基于魚皮明膠的可食膜改性及其應(yīng)用

劉俊豪，黃　珊，楊文鴿

（寧波大學(xué)海洋學(xué)院，浙江寧波315211）

基于魚皮明膠的可食膜改性及其應(yīng)用

劉俊豪，黃珊，楊文鴿*

（寧波大學(xué)海洋學(xué)院，浙江寧波315211）

魚皮明膠是一種資源豐富、具有良好成膜性的蛋白源，可食性魚皮明膠膜的研制已成為食品包裝領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。本文介紹了魚皮明膠的基本結(jié)構(gòu)和特性，詳細(xì)綜述了魚皮明膠可食膜的改性及其應(yīng)用，旨在為魚皮明膠可食膜的開發(fā)利用提供依據(jù)。

魚皮明膠，可食膜，改性，應(yīng)用

我國水域遼闊，魚類資源十分豐富，市場對魚類加工品多樣化需求不斷增加，推動了我國水產(chǎn)品加工業(yè)的發(fā)展。在魚類加工過程中會產(chǎn)生大量副產(chǎn)物，其重量約占魚體總重的40%～55%，其中包括富含膠原蛋白的魚皮，通常被加工為飼料或肥料，深度利用率較低[1]?？墒衬な且蕴烊豢墒承晕镔|(zhì)（如蛋白質(zhì)、多糖、脂類等）為原料，添加可食用的增塑劑、交聯(lián)劑等，通過分子間的相互作用而形成的具有多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的薄膜，能防止氣體、水汽和溶質(zhì)等的遷移，保持食品質(zhì)量，延長食品貨架期[2]。近年來，利用魚皮膠原蛋白獲得的明膠制備可食膜為魚皮的高值化利用開辟了一條道路。

然而與哺乳動物明膠相比，魚皮明膠膜的機(jī)械強(qiáng)度和熱穩(wěn)定性較差，而限制了其應(yīng)用范圍。本文在介紹魚皮明膠基本結(jié)構(gòu)和特性的基礎(chǔ)上，綜述魚皮明膠可食膜改性的研究進(jìn)展及其在食品中的應(yīng)用前景，旨為更好地生產(chǎn)滿足市場需求的魚皮明膠可食膜提供依據(jù)。

1　魚皮明膠的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)

明膠是膠原部分水解后得到的一種可溶性蛋白混合物，其性能在很大程度上取決于明膠的氨基酸組成、分子結(jié)構(gòu)及其分子量大小，而各種氨基酸的含量與魚種有關(guān)，分子結(jié)構(gòu)及其分子量大小則取決于膠原變性時(shí)的處理?xiàng)l件。

魚皮明膠的氨基酸組成類似其膠原的氨基酸組成，包含18種氨基酸，富含甘氨酸、脯氨酸和羥脯氨酸，但不同來源的明膠，其氨基酸各組分的含量不同?？傮w上，魚皮明膠的亞氨酸（脯氨酸和羥脯氨酸之和）含量比哺乳動物低，在溫水性魚類魚皮明膠中為22%～25%，冷水性魚類魚皮明膠中約為17%，而一般陸生哺乳動物明膠的亞氨酸含量高達(dá)30%[3-6]。由于亞氨酸中的吡咯環(huán)及由羥脯氨酸的羥基所形成的氫鍵有利于穩(wěn)定明膠的螺旋結(jié)構(gòu)，亞氨酸含量越高，明膠的穩(wěn)定性越好，因此與哺乳動物明膠相比，魚皮明膠往往具有凝膠強(qiáng)度低、熱不穩(wěn)定、流變性能差等缺點(diǎn)。哺乳動物來源明膠的凝膠強(qiáng)度約為200～300g，魚皮明膠的凝膠強(qiáng)度因魚的種類及生活環(huán)境不同而差異較大，一般魚皮明膠的凝膠強(qiáng)度不超過270g，而一些冷水性魚如狹鱈、沙門魚等的凝膠強(qiáng)度僅在70～110g之間[7]；明膠凝膠具有熱可逆性，哺乳動物明膠的凝膠化溫度和熔化溫度分別在20～25℃和28～31℃之間，而魚皮明膠因亞氨酸含量較低，減弱了分子間肽鏈形成螺旋的穩(wěn)定性，從而導(dǎo)致熔膠溫度和凝膠溫度較低（分別在8～25℃和11～28℃之間），特別是冷水性魚魚皮明膠，其凝膠化溫度和熔化溫度往往只有10℃左右[8]。

