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    磷鎢酸改性介孔材料HPW-HMS 在汽油脫硫中的應(yīng)用

    2014-12-23 01:05:30冷鳳蛟付萬(wàn)里陳平
    應(yīng)用化工 2014年3期
    關(guān)鍵詞:磷鎢酸雙氧水介孔

    冷鳳蛟,付萬(wàn)里,陳平

    (遼寧石油化工大學(xué) 化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院,遼寧 撫順 113001)

    隨著汽車(chē)工業(yè)和石油化學(xué)工業(yè)的迅速發(fā)展,特別是國(guó)內(nèi)私家車(chē)數(shù)量迅速增加,車(chē)用燃料油的消耗量與日俱增,汽車(chē)尾氣造成的大氣污染日趨嚴(yán)重,其中燃油中硫化物的危害最大。因此,低硫油品的生產(chǎn)成為必然的趨勢(shì)[1]。

    傳統(tǒng)的成品油脫硫工藝有加氫脫硫、萃取蒸餾脫硫、電化學(xué)氧化脫硫、溶劑抽提脫硫等[2-9]。其中氧化脫硫(ODS)技術(shù)是近年來(lái)得到密切關(guān)注的生產(chǎn)超低硫燃料的新方法,可在常溫常壓下進(jìn)行,成本低,尤其對(duì)用其他方法難以除掉的苯并噻吩類(lèi)的化合物有較好的脫除效果,是一項(xiàng)很有前景的脫硫技術(shù)[10]。氧化脫硫的關(guān)鍵是氧化劑和催化劑的選擇[11-12]。

    本文通過(guò)一鍋合成法,制備磷鎢酸改性的介孔材料HPW-HMS,并以此為催化劑,H2O2作氧化劑,對(duì)汽油氧化脫硫反應(yīng)進(jìn)行研究。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 試劑與儀器

    汽油,撫順石化公司石油二廠;磷鎢酸、正硅酸四乙酯、無(wú)水乙醇、丙酮均為分析純;十二胺,化學(xué)純。

    MAS-I 微波合成儀;TS-2000 型硫測(cè)定儀。

    1.2 催化劑的制備

    1.2.1 介孔材料HMS 的合成 在250 mL 的三頸燒瓶中加入0.013 5 mol 十二胺(DDA),用0.3 mol無(wú)水乙醇使其完全溶解。加入1.5 mol 去離子水,在45 ℃水浴中以轉(zhuǎn)速260 r/min 機(jī)械攪拌30 min,得到溶液A。取0. 05 mol 正硅酸乙酯(TEOS)與0.17 mol 無(wú)水乙醇于梨形分液漏斗中均勻混合,得到溶液B。將溶液B 在勻速攪拌條件下緩慢滴加到溶液A 中,滴加完后,繼續(xù)攪拌4 h。室溫靜置18 h。過(guò)濾,干燥,采用馬弗爐程序升溫550 ℃高溫焙燒6 h,制得母體HMS 樣品。

    1.2.2 磷鎢酸改性介孔材料HPW-HMS 的制備在250 mL 的三頸燒瓶中,加入0.135 mol DDA,用0.3 mol 無(wú)水乙醇完全溶解。加入1.5 mol 去離子水,出現(xiàn)渾濁后在45 ℃水浴中260 r/min 機(jī)械攪拌30 min,得到溶液A。準(zhǔn)確稱(chēng)取0.001 mol 的磷鎢酸(HPW),0.01 mol TEOS 及0.17 mol 無(wú)水乙醇于滴液漏斗中,混合均勻,得到溶液B。將溶液B 緩慢逐滴滴加到劇烈攪拌條件下的溶液A 中,滴加結(jié)束后繼續(xù)保持?jǐn)嚢? h。降至室溫,靜置18 h,經(jīng)過(guò)濾,110 ℃干燥,得到原位合成的HPW-HMS 樣品。

    依次在同樣條件下制得不同磷鎢酸含量(HPW/Si 摩爾比為0.02,0.03,0.04,0.05)改性的HPW-HMS 樣品,采用微波萃取法脫除模板劑。取烘干后的樣品1.0 g,加入20 mL 丙酮,在微波溫度60 ℃,功率500 kW 的條件下萃取20 min,傾倒出萃取液,再加入20 mL 丙酮萃取20 min,如此反復(fù)。萃取液進(jìn)行氣相色譜分析,如果沒(méi)有模板劑十二胺的色譜峰,則可認(rèn)為萃取完全。合并萃取液,蒸餾,分別回收丙酮和十二胺,濾餅于120 ℃干燥,即得HPW-HMS 催化劑。

