我國(guó)PM2.5污染現(xiàn)狀及來(lái)源解析研究

程念亮，李云婷，孟 凡，程兵芬(.北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測(cè)中心，北京00048;.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京000;.山西省環(huán)境規(guī)劃院，山西太原0000)

隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展、城市化進(jìn)程的加快和工業(yè)規(guī)模的擴(kuò)大，區(qū)域性大氣污染日益嚴(yán)重［1］。近年來(lái)在我國(guó)多個(gè)地區(qū)接連出現(xiàn)以細(xì)顆粒物為特征污染物的灰霾天氣，對(duì)能見度、公眾健康和城市景觀構(gòu)成巨大威脅［2-3］。以2013年一季度為例，京津冀乃至整個(gè)華北地區(qū)出現(xiàn)了嚴(yán)重的大范圍大氣污染現(xiàn)象，污染范圍最大時(shí)超過(guò)100萬(wàn)km2。細(xì)顆粒物是造成此次灰霾現(xiàn)象的主導(dǎo)因素，它由直接排入空氣中的一次微粒和二次微粒組成，一次微粒主要是由塵土性微粒和植物、礦物燃料燃燒產(chǎn)生的炭黑粒子組成，二次微粒主要由硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽等組成，其污染作用往往超過(guò)傳統(tǒng)的大氣污染物［4］。2012年新修訂的GB3095-2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》［5］將PM2.5納入常規(guī)空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)，這也是我國(guó)首次制定PM2.5標(biāo)準(zhǔn)。監(jiān)測(cè)表明我國(guó)很多城市PM2.5年均濃度超過(guò)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)，研究大氣中PM2.5的污染水平及特征具有十分重要的意義，并可為進(jìn)一步研究其來(lái)源及防治措施提供理論依據(jù)。

使用科學(xué)的源解析方法來(lái)判斷PM2.5來(lái)源是控制和治理的關(guān)鍵，大氣顆粒物來(lái)源解析主要是定性或定量識(shí)別大氣顆粒物的來(lái)源。我國(guó)源解析研究起步較晚，20世紀(jì)80年代后期才開始進(jìn)行源解析的相關(guān)研究［6］。目前源解析方法主要有源清單法、源模型法、受體模型法以及源模型和受體模型聯(lián)用的方法，我國(guó)目前以受體模型解析手段為主。2013年通過(guò)的國(guó)家《大氣顆粒物來(lái)源解析技術(shù)指南(試行)》［7］中分階段對(duì)城市、城市群及區(qū)域源解析工作提出了要求。筆者利用2013年環(huán)保重點(diǎn)城市細(xì)顆粒物濃度數(shù)據(jù)、查找大量文獻(xiàn)，對(duì)我國(guó)細(xì)顆粒物的污染現(xiàn)狀、水平及重點(diǎn)城市細(xì)顆粒物來(lái)源解析工作進(jìn)行總結(jié)，以期為管理部門提供全面有效的信息，采取必要的應(yīng)急措施以最大限度減輕PM2.5污染的不利影響。

1 資料與方法

74個(gè)城市在2013年P(guān)M2.5濃度數(shù)據(jù)來(lái)源于綠色和平組織［8］，綠色和平從國(guó)家環(huán)保部和地方環(huán)保部門的公開信息平臺(tái)上收集了這些城市所有站點(diǎn)2013年全年每日每小時(shí)的PM2.5數(shù)據(jù)，在此基礎(chǔ)上按算術(shù)平均的方法分別計(jì)算出不同城市的PM2.5年均值。這74座城市是第一批實(shí)施《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095-2012)的城市，較其他城市有更完整和連續(xù)的PM2.5監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)。其他部分城市細(xì)顆粒物濃度及源解析結(jié)果引自文獻(xiàn)及相關(guān)研究報(bào)告。季節(jié)劃分為春季(3～5月)、夏季(6～8月)、秋季(9～11月)、冬季(12月 ～次年2月)。

2 結(jié)果與分析

2.1 我國(guó)PM2.5濃度分布

2.1.1 空間分布。新《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》PM2.5年均濃度是35.0 μg/m3為達(dá)標(biāo)，綠色和平組織2013年發(fā)布的74座空氣質(zhì)量排名城市中，邢臺(tái)市年均濃度最高，達(dá)155.0 μg/m3，?？谑心昃鶟舛茸畹停_(dá)25.6 μg/m3，近92%的城市的空氣PM2.5年均濃度達(dá)不到國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)，其中32座城市的PM2.5年均濃度是國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)的2倍以上，而排行前10名的城市PM2.5年均濃度幾乎是國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)的3倍以上。經(jīng)統(tǒng)計(jì)，我國(guó)北部城市年均濃度約為89.9 μg/m3，南部城市年均濃度約為59.4 μg/m3，東部城市年均濃度約為70.6 μg/m3，中部城市年均濃度約為76.6 μg/m3，西部城市年均濃度約為59.9 μg/m3(圖1)，可見，北部城市年均濃度最大，南部城市細(xì)顆粒物年均濃度最小，中部省份亦凸顯出空氣污染問(wèn)題，西安、鄭州、武漢、成都、合肥、太原等城市的PM2.5年均濃度也均達(dá)到了國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)的2倍以上。

