水中的腐殖酸對(duì)三氯生光降解的影響

高卓++謝婷玉++強(qiáng)海鵬++胡越晴++李好++陳蕾

摘 要：三氯生是一種廣譜殺菌劑，被廣泛添加于日用消費(fèi)品與個(gè)人護(hù)理品中。其大量使用后隨著生活污水排放到入環(huán)境，對(duì)生態(tài)安全與人類健康產(chǎn)生很大的威脅。該文研究了腐殖酸對(duì)三氯生光降解的影響規(guī)律，發(fā)現(xiàn)腐殖酸顯著抑制了三氯生的光降解。研究結(jié)果為闡明天然水體中三氯生的光轉(zhuǎn)化過程與環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)提供一定的依據(jù)。

關(guān)鍵詞：三氯生 光降解 液相色譜 腐殖酸

中圖分類號(hào)：X703 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：1674-098X（2014）06（a）-0094-02

三氯生（Triclosan），是一種羥二乙醚的三氯化衍生物，因具有高抗菌性而被廣泛添加于紡織品、塑料、肥皂等日用消費(fèi)品與個(gè)人護(hù)理品中[1]。目前各種環(huán)境介質(zhì)包括地表水、土壤、沉積物中，甚至生物與人體中均已檢測(cè)出一定量的三氯生[2]。研究表明，三氯生具有親脂性、持久性和生物累積效應(yīng)，對(duì)生物體存在急性毒性、遺傳毒性與內(nèi)分泌干擾效應(yīng)，某些代謝轉(zhuǎn)化產(chǎn)物可能具有更強(qiáng)的生物毒性 [3-5]。由于三氯生在日常生活中的大量使用，并以多種途徑不斷地進(jìn)入環(huán)境，三氯生的環(huán)境轉(zhuǎn)化與風(fēng)險(xiǎn)已是當(dāng)前的熱點(diǎn)話題。光降解是三氯生環(huán)境轉(zhuǎn)化的重要方式之一，因此揭示天然水體中普遍存在的腐殖酸對(duì)三氯生的光降解的影響規(guī)律對(duì)于闡明三氯生的環(huán)境行為與風(fēng)險(xiǎn)有著重要的作用。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 儀器與試劑

日立L-2000高效液相色譜儀，YM-GHX-V光化學(xué)反應(yīng)儀（上海豫明儀器有限公司），350 W紫外燈管（波長(zhǎng)范圍150-450 nm，中心波長(zhǎng)為380 nm），TOC-VCPH總有機(jī)碳分析儀；三氯生與腐殖酸鈉鹽（購(gòu)自Sigma公司，分析純），乙腈（色譜純），甲醇（色譜純），Milli-Q超純水。

準(zhǔn)確稱取0.100 g三氯生標(biāo)準(zhǔn)樣品溶于100 mL乙腈中，配成1000 mg/L標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液，保存在4℃的冰箱中。以該溶液為母液逐級(jí)稀釋為不同濃度（50，10，5，2，1，0.5 mg/L）的標(biāo)準(zhǔn)溶液，繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。將一定量的腐殖酸鈉鹽溶于超純水中，經(jīng)0.45 μm濾膜過濾，配制儲(chǔ)備液，測(cè)定其總有機(jī)碳含量為60 mgC/L。

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

（1）光解實(shí)驗(yàn)

在數(shù)根石英反應(yīng)管中加入三氯生、腐殖酸、超純水及攪拌磁子，配制成30 mL的反應(yīng)溶液，其中三氯生的濃度均為10 mg/L，腐殖酸濃度分別為0，1，5，10 mg/L。將反應(yīng)管放入光反應(yīng)器，恒溫下光照（25℃左右）。同時(shí)進(jìn)行黑暗對(duì)照實(shí)驗(yàn)，用錫紙包住反應(yīng)管，恒溫黑暗處放置（25℃左右）。定時(shí)取樣1mL于液相進(jìn)樣小瓶中，采用高效液相色譜儀測(cè)定三氯生的濃度。

（2）三氯生的測(cè)定

液相色譜分析條件：色譜柱為Shimadzu VP-ODSC18柱（250mm×4.6mm，5 μm）。流動(dòng)相為乙睛：水=75：25（V/V），流速1.0 mL/min，進(jìn)樣量20 μL，紫外檢測(cè)波長(zhǎng)為280 nm.

