內(nèi)蒙古扎魯特旗林西組頁(yè)巖沉積環(huán)境的地球化學(xué)表征

于京都，張金川，毛俊麗，孫 睿

（1.中國(guó)地質(zhì)大學(xué) 能源學(xué)院，北京100083；2.頁(yè)巖氣勘查與評(píng)價(jià)國(guó)土資源部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京100083；3.中國(guó)石油 遼河油田勘探開(kāi)發(fā)研究院，遼寧 盤(pán)錦124010）

內(nèi)蒙古自治區(qū)東南部扎魯特旗地區(qū)位于中朝和西伯利亞兩大板塊拼接背景下的佳蒙地塊南緣，以北為二連浩特—賀根山斷裂帶，以南為西拉木倫河斷裂帶，處于松遼盆地、二連盆地和開(kāi)魯盆地之間。據(jù)前人研究成果，扎魯特旗地區(qū)上二疊統(tǒng)林西組含有質(zhì)量較好的泥巖型烴源巖，具有非常規(guī)油氣勘探潛力［1，2］。古亞洲洋的關(guān)閉對(duì)本區(qū)二疊系地質(zhì)演化和油氣生聚產(chǎn)生了深刻影響［3－7］。

徐備等認(rèn)為，錫林郭勒地塊下泥盆統(tǒng)存在磨拉石沉積，與下伏混雜巖帶為不整合接觸，并含有志留紀(jì)時(shí)期的富鉀花崗巖（殼源侵入型），表明可能早在晚泥盆世之前，古亞洲洋已關(guān)閉，研究區(qū)及周緣在晚二疊世已進(jìn)入陸相沉積演化時(shí)期［3］。

石玉若、張炯飛等在研究區(qū)以西的蘇尼特左旗南部發(fā)現(xiàn)423Ma B.P.前后的富鉀長(zhǎng)石花崗巖和460Ma B.P.前后的英云閃長(zhǎng)巖［4，5］，對(duì)上述觀點(diǎn)從巖漿巖地質(zhì)學(xué)角度提供了一定支持。

李錦秩、和政軍、郭勝哲等認(rèn)為，林西縣以南雙井子巖體的成分特征及年齡數(shù)據(jù)表明，古亞洲洋的關(guān)閉時(shí)間應(yīng)晚于晚泥盆世，古亞洲洋、西伯利亞板塊、華北板塊之間的削減－俯沖關(guān)系很可能持續(xù)到了古生代晚期，二疊系為相對(duì)較為廣闊的咸水—半咸水覆蓋下的海相或湖相沉積［6－9］。

王荃在西拉木倫河以南地區(qū)發(fā)現(xiàn)的具有鈣堿性特征的二疊紀(jì)火山巖［10］；王玉靜在內(nèi)蒙古東部和吉林中部地區(qū)發(fā)現(xiàn)的深水相石炭—二疊紀(jì)沉積［11］；黃本宏在內(nèi)蒙古東部發(fā)現(xiàn)晚二疊世之前的安加拉植物群和華夏植物群沿西拉木倫縫合帶一線的地理分區(qū)現(xiàn)象［12－14］為這種認(rèn)識(shí)提供了支持。

由于上述觀點(diǎn)不一致，所以對(duì)本區(qū)上二疊統(tǒng)林西組對(duì)應(yīng)地質(zhì)時(shí)期環(huán)境特點(diǎn)的研究具有重要意義。本文從生物標(biāo)志化合物參數(shù)和微量元素參數(shù)兩方面展開(kāi)研究，以期進(jìn)一步了解本區(qū)林西組暗色富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖形成的古環(huán)境特征。研究區(qū)位置如圖1所示。

1 生物標(biāo)志化合物特征

生物標(biāo)志化合物是研究泥頁(yè)巖地層沉積環(huán)境的重要方法［17，18］，本文就飽和烴的特征碎片（M/Z為85）進(jìn)行了色譜檢測(cè)，得出與沉積環(huán)境有關(guān)的分析指標(biāo)包括：①主峰碳分布；②OEP：飽和烴碳數(shù)奇偶優(yōu)勢(shì)；③Pr/Ph：姥鮫烷與植烷之比；④Pr/nC17：姥鮫烷與碳數(shù)為17的正構(gòu)烷烴之比；⑤Ph/nC18：植烷與碳數(shù)為18的正構(gòu)烷烴之比（表1、圖2、表2）。

圖1 研究區(qū)地質(zhì)概況Fig.1 General geological condition of study area

表1 林西組頁(yè)巖飽和烴生物標(biāo)志化合物參數(shù)Table 1 Parameters of the saturated hydrocarbon biomarkers of the Linxi Formation shale

