìn)而實(shí)現(xiàn)白光,但是目前效率較低。二是盡量削弱頂發(fā)射結(jié)構(gòu)中的微腔效應(yīng),從而使其接近底發(fā)射情況而獲得白光發(fā)射[7]。目前比較適合應(yīng)用到有源顯示上的TEWOLED還是以削弱微腔效應(yīng)的方法為主。本文介紹了利用比鋁、銀等金屬材料透光性更好的銅作為TEWOLED的頂電極,采用藍(lán)、黃互補(bǔ)色法,制備出基于Al底電極的具有較低的驅(qū)動(dòng)電壓和較高的效率的TEWOLED,并介紹了在此基礎(chǔ)上,本課題組成功開發(fā)出具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的面向彩色有機(jī)微顯示的白光微顯示樣品。

2 實(shí) 驗(yàn)

2.1 材料

器件制備所利用的部分材料名稱及結(jié)構(gòu)式:

2.2 器件制備

將覆蓋有二氧化硅絕緣層的硅襯底依次以丙酮、乙醇、去離子水超聲清洗各10 min,烘干襯底。將處理好的襯底置于金屬蒸鍍系統(tǒng)中,真空度至4×10－4Pa,生長(zhǎng)金屬陽(yáng)極Al(底電極),厚度80 nm。將生長(zhǎng)好金屬陽(yáng)極的硅襯底轉(zhuǎn)移至多源有機(jī)分子氣相沉積系統(tǒng)中,真空度至4×10－4Pa,依次生長(zhǎng)有機(jī)功能層,速率0.1～0.2 nm/s,完成后,再將襯底轉(zhuǎn)移至金屬蒸鍍系統(tǒng)中生長(zhǎng)Al和Cu作為復(fù)合金屬陰極(頂電極),Al層的厚度為1 nm,蒸發(fā)速率0.1～0.2 nm/s,Cu層的厚度為18 nm,蒸發(fā)速率0.5 nm/s。光學(xué)覆蓋層生長(zhǎng)方法與有機(jī)功能層生長(zhǎng)方法相同。上述材料的生長(zhǎng)厚度和生長(zhǎng)速率由美國(guó)產(chǎn)MATEX-400膜厚控制儀監(jiān)控,器件光電性能利用PR655亮度光譜儀和Keithley2400電壓電流源在室溫大氣環(huán)境下進(jìn)行測(cè)試。

3 基于Cu頂電極的TEWOLED

實(shí)現(xiàn)彩色有機(jī)微顯示,必須考慮的是TEWOLED底電極的制備工藝與標(biāo)準(zhǔn)IC工藝的兼容,我們?cè)谇捌诠ぷ髦幸呀?jīng)研究出適于0.13μm以下的Cu布線工藝的Cu底電極頂發(fā)射有機(jī)電致發(fā)光器件(Organic Electronics 11,(2010) 2055)[8]。但對(duì)于一般分辨率情況下,綜合考慮, Al因其成本較低且具有室溫電阻率低、易沉積和刻蝕、與重?fù)诫s硅或多晶硅的接觸電阻小等優(yōu)點(diǎn)而成為目前集成電路工藝中最常用的互連金屬材料[9-14],我們研究的面向彩色微顯示的白光有機(jī)微顯示正是選擇了Al作互連金屬。在這種情況下,由于Al具有較高的反射率,如何在Al作為底電極的情況下實(shí)現(xiàn)高性能TEWOLED是一項(xiàng)難題。如引言中所述,削弱頂發(fā)射結(jié)構(gòu)中的強(qiáng)微腔效應(yīng)是目前實(shí)現(xiàn)高性能TEWOLED的有效途徑,主要方法有以下3種:(1)采用高透光率的頂電極,如ITO、AZO等透明電極[10],但是濺射過程對(duì)有機(jī)功能層會(huì)造成相當(dāng)程度的損害。(2)采用高吸收、低反射的金屬底電極,如Mo、Cu等金屬電極[8,12]。(3)采用半透明的金屬頂電極,如Al/Ag、Yb/Au等半透明復(fù)合頂電極[11-13]。綜合考慮,我們選擇了在可見光范圍透光率較高的Cu作為TEWOLED的頂電極。但是以Cu作為頂電極仍面臨兩點(diǎn)難點(diǎn),其一是金屬與電子傳輸層能級(jí)不匹配問題,針對(duì)這一問題,我們通過引入電子注入層修飾金屬電極與電子傳輸層間的界面,提高電子注入能力[14],改善了器件的電學(xué)特性。另一難點(diǎn)是,如何獲得高亮度的白光發(fā)射。盡管Cu頂電極較常規(guī)Al、Ag頂電極的反射率更低,但并不能完全消除微腔效應(yīng),為此,我們將器件的諧振波長(zhǎng)設(shè)計(jì)在黃光處,增強(qiáng)該波長(zhǎng)的發(fā)射,而使用光學(xué)覆蓋層增加因諧振位置而受到削弱的藍(lán)光的輸出,從而實(shí)現(xiàn)高效率的白光發(fā)射。通過生長(zhǎng)光學(xué)覆蓋層是一種有效的調(diào)節(jié)光譜穩(wěn)定性的方法[15-16]。我們研究出了一種適合TEWOLED的頂電極結(jié)構(gòu):Cs2CO3(1 nm)/Al(2 nm)/Cu(18 nm)/Tc Ta(60 nm),其在可見光范圍內(nèi)透射率達(dá)到64.9%～85.3%,吸收僅為11.8%～20.9%,而在頂發(fā)射器件中使用的常規(guī)半透明金屬Ag頂電極在可見光范圍內(nèi)透射率僅有大約40%[17]。

