何首烏和種植土壤重金屬含量特征及其相關(guān)性研究

羅文敏+林昌虎+楊萬云等

摘要：通過野外調(diào)查和室內(nèi)分析相結(jié)合的方法，研究了貴州省三穗縣何首烏及其種植地土壤中重金屬As、Cd、Hg、Pb和Cu的含量特征，對(duì)何首烏和土壤中重金屬污染程度進(jìn)行科學(xué)評(píng)價(jià)，然后利用灰色關(guān)聯(lián)度法研究何首烏和土壤中重金屬的相關(guān)關(guān)系。結(jié)果表明，何首烏產(chǎn)地土壤中Pb、As含量很低，處于清潔級(jí)別，Cd、Hg和Cu含量較高，超標(biāo)現(xiàn)象相對(duì)普遍，但土壤重金屬總體上多數(shù)處于尚清潔水平；藥材何首烏中各重金屬含量均達(dá)到標(biāo)準(zhǔn)要求，不存在重金屬污染情況；相關(guān)分析表明，何首烏中Hg與土壤中Hg含量顯著相關(guān)，其他重金屬相關(guān)性不明顯。

關(guān)鍵詞：土壤；何首烏；重金屬評(píng)價(jià)；相關(guān)性

中圖分類號(hào)：S567.23+9 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：0439-8114（2014）18-4354-04

近年來植物藥在國際市場(chǎng)逐漸升溫，傳統(tǒng)醫(yī)藥在日益受到人們青睞的同時(shí)，其質(zhì)量與安全性也成為公眾關(guān)注的焦點(diǎn)[1，2]，尤其是中草藥的重金屬超標(biāo)問題日益凸顯，它是造成中藥質(zhì)量下降的重要因素之一，并成為制約中藥走向世界、打入國際中草藥市場(chǎng)的主要屏障[3]。藥材中Hg、Cd、Pb、Cu和As等重金屬易被人體吸收，當(dāng)蓄積到一定量時(shí)可引起神經(jīng)、內(nèi)分泌、肝、腎功能受損，出現(xiàn)嚴(yán)重的中毒癥狀，減少藥材中重金屬污染是確保人們安全用藥的前提[4]。因此，藥材中重金屬污染問題已引起很多學(xué)者的關(guān)注，褚卓棟等[5]研究了河北省中草藥種植區(qū)土壤及草藥中重金屬含量狀況并進(jìn)行了評(píng)價(jià)，表明不同草藥對(duì)重金屬吸收和累積呈現(xiàn)出不同特性。薛朝金等[6]研究了半夏與土壤中重金屬含量相關(guān)性，研究發(fā)現(xiàn)半夏對(duì)土壤中的鎘具有明顯富集作用。秦樊鑫等[7]對(duì)貴州省遵義市11個(gè)GAP基地的中藥材重金屬含量進(jìn)行了調(diào)查與評(píng)價(jià)。楊春等[8]對(duì)黔東南州太子參種植土壤中重金屬進(jìn)行了含量測(cè)定和污染評(píng)價(jià)。但是總體來看，中藥材重金屬研究尚處于起步階段，尤其是關(guān)于藥材及其種植土壤中重金屬的相關(guān)性研究較少，本研究以貴州省新興的何首烏種植大縣——三穗縣為例，探討何首烏及其種植土壤中重金屬含量特征及兩者的相關(guān)性，為何首烏中重金屬來源分析及控制措施的制定提供科技依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 樣品的采集及制備

2012年12月，在三穗縣雪洞鎮(zhèn)3個(gè)何首烏種植基地，按照系統(tǒng)隨機(jī)法布點(diǎn)取樣，每個(gè)基地采集地表0～20 cm的土壤樣品各5個(gè)，并一一對(duì)應(yīng)采集土壤上種植的何首烏全株分別裝入布袋，編號(hào)，帶回實(shí)驗(yàn)室備用。

