• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    用水熱法合成摻雜Pr3+的NiPrxFe2-xO4納米顆粒及其表征

    2014-12-01 01:55:40拜山沙德克BahatDuamet
    物理實驗 2014年2期
    關鍵詞:鐵酸磁化強度晶格

    拜山·沙德克,Bahat Duamet

    (1.新疆大學 物理科學與技術學院,新疆 烏魯木齊830046;2.Kazakh National Technical University Named after K.I.Satpayev,Almaty,Kazakhstan)

    1 引 言

    鐵酸鎳是完全反尖晶石結構的鐵氧體,它的分子式可寫為(Ni2+xFe3+1-x)[Ni2+xFe3+1-x]O4,其中()和[]分別表示A位和B位的金屬陽離子,x依賴于加熱時間和制備條件[1].NiFe2O4是性能優(yōu)良的軟磁材料,可用作磁頭材料、巨磁材料和微波吸收材料[2],而且還是制備性能優(yōu)良的磁電轉換復合材料所選用的磁致伸縮材料[3-4],在電子工業(yè)上具有廣闊的應用前景.因此,研究鐵酸鎳的制備及其基本磁性能,不僅具有理論意義,而且還具有實用意義.最近在NiFe2O4中Fe3+離子的位置用如Gd,Dy,Al,Zn和Ce等的陽離子替換的研究顯示,制備出來的樣品擁有與原NiFe2O4不同的性能[5-7].摻入少量稀土元素會產生鐵氧體系統(tǒng)中4f-3d電子之間的耦合,從而改變鐵氧體材料的磁性和導電特性.通過稀土元素摻雜各種磁性材料合成優(yōu)異性能的磁性材料吸引了國內外研究者的關注[8-10].目前稀土元素離子摻雜鐵酸鎳的報告非常多,但是未見關于鐠離子摻雜到鐵酸鎳的研究報道.本文采用稀土元素化合物Pr(NO3)3·6H2O為摻雜劑,通過水熱法制備NiPrxFe2-xO4(x=0.0,0.01,0.025,0.05,0.075,0.1,0.15)納米顆粒,并表征其磁學性能.

    2 實驗方法

    2.1 實驗藥品

    試劑:硝酸鎳 Ni(NO3)2·6H2O(>99%)、硝酸鐵 Fe(NO3)3·9H2O(>99.5%)、硝酸鐠Pr(NO3)3·6H2O(>99.9%)、氫氧化鈉 NaOH(>98%),均為分析純,未作進一步純化處理;實驗用的溶劑為去離子水(15MΩ·cm).此過程中發(fā)生的化學反應方程可以寫成為[11]:

    2.2 樣品的制備

    稱取物質的量之比為2:1的Fe(NO3)3·9H2O,Ni(NO3)2·6H2O 粉末溶于45mL的去離子水中,溶解以后再放入Pr(NO3)3·6H2O.這些試劑溶解在50mL的聚四氟乙烯內襯中,最后將8g NaOH倒入已準備好的上述溶液里,劇烈攪拌15min.蓋緊后置于鋼套中,放在200℃烘箱里反應6h后取出,自然冷卻至室溫.所得樣品用去離子水和無水乙醇清洗5~6次至清洗液pH值為中性,將所得粉末置于80℃的真空干燥箱中干燥6h,獲得粉狀樣品.

    2.3 測試條件

    粉體樣品的物相測試采用日本MAC SCIENCE18kW 轉靶X射線衍射儀(XRD),Cu(Kα)靶(λ=0.154 056nm),管電壓40kV,管流200mA,連續(xù)掃描范圍10°~80°.樣品的平均尺寸用Scherrer公式D=kλ/(βcosθ)估算,式中的D為納米顆粒的粒徑,k=0.89為Scherrer常量,λ=0.154 056nm為X射線的波長,θ為半衍射角,β為衍射峰的半峰全寬所對應的弧度.樣品的成分分析采用JEM-2100的X射線能譜儀(EDS)(牛津INCA Energy)進行測試,利用德國BRUKER公司VERTEXT 70型傅里葉紅外光譜儀對樣品進行紅外光譜分析,樣品的形貌和尺寸采用透射電子顯微鏡(TEM)(日本,Hitachi H-600)進行觀測,磁學性能采用振動樣品磁強計(美國,Lake Shore VSM 7404)測試.