和所有哺乳動物明膠一樣，魚皮明膠是膠原在酸、堿、酶等作用下，或受到光、輻照、熱等物理?xiàng)l件處理的變性產(chǎn)物，膠原在變性的過程中，維持其三螺旋穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的范德華力、氫鍵、共價(jià)鍵及疏水作用遭到破壞的程度不一，故產(chǎn)生的明膠分子量分布及其分子結(jié)構(gòu)存在很大差異。Zhang等[9]從鲇魚皮獲得不同分子量的明膠，大分子量明膠膜的機(jī)械強(qiáng)度比小分子量明膠膜要高，但膜的延展性卻相反；Carvalho等[10]從大西洋比目魚皮中得到兩類不同分子量分布的明膠，發(fā)現(xiàn)低分子量分布的明膠膜延展性更好，但拉伸強(qiáng)度更差。

明膠的提取條件，包括提取時(shí)的溫度、時(shí)間、溶劑種類、濃度等會對所提明膠特性產(chǎn)生影響。Gómez-Guillén等[11]利用0.05mol/L醋酸在45℃下隔夜提取秘魯魷魚皮中的明膠，所得明膠的凝膠強(qiáng)度為10g。為了增加魷魚皮明膠的凝膠強(qiáng)度，Giménz-Estaca等[6]對提取工藝進(jìn)行改進(jìn)，用胃蛋白酶和0.05mol/L的醋酸在60℃下隔夜提取秘魯魷魚皮中的明膠，所得明膠凝膠強(qiáng)度可以增至147g。

提取明膠時(shí)往往以明膠得率、凝膠強(qiáng)度、熱穩(wěn)定性等指標(biāo)進(jìn)行優(yōu)化。Kasankala等[12]利用響應(yīng)面法優(yōu)化草魚魚皮的明膠提取工藝，確定最佳提取條件為：先用1.19%HCl預(yù)處理草魚魚皮24h，進(jìn)一步用52.61℃熱水浸提5.12h，此時(shí)，預(yù)測明膠得率為19.83%，凝膠強(qiáng)度為267g。大量實(shí)驗(yàn)的結(jié)果都證明，并不是浸提時(shí)間越長，溫度越高，明膠的提取率就能提高，選擇合適的提取時(shí)間及提取溫度能夠有效的節(jié)約能源。

2　魚皮明膠可食膜的改性研究

魚皮明膠作為一種蛋白質(zhì)，具有獨(dú)特的分子結(jié)構(gòu)和巨大的分子間交聯(lián)潛力，成膜性好，可生物降解，含人體多種必需氨基酸，營養(yǎng)價(jià)值高，在食品中的用量不受限制，因而用明膠作可食膜較有優(yōu)勢，已成為可食包裝中應(yīng)用最廣泛的動物蛋白質(zhì)。但由于魚皮明膠中亞氨酸的含量比哺乳動物低，導(dǎo)致魚皮明膠可食膜的機(jī)械強(qiáng)度和熱穩(wěn)定性較低，水蒸氣阻隔效果相對較弱，這些都影響了可食性魚皮明膠膜的應(yīng)用。大量研究表明，在魚皮明膠中添加其他蛋白、脂類或多糖類等，通過共混改性可以改善其機(jī)械性能和抗水性，制備可食性魚皮明膠復(fù)合膜，拓寬其在食品中的應(yīng)用范圍。