2 結(jié)果與討論

在含有不同濃度的腐殖酸溶液中，黑暗與光照下三氯生的濃度隨時(shí)間變化的結(jié)果如圖1所示。

從圖中可以看出，不同溶液中的三氯生在黑暗處均無明顯降解趨勢(shì)，表明本實(shí)驗(yàn)過程中三氯生未因其自身的揮發(fā)、吸附或微生物降解等造成濃度減少。各體系中三氯生均發(fā)生了顯著的光降解，隨著光照時(shí)間的延長(zhǎng)，三氯生的降解速率下降，當(dāng)光照3 h左右時(shí)三氯生均幾乎被完全降解。同時(shí)腐殖酸的存在對(duì)三氯生的光降解也產(chǎn)生了顯著的影響。通過光反應(yīng)的前3 h內(nèi)濃度比值取對(duì)數(shù)后（logC0/C）對(duì)時(shí)間（t）作圖，發(fā)現(xiàn)不同濃度的腐殖酸存在下，三氯生的光降解反應(yīng)均符合準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)（R2在0.9534～0.9923之間），由此計(jì)算出反應(yīng)速率常數(shù)Kobs及半衰期T1/2，見表1。

從表1中可以看出，隨著腐殖酸濃度的增加，光解反應(yīng)的速率常數(shù)逐漸下降。結(jié)果表明，水中腐殖酸的存在會(huì)對(duì)三氯生的光降解產(chǎn)生明顯的抑制作用，且腐殖酸濃度越高，產(chǎn)生的抑制作用越強(qiáng)。腐殖酸對(duì)三氯生光降解的抑制原因可能為腐殖酸對(duì)三氯生的競(jìng)爭(zhēng)光吸收[6]。由于腐殖酸的結(jié)構(gòu)中存在大量的芳香羧基和羥基等發(fā)色基團(tuán)，能直接吸收可見光區(qū)和紫外光，其中對(duì)紫外光區(qū)的吸收強(qiáng)度更大，因此當(dāng)腐殖酸存在時(shí)，將對(duì)光的吸收產(chǎn)生競(jìng)爭(zhēng)抑制作用。由于腐殖酸在天然水體中普遍存在，其平均濃度為5～10 mg/L左右，因而腐殖酸的存在可能會(huì)使三氯生在天然水體中存在的周期延長(zhǎng)，相應(yīng)地增加了三氯生的生態(tài)與環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。

3 結(jié)語

本研究表明腐殖酸對(duì)三氯生的光降解產(chǎn)生了顯著的抑制作用，且濃度越高抑制作用愈明顯。由于天然水體中腐殖酸的大量存在，三氯生在環(huán)境中的持久性與生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)也隨之增加，這對(duì)于準(zhǔn)確評(píng)價(jià)三氯生的環(huán)境污染與風(fēng)險(xiǎn)有著非常重要的意義。

參考文獻(xiàn)

[1] Schweizer HP.Triclosan：A widely used biocide and its link to antibiotics[J].FEMS Microbiol Lett，2001，202（1）：1-7.

[2] Bedoux G，Roig B，Thomas O，et al.Occurrence and toxicity of antimicrobial triclosan and by-products in the environment[J].Environ Sci Pollut Res Int，2012， 19（4）：1044-1065.

[3] 李林朋，馬慧敏，胡俊杰，等.三氯生和三氯卡班對(duì)人體肝細(xì)胞DNA損傷的研究[J].生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào)，2010，19（12）：2897-2901.

[4] Perron MM，Ho KT，Cantwell MG，et al.Effects of triclosan on marine benthic and epibenthic organisms[J].Environ Toxicol Chem，2012，31（8）：1861-6.