    3 結果與討論

    3.1 物相分析

    圖1是反應溫度為200℃、反應時間為6h的條件下制備出的 NiPrxFe2-xO4(x=0.0,0.01,0.025,0.05,0.075,0.1,0.15)粉 體 的 XRD 譜圖.從圖中可以看出(0<x≤0.1)時所得到樣品的衍射峰的位置在18.364°,30.241°,35.624°,37.28°,43.304°,53.775°,57.26°,62.392°和74.904°處,它們對應的晶面分別為(111),(220),(311),(222),(400),(422),(511),(440)和(533)晶面,與立方相NiFe2O4的PDF標準卡片(JCPDS 10-0325)相符,沒有其他雜峰.因此可以初步確認當摻雜量0<x≤0.1時,Pr3+離子成功地摻雜到NiFe2O4尖晶石晶格內.當摻雜量x>0.1(x=0.15)時出現雜峰,即摻雜量超過0.1時形成雜相Pr(OH)3.這可能是由于Pr3+的離子半徑(0.101 3nm)比Fe3+離子半徑(0.067nm)大得多,導致稀土陽離子Pr3+在NiFe2O4尖晶石晶格內的溶解度受到限制[12],也就是說Pr3+的摻雜量增多(x>0.1)時,無法摻入到NiFe2O4晶格內.從圖1中還可以看出,隨著摻雜量的增加,衍射峰寬度逐漸變寬,衍射強度逐步降低,這表明平均晶粒尺寸逐漸變小,結晶度變低.

    圖1 NiPrxFe2-xO4粉體的XRD譜圖

    為了進一步確定稀土離子Pr3+的摻雜量是否與用XRD測得和估算的量相符,利用X射線能譜儀(EDS)進行測量,結果如表1所示.EDS圖譜顯示合成的樣品有很好的化學均勻性,而且EDS測出來的摻雜量分別為0(x=0.0),0.011 5(x=0.01),0.026 55(x=0.025),0.044 8(x=0.05),0.073 0(x=0.075),0.093 5(x=0.1).圖2是摻雜量為x=0.05時樣品的EDS圖,從圖2可以看,樣品只含有氧、鐵、鎳和鐠元素.

    表1 NiPrxFe2-xO4粉體的EDS數據

    圖2 樣品 NiPr0.05Fe1.95O4 的 EDS圖譜

    3.2 紅外光譜分析

    紅外光譜是研究分子動力學、分子的結構和分布非常有效的手段.物質的紅外光譜是其分子結構的直接反映,圖譜中的吸收峰與分子中各基團的振動形式相對應.反應溫度為200℃、反應時間為6h的條件下制備出的NiPrxFe2-xO4(x=0.0,0.05和0.1)粉體的紅外光譜圖如圖3所示.

    從圖3可以看出在1 340~1 690cm-1的范圍內有吸收峰出現,這是尖晶石鐵氧體的共同特點[13].較高頻率的吸收峰(~ν1)出現在1 340~1 390cm-1的頻率范圍內,它是四面體金屬復合體,這里所謂的四面體金屬復合體是氧離子和四面體位置的金屬離子之間的鍵(MTet—O)構成的化合體.而較低頻率的吸收峰(~ν2)出現在590~610cm-1范圍內,它是八面體金屬復合體振動的表現,這里所謂的八面體金屬復合體是氧離子和八面體位置的金屬離子之間的鍵(MOct—O)構成的化合體[14].這些峰的位置與鐵酸鎳納米晶體的標準紅外吸收光譜峰的位置一致[15].吸收光譜峰的位置隨著Pr3+離子替代Fe3+離子的位置而變化,也就是說峰位的變化是由 MTet—O和MOct—O鍵長度的變化引起的[16].

    圖3 200℃的條件制備出的NiPrxFe2-xO4粉體的紅外光譜圖

    3.3 形貌表征

    圖4為200℃,6h的條件下制備出來的NiPrxFe2-xO4(x= 0.0,0.01,0.025,0.05,0.075,0.1)顆粒的TEM 圖.從圖4可以看出實驗所得到的樣品是納米級的小顆粒.還可以發(fā)現摻雜Pr3+對樣品的形貌沒有顯著的影響,但是對平均晶粒尺寸有較大的影響,即隨著摻雜量的增加顆粒的平均尺寸逐漸變小,即47nm (x=0.0),41nm(x= 0.01),36nm (x=0.025),28nm (x=0.05),23nm (x = 0.075),18nm (x=0.1).另外用Scherrer公式估算的晶格尺寸與TEM圖中所得到的數值一致.