2.1植物蛋白與多糖類物質(zhì)對魚皮明膠可食膜的改性

魚皮明膠和其他高分子物質(zhì)如植物蛋白、殼聚糖、纖維素、淀粉等共混成膜，不僅可改善其成膜性能，而且可制備出單一明膠膜所不具有的許多特性的復(fù)合膜，擴(kuò)大其應(yīng)用范圍，降低制膜成本。將魚皮明膠與植物蛋白共混制得的膜不但更加經(jīng)濟(jì)實(shí)惠，而且膜性能得到增強(qiáng)。如Denavi等[13]將鱈魚皮明膠與不同濃度的大豆分離蛋白（SPI）共混，發(fā)現(xiàn)SPI和鱈魚皮明膠按1∶3共混所成的膜，較100%鱈魚皮明膠膜或100%SPI膜有更大的拉伸強(qiáng)度及水蒸氣阻隔率，明膠和SPI復(fù)合膜優(yōu)于單組份的蛋白膜。

近年來，許多學(xué)者利用魚皮明膠與多糖（如殼聚糖、卡拉膠、褐藻膠等）共混制膜。陳麗[2]將不同比例的殼聚糖、褐藻膠和卡拉膠分別添加到狹鱈魚皮明膠中，共混制備可食性復(fù)合膜，改善了狹鱈魚皮明膠膜的性能，其中復(fù)合膜的粘度值隨著三種多糖添加量的增加而增大，添加卡拉膠能顯著提高其凝膠強(qiáng)度值，明膠-殼聚糖復(fù)合膜與明膠-褐藻膠復(fù)合膜的熱變性溫度比明膠膜分別提高10℃和8℃，三種復(fù)合膜的水溶性和水蒸氣透過系數(shù)都比明膠膜低，有效改善了明膠膜阻水性差的缺點(diǎn)；楊忠麗[14]利用改性魔芋葡甘聚糖與魚皮明膠復(fù)合制備新型可食膜，結(jié)果顯示明膠和糖按4∶1比例制成膜的透明度最好，隨著復(fù)合膜中明膠含量的增加，膜的抗張強(qiáng)度增強(qiáng)，斷裂伸長率減小。

2.2脂類物質(zhì)對魚皮明膠可食膜的改性

魚皮明膠含較多的親水性氨基酸，使明膠膜阻隔水的能力較差，無法包裝一些含水量較高或?qū)Ω稍飾l件有較高要求的食品，但可通過添加油或蠟等脂類物質(zhì)增加魚皮明膠膜的疏水區(qū)域，增強(qiáng)其隔水能力。Sztuka等[15]比較了不同濃度的莧菜油、油菜籽油、羊毛脂、蜂蠟、石蠟對鱈魚皮明膠可食膜水蒸氣透過性的影響，發(fā)現(xiàn)隨著這些疏水性物質(zhì)添加量的增加，可食性膜水蒸氣透過率逐漸減小，如當(dāng)蜂蠟添加量為60%時(shí)，水蒸氣透過率降低為1.09（g·mm/（m2·h·kpa）），比未添加時(shí)下降了3倍，若在此基礎(chǔ)上繼續(xù)添加卵磷脂，水蒸氣透過率還可進(jìn)一步降低；Bertan等[16]發(fā)現(xiàn)巴西欖香脂結(jié)合硬脂酸、棕櫚酸能有效提高明膠膜的隔水性能；Pérez-Mateos等[17]向鱈魚皮明膠膜中添加一定量葵花油，通過增大魚皮明膠膜的疏水面積，有效降低其水蒸氣透過率，但隨著葵花油添加比例的增加，膜的機(jī)械強(qiáng)度下降了30%～60%。

2.3增塑劑、交聯(lián)劑對魚皮明膠可食膜的改性

明膠主要依靠氫鍵等作用形成三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，體系經(jīng)脫水而成膜，但僅依靠明膠分子相互交聯(lián)形成的膜較脆、柔韌性不足。為降低明膠膜的脆性，提高其柔韌性，可向明膠成膜液中添加增塑劑，增塑劑分子通過影響明膠分子鏈間氫鍵的形成，并將水分吸收到明膠網(wǎng)絡(luò)中，提高明膠膜網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的流動性，增加膜的柔韌性。