土壤樣品的制備：將土樣自然風(fēng)干，剔除植物殘?bào)w和石塊，用木棍壓碎，混勻，并用四分法取壓碎樣，過孔徑 1 mm（18 目）尼龍篩。過篩后的樣品充分?jǐn)嚢杌靹?，再采用四分法?份，一份裝袋存放，另一份用瑪瑙研缽研磨到全部過孔徑0.15 mm （100目） 篩，裝袋備用。

何首烏樣品的制備：用自來水沖洗除去何首烏上的泥土等附著物，切除藥用部位以外的部分，分別用蒸餾水、去離子水沖洗3遍，晾干水分，在烘箱中 80℃烘至恒重，中藥材粉碎機(jī)（塑料內(nèi)膽，不銹鋼刀片）粉碎后備用。

土壤樣品及藥材樣品均采用HNO3-H2O2高壓密閉抽提消煮，用原子熒光測(cè)定砷（As），用冷原子吸收法測(cè)定汞（Hg），石墨爐原子吸收光譜儀（AASVario 6）測(cè)定鎘（Cd）、鉛（Pb）和銅（Cu）。土壤分析過程加入國家標(biāo)準(zhǔn)土壤樣品（GSS-2，GSS-5） 進(jìn)行分析質(zhì)量控制，所用水均為二次去離子水，試劑采用優(yōu)級(jí)純，測(cè)定結(jié)果精密度滿足所用方法的允許值。

1.2 研究方法

1.2.1 土壤重金屬含量特征及評(píng)價(jià)方法

對(duì)單一重金屬評(píng)價(jià)采用單項(xiàng)污染指數(shù)法，對(duì)整體重金屬評(píng)價(jià)采用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法[9]。單項(xiàng)污染指數(shù)法是目前國內(nèi)普遍采用的評(píng)價(jià)方法之一，它可以判斷出環(huán)境中的主要污染因子，能較好的表征單一重金屬的污染狀況，其計(jì)算公式為：Pi=Ci/Si。式中，Pi為環(huán)境中污染物的單項(xiàng)污染指數(shù)；Ci為環(huán)境中污染物i的實(shí)測(cè)值；Si為污染物i的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，此處采用國家土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB 15618-1995）二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)中的限制值。

1.2.2 何首烏重金屬含量特征及評(píng)價(jià)方法

1.2.3 何首烏與土壤中重金屬含量的相關(guān)性研究方法 采用基于區(qū)間關(guān)聯(lián)度的灰色關(guān)聯(lián)分析法研究何首烏及其種植土壤中重金屬含量間的相關(guān)性?；依碚撘浴安糠中畔⒁阎?，部分信息未知”的“小樣本”、“貧信息”不確定性系統(tǒng)為研究對(duì)象，通過部分信息的有效提取，實(shí)現(xiàn)系統(tǒng)整體情況的正確描述。其中灰色關(guān)聯(lián)度分析法是灰色系統(tǒng)的重要內(nèi)容，旨在定量地比較或描述灰色系統(tǒng)之間或灰色系統(tǒng)中各因素之間，在發(fā)展過程中的相對(duì)變化情況[10]。具體分析步驟為：

1）確定參考和比較序列以及原始數(shù)據(jù)變換。此處因?yàn)樘接懙氖峭寥乐亟饘俸繉?duì)何首烏中重金屬含量的影響，故將何首烏重金屬含量設(shè)為參考數(shù)列x0（k），k=1，2，3，…，n。可表示為x0（k）={x0（1）， x0（2），x0（3），…，x0（n）}。同理，將土壤中重金屬含量設(shè)為比較數(shù)列xi（k），表示為xi（k）={xi（1），xi（2），xi（3），…，xi（n）}，i=1，2，3，…，m。因?yàn)楹问诪踔蠥s含量未檢出，表明何首烏中As含量不受土壤重金屬含量影響，它們之間相關(guān)性不強(qiáng)，為了評(píng)價(jià)結(jié)果的準(zhǔn)確性，只對(duì)其他4種重金屬的相關(guān)性進(jìn)行探討。

由于系統(tǒng)中各因素的量綱不同，對(duì)原始數(shù)據(jù)需要消除量綱，轉(zhuǎn)換為可比較的數(shù)據(jù)序列。本文采用初值化變換，即每個(gè)數(shù)列除以相應(yīng)的首個(gè)原始數(shù)據(jù)，得到新的數(shù)據(jù)列即為初值化序列。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤重金屬含量特征及污染評(píng)價(jià)結(jié)果