    這是因為Pr3+的離子半徑(0.101 3nm)比Fe3+離子半徑(0.067nm)大得多,當Pr3+離子替代Fe3+離子的位置時,由于Pr3+離子和Fe3+離子的未配對導致晶體的各向異性,這種各向異性在晶體內部將產生張力,因此系統(tǒng)的狀態(tài)在晶體各向異性和晶體內張力的相互作用下保持穩(wěn)定的平衡狀態(tài).此張力隨著Pr3+離子濃度的增加而增大,所以為了降低晶粒張力,晶體的尺寸隨Pr3+離子濃度的增加而減小.顆粒的大小基本上是均勻的.

    圖4 NiPrxFe2-xO4顆粒的TEM譜圖

    3.4 磁性分析

    樣品的磁學性能利用振動樣品磁強計(VSM)進行測試.在室溫下,外加磁場的最大值調制為7.96×105A/m.樣品(NiPrxFe2-xO4)的磁滯回線如圖5所示,飽和磁化強度和矯頑力與摻雜量(x)的變化關系如圖6所示.

    圖5 NiPrxFe2-xO4粉體的磁滯回線

    圖6 NiPrxFe2-xO4粉體的飽和磁化強度和矯頑力與摻雜量的變化關系

    從圖6中可以看出當摻雜量x從0增加到0.1時,飽和磁化強度從55A·m2/kg單調減小至37A·m2/kg,矯頑力從4.7×103A/m減小到3.4×103A/m.由于稀土元素在低溫(40K)下才能顯示出磁性[17],因此飽和磁化強度減小的主要原因是稀土離子Pr3+摻雜到NiFe2O4晶格內的過程實際上是在室溫下無磁性的Pr3+離子代替磁性Fe3+離子位置的過程[18].文獻[19]提出,摻雜過程中納米粒子表面的磁性離子間的非平衡交換產生表面上自旋的傾斜.因此鐵酸鎳納米顆粒的表面就變成無磁性層或自旋的玻璃類型層,總非磁性層的比例隨離子尺寸的增大而變大.所以飽和磁化強度隨著摻雜量的增加而降低.

    4 結 論

    利用水熱法在200℃、恒溫6h的實驗條件下合成出了摻雜Pr3+的 NiPrxFe2-xO4(x=0.0,0.01,0.025,0.05,0.075,0.1,0.15)納米顆粒.XRD,EDS和IR圖譜顯示,當摻雜量0<x≤0.1時,Pr3+離子成功地摻雜到NiFe2O4晶格內,但摻雜量x>0.1(x=0.15)時出現雜峰,即隨著Pr3+摻雜量的增多,樣品中出現雜相.從TEM圖中可得知,制備出來的樣品的形貌為納米級的立方體.還可以看出Pr3+摻雜對樣品的形貌沒有顯著影響,但是對平均晶粒尺寸有較大影響,即隨著摻雜量從0增加到0.1時,樣品的平均晶粒尺寸從47nm減小到18nm.通過磁性分析可以得知,當摻雜量x從0增加到0.1時,飽和磁化強度從55A·m2/kg單調減小至37A·m2/kg,矯頑力從4.7×103A/m減小到3.4×103A/m.飽和磁化強度減小的主要原因是由于室溫下無磁性的Pr3+代替NiFe2O4中的Fe3+造成的.

    [1]Haneda K,Morrish A H.Noncollinear magnetic structure of CoFe2O4small particles[J].J.Appl.Phys.,1988,63(8):58-4263.

    [2]Chen Lingyun,Dai Hong,Shen Yongming,et al.Size-controlled synthesis and magnetic properties of NiFe2O4hollownanospheres viaa gel-assistant hydrothermal route[J].Journal of Alloys and Compounds,2010,491(1/2):L33-L38.

    [3]Zhang Dongen,Tong Zhiwei,Xu Gaoyang,et al.Templated fabrication of NiFe2O4nanorods:Characterization,magnetic and electrochemical properties[J].J.Solid State Sciences,2009,11(1):113-117.

    [4]Xu Shihong,Shangguan Wenfeng,Yuan Jian,et al.Synthesis and performance of novel magnetically separable nanospheres of titanium dioxide photocatalyst with egg-like structure[J].J.Nanotechnology,2008,19(9):606.

    [5]Dixit G,Singh J P,Srivastava R C,et al.Magnetic resonance study of Ce and Gd doped NiFe2O4nanoparticles[J].J.Magn.and Magn.Mater.,2012,324(4):479-483.