增塑劑的分子大小是影響其增塑效果的一個(gè)重要因素，一般情況下小分子增塑劑有更好的增塑效果，同時(shí)增塑劑與高分子成膜劑的親和能力也會影響它的增塑效果。目前常用的增塑劑有甘油、山梨醇、乙二醇等。Vanin等[18]比較了甘油、丙二醇、二甘醇、1，2-乙二醇等多元醇對明膠膜機(jī)械強(qiáng)度、熱變性、水蒸汽透過率、透光率等性能的影響，發(fā)現(xiàn)甘油的增塑效果最明顯；Jongjareonrak等[19]利用鯛魚魚皮明膠制膜，研究添加甘油、乙二醇、聚乙二醇對魚皮明膠膜性質(zhì)的影響，表明在相同的添加濃度下，不同增塑劑的增速效果是不一樣的，乙二醇-明膠膜的抗拉伸強(qiáng)度值最高，甘油-明膠膜的斷裂延伸率最高，且隨著醇類物質(zhì)添加量的增加，魚皮明膠膜的透光率、水蒸汽透過率和斷裂延伸率增加，但抗拉伸強(qiáng)度值和黃度值下降，當(dāng)甘油添加量達(dá)75%時(shí)，膜的斷裂延伸率可達(dá)到98.14%。在實(shí)際應(yīng)用中，可以根據(jù)實(shí)際需要選擇合適的增塑劑對明膠膜的性質(zhì)進(jìn)行改進(jìn)。

明膠含大量的親水性氨基酸，這會導(dǎo)致其膜的耐水性能較差。交聯(lián)劑能以特定的鍵和基團(tuán)與明膠分子結(jié)合，或引起明膠分子內(nèi)或分子間的交聯(lián)反應(yīng)，從而有利于改善膜的阻濕能力和機(jī)械性能。常見的交聯(lián)劑有化學(xué)交聯(lián)劑和酶交聯(lián)劑等。通常使用的化學(xué)交聯(lián)劑醛類，通過醛基與蛋白質(zhì)分子上的氨基形成希夫堿而產(chǎn)生交聯(lián)，形成網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，其中戊二醛由于價(jià)格低廉、交聯(lián)效率高，已被應(yīng)用于明膠蛋白膜的性質(zhì)改良。如王晶等[20]研究了戊二醛用量對明膠共混膜的影響，發(fā)現(xiàn)隨著交聯(lián)劑用量的增加，共混膜的拉伸伸長率、吸水性和保水性隨之降低，共混膜的拉伸強(qiáng)度、撕裂強(qiáng)度、透水氣性和透光率先增加后減??；陳書霖等[21]發(fā)現(xiàn)在戊二醛的作用下，羅非魚魚皮明膠蛋白的β鏈、γ鏈及高于γ鏈的高分子組分之間易發(fā)生交聯(lián)反應(yīng)，戊二醛改性將使明膠蛋白膜的機(jī)械性能出現(xiàn)一定程度的下降，但膜的耐水性能、阻濕性能及阻隔紫外線能力均顯著提高。

相對于戊二醛，酶交聯(lián)劑在可食膜中往往具有更加好的改性效果。陶忠等[22]比較了戊二醛和谷氨酰胺轉(zhuǎn)氨酶（TGase）對白鰱魚糜-明膠復(fù)合膜性能的影響，發(fā)現(xiàn)二者均可使成膜的蛋白分子之間發(fā)生交聯(lián)形成高分子聚合物，戊二醛不能提高膜的機(jī)械強(qiáng)度，不改變膜的透明性，但可增加膜的耐水性能，使膜顏色發(fā)黃；TGase可改良膜的機(jī)械性能、耐水性能和透明性，而且不會影響膜的色澤。TGase作為常用的酶交聯(lián)劑，能催化明膠蛋白Gln的γ-氨基和Lys的ε-氨基形成異肽鍵，提高明膠蛋白膜的機(jī)械性能和耐水性能。Liu等[23]向魚明膠中添加2%TGase，改性后的明膠凝膠強(qiáng)度顯著提高，其膜的抗拉伸強(qiáng)度和斷裂伸長率比對照組分別增加了38%和137.1%；Sztuka等[24]研究了TGase改性對明膠-殼聚糖共混膜的水蒸氣透過性、機(jī)械性質(zhì)和水溶性的影響，改性后膜的水溶性降低，水蒸氣透過率和機(jī)械性能有所改善；葛曉軍[7]分別利用TGase、殼聚糖及TGase與殼聚糖復(fù)合，研究對魚皮明膠膜力學(xué)性能、水蒸氣透過性的改善效果，認(rèn)為殼聚糖與TGase的復(fù)合改性效果最好，與單一明膠膜相比，復(fù)合改性膜的熱變性溫度提高32.1℃，水蒸氣透過性降低33.3%，拉伸強(qiáng)度、斷裂伸長率為51.69MPa和38.35%，達(dá)到了GB10457食品塑料自粘保鮮膜的標(biāo)準(zhǔn)。