圖2 研究區(qū)部分樣品飽和烴質(zhì)量色譜圖Fig.2 Saturated hydrocarbon chromatograms of some samples from study area

表2 飽和烴生物標(biāo)志化合物參數(shù)的地質(zhì)意義［17－19］Table 2 Geological significance of saturated hydrocarbon biomarker parameters

主峰碳對(duì)生烴母質(zhì)來(lái)源具有指示意義，一般而言，高碳數(shù)的奇數(shù)主峰碳往往對(duì)應(yīng)陸相有機(jī)質(zhì)輸入，相對(duì)中—低碳數(shù)主峰碳則指示水生生物有機(jī)質(zhì)來(lái)源［19］。對(duì)研究區(qū)21塊林西組富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖樣品的主峰碳分析表明，主峰碳數(shù)分布范圍位于17～23之間，屬中—低主峰碳數(shù)分布，表明林西組富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖中有機(jī)母質(zhì)來(lái)源偏水生生物（表2、圖2、圖3-A、B）。相對(duì)較低的主峰碳分布也揭示其具有較高的演化程度。部分色譜峰的峰形也顯示出一定的雙峰特征（L2、L6、B8、T10），其中高碳數(shù)奇碳色譜峰的出現(xiàn)（對(duì)應(yīng)的奇碳碳數(shù)分別為27、25、27、31），表明林西組泥巖中的沉積有機(jī)質(zhì)中可能混有陸源成分。

圖3 林西組黑色頁(yè)巖飽和烴生物標(biāo)志化合物指標(biāo)統(tǒng)計(jì)Fig.3 Statistics of the saturated hydrocarbon biomarker parameters from the Linxi Formation shale

奇偶優(yōu)勢(shì)指數(shù)（OEP）可用于判斷有機(jī)母質(zhì)來(lái)源及演化過(guò)程中所處的成巖環(huán)境和早期熱演化程度。對(duì)研究區(qū)林西組富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖樣品的OEP指數(shù)的計(jì)算表明，OEP指數(shù)值域總體較低（絕大部分?jǐn)?shù)據(jù)＜1.2），集中于1.0左右，除去個(gè)別數(shù)據(jù)點(diǎn)外，總體呈現(xiàn)近奇偶平衡特點(diǎn)。結(jié)合飽和烴色譜峰分布特點(diǎn)，揭示出研究區(qū)在晚二疊世時(shí)期具有水生生物繁茂，可能伴隨陸源有機(jī)碎屑注入，后期成巖環(huán)境偏還原性，源巖有機(jī)質(zhì)演化程度可能較高的特征（表2、圖2、圖3-C、圖3-D）。

Pr/nC17為反映有機(jī)母質(zhì)來(lái)源和成熟度指標(biāo)的參數(shù)。研究區(qū)林西組富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖樣品Pr/nC17平均為1.39，一定程度上表現(xiàn)出陸源有機(jī)質(zhì)注入特點(diǎn)；Ph/nC18可作為有機(jī)母質(zhì)演化中主要催化礦物和所處早期成巖環(huán)境的指標(biāo)，該值平均為1.62，表現(xiàn)為黏土礦物催化下，早期成巖環(huán)境偏氧化性特征（表2）。另一方面，隨著降解程度的增加，Pr/nC17和 Ph/nC18之比也相應(yīng)變大［19］；較高參數(shù)值可能預(yù)示林西組富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖在演化早期歷經(jīng)了一定程度的生物降解作用（表2、圖2）。

對(duì)已經(jīng)進(jìn)入成熟演化階段的富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖而言，Pr/Ph可以用于描述古環(huán)境和有機(jī)質(zhì)來(lái)源。本研究區(qū)該參數(shù)值較低，平均為0.34，為還原性的海洋沉積環(huán)境。成巖環(huán)境總體偏還原性（植烷優(yōu)勢(shì)），表現(xiàn)出碳酸鹽礦物催化的特點(diǎn)。值得注意的是，Pr/Ph、Pr/nC17與 Ph/nC18在對(duì)研究區(qū)樣品的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)應(yīng)用上應(yīng)考慮到姥鮫烷（Pr）和植烷（Ph）的抗生物降解性強(qiáng)于正十七烷（nC17）和正十八烷（nC18），在研究區(qū)古環(huán)境評(píng)價(jià)上Pr/Ph的代表性和可靠性可能相應(yīng)更好（表2、圖2、圖3-E、圖3-F）。

應(yīng)用成熟的研究圖版［18］，對(duì)樣品的多因素分析表明，本研究區(qū)林西組頁(yè)巖有機(jī)母質(zhì)表現(xiàn)為半咸水—咸水成因（圖4-A），揭示出有機(jī)母質(zhì)應(yīng)以Ⅱ型（混合型）為主，形成和演化環(huán)境總體偏還原性；沉積水體具有一定咸度，且具水生生物與陸源有機(jī)質(zhì)混合輸入的特點(diǎn)（圖4-B）。