[5] 徐海麗，林毅，孫倩，等.三氯生的生態(tài)效應(yīng)及其在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化[J].生態(tài)毒理學(xué)報(bào)，2012，3（7）：225-233.

[6] Chu W，Chan KH，Kwan CY，et a1.Acceleration and quenching of the photolysis of PCB in the presence of surfactant and humic materials.Environ Sci Technol，2005，39：9211-9216.endprint

摘 要：三氯生是一種廣譜殺菌劑，被廣泛添加于日用消費(fèi)品與個(gè)人護(hù)理品中。其大量使用后隨著生活污水排放到入環(huán)境，對(duì)生態(tài)安全與人類健康產(chǎn)生很大的威脅。該文研究了腐殖酸對(duì)三氯生光降解的影響規(guī)律，發(fā)現(xiàn)腐殖酸顯著抑制了三氯生的光降解。研究結(jié)果為闡明天然水體中三氯生的光轉(zhuǎn)化過程與環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)提供一定的依據(jù)。

關(guān)鍵詞：三氯生 光降解 液相色譜 腐殖酸

中圖分類號(hào)：X703 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：1674-098X（2014）06（a）-0094-02

三氯生（Triclosan），是一種羥二乙醚的三氯化衍生物，因具有高抗菌性而被廣泛添加于紡織品、塑料、肥皂等日用消費(fèi)品與個(gè)人護(hù)理品中[1]。目前各種環(huán)境介質(zhì)包括地表水、土壤、沉積物中，甚至生物與人體中均已檢測(cè)出一定量的三氯生[2]。研究表明，三氯生具有親脂性、持久性和生物累積效應(yīng)，對(duì)生物體存在急性毒性、遺傳毒性與內(nèi)分泌干擾效應(yīng)，某些代謝轉(zhuǎn)化產(chǎn)物可能具有更強(qiáng)的生物毒性 [3-5]。由于三氯生在日常生活中的大量使用，并以多種途徑不斷地進(jìn)入環(huán)境，三氯生的環(huán)境轉(zhuǎn)化與風(fēng)險(xiǎn)已是當(dāng)前的熱點(diǎn)話題。光降解是三氯生環(huán)境轉(zhuǎn)化的重要方式之一，因此揭示天然水體中普遍存在的腐殖酸對(duì)三氯生的光降解的影響規(guī)律對(duì)于闡明三氯生的環(huán)境行為與風(fēng)險(xiǎn)有著重要的作用。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 儀器與試劑

日立L-2000高效液相色譜儀，YM-GHX-V光化學(xué)反應(yīng)儀（上海豫明儀器有限公司），350 W紫外燈管（波長(zhǎng)范圍150-450 nm，中心波長(zhǎng)為380 nm），TOC-VCPH總有機(jī)碳分析儀；三氯生與腐殖酸鈉鹽（購(gòu)自Sigma公司，分析純），乙腈（色譜純），甲醇（色譜純），Milli-Q超純水。

準(zhǔn)確稱取0.100 g三氯生標(biāo)準(zhǔn)樣品溶于100 mL乙腈中，配成1000 mg/L標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液，保存在4℃的冰箱中。以該溶液為母液逐級(jí)稀釋為不同濃度（50，10，5，2，1，0.5 mg/L）的標(biāo)準(zhǔn)溶液，繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。將一定量的腐殖酸鈉鹽溶于超純水中，經(jīng)0.45 μm濾膜過濾，配制儲(chǔ)備液，測(cè)定其總有機(jī)碳含量為60 mgC/L。

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

（1）光解實(shí)驗(yàn)

在數(shù)根石英反應(yīng)管中加入三氯生、腐殖酸、超純水及攪拌磁子，配制成30 mL的反應(yīng)溶液，其中三氯生的濃度均為10 mg/L，腐殖酸濃度分別為0，1，5，10 mg/L。將反應(yīng)管放入光反應(yīng)器，恒溫下光照（25℃左右）。同時(shí)進(jìn)行黑暗對(duì)照實(shí)驗(yàn)，用錫紙包住反應(yīng)管，恒溫黑暗處放置（25℃左右）。定時(shí)取樣1mL于液相進(jìn)樣小瓶中，采用高效液相色譜儀測(cè)定三氯生的濃度。

（2）三氯生的測(cè)定

液相色譜分析條件：色譜柱為Shimadzu VP-ODSC18柱（250mm×4.6mm，5 μm）。流動(dòng)相為乙睛：水=75：25（V/V），流速1.0 mL/min，進(jìn)樣量20 μL，紫外檢測(cè)波長(zhǎng)為280 nm.