    [6]Bharathi K K,Vemuri R S,Noor-A-Alam M,et al.Effect of annealing on the microstructure of NiFe1.925Dy0.075O4thin films[J].Thin Solid Films,2012,520(6):1794-1798.

    [7]Hemeda D M,Tawfik A,Hemeda O M,et al.Effects of NiO addition on the structure and electric properties of Dy3-xNixFe5O12garnet ferrite [J].Solid State Sciences,2009,11(8):1350-1357.

    [8]Mahmoud M H,Sattar A A.M¨ossbauer study of Cu-Zn ferrite substituted with rare earth ions[J].J.Magn.Magn.Mater.,2004,277(1/2):101-105.

    [9]Chand J,Kumar G,Kumar P,et al.Effect of Gd3+doping on magnetic,electric and dielectric properties of MgGdxFe2-xO4ferrites processed by solid state reaction technique[J].Journal of Alloys and Compounds,2011,509(40):9638-9644.

    [10]Hemeda D M,Tawfik A,Hemeda O M,et al.Effects of NiO addition on the structure and electric properties of Dy3-xNixFe5O12garnet ferrite[J].J.Solid State Sciences,2009,11(8):1350-1357.

    [11]Yang Yanmin,Jiang Jing,Li Liangchao,et al.Synthesis and magnetic properties of nano-sized Zn0.6Cu0.4Cr0.5SmxFe1.5-xO4via soft chemistry route[J].J.Rare Earths,2007,25(2):228-231.

    [12]Peng Jianhong,Hojamberdiev M.Hydrothermal synthesis and magnetic properties of gadoliniumdoped CoFe2O4nanoparticles [J].J. Magn.Magn.Mater.,2011,323:133-138.

    [13]Zhao Lijun,Cui Yuming,Yang Hua,et al.The magnetic properties of Ni0.7Mn0.3GdxFe2-xO4ferrite[J].Mater.Lett.,2006,60(1):104-108.

    [14]Waldron R D.Infrared spectra of ferrites [J].Phys.Rev.,1955,99(6):1727-1735.

    [15]Ramankutty C G,Sugunam S.Surface properties and catalytic activity of ferrospinels of nickel,cobalt and copper prepared by soft chemical method[J].Appl.Catal.A,2001,218(1/2):39-51.

    [16]Rana S,Philip J,Raj B.Micelle based synthesis of cobalt ferrite nanoparticles and its characterization using Fourier transform infrared transmission spectrometry and thermogravimetry[J].Mater.Chem.Phys.,2010,124(1):264-269.

    [17]Kambale R C,Song K M,Koo Y S,et al.Low temperature synthesis of nanocrystalline Dy3+doped cobalt ferrite:structural and magnetic properties[J].Appl.Phys.,2011,110(5):053910.

    [18]Hutlova A,Niznansky D,Rehspringer J L,et al.High coercive field for nanoparticles of CoFe2O4in amorphous silica sol-gel[J].Adv.Mater.,2003,15(19):1622-1625.

    [19]Pillai V,Shah D O.Synthesis of high-coercivity cobalt ferrite particles using water-in-oil microemulsions[J].J.Magn.Magn.Mater.,1996,163(1/2):243-248.