2.4抗氧化劑和抗菌素對魚皮明膠可食膜的改性

食品中的腐敗氣味主要源于其中的油脂酸敗、微生物繁殖、蛋白降解等，酸敗的食物不但影響感官品質(zhì)，而且大大縮短了貨架期。作為一種可食性包裝材料，明膠膜不僅被要求具備良好的機(jī)械性能和水分阻隔能力，對其抗氧化和抗菌性也有更高的要求。

天然多酚提取物具明顯的抗氧化性，用其替代合成抗氧化劑應(yīng)用于食品已引起廣泛的關(guān)注。研究表明，多酚類化合物很容易和魚皮明膠混合成膜，可作為具有抗氧化活性的包裝材料。Gómez-Guillén等[25]利用生長在智利南部的一種野生灌木中提取的兩種富含多酚的提取物，與金槍魚魚皮明膠共混制膜，制得的明膠復(fù)合膜具有更好的抗氧化性能；Giménez等[26]和Nú?ez-Flores等[27]分別在商用魚皮明膠中添加綠茶提取物和水溶性木質(zhì)素，同樣得到了有抗氧化活性的共混膜。

此外，維生素E和植物精油也被用于制備具有抗氧化作用的明膠復(fù)合膜。Jongjareonrak等[28]比較了維生素E和二丁基羥基甲苯（BHT）對鯛魚皮明膠膜的影響，發(fā)現(xiàn)維生素E-膜比BHT-膜有更強(qiáng)的自由基清除能力；在羅非魚魚皮明膠膜中，Tongnuanchan等分別添加不同的柑橘類（包括佛手柑、泰國檸檬、檸檬和酸橙）精油[29]和植物（包括姜、姜黃和姜蔘）根精油[30]，研究表明添加檸檬精油、姜黃和姜蔘根精油后明膠膜的水蒸氣阻隔性增加，并顯示出較高的抗氧化活性。

為增加魚皮明膠膜的抗菌性能，可以在魚皮明膠中添加溶菌酶或其他可食的抗菌酶、抗菌性物質(zhì)。目前這方面的研究也有嘗試，Masschalck[31]發(fā)現(xiàn)添加了溶菌酶的魚皮明膠膜能夠明顯抑制革蘭氏陽性菌，如枯草芽孢桿菌和肺炎鏈球菌，但不能有效抑制大腸桿菌的生長，主要是因?yàn)槿芫笩o法進(jìn)入革蘭氏陰性細(xì)菌的脂多糖層。

3　魚皮明膠可食膜在食品中的應(yīng)用

可食膜的成膜物質(zhì)主要有蛋白質(zhì)、糖類、脂類等。其中，利用蛋白質(zhì)制備的可食膜不僅機(jī)械性能好，而且隔氧性能也比多糖、脂類可食膜優(yōu)越。而明膠是可食性包裝中應(yīng)用最廣泛的動物蛋白質(zhì)，可食性魚皮明膠膜的開發(fā)日益受到人們的重視，其在食品中的應(yīng)用前景廣闊。