2 結(jié)果與討論

在含有不同濃度的腐殖酸溶液中，黑暗與光照下三氯生的濃度隨時(shí)間變化的結(jié)果如圖1所示。

從圖中可以看出，不同溶液中的三氯生在黑暗處均無明顯降解趨勢(shì)，表明本實(shí)驗(yàn)過程中三氯生未因其自身的揮發(fā)、吸附或微生物降解等造成濃度減少。各體系中三氯生均發(fā)生了顯著的光降解，隨著光照時(shí)間的延長(zhǎng)，三氯生的降解速率下降，當(dāng)光照3 h左右時(shí)三氯生均幾乎被完全降解。同時(shí)腐殖酸的存在對(duì)三氯生的光降解也產(chǎn)生了顯著的影響。通過光反應(yīng)的前3 h內(nèi)濃度比值取對(duì)數(shù)后（logC0/C）對(duì)時(shí)間（t）作圖，發(fā)現(xiàn)不同濃度的腐殖酸存在下，三氯生的光降解反應(yīng)均符合準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)（R2在0.9534～0.9923之間），由此計(jì)算出反應(yīng)速率常數(shù)Kobs及半衰期T1/2，見表1。

從表1中可以看出，隨著腐殖酸濃度的增加，光解反應(yīng)的速率常數(shù)逐漸下降。結(jié)果表明，水中腐殖酸的存在會(huì)對(duì)三氯生的光降解產(chǎn)生明顯的抑制作用，且腐殖酸濃度越高，產(chǎn)生的抑制作用越強(qiáng)。腐殖酸對(duì)三氯生光降解的抑制原因可能為腐殖酸對(duì)三氯生的競(jìng)爭(zhēng)光吸收[6]。由于腐殖酸的結(jié)構(gòu)中存在大量的芳香羧基和羥基等發(fā)色基團(tuán)，能直接吸收可見光區(qū)和紫外光，其中對(duì)紫外光區(qū)的吸收強(qiáng)度更大，因此當(dāng)腐殖酸存在時(shí)，將對(duì)光的吸收產(chǎn)生競(jìng)爭(zhēng)抑制作用。由于腐殖酸在天然水體中普遍存在，其平均濃度為5～10 mg/L左右，因而腐殖酸的存在可能會(huì)使三氯生在天然水體中存在的周期延長(zhǎng)，相應(yīng)地增加了三氯生的生態(tài)與環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。

3 結(jié)語

本研究表明腐殖酸對(duì)三氯生的光降解產(chǎn)生了顯著的抑制作用，且濃度越高抑制作用愈明顯。由于天然水體中腐殖酸的大量存在，三氯生在環(huán)境中的持久性與生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)也隨之增加，這對(duì)于準(zhǔn)確評(píng)價(jià)三氯生的環(huán)境污染與風(fēng)險(xiǎn)有著非常重要的意義。

參考文獻(xiàn)

[1] Schweizer HP.Triclosan：A widely used biocide and its link to antibiotics[J].FEMS Microbiol Lett，2001，202（1）：1-7.

[2] Bedoux G，Roig B，Thomas O，et al.Occurrence and toxicity of antimicrobial triclosan and by-products in the environment[J].Environ Sci Pollut Res Int，2012， 19（4）：1044-1065.

[3] 李林朋，馬慧敏，胡俊杰，等.三氯生和三氯卡班對(duì)人體肝細(xì)胞DNA損傷的研究[J].生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào)，2010，19（12）：2897-2901.