    猜你喜歡
    鐵酸磁化強度晶格
    最近鄰弱交換相互作用對spin-1納米管磁化強度的影響
    鐵酸鋅配碳選擇性還原的熱力學分析和試驗研究
    非線性光學晶格中的梯度流方法
    淡水磁化灌溉對棉花出苗率·生長及干物質量的影響
    鐵酸鋅制備工藝研究進展
    濕法冶金(2019年6期)2019-02-16 19:18:04
    常壓碳熱還原鐵酸鋅的分解機理及動力學
    一個新非線性可積晶格族和它們的可積辛映射
    一族拉克斯可積晶格方程
    淺談對磁場強度H和磁感應強度B的認識
    三維復式晶格的熱容研究
    丝袜脚勾引网站| 日本vs欧美在线观看视频| 国产探花极品一区二区| 老汉色∧v一级毛片| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 国产男女内射视频| 少妇人妻 视频| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 男女高潮啪啪啪动态图| 日韩大码丰满熟妇| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 国产日韩欧美在线精品| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 亚洲伊人色综图| 国产人伦9x9x在线观看| 超色免费av| 99精国产麻豆久久婷婷| 日韩视频在线欧美| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 亚洲欧美一区二区三区久久| 一本色道久久久久久精品综合| 又大又爽又粗| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 制服诱惑二区| 免费观看a级毛片全部| 国产一区二区在线观看av| 69精品国产乱码久久久| 岛国毛片在线播放| 亚洲第一av免费看| 久久久久久免费高清国产稀缺| 国产在视频线精品| 中国国产av一级| 日本vs欧美在线观看视频| 又大又爽又粗| 叶爱在线成人免费视频播放| 亚洲,欧美精品.| videos熟女内射| 国产乱来视频区| 9191精品国产免费久久| 欧美精品av麻豆av| 性少妇av在线| 免费高清在线观看视频在线观看| 国产免费现黄频在线看| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 亚洲精品第二区| 日日摸夜夜添夜夜爱| √禁漫天堂资源中文www| 国产一区二区三区av在线| 日韩av在线免费看完整版不卡| 久久精品亚洲av国产电影网| 在线观看免费日韩欧美大片| 欧美黑人欧美精品刺激| 精品人妻在线不人妻| 亚洲图色成人| 久久精品久久久久久久性| 99久国产av精品国产电影| 日日爽夜夜爽网站| 欧美精品av麻豆av| 精品午夜福利在线看| 国产国语露脸激情在线看| 亚洲精品,欧美精品| 丝袜人妻中文字幕| 亚洲人成电影观看| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 亚洲国产av影院在线观看| 丰满乱子伦码专区| 2018国产大陆天天弄谢| 色综合欧美亚洲国产小说| 日本vs欧美在线观看视频| 91aial.com中文字幕在线观看| 国产成人av激情在线播放| 免费人妻精品一区二区三区视频| 日韩人妻精品一区2区三区| 亚洲欧美精品自产自拍| 国产免费福利视频在线观看| 久久精品人人爽人人爽视色| 国产成人一区二区在线| 另类亚洲欧美激情| 精品国产一区二区三区四区第35| 国产亚洲精品第一综合不卡| 18禁观看日本| 国产精品久久久久久久久免| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 国产精品久久久久成人av| 男男h啪啪无遮挡| 看免费av毛片| 久久国产精品人妻蜜桃| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 最新在线观看一区二区三区| 久久久国产成人免费| 视频在线观看一区二区三区| 日本a在线网址| 免费看美女性在线毛片视频| 日韩大码丰满熟妇| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 好男人在线观看高清免费视频 | 成人免费观看视频高清| 日韩三级视频一区二区三区| 亚洲成人国产一区在线观看| 国产又爽黄色视频| 搡老岳熟女国产| 男女下面进入的视频免费午夜 | 成人亚洲精品av一区二区| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 麻豆国产av国片精品| 亚洲成av人片免费观看| 国产成人影院久久av| 亚洲五月天丁香| 亚洲黑人精品在线| 亚洲一码二码三码区别大吗| 最近最新中文字幕大全免费视频| а√天堂www在线а√下载| 精品免费久久久久久久清纯| 国产伦人伦偷精品视频| 亚洲av电影在线进入| 免费高清在线观看日韩| 成人亚洲精品一区在线观看| 成人免费观看视频高清| 老汉色av国产亚洲站长工具| 男女床上黄色一级片免费看| 一区二区日韩欧美中文字幕| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 国产又爽黄色视频| 男女下面进入的视频免费午夜 | 亚洲自偷自拍图片 自拍| 成年女人毛片免费观看观看9| 午夜免费激情av| 欧美激情高清一区二区三区| 黄频高清免费视频| 99国产精品一区二区蜜桃av| 欧美成人性av电影在线观看| 久久精品国产亚洲av高清一级| av网站免费在线观看视频| 日本 欧美在线| 十八禁人妻一区二区| 91国产中文字幕| 女警被强在线播放| 桃色一区二区三区在线观看| 