巖石氡析出的瞬態(tài)響應(yīng)

鄒功江，葛良全，趙劍錕，谷 懿，羅耀耀，盧貞瑞

（成都理工大學(xué) 核技術(shù)與自動(dòng)化工程學(xué)院，成都610059）

氡是自然界中唯一的天然放射性氣體元素。1975年，美國(guó)科學(xué)家首次根據(jù)氡氣在斷層帶上的異常變化成功地對(duì)美國(guó)西部地區(qū)斷裂進(jìn)行了監(jiān)測(cè)［1］。此后，氡氣作為預(yù)測(cè)隱伏斷裂形成（地震前兆）的重要手段得到了地球物理學(xué)家的共同關(guān)注。日本西南8.3級(jí)地震之前，Hatuda等觀測(cè)到該地區(qū)土壤氡濃度發(fā)生了突變［2］。20世紀(jì)80年代中期，蘇聯(lián)科學(xué)家蘇爾坦霍賈耶夫提出有關(guān)巖石內(nèi)自由氡的析出新理論即孕震超聲波震動(dòng)和壓力影響學(xué)說(shuō)之后，該領(lǐng)域的研究工作由簡(jiǎn)單觀測(cè)向機(jī)理研究方向轉(zhuǎn)變［3］。雖然自從地震學(xué)家羅光偉20世紀(jì)80年代同步提出巖石受壓破碎過(guò)程中氡氣析出異常理論后，中國(guó)的地震氡異常相關(guān)研究成果一直處在國(guó)際前沿［4－8］；但是，有關(guān)巖石受壓過(guò)程中的瞬時(shí)氡析出變化的研究成果還未見(jiàn)報(bào)道。

1 基礎(chǔ)理論

1.1 巖石中氡的賦存形式

氡是一種單原子分子，由天然放射性元素鐳衰變而來(lái)，其在巖石中的存在方式有以下2種：（1）自由氡，該類氡在放射性衰變過(guò)程中獲得的動(dòng)能較大（由衰變能轉(zhuǎn)化而來(lái)），使得其足以擺脫晶格骨架的束縛而進(jìn)入巖石的裂隙或孔隙中，成為可遷移的自由氡氣。（2）束縛氡，這類氡所獲得動(dòng)能不足以使其脫離束縛而被封存在晶格結(jié)構(gòu)中［9］。只有當(dāng)巖石晶格被破壞時(shí)，被晶格“束縛”的氡才有可能進(jìn)入巖石的裂隙或孔隙，成為自由氡。自由氡一旦進(jìn)入孔隙中便可被地下流體（氣流或熱液）所搬運(yùn)，其主要變現(xiàn)為隨地下水遷移到淺層或地表。

1.2 氡析出瞬態(tài)響應(yīng)理論

已有的關(guān)于巖石孔隙自由氡遷移距離的研究大多是在穩(wěn)態(tài)條件下進(jìn)行的，研究?jī)?nèi)容主要為自由氡進(jìn)入土壤后的遷移距離變化問(wèn)題［11，12］。有關(guān)氡的非穩(wěn)態(tài)遷移理論，也有部分學(xué)者進(jìn)行了報(bào)道［13］；但是，非穩(wěn)態(tài)條件下巖石孔（裂）隙中自由氡對(duì)應(yīng)力變化的瞬態(tài)響應(yīng)問(wèn)題，還未見(jiàn)文獻(xiàn)報(bào)道。

巖石氡析出的瞬態(tài)響應(yīng)是指巖石在受到外界應(yīng)力作用之后，其內(nèi)部孔隙中的自由氡濃度隨時(shí)間的變化規(guī)律。巖石氡析出的瞬態(tài)響應(yīng)研究?jī)?nèi)容是在以“小時(shí)”或“天”的時(shí)間尺度范圍內(nèi)通過(guò)正演或反演孕震區(qū)內(nèi)水氡濃度監(jiān)測(cè)曲線，進(jìn)而判定監(jiān)測(cè)點(diǎn)附近巖石結(jié)構(gòu)狀態(tài)，預(yù)測(cè)該區(qū)域未來(lái)一定時(shí)間內(nèi)地下巖石斷裂破碎趨勢(shì)，以實(shí)現(xiàn)對(duì)特定區(qū)域的地震預(yù)測(cè)，豐富氡異常地震預(yù)測(cè)的內(nèi)容，提高預(yù)測(cè)精度。

自然界中存在3種氡的天然放射性同位素222Rn、220Rn和219Rn，它們的半衰期依次為3.825 d、54s和3.96s［1－3］。鐳氡衰變放射性平衡方程（氡量的積累方程）可表示為