[4] Perron MM，Ho KT，Cantwell MG，et al.Effects of triclosan on marine benthic and epibenthic organisms[J].Environ Toxicol Chem，2012，31（8）：1861-6.

[5] 徐海麗，林毅，孫倩，等.三氯生的生態(tài)效應(yīng)及其在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化[J].生態(tài)毒理學(xué)報(bào)，2012，3（7）：225-233.

[6] Chu W，Chan KH，Kwan CY，et a1.Acceleration and quenching of the photolysis of PCB in the presence of surfactant and humic materials.Environ Sci Technol，2005，39：9211-9216.endprint

摘 要：三氯生是一種廣譜殺菌劑，被廣泛添加于日用消費(fèi)品與個(gè)人護(hù)理品中。其大量使用后隨著生活污水排放到入環(huán)境，對(duì)生態(tài)安全與人類健康產(chǎn)生很大的威脅。該文研究了腐殖酸對(duì)三氯生光降解的影響規(guī)律，發(fā)現(xiàn)腐殖酸顯著抑制了三氯生的光降解。研究結(jié)果為闡明天然水體中三氯生的光轉(zhuǎn)化過程與環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)提供一定的依據(jù)。

關(guān)鍵詞：三氯生 光降解 液相色譜 腐殖酸

中圖分類號(hào)：X703 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：1674-098X（2014）06（a）-0094-02

三氯生（Triclosan），是一種羥二乙醚的三氯化衍生物，因具有高抗菌性而被廣泛添加于紡織品、塑料、肥皂等日用消費(fèi)品與個(gè)人護(hù)理品中[1]。目前各種環(huán)境介質(zhì)包括地表水、土壤、沉積物中，甚至生物與人體中均已檢測(cè)出一定量的三氯生[2]。研究表明，三氯生具有親脂性、持久性和生物累積效應(yīng)，對(duì)生物體存在急性毒性、遺傳毒性與內(nèi)分泌干擾效應(yīng)，某些代謝轉(zhuǎn)化產(chǎn)物可能具有更強(qiáng)的生物毒性 [3-5]。由于三氯生在日常生活中的大量使用，并以多種途徑不斷地進(jìn)入環(huán)境，三氯生的環(huán)境轉(zhuǎn)化與風(fēng)險(xiǎn)已是當(dāng)前的熱點(diǎn)話題。光降解是三氯生環(huán)境轉(zhuǎn)化的重要方式之一，因此揭示天然水體中普遍存在的腐殖酸對(duì)三氯生的光降解的影響規(guī)律對(duì)于闡明三氯生的環(huán)境行為與風(fēng)險(xiǎn)有著重要的作用。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 儀器與試劑

日立L-2000高效液相色譜儀，YM-GHX-V光化學(xué)反應(yīng)儀（上海豫明儀器有限公司），350 W紫外燈管（波長(zhǎng)范圍150-450 nm，中心波長(zhǎng)為380 nm），TOC-VCPH總有機(jī)碳分析儀；三氯生與腐殖酸鈉鹽（購(gòu)自Sigma公司，分析純），乙腈（色譜純），甲醇（色譜純），Milli-Q超純水。

準(zhǔn)確稱取0.100 g三氯生標(biāo)準(zhǔn)樣品溶于100 mL乙腈中，配成1000 mg/L標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液，保存在4℃的冰箱中。以該溶液為母液逐級(jí)稀釋為不同濃度（50，10，5，2，1，0.5 mg/L）的標(biāo)準(zhǔn)溶液，繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。將一定量的腐殖酸鈉鹽溶于超純水中，經(jīng)0.45 μm濾膜過濾，配制儲(chǔ)備液，測(cè)定其總有機(jī)碳含量為60 mgC/L。

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

（1）光解實(shí)驗(yàn)