    1.3 催化氧化脫硫?qū)嶒?yàn)

    準(zhǔn)確稱(chēng)取一定量的改性介孔材料HPW-HMS、粗質(zhì)汽油及30% H2O2于25 mL 的圓底燒瓶中,安裝回流冷凝管,恒溫磁力攪拌數(shù)小時(shí)。反應(yīng)結(jié)束后,過(guò)濾除去催化劑,測(cè)定硫含量,計(jì)算脫硫率。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果

    以雙氧水用量、HPW-HMS 催化劑用量、反應(yīng)時(shí)間、反應(yīng)溫度作為主要影響因素,進(jìn)行4 因素3 水平的正交實(shí)驗(yàn),研究HPW-HMS 催化雙氧水氧化脫硫效果。因素水平見(jiàn)表1,結(jié)果見(jiàn)表2。

    表1 因素水平Table 1 Factors and levels

    表2 正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果Table 2 Orthogonal experimental result

    由表2 可知,影響脫硫效果的主次因素順序?yàn)?反應(yīng)溫度>反應(yīng)時(shí)間>H2O2體積>催化劑用量,比較適宜的水平條件為A1B3C3D3,即雙氧水2.5 mL,催化劑質(zhì)量0.2 g,反應(yīng)時(shí)間12 h,反應(yīng)溫度55 ℃。脫硫率達(dá)到65.2%。

    2.2 模板劑的存在對(duì)脫硫的影響

    用含模板劑十二胺的上述催化劑,在雙氧水2.5 mL,催化劑質(zhì)量0.2 g,反應(yīng)時(shí)間12 h,反應(yīng)溫度55 ℃的條件下進(jìn)行脫硫,其脫硫率為47.3%。說(shuō)明模板劑的存在會(huì)降低脫硫效果,原因是模板劑的存在影響孔結(jié)構(gòu)的大小;另外,模板劑的存在也會(huì)減少活性組分在同樣質(zhì)量的催化劑中百分含量,降低催化效率。所以,用脫除模板劑的HPW-HMS 效果最佳。

    2.3 磷鎢酸的量對(duì)脫硫的影響

    分別取不同含量的HPW-HMS 0.2 g,5 mL 含硫汽油(64.2 mg/L)、2.5 mL 雙氧水(30%)于25 mL圓底燒瓶中,加熱到55 ℃并保持12 h,結(jié)果見(jiàn)表3。

    由表3 可知,沒(méi)有經(jīng)過(guò)磷鎢酸改性的HMS 并無(wú)脫硫效果,采用HPW/Si =0.02 mol 的HPW-HMS,脫硫率為68.3%。而隨著改性介孔材料中的磷鎢酸含量的增加,脫硫效果反而降低。

    表3 磷鎢酸的含量對(duì)脫硫的影響Table 3 Influence of the content of phosphotungstic acid on desulfurization

    2.4 催化劑的回收重復(fù)使用效果

    將使用后的催化劑過(guò)濾后,不經(jīng)處理,在上述實(shí)驗(yàn)條件下進(jìn)行重復(fù)脫硫?qū)嶒?yàn),結(jié)果見(jiàn)表4。

    表4 催化劑的回收重復(fù)實(shí)驗(yàn)Table 4 Recycling experiment of the catalyst

    由表4 可知,HPW-HMS 的催化活性較高,使用4 次后仍能保持比較穩(wěn)定的催化效果,可以實(shí)現(xiàn)重復(fù)再利用。

    2.5 HPW-HMS 的表征

    2.5.1 XRD 分析 圖1 為脫除模板劑后,不同含量的磷鎢酸改性介孔材料HPW-HMS 催化劑的小角度XRD。

    圖1 HPW-HMS 的小角XRD 譜圖Fig.1 XRD patterns of HMS catalysts

    由圖1 可知,改性介孔材料具有明顯的介孔結(jié)構(gòu),但是衍射峰強(qiáng)度會(huì)隨著磷鎢酸的含量增加而降低,這說(shuō)明改性介孔材料的結(jié)晶度逐漸減小,改性介孔材料也會(huì)隨之趨于無(wú)序。故HPW 的含量應(yīng)適宜。

    2.5.2 傅里葉紅外光譜分析 圖2e 為有序介孔材料HMS 的紅外特征吸收譜圖,其在480 cm-1的吸收峰為硅氧四面體的Si—O 的彎曲振動(dòng)峰;在802 cm-1處的吸收峰是硅氧四面體中Si—O 的對(duì)稱(chēng)性伸縮振動(dòng)峰;1 080 cm-1處為硅氧四面體的反對(duì)稱(chēng)伸縮振動(dòng)引起;1 635 cm-1處為材料表面孤立的O—H 引起;3 200 ~3 600 cm-1之間寬化吸收峰是材料表面已發(fā)生締合的O—H 所致。