根據(jù)單項(xiàng)污染指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果（表3），基地1的Hg單項(xiàng)污染指數(shù)為1.15，達(dá)到輕污染水平，Cu和Cd單項(xiàng)污染指數(shù)分別為0.94和0.71，為尚清潔水平，As和Pb單項(xiàng)污染指數(shù)僅為0.07和0.05，處于清潔水平，綜合來看基地1的內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)為0.91，重金屬污染總體處于尚清潔等級(jí)?；?的Hg、Cd和Cu的單項(xiàng)污染指數(shù)分別為1.06、1.05和1.04，均為輕度污染水平，As和Pb單項(xiàng)污染指數(shù)僅為0.10和0.09，處于清潔水平，綜合來看基地2的內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)為0.88，重金屬污染總體處于尚清潔等級(jí)?；?的Cd、Cu和Hg單項(xiàng)污染指數(shù)分別為1.37、1.15和1.03，均為輕度污染水平，As和Pb單項(xiàng)污染指數(shù)僅為0.15和0.11，處于清潔水平，綜合來看基地3的內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)為1.11，重金屬污染總體處于輕污染等級(jí)。綜合來看，研究區(qū)5種重金屬平均單項(xiàng)污染指數(shù)大小順序?yàn)镠g>Cd>Cu>As>Pb，其中Hg、Cd和Cu是主要的土壤重金屬污染物，而重金屬As和Pb則不存在污染情況。

2.2 何首烏重金屬污染評(píng)價(jià)結(jié)果

從圖1的檢測(cè)結(jié)果看，三個(gè)基地何首烏中重金屬Cu、Pb、As、Cd和Hg的含量以及重金屬總量均未超過《藥用植物及制劑進(jìn)出口綠色標(biāo)準(zhǔn)》中的標(biāo)準(zhǔn)限值，符合進(jìn)出口藥用植物重金屬含量要求。其中As的含量均未被檢出，表明何首烏中As的含量極低，As不易被何首烏塊根吸收。

從表4的評(píng)價(jià)結(jié)果可見，三個(gè)基地何首烏中Hg的對(duì)比指數(shù)都明顯高于其他幾種重金屬，依次分別達(dá)到0.97、0.82和0.70，平均達(dá)到0.83。表明重金屬Hg的含量已經(jīng)接近標(biāo)準(zhǔn)限值，這估計(jì)與種植地土壤普遍存在輕度的Hg污染有關(guān)。但是整體來看，三個(gè)基地何首烏中重金屬總含量較低，重金屬總量均在標(biāo)準(zhǔn)限值的1/10～1/2。

2.3 何首烏重金屬與土壤中重金屬的相關(guān)性

應(yīng)用關(guān)聯(lián)系數(shù)和關(guān)聯(lián)度公式得到計(jì)算結(jié)果（表5），可以看出，何首烏與土壤中重金屬表現(xiàn)出一定的相關(guān)性，其中何首烏中的Hg與土壤中Hg含量緊密相關(guān)，它們之間的關(guān)聯(lián)系數(shù)達(dá)到0.914，表明何首烏中Hg可能主要來源于種植地土壤。相較而言，其他重金屬Cu、Cd、As和Pb在何首烏和土壤中的相關(guān)性并不顯著，這可能與重金屬間產(chǎn)生了協(xié)同或拮抗作用有關(guān)?？傮w來看，土壤中重金屬對(duì)何首烏中重金屬含量影響大小順序?yàn)椋篐g>Cu>Cd>As>Pb，說明何首烏主要受土壤中Hg含量影響，其次是Cu和Cd，受As和Pb的影響最小。

3 小結(jié)與討論

1）研究區(qū)土壤重金屬污染大小表現(xiàn)為Hg>Cd>Cu>As>Pb，其中Hg、Cd和Cu是主要的土壤重金屬污染物，而As和Pb則不存在污染情況。

2）研究區(qū)內(nèi)何首烏重金屬Cu、Pb、As、Cd和Hg的含量以及重金屬總量均未超過標(biāo)準(zhǔn)限值，符合進(jìn)出口藥用植物重金屬含量要求。