式中：NRn、NRa分別表示t時(shí)刻巖石中氡和鐳的原子數(shù)（假設(shè)體積恒定，該值亦可用體積比活度表示）；λRa和λRn分別為放射性鐳和氡的衰變常數(shù)，其值分別為1.37×10－11s－1和2.10×10－6s－1。

假設(shè)巖石中初始鐳元素的原子數(shù)為，則在t時(shí)刻的鐳元素原子數(shù)NRa可表示為

將式（2）代入式（1），可得氡積累的一階微分方程

引入邊界條件：當(dāng)t＝0時(shí)，氡的初始原子數(shù)為0，以上一階常微分方程可解

由于λRa?λRn，式（4）可簡(jiǎn)化為

其中：ρ為巖石密度（g/cm－3）。由于為巖石中的鐳含量（質(zhì)量分?jǐn)?shù)），Na為阿伏伽德羅常數(shù)。若以Ci/cm3為單位定義NRn，則有所以，式（5）可再次簡(jiǎn)化為

天然巖石在成巖過(guò)程中，由于冷凝、膨脹和應(yīng)力作用，其內(nèi)部往往含有大量的孔隙、裂隙等微細(xì)結(jié)構(gòu)，這些微細(xì)結(jié)構(gòu)則形成了自由氡析出的天然通道和貯存空間。在受到宏觀應(yīng)力的持續(xù)作用之后，其內(nèi)部的微細(xì)結(jié)構(gòu)亦會(huì)隨之發(fā)生改變，一般可用冪函數(shù)的形式描述孔隙度與應(yīng)力變化的關(guān)系［14］

式中：P0為常壓下巖石孔隙度；A和n為實(shí)驗(yàn)常數(shù)；σ為有效應(yīng)力（MPa）［15］。巖石表面空氣中氡濃度與巖石產(chǎn)生的總氡濃度之比η（通常稱為射氣系數(shù)）有如下關(guān)系

式中：為巖石孔隙中自由氡濃（Ci/cm3）。

巖石自由氡濃度狀態(tài)又可描述如下

式中：NK為巖石表面空氣中氡濃度（Ci/cm3），聯(lián)立式（7）、（8）、（9），可建立有效應(yīng)力σ與NK的關(guān)系

根據(jù)式（6），可得NK為巖石表面介質(zhì)中氡濃度的時(shí)間響應(yīng)函數(shù)表達(dá)式

上式表明，巖石孔隙氡析出的瞬態(tài)響應(yīng)受到應(yīng)力變化的影響，相對(duì)封閉的空間中氡不斷地從巖石中析出，Ra-Rn尚未達(dá)到放射性衰變平衡狀態(tài)，巖石表面介質(zhì)中氡濃度是按飽和指數(shù)方式增長(zhǎng)。

2 實(shí)驗(yàn)

2.1 實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ驮O(shè)計(jì)

巖石壓縮變化過(guò)程中氡析出瞬態(tài)響應(yīng)測(cè)量的實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示，該裝置內(nèi)由巖石試件、測(cè)氡儀探頭和密封罩等三部分組成。巖石試件位于密封罩中央，距離巖石試件10cm處布置氡及子體總量連續(xù)測(cè)量?jī)x。通過(guò)氡及子體連續(xù)測(cè)量?jī)x測(cè)量不同壓力下的巖石氡的實(shí)時(shí)析出率，采樣時(shí)間為7d。

圖1 測(cè)量裝置示意圖Fig.1 Schematic of the radon measurement device

2.2 儀器標(biāo)定與檢驗(yàn)

氡及其子體連續(xù)測(cè)量?jī)x主要由探頭、數(shù)據(jù)處理電路兩部分構(gòu)成（圖2）。其中探頭由金硅面壘半導(dǎo)體探測(cè)器和電荷靈敏放大器構(gòu)成；數(shù)據(jù)處理部分選擇嵌入式ARM7并外配I2C非易失只讀存儲(chǔ)器以簡(jiǎn)化硬件電路，提高儀器的抗干擾能力以及數(shù)據(jù)處理能力，儀器本底計(jì)數(shù)＜0.5s－1。

測(cè)氡儀探測(cè)效率刻度是通過(guò)對(duì)已知活度放射源的測(cè)量來(lái)實(shí)現(xiàn)的，以儀器計(jì)數(shù)與放射源活度的比值，作為儀器的探測(cè)效率ηt。

式中：是測(cè)氡儀計(jì)數(shù)的期望值；N0為標(biāo)準(zhǔn)源的活度。

標(biāo)準(zhǔn)α刻度源由成都理工大學(xué)“地學(xué)核技術(shù)”四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室提供，活度為626min－1，測(cè)量時(shí)間為1min，測(cè)量10次。測(cè)量結(jié)果如表1。