我們將優(yōu)化的復(fù)合頂電極結(jié)構(gòu)應(yīng)用到白光器件中,制備了基于藍(lán)色磷光染料FIrpic和黃色磷光染料PO-01的互補(bǔ)色TEWOLED,并以相同結(jié)構(gòu)的底發(fā)射WOLED作為對(duì)比。能級(jí)結(jié)構(gòu)圖如圖1所示。

圖1 能級(jí)關(guān)系圖Fig.1 Schematic diagram of HOMO-LUMO values of some materials used in this paper

器件結(jié)構(gòu)如下:

WA1:Si/SiO2/Al(80 nm)/TAPC∶MoOx (40 nm,15%)/TAPC(10 nm)/Tc Ta(10 nm)/ 26DCzPPy∶FIrpic(5nm,12%)/26DCzPPy∶PO-01(5 nm,6%)/BPhen(40 nm)/Cs2CO3(1 nm)/Al(2 nm)/Cu(18 nm)/Tc Ta(0 nm)

WA2:Si/SiO2/Al(80 nm)/TAPC∶MoOx (40 nm,15%)/TAPC(10 nm)/Tc Ta(10 nm)/ 26DCzPPy∶FIrpic(5 nm,12%)/26DCzPPy∶PO-01(5 nm,6%)/BPhen(40 nm)/Cs2CO3(1 nm)/Al(2 nm)/Cu(18 nm)/Tc Ta(60 nm)

WA3:Glass/ITO/TAPC:MoOx(40 nm, 15%)/TAPC(10 nm)/Tc Ta(10 nm)/ 26DCzPPy∶FIrpic(5 nm,12%)/26DCzPPy∶PO-01(5 nm,6%)/BPhen(40 nm)/Cs2CO3(1 nm)/Al(100 nm)

器件WA1和WA2為頂發(fā)射器件,WA3為底發(fā)射器件,圖2為WA1-WA3的亮度-電壓-電流密度特性曲線?？梢钥闯霾捎肁l底電極、Cu頂電極結(jié)構(gòu)的頂發(fā)射器件和采用ITO作底電極、Al作頂電極的底發(fā)射器件在相同驅(qū)動(dòng)電壓下呈現(xiàn)出基本一致的亮度值和電流密度值。這是因?yàn)楸M管Cu電極具有較高的功函數(shù)(4.7 e V)[17],與電子傳輸層Bphen的LUMO能級(jí)(－2.55 e V)之間的能級(jí)差高達(dá)2.15 e V,但是由于Cs2CO3/ Al復(fù)合電子注入層的引入,能夠?qū)崿F(xiàn)電子從Cu電極有效的注入到電子傳輸層Bphen,而Al底電極的功函數(shù)僅為4.3 e V[18],同空穴傳輸層TAPC 的HOMO能級(jí)(－5.5 e V)之間也存在1.2 e V的能級(jí)差,由于TAPC:MoOx摻雜空穴注入層的引入,同樣實(shí)現(xiàn)了空穴從Al電極向空穴傳輸層的有效注入。

圖2 器件WA1-WA3亮度-電壓-電流密度特性曲線及相同電壓下的EL光譜Fig.2 Luminance-voltage-current density characteristics of WA 1-WA 3 and the normalized EL spectra at the same voltage

