某核廢物處置預(yù)選區(qū)中核素遷移模擬研究

李 尋， 楊澤平， 李金軒， 張衛(wèi)民， 李小燕

(1.東華理工大學(xué)核資源與環(huán)境省部共建國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室培育基地，江西南昌 330013;2.東華理工大學(xué)水環(huán)學(xué)院，江西 南昌 330013)

我國(guó)于1985年9月制定了“中國(guó)高放廢物深地質(zhì)處置研究發(fā)展計(jì)劃”(即DGD 計(jì)劃)，并于1986年2月開始實(shí)施(楊立基，1992)。該計(jì)劃以高放玻璃固化體和超鈾廢物以及少量重水堆乏燃料為處置對(duì)象，以花崗巖為處置介質(zhì)，提出在2040年建成高放廢物處置庫的設(shè)想(王駒，2004)。但無論多么完整的花崗巖體都含有不規(guī)則交錯(cuò)裂隙，無論是核廢物的正常排放還是事故泄露，這些交錯(cuò)裂隙都是核素進(jìn)入生物圈之前的主要遷移通道。因此，研究核素在裂隙介質(zhì)中的遷移規(guī)律是高放廢物深地質(zhì)處置庫安全評(píng)價(jià)中極為關(guān)注的問題。

目前研究裂隙介質(zhì)中核素遷移問題的數(shù)學(xué)模型主要有以下幾種:等效連續(xù)介質(zhì)模型(ECM)、離散裂隙網(wǎng)絡(luò)模型(DFN)、雙重連續(xù)介質(zhì)模型(DPM)和隨機(jī)模型(SCM)等(王錦國(guó)，2005)，王月英(2011)基于前述模型，提出ECM-DFN、DPM-DFN等橫向耦合模型。而其中的雙重連續(xù)介質(zhì)模型常用于解決大尺度問題，而核廢物深地質(zhì)處置中核素遷移范圍涵蓋了處置庫外沿與生物圈之間的區(qū)域，且時(shí)間跨度大(羅嗣海等，2005)，因此本文采用雙重連續(xù)介質(zhì)模型來模擬核素在地質(zhì)屏障中的遷移，即在地質(zhì)屏障中，把一些大的且連通性好的裂隙視為核素遷移的通道(即裂隙域)，而裂隙兩側(cè)一定范圍內(nèi)雖含有眾多小裂隙但因其連通性不好、導(dǎo)水性差而視為基質(zhì)域。Moreno 等(1985)在一端為定物質(zhì)通量連續(xù)注入源的條件下，得到了描述單裂隙中溶質(zhì)運(yùn)移的解析解;Maloszewski 等(1990)給出了瞬時(shí)注入和可逆瞬時(shí)吸附條件下單裂隙中溶質(zhì)運(yùn)移的解析解;王巖等(2006)得到了一端具有分時(shí)注入源的溶質(zhì)運(yùn)移的解析解;在Neretnieks(2006)及Shih(2007)對(duì)于放射性核素在單裂隙中遷移探討的基礎(chǔ)上，李尋等(2010)則對(duì)于注入源為指數(shù)衰變條件下的核素運(yùn)移問題進(jìn)行了求解，而本文則是在此解析解的基礎(chǔ)上，將裂隙介質(zhì)按其導(dǎo)水系數(shù)的隨機(jī)分布概化為由多途徑所構(gòu)成的虛擬介質(zhì)，各運(yùn)移途徑仍可看作具有獨(dú)立參數(shù)的平行板單裂隙，按其導(dǎo)水系數(shù)的分布概率進(jìn)行疊加來研究核素在裂隙介質(zhì)中的遷移規(guī)律，進(jìn)一步探討了裂隙網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)中的核素遷移問題;最后通過具體的算例探討了裂隙介質(zhì)多途徑運(yùn)移模型在高放廢物處置系統(tǒng)安全性能評(píng)價(jià)中的應(yīng)用。

1 基于雙重介質(zhì)理論的單裂隙核素遷移模型及其解析解

1.1 物理模型

在研究中，考慮核素在飽和多孔巖石中一條細(xì)長(zhǎng)裂隙中遷移并滿足以下假設(shè)條件:①裂隙中水流流速為常數(shù);②裂隙的寬度為常數(shù)且遠(yuǎn)小于裂隙的長(zhǎng)度(2b?L);③裂隙中的橫向擴(kuò)散和彌散在整個(gè)裂隙寬度上瞬時(shí)完全混合，并忽略裂隙壁本身對(duì)核素的阻滯作用;④沿著裂隙的運(yùn)移比在基質(zhì)中的運(yùn)移快得多;⑤發(fā)生于巖塊中的核素?cái)U(kuò)散沿垂直于裂隙的方向進(jìn)行;如圖1 所示。