表1 連續(xù)測(cè)氡儀探測(cè)效率測(cè)量結(jié)果Table 1 Efficiency of the continuous radon measurement instrument

由表1中計(jì)算出儀器測(cè)量的期望值＝256.30，可得到測(cè)氡儀的探測(cè)效率為40.9%。

使用239Pu源對(duì)測(cè)氡儀的長(zhǎng)期穩(wěn)定性進(jìn)行檢測(cè)，具體方法是連續(xù)測(cè)量8h，每次測(cè)量時(shí)間為10 min，共測(cè)量47次，測(cè)量結(jié)果見(jiàn)表2。由表2可得測(cè)量數(shù)據(jù)的期望值（）為451.68，標(biāo)準(zhǔn)差（s）為21.25。顯然，每次測(cè)量的計(jì)數(shù)都落在均值加減3倍標(biāo)準(zhǔn)差的范圍內(nèi)，符合放射性統(tǒng)計(jì)漲落規(guī)律。

圖2 實(shí)時(shí)連續(xù)測(cè)氡儀結(jié)構(gòu)圖Fig.2 Unit of the continuous radon measurement instrument

表2 連續(xù)測(cè)氡儀穩(wěn)定性測(cè)試數(shù)據(jù)Table 2 Stability test for the continuous radon measurement instrument

采用U檢驗(yàn)法對(duì)長(zhǎng)期穩(wěn)定性測(cè)量數(shù)據(jù)進(jìn)行檢查。根據(jù)U檢驗(yàn)法的規(guī)則，先計(jì)算表2前16次測(cè)量數(shù)據(jù)的平均值（＝450.31），然后根據(jù)下式計(jì)算U值

式中：m為測(cè)量的次數(shù)（應(yīng)＞30）。通過(guò)比較U值和Ua（＝1.96）的大小，對(duì)儀器的穩(wěn)定性作出判斷，如果｜U｜≥Ua，落在否定域中，說(shuō)明N和有顯著性差異，儀器的穩(wěn)定性差；反之，儀器的穩(wěn)定性良好。

2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

圖3 初始狀態(tài)下析出氡的瞬態(tài)變化Fig.3 Instantaneous variability of the radon in an initial state

為便于直觀反映密閉裝置內(nèi)的氡濃度積累變化規(guī)律，將實(shí)驗(yàn)值以“天”為單位呈現(xiàn)，初始狀態(tài)下巖石氡析出的瞬態(tài)測(cè)量結(jié)果如圖3所示。該圖明顯反映出以下信息：實(shí)驗(yàn)結(jié)果曲線總體呈現(xiàn)以飽和負(fù)指數(shù)函數(shù)上升而后趨于平穩(wěn)的趨勢(shì)，該趨勢(shì)與理論研究結(jié)果（即式（5）所示）相符合，除第二天測(cè)量結(jié)果與理論分析誤差存在較大誤差（21.06%）之外，其余誤差均控制在20%之內(nèi)，測(cè)量結(jié)果符合放射性測(cè)量統(tǒng)計(jì)誤差的要求。圖4為巖石受到軸向壓力條件下，析出氡濃度隨壓力變化的示意圖。對(duì)比圖3和圖4中的析出氡濃度瞬態(tài)變化實(shí)驗(yàn)值可見(jiàn)，壓力的增加使得巖石析出氡濃度在不斷降低，加壓后的析出量降低至原始狀態(tài)下析出濃度的1/4左右。這主要是由于在軸向應(yīng)力的作用下巖石內(nèi)部孔隙度變小，即巖石氡析出通道的截面變小，最終導(dǎo)致了氡濃度的降低。該實(shí)驗(yàn)結(jié)果與此前的理論研究結(jié)果（即式（9）所示）一致。

圖4 加壓狀態(tài)下析出氡的瞬態(tài)變化Fig.4 Instantaneous variability of the radon under pressure

3 結(jié)論

在有限空間內(nèi)，巖石孔隙氡濃度隨時(shí)間變化呈飽和指數(shù)方式增長(zhǎng)，實(shí)驗(yàn)值與理論計(jì)算結(jié)果之間的誤差總體控制在20%之內(nèi)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論分析的變化趨勢(shì)具有較高的一致性。在壓力作用下，試樣原有的一些開張性結(jié)構(gòu)面和“原生”裂隙逐漸閉合，巖石試樣的氡析出率與壓力值呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，氡析出通道的完全閉合而導(dǎo)致氡濃度出現(xiàn)低值異常。瞬態(tài)響應(yīng)模型的建立可以實(shí)現(xiàn)以“小時(shí)”或“天”為單位觀察和分析地震氡異常形態(tài)的突變，監(jiān)測(cè)孕震區(qū)內(nèi)巖石的碎裂程度，為地震預(yù)測(cè)提供技術(shù)支撐。

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