圖2左上角插圖為該組器件在6 V下的歸一化EL光譜,WA1的藍(lán)光部分受到明顯的抑制,這是因?yàn)槲覀冊(cè)O(shè)計(jì)的TEWOLED的微腔長(zhǎng)度為110 nm,為556 nm的黃光實(shí)現(xiàn)共振發(fā)射的微腔長(zhǎng)度,而對(duì)于短波長(zhǎng)的藍(lán)光部分則表現(xiàn)出一定程度的抑制作用。通過在Cu頂電極外側(cè)引入60 nm的Tc Ta光學(xué)覆蓋層,這種抑制作用得到較好的削弱,使得WA2表現(xiàn)出比較均衡的藍(lán)光和黃光發(fā)射。甚至同底發(fā)射WA3基本一致的EL光譜,近似朗伯體分布,如圖2左下角插圖所示。

WA1-WA3的效率-電流密度特性如圖3所示,1 000 cd/m2的亮度下,WA1實(shí)現(xiàn)了31.9 cd/ A的電流效率和25.5 lm/W的功率效率;WA2由于光學(xué)覆蓋層的引入,提高了Cu頂電極的光耦合輸出效率,使得WA2實(shí)現(xiàn)了34.8 cd/A的電流效率和28.5 lm/W的功率效率;作為對(duì)比的WA3的電流效率和功率效率分別是36.5 cd/A 和30.0 lm/W。此外,WA2表現(xiàn)出非常好的效率穩(wěn)定性。我們制備的TEWOLED能夠?qū)崿F(xiàn)較高的效率以及較好效率穩(wěn)定性的原因可以歸納為以下三點(diǎn):第一,p型摻雜空穴注入層和Cs2CO3/ Al復(fù)合電子注入層的引入,實(shí)現(xiàn)了空穴和電子的分別從兩側(cè)電極較平衡的注入到空穴傳輸層和電子傳輸層;第二,我們采用的雙極性主體材料26DCzPPy與兩側(cè)傳輸層之間注入勢(shì)壘較小,實(shí)現(xiàn)了載流子向發(fā)光層的平衡注入以及在發(fā)光層內(nèi)的平衡傳輸,空穴和電子能夠有效注入到發(fā)光層內(nèi),形成的激子均勻分布于整個(gè)發(fā)光層內(nèi),并通過Dexter能量轉(zhuǎn)移將能量轉(zhuǎn)移給藍(lán)色和黃色磷光染料分子。第三,Tc Ta、26DCzPPy和Bphen的三線態(tài)能級(jí)(T1)均不低于磷光染料FIrpic和PO-01的T1,將三線態(tài)激子有效地限制在發(fā)光層內(nèi),抑制了由磷光染料向主體或相鄰阻擋層材料的反向能量轉(zhuǎn)移(Back energy transfer),充分利用了發(fā)光層內(nèi)產(chǎn)生的激子。

圖3 器件WA1-WA3效率-電流密度特性曲線Fig.3 Current efficiency and power efficiency versus current density characteristics of WA 1-WA 3

圖4 相同電流密度下器件WA 1-WA 3角度依賴特性Fig.4 Spectra of devices WA1-WA3 at the same current density

以上3個(gè)器件表現(xiàn)出不同的角度依賴特性,如圖4所示。WA1的EL光譜中,藍(lán)光部分的相對(duì)強(qiáng)度隨著測(cè)試角度的增加而逐漸增強(qiáng),表現(xiàn)出微腔結(jié)構(gòu)中普遍存在的隨觀察角度增加發(fā)光藍(lán)移的現(xiàn)象[18-21],WA2的EL光譜幾乎不隨測(cè)試角度改變而變化,表現(xiàn)出可與底發(fā)射白光器件WA3比擬的光譜穩(wěn)定性,間接的反映出采用60 nm的Tc Ta光學(xué)覆蓋層的頂發(fā)射白光器件WA2中不存在明顯的多光束干涉效應(yīng)。良好的角度特性有利于提高有源顯示的顯示效果。

4 白光有機(jī)微顯示樣品

由上述可知,基于Cu頂電極的TEWOLED與采用Al作為互連金屬的CMOS工藝兼容,我們將其應(yīng)用到有機(jī)發(fā)光微顯示中。

圖5 白光有機(jī)微顯示器顯示效果(下左為灰階測(cè)試,下右為顯示效果)Fig.5 Prototype of SVGA white OLED microdisplay(bottom-left:gray level,bottom-right: effect of display)