2 微量元素特征

微量元素分析是研究沉積環(huán)境中水體含鹽度的重要方法［20－22］，主要包括了對(duì)硼、鍶、鋇、鎵等元素的分析。本文此處原始數(shù)據(jù)來(lái)源于文獻(xiàn)［15］（研究區(qū)具重合性）和［16］。

根據(jù)C.T.Walker等發(fā)表的論文［23，24］，對(duì)研究區(qū)林西組頁(yè)巖樣品微量元素?cái)?shù)據(jù)進(jìn)行再分析確有必要。

根據(jù)C.T.Walker提出的理論模型［23，24］，不同種類的黏土礦物對(duì)硼元素的吸附能力不同，以伊利石最強(qiáng)。而巖石有機(jī)母質(zhì)會(huì)對(duì)母巖中K2O含量產(chǎn)生“稀釋效應(yīng)”，形成伊利石組分內(nèi)K2O的富集；因此Walker建議對(duì)硼元素含量和K2O含量進(jìn)行校正后，再應(yīng)用理論圖版求取“相當(dāng)硼含量”（伊利石中K2O的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%時(shí)對(duì)應(yīng)的硼含量）來(lái)對(duì)古鹽度進(jìn)行評(píng)價(jià)［24］（圖5）。

圖4 Pr/Ph、Pr/nC17、Ph/nC18分析圖Fig.4 Analytical graphics in Pr/Ph，Pr/nC17，Ph/nC18

校正公式［23，24］為

校正硼含量：

伊利石K2O含量：

根據(jù)式（1）和（2），相當(dāng)硼含量的理論求取公式為（圖5）

圖5 林西組頁(yè)巖相當(dāng)硼含量修正圖版Fig.5 Cross plot between adjusted boron and percent of K2O pure illite of the Linxi Formation shale

其中：wBe為相當(dāng)硼含量（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）計(jì)算值（10－6）；wBc為校正硼含量（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）計(jì)算值（10－6）；wK2O為 K2O 含量（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）校正值（%）。

根據(jù)圖5，露頭和巖心樣品的相當(dāng)硼含量相對(duì)聚斂于圖版的不同區(qū)域，形成該現(xiàn)象的原因可能為露頭樣品在風(fēng)化淋濾作用下，抗風(fēng)化能力較強(qiáng)且富鉀的伊利石相對(duì)富集，而硼含量則因被搬運(yùn)等因素相應(yīng)較低。因此，應(yīng)根據(jù)巖心實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)露頭樣品中的硼元素及其他微量元素指標(biāo)進(jìn)行校正（表3），校正公式為

其中：A′i為露頭數(shù)據(jù)校正值；Ai為實(shí)測(cè)露頭數(shù)據(jù)；Aj為實(shí)測(cè)巖心數(shù)據(jù)；m為巖心樣品數(shù)；n為露頭樣品數(shù)。

泥頁(yè)巖黏土礦物中的絕對(duì)硼含量與水體鹽度有關(guān)（表4）。硼元素的絕對(duì)含量常作為古水體鹽度的標(biāo)志，根據(jù)數(shù)據(jù)校正結(jié)果，絕對(duì)硼質(zhì)量分?jǐn)?shù)的校正后平均值為105.42×10－6，顯示半咸水—咸水特征。統(tǒng)計(jì)表明，絕對(duì)硼質(zhì)量分?jǐn)?shù)范圍相對(duì)集中于（100～130）×10－6，具有一定的正態(tài)分布性（圖6-A、B），應(yīng)用正態(tài)分布公式［式（5）］對(duì)75%條件概率下絕對(duì)硼質(zhì)量分?jǐn)?shù)計(jì)算值為84.89×10－6，表現(xiàn)為咸水特征（表5）。

表3 林西組泥頁(yè)巖微量元素露頭樣品數(shù)據(jù)校正Table 3 Calibrated data in microelements parameters of the Linxi Formation shale from outcrop

表4 林西組泥頁(yè)巖微量元素沉積特征數(shù)據(jù)Table 4 Characteristics of the microelements from the Linxi Formation shale in sedimentary environments

式中：f（x）為累計(jì)概率密度；σ為樣品數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)差；x為不同條件概率下的預(yù)期數(shù)據(jù)值；Ai’為露頭數(shù)據(jù)校正值；Aj為實(shí)測(cè)巖心數(shù)據(jù)；m為巖心樣品數(shù)；n為露頭樣品數(shù)。