3）何首烏與種植土壤中重金屬表現(xiàn)出一定的相關(guān)性，它們之間關(guān)聯(lián)度大小順序表現(xiàn)為Hg>Cu>Cd>As>Pb，其中何首烏與土壤中重金屬Hg表現(xiàn)出顯著的相關(guān)性，其他重金屬的相關(guān)性不明顯。

致謝：感謝三穗縣科技局對(duì)樣品采集提供的幫助，感謝貴州省理化測(cè)試分析研究院對(duì)樣品含量檢測(cè)提供的幫助。

參考文獻(xiàn)：

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[8] 楊 春，楊金笛，成紅硯.黔東南州太子參種植土壤中重金屬含量及污染評(píng)價(jià)[J].貴州農(nóng)業(yè)科學(xué)，2010，38（2）：196-198.

[9] 羅文敏，林昌虎，賈 強(qiáng).貴定云霧貢茶生產(chǎn)基地環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)與評(píng)價(jià)[J].廣東農(nóng)業(yè)科學(xué)，2012（8）：164-166.

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[12] 張同娟，楊勁松，劉廣明.基于灰色關(guān)聯(lián)度法河口地區(qū)土壤鹽分影響因子分析[J].土壤通報(bào)，2010，41（4）：793-796.

2.2 何首烏重金屬污染評(píng)價(jià)結(jié)果

從圖1的檢測(cè)結(jié)果看，三個(gè)基地何首烏中重金屬Cu、Pb、As、Cd和Hg的含量以及重金屬總量均未超過《藥用植物及制劑進(jìn)出口綠色標(biāo)準(zhǔn)》中的標(biāo)準(zhǔn)限值，符合進(jìn)出口藥用植物重金屬含量要求。其中As的含量均未被檢出，表明何首烏中As的含量極低，As不易被何首烏塊根吸收。

從表4的評(píng)價(jià)結(jié)果可見，三個(gè)基地何首烏中Hg的對(duì)比指數(shù)都明顯高于其他幾種重金屬，依次分別達(dá)到0.97、0.82和0.70，平均達(dá)到0.83。表明重金屬Hg的含量已經(jīng)接近標(biāo)準(zhǔn)限值，這估計(jì)與種植地土壤普遍存在輕度的Hg污染有關(guān)。但是整體來看，三個(gè)基地何首烏中重金屬總含量較低，重金屬總量均在標(biāo)準(zhǔn)限值的1/10～1/2。

2.3 何首烏重金屬與土壤中重金屬的相關(guān)性

應(yīng)用關(guān)聯(lián)系數(shù)和關(guān)聯(lián)度公式得到計(jì)算結(jié)果（表5），可以看出，何首烏與土壤中重金屬表現(xiàn)出一定的相關(guān)性，其中何首烏中的Hg與土壤中Hg含量緊密相關(guān)，它們之間的關(guān)聯(lián)系數(shù)達(dá)到0.914，表明何首烏中Hg可能主要來源于種植地土壤。相較而言，其他重金屬Cu、Cd、As和Pb在何首烏和土壤中的相關(guān)性并不顯著，這可能與重金屬間產(chǎn)生了協(xié)同或拮抗作用有關(guān)?？傮w來看，土壤中重金屬對(duì)何首烏中重金屬含量影響大小順序?yàn)椋篐g>Cu>Cd>As>Pb，說明何首烏主要受土壤中Hg含量影響，其次是Cu和Cd，受As和Pb的影響最小。

3 小結(jié)與討論

1）研究區(qū)土壤重金屬污染大小表現(xiàn)為Hg>Cd>Cu>As>Pb，其中Hg、Cd和Cu是主要的土壤重金屬污染物，而As和Pb則不存在污染情況。

2）研究區(qū)內(nèi)何首烏重金屬Cu、Pb、As、Cd和Hg的含量以及重金屬總量均未超過標(biāo)準(zhǔn)限值，符合進(jìn)出口藥用植物重金屬含量要求。