真人做人爱边吃奶动态| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 久久婷婷成人综合色麻豆| 纯流量卡能插随身wifi吗| 男人舔女人的私密视频| 99国产极品粉嫩在线观看| 国产野战对白在线观看| 午夜福利欧美成人| 国产免费av片在线观看野外av| 黄片小视频在线播放| 国产真人三级小视频在线观看| 午夜影院日韩av| 日本 av在线| 深夜精品福利| 成在线人永久免费视频| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 夜夜爽天天搞| 亚洲人成电影观看| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 久久这里只有精品19| 两人在一起打扑克的视频| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 午夜久久久在线观看| 人人澡人人妻人| 91精品国产国语对白视频| 欧美国产精品va在线观看不卡| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 午夜福利在线观看吧| 后天国语完整版免费观看| aaaaa片日本免费| 多毛熟女@视频| 啦啦啦韩国在线观看视频| 丝袜美足系列| 精品卡一卡二卡四卡免费| 国产精品99久久99久久久不卡| 国产午夜福利久久久久久| 免费看a级黄色片| 黄片小视频在线播放| 一夜夜www| 国产成人av教育| 午夜久久久在线观看| 国产成人av激情在线播放| 亚洲精品av麻豆狂野| 99国产精品一区二区三区| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 久久精品91无色码中文字幕| 欧美色视频一区免费| 亚洲免费av在线视频| 欧美大码av| 欧美日本视频| 又黄又爽又免费观看的视频| 久久国产精品影院| 午夜影院日韩av| 午夜福利,免费看| 亚洲男人天堂网一区| 国产精品 国内视频| 国产亚洲欧美98| 久久久久精品国产欧美久久久| 看片在线看免费视频| 757午夜福利合集在线观看| 亚洲精品国产区一区二| av超薄肉色丝袜交足视频| 午夜福利在线观看吧| 国产极品粉嫩免费观看在线| 亚洲avbb在线观看| 一级毛片女人18水好多| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 日本欧美视频一区| 日本精品一区二区三区蜜桃| av在线天堂中文字幕| 1024视频免费在线观看| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 国产单亲对白刺激| 久久久久久久久免费视频了| 黑人操中国人逼视频| 精品福利观看| 97碰自拍视频| 精品国产美女av久久久久小说| 午夜福利免费观看在线| 亚洲五月天丁香| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| www国产在线视频色| 我的亚洲天堂| 女性被躁到高潮视频| 亚洲全国av大片| 亚洲成人国产一区在线观看| 久久精品91无色码中文字幕| 久久草成人影院| 高潮久久久久久久久久久不卡| 成人永久免费在线观看视频| 黑人操中国人逼视频| 国产视频一区二区在线看| 欧美日韩精品网址| 999久久久国产精品视频| 精品人妻在线不人妻| 嫩草影院精品99| 成人手机av| 精品久久久久久成人av| 咕卡用的链子| 亚洲精品国产区一区二| 黄色女人牲交| 日本免费a在线| 久9热在线精品视频| 成人18禁在线播放| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 午夜精品国产一区二区电影| 精品乱码久久久久久99久播| 最近最新免费中文字幕在线| 十分钟在线观看高清视频www| 久久青草综合色| 亚洲熟女毛片儿| 久热这里只有精品99| 日本a在线网址| 操美女的视频在线观看| 国产成人av激情在线播放| av免费在线观看网站| 国产av在哪里看| 国产精品日韩av在线免费观看 | 女同久久另类99精品国产91| 日本欧美视频一区| 叶爱在线成人免费视频播放| 无人区码免费观看不卡| 精品国产乱子伦一区二区三区| 国产亚洲av高清不卡| 99re在线观看精品视频| 国产成人精品在线电影| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 午夜久久久在线观看| 色婷婷久久久亚洲欧美| 99国产极品粉嫩在线观看| 女性生殖器流出的白浆| 日韩有码中文字幕| 亚洲精品国产色婷婷电影| 激情在线观看视频在线高清| av中文乱码字幕在线| 叶爱在线成人免费视频播放| 久久久国产成人精品二区| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 国产在线观看jvid| 狠狠狠狠99中文字幕| 日本vs欧美在线观看视频| 看黄色毛片网站| 亚洲伊人色综图| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| av片东京热男人的天堂| 欧美乱码精品一区二区三区| 国产亚洲精品第一综合不卡| 日本免费a在线| 久久久国产成人精品二区| 国产熟女xx| 免费少妇av软件| cao死你这个sao货| 亚洲精品国产一区二区精华液| 一二三四在线观看免费中文在| 国产私拍福利视频在线观看| www.www免费av| 久久影院123| 少妇粗大呻吟视频| 女性生殖器流出的白浆| 亚洲人成伊人成综合网2020| 91九色精品人成在线观看| 波多野结衣av一区二区av| 搡老妇女老女人老熟妇| 老司机午夜福利在线观看视频| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 国产又色又爽无遮挡免费看| av超薄肉色丝袜交足视频| 