在數(shù)根石英反應(yīng)管中加入三氯生、腐殖酸、超純水及攪拌磁子，配制成30 mL的反應(yīng)溶液，其中三氯生的濃度均為10 mg/L，腐殖酸濃度分別為0，1，5，10 mg/L。將反應(yīng)管放入光反應(yīng)器，恒溫下光照（25℃左右）。同時(shí)進(jìn)行黑暗對(duì)照實(shí)驗(yàn)，用錫紙包住反應(yīng)管，恒溫黑暗處放置（25℃左右）。定時(shí)取樣1mL于液相進(jìn)樣小瓶中，采用高效液相色譜儀測(cè)定三氯生的濃度。

（2）三氯生的測(cè)定

液相色譜分析條件：色譜柱為Shimadzu VP-ODSC18柱（250mm×4.6mm，5 μm）。流動(dòng)相為乙睛：水=75：25（V/V），流速1.0 mL/min，進(jìn)樣量20 μL，紫外檢測(cè)波長(zhǎng)為280 nm.

2 結(jié)果與討論

在含有不同濃度的腐殖酸溶液中，黑暗與光照下三氯生的濃度隨時(shí)間變化的結(jié)果如圖1所示。

從圖中可以看出，不同溶液中的三氯生在黑暗處均無明顯降解趨勢(shì)，表明本實(shí)驗(yàn)過程中三氯生未因其自身的揮發(fā)、吸附或微生物降解等造成濃度減少。各體系中三氯生均發(fā)生了顯著的光降解，隨著光照時(shí)間的延長(zhǎng)，三氯生的降解速率下降，當(dāng)光照3 h左右時(shí)三氯生均幾乎被完全降解。同時(shí)腐殖酸的存在對(duì)三氯生的光降解也產(chǎn)生了顯著的影響。通過光反應(yīng)的前3 h內(nèi)濃度比值取對(duì)數(shù)后（logC0/C）對(duì)時(shí)間（t）作圖，發(fā)現(xiàn)不同濃度的腐殖酸存在下，三氯生的光降解反應(yīng)均符合準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)（R2在0.9534～0.9923之間），由此計(jì)算出反應(yīng)速率常數(shù)Kobs及半衰期T1/2，見表1。

從表1中可以看出，隨著腐殖酸濃度的增加，光解反應(yīng)的速率常數(shù)逐漸下降。結(jié)果表明，水中腐殖酸的存在會(huì)對(duì)三氯生的光降解產(chǎn)生明顯的抑制作用，且腐殖酸濃度越高，產(chǎn)生的抑制作用越強(qiáng)。腐殖酸對(duì)三氯生光降解的抑制原因可能為腐殖酸對(duì)三氯生的競(jìng)爭(zhēng)光吸收[6]。由于腐殖酸的結(jié)構(gòu)中存在大量的芳香羧基和羥基等發(fā)色基團(tuán)，能直接吸收可見光區(qū)和紫外光，其中對(duì)紫外光區(qū)的吸收強(qiáng)度更大，因此當(dāng)腐殖酸存在時(shí)，將對(duì)光的吸收產(chǎn)生競(jìng)爭(zhēng)抑制作用。由于腐殖酸在天然水體中普遍存在，其平均濃度為5～10 mg/L左右，因而腐殖酸的存在可能會(huì)使三氯生在天然水體中存在的周期延長(zhǎng)，相應(yīng)地增加了三氯生的生態(tài)與環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。

3 結(jié)語

本研究表明腐殖酸對(duì)三氯生的光降解產(chǎn)生了顯著的抑制作用，且濃度越高抑制作用愈明顯。由于天然水體中腐殖酸的大量存在，三氯生在環(huán)境中的持久性與生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)也隨之增加，這對(duì)于準(zhǔn)確評(píng)價(jià)三氯生的環(huán)境污染與風(fēng)險(xiǎn)有著非常重要的意義。

參考文獻(xiàn)

[1] Schweizer HP.Triclosan：A widely used biocide and its link to antibiotics[J].FEMS Microbiol Lett，2001，202（1）：1-7.

[2] Bedoux G，Roig B，Thomas O，et al.Occurrence and toxicity of antimicrobial triclosan and by-products in the environment[J].Environ Sci Pollut Res Int，2012， 19（4）：1044-1065.

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