3）何首烏與種植土壤中重金屬表現(xiàn)出一定的相關(guān)性，它們之間關(guān)聯(lián)度大小順序表現(xiàn)為Hg>Cu>Cd>As>Pb，其中何首烏與土壤中重金屬Hg表現(xiàn)出顯著的相關(guān)性，其他重金屬的相關(guān)性不明顯。

致謝：感謝三穗縣科技局對(duì)樣品采集提供的幫助，感謝貴州省理化測(cè)試分析研究院對(duì)樣品含量檢測(cè)提供的幫助。

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[12] 張同娟，楊勁松，劉廣明.基于灰色關(guān)聯(lián)度法河口地區(qū)土壤鹽分影響因子分析[J].土壤通報(bào)，2010，41（4）：793-796.

2.2 何首烏重金屬污染評(píng)價(jià)結(jié)果

從圖1的檢測(cè)結(jié)果看，三個(gè)基地何首烏中重金屬Cu、Pb、As、Cd和Hg的含量以及重金屬總量均未超過《藥用植物及制劑進(jìn)出口綠色標(biāo)準(zhǔn)》中的標(biāo)準(zhǔn)限值，符合進(jìn)出口藥用植物重金屬含量要求。其中As的含量均未被檢出，表明何首烏中As的含量極低，As不易被何首烏塊根吸收。

從表4的評(píng)價(jià)結(jié)果可見，三個(gè)基地何首烏中Hg的對(duì)比指數(shù)都明顯高于其他幾種重金屬，依次分別達(dá)到0.97、0.82和0.70，平均達(dá)到0.83。表明重金屬Hg的含量已經(jīng)接近標(biāo)準(zhǔn)限值，這估計(jì)與種植地土壤普遍存在輕度的Hg污染有關(guān)。但是整體來看，三個(gè)基地何首烏中重金屬總含量較低，重金屬總量均在標(biāo)準(zhǔn)限值的1/10～1/2。

2.3 何首烏重金屬與土壤中重金屬的相關(guān)性

應(yīng)用關(guān)聯(lián)系數(shù)和關(guān)聯(lián)度公式得到計(jì)算結(jié)果（表5），可以看出，何首烏與土壤中重金屬表現(xiàn)出一定的相關(guān)性，其中何首烏中的Hg與土壤中Hg含量緊密相關(guān)，它們之間的關(guān)聯(lián)系數(shù)達(dá)到0.914，表明何首烏中Hg可能主要來源于種植地土壤。相較而言，其他重金屬Cu、Cd、As和Pb在何首烏和土壤中的相關(guān)性并不顯著，這可能與重金屬間產(chǎn)生了協(xié)同或拮抗作用有關(guān)?？傮w來看，土壤中重金屬對(duì)何首烏中重金屬含量影響大小順序?yàn)椋篐g>Cu>Cd>As>Pb，說明何首烏主要受土壤中Hg含量影響，其次是Cu和Cd，受As和Pb的影響最小。

3 小結(jié)與討論

1）研究區(qū)土壤重金屬污染大小表現(xiàn)為Hg>Cd>Cu>As>Pb，其中Hg、Cd和Cu是主要的土壤重金屬污染物，而As和Pb則不存在污染情況。

2）研究區(qū)內(nèi)何首烏重金屬Cu、Pb、As、Cd和Hg的含量以及重金屬總量均未超過標(biāo)準(zhǔn)限值，符合進(jìn)出口藥用植物重金屬含量要求。

3）何首烏與種植土壤中重金屬表現(xiàn)出一定的相關(guān)性，它們之間關(guān)聯(lián)度大小順序表現(xiàn)為Hg>Cu>Cd>As>Pb，其中何首烏與土壤中重金屬Hg表現(xiàn)出顯著的相關(guān)性，其他重金屬的相關(guān)性不明顯。

致謝：感謝三穗縣科技局對(duì)樣品采集提供的幫助，感謝貴州省理化測(cè)試分析研究院對(duì)樣品含量檢測(cè)提供的幫助。

參考文獻(xiàn)：

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