天堂影院成人在线观看| 午夜激情av网站| 午夜影院日韩av| 亚洲一码二码三码区别大吗| 亚洲国产精品久久男人天堂| 久久香蕉精品热| 国产精品,欧美在线| 午夜福利视频1000在线观看 | 91麻豆精品激情在线观看国产| 国产亚洲av嫩草精品影院| 亚洲精品av麻豆狂野| 免费看a级黄色片| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 久久人妻熟女aⅴ| 男女床上黄色一级片免费看| 国产精华一区二区三区| 国产99久久九九免费精品| 日韩欧美国产一区二区入口| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 亚洲欧美精品综合久久99| 亚洲专区国产一区二区| 国产精品久久久人人做人人爽| 亚洲国产精品成人综合色| 亚洲av电影不卡..在线观看| 精品福利观看| 亚洲久久久国产精品| 99精品久久久久人妻精品| 搡老熟女国产l中国老女人| 啦啦啦免费观看视频1| 又大又爽又粗| 窝窝影院91人妻| 亚洲成人精品中文字幕电影| 99国产精品一区二区蜜桃av| 欧美大码av| 日韩免费av在线播放| 免费高清在线观看日韩| 精品一区二区三区四区五区乱码| 午夜福利影视在线免费观看| 国产一区在线观看成人免费| 中国美女看黄片| 精品国内亚洲2022精品成人| www.自偷自拍.com| 午夜亚洲福利在线播放| 国产高清videossex| 一区二区三区高清视频在线| 亚洲av电影在线进入| 人妻久久中文字幕网| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| av有码第一页| 亚洲欧美精品综合久久99| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 精品午夜福利视频在线观看一区| 97人妻天天添夜夜摸| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 免费不卡黄色视频| 99国产精品一区二区三区| 午夜福利一区二区在线看| 制服诱惑二区| 亚洲午夜理论影院| avwww免费| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 丝袜美足系列| 国产又色又爽无遮挡免费看| 一本久久中文字幕| 亚洲中文日韩欧美视频| 搡老岳熟女国产| 亚洲五月婷婷丁香| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 两个人视频免费观看高清| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 亚洲 国产 在线| 日本a在线网址| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 韩国精品一区二区三区| 69av精品久久久久久| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 此物有八面人人有两片| 久久精品国产亚洲av高清一级| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 搡老岳熟女国产| 久久午夜亚洲精品久久| 欧美乱码精品一区二区三区| 欧美黑人精品巨大| 国产欧美日韩一区二区精品| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 久热这里只有精品99| 久9热在线精品视频| 精品久久久精品久久久| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 国产av又大| 欧美乱码精品一区二区三区| 日韩欧美一区视频在线观看| 制服诱惑二区| 色婷婷久久久亚洲欧美| 黄色女人牲交| 国产成人av教育| 9热在线视频观看99| www.999成人在线观看| 国产区一区二久久| 国产精品亚洲一级av第二区| videosex国产| 多毛熟女@视频| 日韩免费av在线播放| 亚洲av熟女| 亚洲 欧美一区二区三区| 无遮挡黄片免费观看| 99riav亚洲国产免费| 丝袜美足系列| 在线永久观看黄色视频| 无人区码免费观看不卡| 97人妻天天添夜夜摸| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 大码成人一级视频| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 国产av精品麻豆| 日韩欧美国产在线观看| 波多野结衣高清无吗| 中国美女看黄片| 看片在线看免费视频| 亚洲美女黄片视频| 一边摸一边抽搐一进一小说| 真人做人爱边吃奶动态| 日韩欧美一区视频在线观看| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 久久精品91蜜桃| 免费人成视频x8x8入口观看| 啦啦啦韩国在线观看视频| 在线视频色国产色| 大香蕉久久成人网| 国产精品亚洲美女久久久| 1024香蕉在线观看| av片东京热男人的天堂| 国产视频一区二区在线看| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 色尼玛亚洲综合影院| 好男人电影高清在线观看| 久久久久久久精品吃奶| 精品国内亚洲2022精品成人| 啦啦啦免费观看视频1| 后天国语完整版免费观看| 老司机深夜福利视频在线观看| 日韩三级视频一区二区三区| 午夜成年电影在线免费观看| 波多野结衣av一区二区av| 一本久久中文字幕| 午夜福利影视在线免费观看| 欧美黄色片欧美黄色片| 久久久国产成人精品二区| 精品无人区乱码1区二区| 成人18禁在线播放| 18禁观看日本| 母亲3免费完整高清在线观看| 