在模擬過程中，考慮以下過程:①在裂隙域中，核素沿著裂隙軸向的對(duì)流遷移和分子擴(kuò)散、縱向機(jī)械彌散;②核素從裂隙域向基質(zhì)域的分子擴(kuò)散;③在基質(zhì)域中，巖塊表面和巖塊本身對(duì)核素的吸附作用;④核素的放射性衰變。

圖1 單裂隙介質(zhì)中核素遷移示意圖Fig.1 Schematic illustration of solute transport in s single fracture

1.2 數(shù)學(xué)模型的建立

綜合考慮上述的假設(shè)條件，圖1 所示的運(yùn)移過程可以通過兩個(gè)耦合的一維方程來描述，分別為描述核素在裂隙域中和基質(zhì)域中遷移的方程，二者是通過在交界面處流量和濃度的連續(xù)性來耦合(Moreno et al.，1985;王巖等，2006)。

根據(jù)質(zhì)量守恒，考慮核素的放射性衰變，并假定基質(zhì)域中的吸附為線性等溫吸附，可以得到分別得到裂隙域和在垂直于裂隙方向上核素在基質(zhì)域中的基本遷移方程(王巖等，2006)，即

式中，c 為裂隙中溶質(zhì)的濃度，等于c(x，t);cj為基質(zhì)域中溶質(zhì)的濃度，等于cj(x，z，t);t 為時(shí)間;x 為裂隙軸向方向的坐標(biāo);z 為與裂隙軸向垂直方向的坐標(biāo);u 為裂隙中溶質(zhì)運(yùn)移的平均速率;DL為裂隙中的縱向彌散系數(shù)DL= αLu + Dm，其中Dm為在自由水中溶質(zhì)的分子擴(kuò)散系數(shù)，αL為裂隙軸向方向上的彌散度;Dj為基質(zhì)域中的有效擴(kuò)散系數(shù);λ 為放射性核素的衰變常數(shù);θ 為基質(zhì)域多孔巖體的孔隙率;F 為能允許溶質(zhì)擴(kuò)散到巖石中去的裂隙壁表面積占裂隙壁總面積的比例。R 為裂隙域中的遲滯系數(shù)其中Kf為裂隙域中的分配系數(shù);Rj基質(zhì)域中的遲滯系數(shù)其中Kj為基質(zhì)域中的分配系數(shù)，ρb為巖石的干密度。

對(duì)于方程(1)和(2)，其初始條件為:

裂隙的上、下游邊界記為:

式中，c0為上游邊界處輸入濃度的初始值;k 為上游邊界處輸入濃度的源衰減常數(shù)。

而在基質(zhì)域中，其邊界條件寫為:

方程(2b)表示了在裂隙壁處，多孔基質(zhì)域中的溶質(zhì)濃度與裂隙域中溶質(zhì)濃度相等。

1.3 解析解

求解由裂隙域和基質(zhì)域中方程(1)、(2)耦合得到的數(shù)學(xué)模型，可以得到該數(shù)學(xué)模型的通用解析解(李尋等，2010)。

在這里，為書寫方便，記:

2 預(yù)選區(qū)場(chǎng)地分析及多途徑核素遷移模型

到目前為止，我國(guó)已選定西北某地作為高放廢物地質(zhì)處置的重點(diǎn)預(yù)選區(qū)。經(jīng)過勘察發(fā)現(xiàn)區(qū)內(nèi)華力西期侵入的花崗巖分布廣泛，其厚度大，雖受多期構(gòu)造運(yùn)動(dòng)的影響，斷裂構(gòu)造十分發(fā)育，但這些構(gòu)造均屬非活動(dòng)構(gòu)造，對(duì)區(qū)內(nèi)的地質(zhì)穩(wěn)定性不構(gòu)成影響(郭永海等，2001)。從工程屏障中釋放出來的核素隨地下水在地質(zhì)屏障裂隙中經(jīng)過對(duì)流、吸附、水動(dòng)力彌散、衰變等作用后進(jìn)入導(dǎo)水?dāng)鄬樱樦鴮?dǎo)水?dāng)鄬勇南虻乇磉w移，最后進(jìn)入到地質(zhì)屏障以外的生物圈，從而威脅各種生物的健康。