    對(duì)比圖2a ~圖2d,都含有介孔材料HMS 的特征峰,說(shuō)明磷鎢酸的加入并沒(méi)有破壞介孔材料HMS的結(jié)構(gòu);且a ~d 中都沒(méi)有明顯的磷鎢酸特征峰出現(xiàn),說(shuō)明磷鎢酸能夠很好的分散到介孔材料中??赡苁橇祖u酸與HMS 之間的相互作用,導(dǎo)致其在2 800 cm-1附近出現(xiàn)一個(gè)吸收峰。

    圖2 HPW-HMS 介孔材料的紅外光譜圖Fig.2 FTIR patterns of periodic mesoporous materials

    3 結(jié)論

    (1)在以含硫量為64.2 mg/L 的汽油脫硫反應(yīng)中,以30% H2O2為氧化劑,磷鎢酸改性的介孔材料HPW-HMS 為催化劑,脫硫反應(yīng)適宜條件為雙氧水2.5 mL,催化劑(HPW/Si =0.02)質(zhì)量0.2 g,反應(yīng)時(shí)間12 h,反應(yīng)溫度55 ℃,在此條件下的汽油脫硫率達(dá)到68.3%。

    (2)影響脫硫效果的因素主次順序?yàn)?反應(yīng)溫度>反應(yīng)時(shí)間>H2O2體積>催化劑用量。反應(yīng)的脫硫效果會(huì)隨著磷鎢酸含量增加而降低,但母體HMS 本身并不具備催化脫硫的效果。

    (3)模板劑的存在會(huì)降低汽油的脫硫效果,采用萃取完全的HPW-HMS 能達(dá)到最佳脫硫效果。

    [1] Brunet S,Mey D,Porot G,et al.On the hydride sulfurization of FCC gasoline:A review[J]. Applied Catalysis A:General,2005,278:143-172.

    [2] 軒麗偉,王煥,張吉慶,等. 大孔Ni2P/Al2O3催化劑的制備及加氫脫硫性能研究[J]. 遼寧石油化工大學(xué)學(xué)報(bào),2012,32(3):17-20.

    [3] Lo W H,Yanga H W,Wei G T.One-pot desulfurization of light oils by oxidation and solvent extraction with room temperature ionic liquids[J].Green Chemistry,2003,5:639-642.

    [4] Esser J,Wasserscheid P,Jess A. Deep desulfurization of oil refinery streams by extraction with ionic liquids[J].Green Chemistry,2004(6):316-322.

    [5] Otsuki S,Nonaka T,Takashima N,et al.Oxidative desulfurization of light gas oil and vacuum gas oil by oxidation and solvent extraction[J]. Energy & Fuels,2000,14:1232-1239.

    [6] Farhat A M,Abdullah A Mi,Bassam E A,et al.Deep desulphurization of gasoline and diesel fuels using non-hydrogen consuming techniques[J]. Fuel,2006,85(10/11):1354-1363.

    [7] 趙明飛,沈健,王雷,等.Nb-SBA-15 介孔分子篩吸附脫硫的研究[J]. 遼寧石油化工大學(xué)學(xué)報(bào),2012,32(4):25-28.

    [8] Ukkirapandian V,Sadasivam V,Sivasankar B.Oxidation of dibenzothiophene and desulphurization of diesel[J]. Petroleum Science and Technology,2008,26(4):423-435.

    [9] Ramírez-Verduzco L F,Torres-García E,Gómez-Quintana R,et al. Desulfurization of diesel by oxidation/extraction scheme:Influence of the extraction solvent[J]. Catalysis today,2004,98(1/2):289-294.

    [10]Chen Lanju,Guo Shaohui,Zhao Dishun.Oxidation of thiophene over metal loaded alumina and phase transfer catalyst[J].Chemical Journal on Internet,2006,8:46-52.

    [11]馬娟娟,王曉,劉丹,等.磷鎢雜多酸鹽離子液體催化氧化脫硫[J].石油化工高等學(xué)校學(xué)報(bào),2013(3):16-20.

    [12]趙榮祥,王曉丹,李秀萍.磷鎢酸銅的制備及其氧化脫硫性能研究[J].石油化工高等學(xué)校學(xué)報(bào),2013(4):18-22.

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