一区二区三区国产精品乱码| av视频免费观看在线观看| 久久这里只有精品19| 又紧又爽又黄一区二区| 丝袜美腿诱惑在线| 国内精品久久久久精免费| 男人舔女人下体高潮全视频| 可以在线观看的亚洲视频| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 极品教师在线免费播放| 我的亚洲天堂| 在线观看免费视频网站a站| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 99精品在免费线老司机午夜| 久热这里只有精品99| 女人精品久久久久毛片| 亚洲一区二区三区色噜噜| 人成视频在线观看免费观看| 看黄色毛片网站| 岛国视频午夜一区免费看| 老司机福利观看| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 日韩大码丰满熟妇| 欧美国产精品va在线观看不卡| 色综合站精品国产| 久久国产精品人妻蜜桃| 国产xxxxx性猛交| 很黄的视频免费| 午夜两性在线视频| 黄频高清免费视频| 国产精品野战在线观看| 国产精品久久久人人做人人爽| 欧美色欧美亚洲另类二区 | 黄频高清免费视频| 日日爽夜夜爽网站| 男女做爰动态图高潮gif福利片 | 一级毛片高清免费大全| 1024香蕉在线观看| 91麻豆av在线| 乱人伦中国视频| 午夜精品在线福利| 9热在线视频观看99| 久久久精品欧美日韩精品| 淫妇啪啪啪对白视频| 在线观看免费视频网站a站| 日本vs欧美在线观看视频| 国产99白浆流出| 母亲3免费完整高清在线观看| 在线观看舔阴道视频| 免费高清视频大片| 人妻久久中文字幕网| 亚洲伊人色综图| 后天国语完整版免费观看| 午夜激情av网站| 精品国产乱码久久久久久男人| 成人欧美大片| 18禁国产床啪视频网站| 成人亚洲精品av一区二区| av天堂在线播放| 久9热在线精品视频| 精品不卡国产一区二区三区| 日日干狠狠操夜夜爽| 9191精品国产免费久久| 老汉色av国产亚洲站长工具| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 日本欧美视频一区| 99久久精品国产亚洲精品| 一进一出抽搐gif免费好疼| 亚洲人成电影观看| 精品福利观看| 搡老妇女老女人老熟妇| 亚洲av成人一区二区三| 亚洲精品粉嫩美女一区| 9色porny在线观看| 色综合亚洲欧美另类图片| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 亚洲少妇的诱惑av| bbb黄色大片| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 大香蕉久久成人网| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 69av精品久久久久久| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 青草久久国产| 精品不卡国产一区二区三区| 啪啪无遮挡十八禁网站| 色婷婷久久久亚洲欧美| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 亚洲av片天天在线观看| 久久久久久久午夜电影| 国产精品电影一区二区三区| 国产成年人精品一区二区| 91大片在线观看| 一进一出好大好爽视频| √禁漫天堂资源中文www| 美女午夜性视频免费| 少妇的丰满在线观看| 国产亚洲精品第一综合不卡| x7x7x7水蜜桃| www.自偷自拍.com| 国产成人av教育| 久久人人97超碰香蕉20202| 欧美日韩福利视频一区二区| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 后天国语完整版免费观看| 亚洲欧美激情在线| 高清毛片免费观看视频网站| 欧美成人午夜精品| 高清毛片免费观看视频网站| 一级a爱视频在线免费观看| 男女之事视频高清在线观看| 看黄色毛片网站| 亚洲无线在线观看| 亚洲国产欧美网| 天天添夜夜摸| 亚洲一区二区三区不卡视频| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 精品久久久精品久久久| 啦啦啦 在线观看视频| 黄片播放在线免费| 亚洲av成人av| 日日夜夜操网爽| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 真人做人爱边吃奶动态| 国产亚洲欧美在线一区二区| 中文字幕av电影在线播放| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 可以免费在线观看a视频的电影网站| 亚洲欧美日韩无卡精品| 色综合欧美亚洲国产小说| 免费少妇av软件| 亚洲国产中文字幕在线视频| 在线观看免费视频网站a站| svipshipincom国产片| 国产免费av片在线观看野外av| 精品国内亚洲2022精品成人| 国产精品九九99| 一本大道久久a久久精品| 久久久久久大精品| 91九色精品人成在线观看| 久久中文字幕人妻熟女| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 久久人妻熟女aⅴ| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 亚洲黑人精品在线| 九色亚洲精品在线播放| 午夜免费激情av| 亚洲一区二区三区色噜噜| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 大型黄色视频在线免费观看| 国产精品秋霞免费鲁丝片| av天堂在线播放| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91|