研究時(shí)考慮真實(shí)裂隙導(dǎo)水性能的各向異性，將隨機(jī)分布的導(dǎo)水系數(shù)離散化，每一條途徑代表一系列具有相同導(dǎo)水性的通道。Ijiri 等(1998)已經(jīng)通過數(shù)值實(shí)驗(yàn)證實(shí)了一維多途徑模型能合理地近似描述核素在一個(gè)復(fù)雜的、隨機(jī)生成的三維裂隙網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)中的遷移，因此可以把裂隙網(wǎng)絡(luò)的運(yùn)移通道按照其特征進(jìn)行分組，而具有相同特征的每一組可視為光滑平行板單裂隙模型，進(jìn)而采用單裂隙模型進(jìn)行模擬。在本文中進(jìn)行模型概化時(shí)，根據(jù)裂隙隙寬的分布情況將其離散為若干個(gè)區(qū)間，則對(duì)應(yīng)有若干條運(yùn)移途徑，每一區(qū)間的平均隙寬即為該運(yùn)移途徑所對(duì)應(yīng)的平面單裂隙的隙寬。

因此在對(duì)裂隙網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)中核素相對(duì)濃度進(jìn)行模擬計(jì)算時(shí)，首先根據(jù)基于雙重介質(zhì)理論的平板單裂隙遷移模型分別計(jì)算每條運(yùn)移途徑單獨(dú)工作時(shí)在裂隙系統(tǒng)中相對(duì)濃度的分布;然后將各運(yùn)移途徑在某處的相對(duì)濃度按其隙寬的分布頻率進(jìn)行疊加就可得到整個(gè)裂隙系統(tǒng)在某處核素的相對(duì)濃度，即

裂隙域:式中，i 為運(yùn)移途徑的編號(hào);N 為運(yùn)移途徑的總條數(shù)為第i個(gè)運(yùn)移途徑單獨(dú)工作時(shí)的相對(duì)濃度;Pi為第i個(gè)運(yùn)移途徑所對(duì)應(yīng)的隙寬分布概率為整個(gè)裂隙系統(tǒng)中任意時(shí)刻、任意位置處的相對(duì)濃度。

3 多途徑核素遷移模型的應(yīng)用

3.1 相關(guān)參數(shù)取值

本文以國(guó)內(nèi)在花崗巖中研究較多的放射性核素Cs-134、Co-57、Tc-99 為研究的對(duì)象(其特征見表1)，西北某核廢物處置庫預(yù)選區(qū)花崗巖裂隙為載體，在現(xiàn)階段研究成果的基礎(chǔ)上，對(duì)其在地質(zhì)屏障中的遷移進(jìn)行模擬研究。

李春江等(1999a，1999b，2000)，蘇銳(2000)通過實(shí)驗(yàn)研究了核素Cs-134、Co-57、Tc-99 在單裂隙花崗巖柱中的運(yùn)移特性，取得其相關(guān)的擴(kuò)散系數(shù)、遲滯系數(shù)等參數(shù)。選用參數(shù)時(shí)，從安全角度考慮，均選擇有利于核素遷移的值，如遲滯系數(shù)、基質(zhì)擴(kuò)散系數(shù)等取參考文獻(xiàn)中的小值，如表1 所示。單裂隙花崗巖柱，被沿巖柱軸心的天然裂隙面切割，上下地面打磨光滑，柱長(zhǎng)60 ～170 mm，直徑50 mm 或60 mm 不等(蘇銳，2000)。

表1 研究核素的相關(guān)參數(shù)Table 1 Parameters of considered nuclides

根據(jù)李亞萍(2005)對(duì)該核廢物處置場(chǎng)預(yù)選區(qū)花崗巖地表137 5個(gè)裂隙隙寬的統(tǒng)計(jì)分析得:0.1 ～0.3 cm 寬度的裂隙占78 %，0.3 ～0.5 cm 的占12%，大于1 cm 的裂隙少于5 %。按照定義:該區(qū)域花崗巖的裂隙主要屬于開裂型。但由于隨著深度的增加(上部荷重增加)使得裂隙隙寬減小。考慮深度的影響設(shè)處置庫周圍的隙寬分布范圍為米之間，這與JNC(2000a)在深部礦井中所取得的結(jié)果基本一致。

對(duì)平行板單裂隙而言，導(dǎo)水系數(shù)和裂隙隙寬之間滿足立方定律(Snow，1968)，而對(duì)實(shí)際的粗糙裂隙，本文引用JNC 的經(jīng)驗(yàn)公式 來確定不同隙寬對(duì)應(yīng)的導(dǎo)水系數(shù)(JNC，2000b)，即:

式中，2bi為第i個(gè)運(yùn)移途徑所對(duì)應(yīng)的平面單裂隙的隙寬;Ti為第i個(gè)運(yùn)移途徑的導(dǎo)水系數(shù);c 為經(jīng)驗(yàn)公式的常系數(shù)，c = 2。

由于國(guó)內(nèi)對(duì)高放廢物地質(zhì)處置研究起步較晚，到目前為止還沒有處置庫預(yù)選場(chǎng)區(qū)的野外示蹤試驗(yàn)，僅對(duì)附近中低放廢物處置庫進(jìn)行初步調(diào)查獲得了其水力梯度為0.57%(袁革新等，2008)，而實(shí)驗(yàn)室得到的水力坡度對(duì)獲得野外水力坡度沒有任何意義的，所以在這里結(jié)合附近的數(shù)據(jù)以及日本在低滲透花崗巖中水力坡度的調(diào)查(JNC，2000b)，從安全角度考慮，取水力坡度J = 0.01。根據(jù)式(5)即可求得在各種不同隙寬下的導(dǎo)水系數(shù)，進(jìn)而各運(yùn)移途徑的地下水流速可根據(jù)該運(yùn)移途徑的導(dǎo)水系數(shù)、隙寬及地下水水力坡度按達(dá)西定律確定，即

式中，ui為第i個(gè)運(yùn)移途徑的地下水流速;J 為地下水的水力坡，本研究中取J = 0.01。

有了地下水流速后，各運(yùn)移途徑裂隙的縱向彌散系數(shù)按式(7)得出(劉兆昌等，1991):

式中，DLi為第i個(gè)運(yùn)移途徑裂隙的縱向彌散系數(shù)。αL為裂隙軸向方向上的彌散度，αL= 0.017x1.5(x為0.01 ～3 500 m)(JNC，2000b)。

巖石孔隙度以及巖石密度取的是其平均值(蘇銳，2000;李春江等，2000)，具體取值見表2。裂隙系統(tǒng)的其他物理參數(shù)如允許核素?cái)U(kuò)散到巖石中去的裂隙壁占裂隙壁總面積的比例、巖石的孔隙度、巖石密度以及巖石的有效擴(kuò)散系數(shù)見表2。

表2 裂隙系統(tǒng)的相關(guān)參數(shù)Table 2 Parameters of fracture system

3.2 模擬結(jié)果及分析

根據(jù)前述裂隙系統(tǒng)中核素遷移的一維多途徑概念模型，核素的衰變常數(shù)、遲滯系數(shù)(表1)，就該地地表花崗巖裂隙隙寬分布情況，分別取隙寬為2×10-3m(78%)、4 × 10-3m(12%)、5 × 10-4m(5%)與1 ×10-2(5%)(表2)，裂隙系統(tǒng)的其余相關(guān)參數(shù)如孔隙度、密度等如表2 所示，模擬了Cs-134、Co-57、Tc-99 這三種核素在該預(yù)選區(qū)地質(zhì)屏障中的遷移情況，具體如圖2、3 所示。

首先，模擬了Cs-134、Co-57、Tc-99 這三種核素在1 ×102、1 ×103和×104年時(shí)相對(duì)濃度在裂隙中的變化情況，如圖2 所示。從圖2 可以看出，在同一位置處，核素的相對(duì)濃度隨著遷移時(shí)間的增加而增加。對(duì)比圖2 中各核素的相對(duì)濃度值可知，在同一位置同一模擬時(shí)間Tc-99 在裂隙域中的相對(duì)濃度是最小的，也就是說它在同樣介質(zhì)中的遷移是最慢的，而Cs-134 的遷移是最快的;對(duì)比這些數(shù)據(jù)還可以發(fā)現(xiàn)，在其它條件相同的情況下，在同一位置同一模擬時(shí)間，這些核素在裂隙域中相對(duì)濃度的分布并不是按遲滯系數(shù)的關(guān)系來排列的，說明核素在裂隙域中的相對(duì)濃度大小還與其半衰期、基質(zhì)域中的擴(kuò)散系數(shù)有關(guān)。

圖3 則表明在同一時(shí)刻，核素在裂隙中的相對(duì)濃度隨著遷移距離的增加而減小;在遷移距離較小時(shí)(x =400 m)，三種核素的相對(duì)濃度在約4 ×105年后變化比較小，基本趨于比較穩(wěn)定的狀態(tài);而在遷移距離較大時(shí)，達(dá)到這種穩(wěn)定狀態(tài)所需的時(shí)間要大得多。