采用克里格(Kriging)插值法對(duì)全國(guó)PM2.5年均濃度進(jìn)行空間插值，克里格(Kriging)插值法建立在半變異函數(shù)理論分析基礎(chǔ)上，是對(duì)有限區(qū)域內(nèi)變量取值進(jìn)行無(wú)偏最優(yōu)估計(jì)并應(yīng)用廣泛的一種方法［9］。從圖2可以看出，在空間分布上，PM2.5濃度相對(duì)較高的地區(qū)往往覆蓋較大的區(qū)域范圍，呈現(xiàn)明顯區(qū)域性特征，高值區(qū)主要分布在華北平原、四川盆地、湖北省東部、湖南省北部、長(zhǎng)三角地區(qū)。這些地區(qū)經(jīng)濟(jì)較發(fā)達(dá)，人口較為集中，污染物排放量較大;四川盆地主要受地形及氣象條件影響，污染物不易擴(kuò)散;華北地區(qū)冬季燃煤量較大，逆溫頻繁，混合層高度較低，空氣污染狀況較重，春季沙塵頻發(fā)，細(xì)顆粒物濃度也較高，整個(gè)地區(qū)PM2.5平均濃度均達(dá)80 μg/m3以上，這與美國(guó)國(guó)家航空和太空管理局NASA發(fā)布的全球空氣質(zhì)量地圖［10］描繪的結(jié)果一致，高值中心超過(guò)了100 μg/m3。我國(guó)南部地區(qū)受東亞季風(fēng)及頻繁的降水影響，顆粒物平均濃度較低;西部地區(qū)源排放較少，細(xì)顆粒物平均濃度不算太高。由于74個(gè)站點(diǎn)多集中在我國(guó)東部及沿海地區(qū)，在邊界及西部地區(qū)插值結(jié)果與實(shí)測(cè)結(jié)果難免有所差異，在這里不過(guò)多描述。

圖1 2013年重點(diǎn)城市及地區(qū)PM2.5濃度的年均值分布

圖2 2013年我國(guó)PM2.5濃度的年均值及74站點(diǎn)分布

2.1.2 季節(jié)分布。為了進(jìn)一步分析各城市PM2.5的季節(jié)變化，筆者查閱相關(guān)文獻(xiàn)。由于缺乏一個(gè)完整年內(nèi)各城市細(xì)顆粒物具體實(shí)測(cè)濃度數(shù)據(jù)，無(wú)法得出具體詳細(xì)的季節(jié)變化濃度。從表1總結(jié)的文獻(xiàn)結(jié)果可以看出，這8個(gè)城市PM2.5濃度季節(jié)變化依次為冬季＞春季＞秋季＞夏季。PM2.5質(zhì)量濃度在冬、春季明顯高于夏、秋季，最高值出現(xiàn)在冬季，8個(gè)城市冬季平均為111.1 μg/m3，最低值出現(xiàn)在夏季，8個(gè)城市夏季平均為75.6 μg/m3，春季和秋季濃度相差不大。冬季PM2.5平均濃度北方城市明顯高于南方城市，冬季為采暖季，污染較重，南方城市降水較大，受降水量較大對(duì)細(xì)顆粒物沖刷影響，顆粒物平均濃度不算太高，春秋季是天氣系統(tǒng)轉(zhuǎn)換的季節(jié)，伴隨著不穩(wěn)定天氣系統(tǒng)變化，中高層北風(fēng)頻率較高，擴(kuò)散條件較其他季節(jié)較好。