由于OLED厚度非常薄,有源OLED驅(qū)動(dòng)電路基板要保證襯底非常平整,為此要對(duì)硅芯片進(jìn)行化學(xué)機(jī)械拋光(CMP),而對(duì)于采用Al工藝的芯片經(jīng)過CMP表面會(huì)產(chǎn)生幾納米的氧化鋁層,這導(dǎo)致發(fā)光單元的驅(qū)動(dòng)電壓增加,不利于實(shí)現(xiàn)高性能的微顯示。我們通過不斷提高頂發(fā)射器件性能,優(yōu)化CMP方案,摸索工藝參數(shù),最終獲得了SVGA白光有機(jī)微顯示器件,如圖5所示。

5 結(jié) 論

介紹了采用可見光范圍內(nèi)透光性較高的Cu做頂電極的TEWOLED,實(shí)現(xiàn)了低驅(qū)動(dòng)電壓(4 V下亮度超過1 000 cd/m2)高效率(亮度在1 000 cd/m2下,功率效率28.5 lm/W)的TEWOLED。通過電子注入層Cs2CO3/Al的引入,解決了Cu電極功函數(shù)與電子傳輸層Bphen的LUMO能級(jí)不匹配的問題,利用p型電學(xué)摻雜TAPC:MoOx解決了Al電極功函數(shù)和空穴傳輸層的HOMO能級(jí)不匹配問題。通過Tc Ta光學(xué)覆蓋層的調(diào)節(jié)作用,電致發(fā)光光譜幾乎不隨角度變化而變化。互補(bǔ)色TEWOLED方案是針對(duì)OLED寬光譜特點(diǎn)為適應(yīng)彩膜濾光而選擇的。我們將該TEWOLED應(yīng)用到白光有機(jī)微顯示中,獲得了較好的顯示效果。在前期實(shí)現(xiàn)單色硅上有機(jī)微顯示的基礎(chǔ)上,又成功實(shí)現(xiàn)白光有機(jī)微顯示器件。白光有機(jī)微顯示的實(shí)現(xiàn)為研究彩色有機(jī)微顯示奠定了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。

致 謝

以上工作的完成要感謝科技部973計(jì)劃和國(guó)家基金委面上項(xiàng)目的支持。本課題組依托于吉林大學(xué)集成光電子學(xué)國(guó)家重點(diǎn)聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,在有機(jī)微顯示面陣芯片方面連續(xù)兩次獲得國(guó)家“973”計(jì)劃項(xiàng)目的支持(2003CB314703和2010CB327701)。

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Top emitting white organic light emitting diodes towards full color organic microdisplay

WU Ming-zhu1,GUO Run-da1,ZHANG Zhen-song1,YUE Shou-zhen1,QU Jia-wei1, HU Shou-cheng1,HUANG Ran2,DU Huan2,Wang Hong-bo1?,ZHAO Yi1

(1.State Key Laboratory on Integrated Optoelectronics, College of Electronic Science and Engineering,Jilin University,Changchun 130012,China; 2.Institute of Microelectronics of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100029,China)

This paper demonstrated the top emitting white organic light emitting diodes(TEWOLED) with Cu top electrode,which achieved a brightness over 1 000 cd/m2at a operating voltage of 4 V with a power efficiency of 28.5 lm/W.With the modification of electron injection layer,Cu is able to work as a top cathode despite its high work function which fails to the lowest unoccupied molecular orbital (LUMO)of electron transporting layer,p type donation resolved the problem of Al work function unmatched with the highest occupied molecular orbital(HOMO)of the holes transporting layer.The angular property of the emission spectra was ameliorated by the introduction of Tc Ta capping layer.Aprototype of SVGA TEWOLED is finally demonstrated.This study paves the way towards organic full-color micro display.

top Emitting White Organic Light Emitting Diodes;Cu top electrode;SVGA white OLED microdisplay

TN383.1;TN873.3;TN409

A

10.3788/YJYXS20153005.0790

1007-2780(2015)05-0790-06

武明珠(1988－),女,河北石家莊人,碩士,主要從事面向有源有機(jī)發(fā)光顯示的有機(jī)電致發(fā)光器件方面的研究。E-mail:462417210＠qq.com

王紅波(1969－),女,吉林長(zhǎng)春人,副教授,碩士生導(dǎo)師,主要從事有源有機(jī)發(fā)光顯示驅(qū)動(dòng)電路的研究。E-mail:wang_hongbo＠jlu.edu.cn

2015-01-14;

2015-02-23.

國(guó)家自然科學(xué)基金(No.61275033)

?通信聯(lián)系人,E-mail:wang_hongbo＠jlu.edu.cn