圖2 裂隙系統(tǒng)中核素相對(duì)濃度與距離的關(guān)系圖Fig.2 Relationship of relative concentration and the distance in fracture system

圖3 裂隙系統(tǒng)中核素相對(duì)濃度與時(shí)間的關(guān)系圖Fig.3 Relationship of relative concentration and the time in fracture system

值得注意的是:上述模擬過程中所采用的參數(shù)都是在實(shí)驗(yàn)室尺度下得到的，而Bradbury 等(1985)、Ohlsson 等(1995)、Rebour 等(1997)、Xu S.等(2001)都通過試驗(yàn)指出室內(nèi)實(shí)驗(yàn)得到的擴(kuò)散屬性與野外現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn)有相當(dāng)大的差異。Bradbury 等(1985)指出:首先，如果巖樣很細(xì)時(shí)(小于5 cm)，由于在切樣的過程中人為地將不連通的孔隙給打通了，在穿透-擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)會(huì)高估孔隙的連通性2倍;其次，在天然約束條件下所得到的原位擴(kuò)散參數(shù)比在實(shí)驗(yàn)室得到的結(jié)果要低倍。Birgersson 等(1990)也通過在Stripa 礦井360 m 深處進(jìn)行的擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)指出應(yīng)該小心使用在實(shí)驗(yàn)尺度下所得到的參數(shù)。

不管是瑞典乏燃料與核廢物管理機(jī)構(gòu)(SKB)對(duì)描述?sp? 假定地下處置庫中的流動(dòng)與對(duì)流運(yùn)移的研究，還是對(duì)DECOVALEX Ш 項(xiàng)目中兩個(gè)試驗(yàn)實(shí)例的研究都表明:成功的數(shù)值模擬不僅與數(shù)值方法的選擇有關(guān)，更取決于巖體準(zhǔn)確的水文地質(zhì)特性描述與實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)本身。所以，對(duì)于本次模擬所得到的結(jié)果僅供參考。

4 結(jié)論

(1)將裂隙系統(tǒng)視作雙重介質(zhì)模型，建立了一端具有指數(shù)衰變注入源的基質(zhì)域-裂隙域中溶質(zhì)隨地下水遷移的數(shù)學(xué)模型，利用拉普拉斯變換得到了相應(yīng)的解析解;針對(duì)低滲透花崗巖中核素遷移的復(fù)雜性，將雙重介質(zhì)理論與隨機(jī)理論有機(jī)地結(jié)合起來，提出采用基于隙寬分布概率的一維多途徑核素遷移模型來模擬裂隙系統(tǒng)中的核素遷移問題。該模型能充分考慮裂隙系統(tǒng)的非均質(zhì)性，可較合理地描述核素在一個(gè)復(fù)雜的、隨機(jī)生成的裂隙網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)中的遷移。

(2)在對(duì)西北某核廢物處置場(chǎng)預(yù)選區(qū)地水文地質(zhì)條件分析的基礎(chǔ)上，獲取相關(guān)參數(shù)，利用一維多途徑核素遷移模型，選取國(guó)內(nèi)在花崗巖中研究較多的核素Cs-134、Co-57、Tc-99，根據(jù)隙寬的統(tǒng)計(jì)規(guī)律模擬了這幾種核素的相對(duì)濃度隨模擬時(shí)間、遷移距離的變化規(guī)律。模擬結(jié)果表明，在模擬條件下，Cs-134 的遷移是最快的，而Tc-99 遷移是最慢的。并指出了核素在裂隙域中的相對(duì)濃度大小不僅與遲滯系數(shù)有關(guān)，還與其半衰期、基質(zhì)域中的擴(kuò)散系數(shù)有關(guān)以及實(shí)驗(yàn)室參數(shù)應(yīng)用到野外模擬所存在的一些問題。

(3)應(yīng)用一維多途徑核素遷移模型，不僅可以預(yù)測(cè)模型所描述條件下核素在裂隙系統(tǒng)中相對(duì)濃度的分布情況和發(fā)展趨勢(shì)，還可以研究該模型條件下的各參數(shù)對(duì)核素遷移的影響，對(duì)于深入了解各種因素對(duì)核素遷移的影響提供了有力的支持，同時(shí)也為實(shí)驗(yàn)室研究中模型參數(shù)的選定奠定了基礎(chǔ)。

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