表1 不同城市PM2.5濃度的季節(jié)變化 μg/m3

2.2 重點(diǎn)城市源解析結(jié)果 PM2.5來(lái)源廣泛，燃煤、汽車、烹飪油煙、農(nóng)村燒柴燒秸稈等均是其直接來(lái)源，形成一次顆粒物;煤、油燃燒后排放氣體中的二氧化硫、氮氧化物以及人們?cè)跈C(jī)動(dòng)車使用、油品加工與溶劑使用過(guò)程中產(chǎn)生的揮發(fā)性有機(jī)物，這些物質(zhì)在空氣中產(chǎn)生物理、化學(xué)反應(yīng)，形成無(wú)機(jī)顆粒物和有機(jī)顆粒物，統(tǒng)稱為二次顆粒物。顆粒物來(lái)源解析通常采用的方法包括受體模型法、源清單法、擴(kuò)散模式模擬法以及源模型和受體模型聯(lián)用。源清單法是根據(jù)各種排放源在一定的時(shí)間跨度和空間區(qū)域內(nèi)向大氣中排放大氣污染物的量的集合，識(shí)別對(duì)受體有貢獻(xiàn)的主要排放源;源模型法是從污染源出發(fā)，根據(jù)各種污染源源強(qiáng)資料、氣象資料和大氣化學(xué)過(guò)程，估算污染源對(duì)受體的貢獻(xiàn);受體模型法是從受體出發(fā)，根據(jù)大氣顆粒物的化學(xué)、物理、生物等信息估算各類污染源對(duì)受體的貢獻(xiàn)，主要包括基于源和受體成分譜的CMB模型和僅基于受體成分譜的統(tǒng)計(jì)模型;源模型和受體模型聯(lián)用法是聯(lián)合應(yīng)用2種模型，互補(bǔ)短長(zhǎng)，使解析結(jié)果更合理。目前受體模型在國(guó)內(nèi)使用比較廣泛，國(guó)內(nèi)相關(guān)源解析文獻(xiàn)及報(bào)告中47%使用CMB模型［6］。為更好形象地說(shuō)明我國(guó)各城市PM2.5的來(lái)源，筆者查找了已發(fā)表的有關(guān)我國(guó)各城市PM2.5源解析文獻(xiàn)及研究報(bào)告，簡(jiǎn)要總結(jié)了各城市PM2.5源解析結(jié)果。

從圖3可以看出，盡管各城市采用不同的源解析方法，追溯不同污染源的貢獻(xiàn)率具體數(shù)值不同，但該地區(qū)細(xì)顆粒物主要來(lái)源還是當(dāng)?shù)嘏欧牛饕ㄈ济涸?、工業(yè)源、汽車尾氣、揚(yáng)塵、二次源，其中燃煤源、工業(yè)源、汽車尾氣3種污染源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)率最大，各種污染源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)率主要與當(dāng)?shù)啬茉唇Y(jié)構(gòu)、經(jīng)濟(jì)發(fā)展及氣象條件有關(guān)。圖3引用文獻(xiàn)中汽車尾氣對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)在10% ～50%，多數(shù)在10% ～30%，經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展、城市化進(jìn)程迅速的地區(qū)機(jī)動(dòng)車的貢獻(xiàn)較高。以北京市為例，機(jī)動(dòng)車對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)為22%，這與賀克斌等的研究成果北京市機(jī)動(dòng)車的排放對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)約為22%～25%［28］、胡敏等的研究成果機(jī)動(dòng)車的排放對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)為13% ～20%［29-32］基本一致，這些研究成果與北京市環(huán)保局最近剛發(fā)布的2012～2013年度PM2.5來(lái)源綜合解析結(jié)果(北京市全年P(guān)M2.5來(lái)源中區(qū)域傳輸貢獻(xiàn)約占28% ～36%，當(dāng)?shù)匚廴九欧咆暙I(xiàn)占64%～72%，在當(dāng)?shù)匚廴矩暙I(xiàn)中機(jī)動(dòng)車約占31.1%)［33］相差不大，各研究成果有所差異主要是因?yàn)镻M2.5成分的多變性、采用的方法、研究者的主觀因素等多方面的原因造成的。同時(shí)應(yīng)注意各地區(qū)污染現(xiàn)狀不同、源解析結(jié)果不同、經(jīng)濟(jì)發(fā)展不同，不能單純地強(qiáng)調(diào)該地區(qū)PM2.5減排，還應(yīng)繼續(xù)做好多項(xiàng)污染物協(xié)同減排及區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控工作，以減少大氣復(fù)合性污染。

由于至今尚沒有一份完整的國(guó)家大氣污染排放源清單，這些源解析方法是否適用于我國(guó)污染面廣、污染來(lái)源多樣、污染影響重疊的情況，是否結(jié)合當(dāng)?shù)貙?shí)際情況選擇了最適宜的方法，顆粒物解析結(jié)果是否合理，造成目前PM2.5的來(lái)源解析研究有較大不確定性［34-35］;如何將多種源解析方法有效結(jié)合，形成可信度較高的綜合源解析結(jié)果，降低各環(huán)節(jié)帶來(lái)的偏差，還需進(jìn)一步驗(yàn)證、評(píng)估、研究。