作為水解蛋白，魚皮明膠本身具有一定的抗氧化作用，在食品表面形成涂層使食品表面有光澤，可以避免食品氧化、延緩淀粉老化、防止粉末狀或顆粒狀的糖類食品吸潮結(jié)塊、防止外界顆粒狀雜質(zhì)對食物的影響等。如陳麗等[2]對用狹鱈魚明膠膜對面包進(jìn)行涂膜處理，與空白組相比，各涂膜組水分含量和比容相對較高，面包色澤較好，原因在于涂膜后，面包表面形成了一層具有一定阻隔性能和機(jī)械性能的保護(hù)膜，能有效阻止水分蒸發(fā)，降低老化速度，保持面包品質(zhì)；葛曉軍[7]將添加了TGase和殼聚糖的狹鱈魚皮明膠復(fù)合成膜液涂膜保鮮南美白對蝦，該復(fù)合膜可有效抑制對蝦細(xì)菌生長、減緩TVB-N值的上升，經(jīng)涂膜的對蝦保鮮期比對照延長3d。明膠涂膜還能應(yīng)用到果蔬、肉制品、魚貝類等保鮮中，有效延長食品貨架期、保證食品的天然風(fēng)味和新鮮度，提高揮發(fā)性食品成分的保存性。

目前，魚皮明膠可食膜已經(jīng)被作為食品涂層材料、食品包裝及腸衣替代物等，但在實(shí)際應(yīng)用方面還有極大的提升空間，如可進(jìn)一步添加可食的抗氧化劑、抗菌劑等物質(zhì)，使明膠膜作為包裝材料的同時(shí)賦有抗氧化、抗菌等功能，有效控制食品的氧化腐敗和微生物的生長；可用于像比薩、蛋糕這些組成較復(fù)雜的層狀食物，用可食膜將各層分開，避免不同水分含量和不同風(fēng)味的組分之間的相互影響等。

4　展望

化學(xué)合成塑料包裝不易分解腐爛，造成嚴(yán)重的“白色污染”，這已成為目前世界性的環(huán)保難題。隨著人們對食品品質(zhì)和保藏期要求的提高，以及人們環(huán)保意識的增強(qiáng)，可食性包裝已成為食品包裝領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。明膠是可食性包裝應(yīng)用最廣泛的動物蛋白質(zhì)，但由于宗教信仰的原因和瘋牛病的恐慌，豬、牛皮明膠的應(yīng)用受到限制；在魚皮中，明膠的含量最高可達(dá)蛋白總量的80%以上，較魚體其他部位高許多。因此魚皮明膠是一種資源豐富、安全、不受宗教信仰限制的蛋白源。

盡管魚皮明膠膜的機(jī)械強(qiáng)度和熱穩(wěn)定性較低，水蒸氣阻隔效果相對較弱，但通過向魚皮明膠中添加一些物質(zhì)，如各種可食的蛋白質(zhì)、油脂、多糖、增塑劑和交聯(lián)劑，可以改善明膠膜的機(jī)械性能和物理性質(zhì)；還可進(jìn)一步添加抗氧化劑、抗菌劑等物質(zhì)，拓展明膠膜的生物學(xué)功能。利用魚皮明膠制作可食膜，這不但將有助于水產(chǎn)加工副產(chǎn)物魚皮的高值化利用，而且可為食品加工業(yè)提供安全、環(huán)保、可食、具有營養(yǎng)、保鮮等作用的多功能食品包裝材料。

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Modification and its application of edible film made from fish skin gelatin

LIU Jun-hao，HUANG Shan，YANG Wen-ge*
（School of Marine Sciences，Ningbo University，Ningbo 315211，China）

Fish skin gelatin，as a kind of the protein sources，is abundant with good film-forming property.The edible film made from fish skin gelatin has become a research hotspot in the field of food packaging.In this paper，the basic structure and features of fish skin gelatin were introduced，then the modification and its application of edible film made from fish skin gelatin were reviewed in detail.It offered the scientific basis for the development and utilization of edible film based on the fish skin gelatin.

fish skin gelatin；edible films；modification；application

TS206.4

A

1002-0306（2014）06-0373-05

2013－08－05*通訊聯(lián)系人

劉俊豪（1990-），男，碩士研究生，研究方向：水產(chǎn)品加工與高值化利用。

海洋公益性行業(yè)科研專項(xiàng)（201305013）；浙江省大學(xué)生新苗人才計(jì)劃項(xiàng)目（2012）。