相當(dāng)硼含量是對(duì)伊利石校正后的“標(biāo)準(zhǔn)硼含量”；相比絕對(duì)硼含量，該數(shù)據(jù)排除了伊利石中K2O含量波動(dòng)，及有機(jī)碳對(duì)K2O的“稀釋作用”的影響，具有更高的準(zhǔn)確性和靈敏度［22］。研究區(qū)林西組相當(dāng)硼質(zhì)量分?jǐn)?shù)平均為245.01×10－6，分布范圍相對(duì)集中于（220～280）×10－6，具一定的正態(tài)分布性（圖6-E、F），70%～75%條件概率下計(jì)算值分別為195.54×10－6、206.55×10－6，呈現(xiàn)半咸水特征（表4、表5）。

鍶含量和wSr/wBa也是沉積水體鹽度的評(píng)價(jià)指標(biāo)（表4）。前人研究表明，隨著水體礦化度逐漸增高，鋇首先以硫酸鋇形式沉淀，硫酸鍶沉淀只有當(dāng)水體礦化度達(dá)到一定程度后才能產(chǎn)生［25］。林西組頁(yè)巖中鍶的平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為283.07×10－6，相對(duì)集中于（200～350）×10－6（圖6-C、D），已接近半咸水標(biāo)準(zhǔn)的下限；wSr/wBa平均為0.60，相對(duì)集中于0.4～0.7（圖6-G、H）。75%條件概率下鍶含量和wSr/wBa計(jì)算值分別為193.13×10－6、0.48（表5）。總體而言，研究區(qū)林西組頁(yè)巖樣品的鍶含量和wSr/wBa相對(duì)較低，結(jié)合wSr/wBa與硼含量、主峰碳分布、OEP數(shù)據(jù)，呈現(xiàn)出造山隆起過(guò)程中逐漸退卻并接受淡水與陸源碎屑補(bǔ)給的中—低鹽度水體特征。

此外，wB/wGa亦可用于古水體環(huán)境的定性評(píng)價(jià)（表4）。林西組頁(yè)巖樣品wB/wGa平均為6.14，相對(duì)集中于4.5～7.5（圖6-I、J），總體較高，75%條件概率下的計(jì)算值為4.8，結(jié)合硼、鍶、鋇含量，表現(xiàn)為過(guò)渡環(huán)境特征（表5）。

雙因素分析表明，林西組頁(yè)巖形成時(shí)，水體環(huán)境總體為具有一定鹽度的海相或半咸水湖相環(huán)境，隨著晚海西—印支造山運(yùn)動(dòng)程度加劇，在之后的演化過(guò)程中陸相沉積才逐漸占據(jù)優(yōu)勢(shì)（圖7）。

3 結(jié)論

圖6 林西組頁(yè)巖微量元素指標(biāo)（對(duì)露頭樣品數(shù)據(jù)校正后）Fig.6 Statistics of microelements parameters from the Linxi Formation shale

圖7 林西組頁(yè)巖微量元素交匯圖（對(duì)露頭樣品數(shù)據(jù)校正后）Fig.7 Cross plots between different microelements parameters

表5 林西組泥頁(yè)巖微量元素概率計(jì)算Table 5 Calculation of microelements parameters from the Linxi Formation shale under different probabilities

a.扎魯特旗地區(qū)上二疊統(tǒng)林西組富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖地球化學(xué)特征表明，古生代晚期，研究區(qū)為陸殼拼貼背景下的殘留海盆或大型半咸水湖盆，來(lái)自周緣陸地的淡水和各類碎屑物源充分，具有一定的鹽度，環(huán)境類似于今日的黑海和北歐峽灣地區(qū)。

b.在晚二疊世，研究區(qū)及周緣地區(qū)仍為板塊拼合初期的海相沉積環(huán)境；華北和西伯利亞兩大板塊陸殼的拼貼時(shí)間可能發(fā)生于晚石炭世到早二疊世之間。

c.晚二疊世時(shí)期，研究區(qū)水體總體退卻，在此過(guò)程中，易形成安靜的滯留性水體，沉積穩(wěn)定持續(xù)，為形成暗色富有機(jī)質(zhì)泥巖的有利條件。盡管研究區(qū)的林西組泥頁(yè)巖具有良好的油氣勘探前景和有利條件，但有機(jī)質(zhì)演化和降解的程度偏高成為勘探的重要風(fēng)險(xiǎn)因素，應(yīng)予以充分考慮。

d.在對(duì)研究區(qū)目的層沉積環(huán)境的研究中，樣品飽和烴生物標(biāo)志化合物和微量元素特征所揭示的地質(zhì)信息展現(xiàn)出較好的一致性和互補(bǔ)性，在頁(yè)巖油氣勘探工作中值得進(jìn)一步挖掘其價(jià)值。

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