圖3 不同城市PM2.5源解析結(jié)果

3 結(jié)論

(1)我國(guó)PM2.5呈現(xiàn)明顯的時(shí)空分布特征，PM2.5濃度高值區(qū)主要分布在華北平原、四川盆地、長(zhǎng)三角地區(qū)，華北地區(qū)年均濃度在80 μg/m3左右，各城市PM2.5濃度季節(jié)變化基本為冬季＞春季＞秋季＞夏季。

(2)燃煤源、工業(yè)源、汽車尾氣是對(duì)PM2.5有明顯貢獻(xiàn)源的主要排放源類，機(jī)動(dòng)車尾氣對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)大多在10% ～30%。

(3)只有進(jìn)行系統(tǒng)的、大規(guī)模的研究監(jiān)測(cè)，才能對(duì)我國(guó)PM2.5的污染狀況有清楚的認(rèn)識(shí)，由于缺乏詳細(xì)的PM2.5源清單，加之源解析工作采用的方法不同，不確定性較大。

［1］任陣海，萬(wàn)本太，蘇福慶，等.當(dāng)前我國(guó)大氣環(huán)境質(zhì)量的幾個(gè)特征［J］.環(huán)境科學(xué)研究，2004，17(1):1-6.

［2］王瑋，湯大鋼，劉紅杰，等.中國(guó)PM2.5污染狀況和污染特征的研究［J］.環(huán)境科學(xué)研究，2000，13(1):1-5.

［3］中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站.2010年灰霾試點(diǎn)監(jiān)測(cè)報(bào)告［EB/OL］.(2011-07-04)［2011-10-19］.http://www.cnemc.cn/publish/106/news/news_18191.html.

［4］唐孝炎，張遠(yuǎn)航，邵敏，等.大氣環(huán)境化學(xué)［M］.北京:高等教育出版社，2006:425-428.

［5］環(huán)保部.GB 3095-2012環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)［S］.北京:中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社，2012.

［6］鄭玫，張延君，閆才青，等.中國(guó)PM2.5來(lái)源解析方法綜述［J］.北京大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版，2011(3):1-7.

［7］環(huán)保部.環(huán)發(fā)［2013］92號(hào)大氣顆粒物來(lái)源解析技術(shù)指南(試行)［S］.北京:中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社，2013.

［8］綠色和平.發(fā)布74個(gè)城市2013年P(guān)M2.5年均濃度排名［EB/OL］.［2014-01-02］.http://news.qq.com/a/20140109/013303.htm.

［9］DAVIS J C.Statistics and Data Analysis in Geology［M］.3rd Edition.New York:John Wiley＆Sons，Inc，2002:57-61.

［10］全球空氣質(zhì)量地圖［EB/OL］.http://www.nasa.gov/topics/earth/features/health-sapping.html.

［11］中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院.重污染城市環(huán)境空氣質(zhì)量達(dá)標(biāo)管理關(guān)鍵技術(shù)研究［R］.北京:中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，2012.

［12］焦艷.上海城區(qū)大氣PM2.5濃度及氣溶膠光學(xué)特性的觀測(cè)研究［D］.青島:中國(guó)海洋大學(xué)，2013.

［13］魏玉香，銀燕，楊衛(wèi)芬，等.南京地區(qū)PM2.5污染特征及其影響因素分析［J］.環(huán)境科學(xué)與管理，2009，34(9):29-34.

［14］王文帥.哈爾濱市采暖期大氣顆粒物組分源解析［D］.哈爾濱:哈爾濱工業(yè)大學(xué)，2009.

［15］楊凌霄.濟(jì)南市大氣PM2.5污染特征來(lái)源解析及其對(duì)能見度的影響［D］.濟(jì)南:山東大學(xué)，2008.

［16］姬洪亮.天津市PM10和PM2.5污染特征及來(lái)源解析［D］.天津:南開大學(xué)，2011.

［17］王同桂.重慶市大氣PM2.5污染特征及來(lái)源解析［D］.重慶:重慶大學(xué)，2007.

［18］賴森潮.廣州城市大氣氣溶膠PM10和PM2.5污染特征研究［D］.廣州:中山大學(xué)，2002.

［19］嚴(yán)向宏.上海寶山區(qū)大氣細(xì)顆粒氣溶膠PM2.5特征研究與源解析［D］.上海:華東理工大學(xué)，2011.

［20］包貞，馮銀廠，焦荔，等.杭州市大氣PM2.5和PM10污染特征及來(lái)源解析［J］.中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)，2010，26(2):44-48.

［21］肖致美，畢曉輝，馮銀廠，等.寧波市環(huán)境空氣中PM10和PM2.5來(lái)源解析［J］.環(huán)境科學(xué)研究，2012，25(5):549-555.

［22］黃輝軍，劉紅年，蔣維楣，等.南京市PM2.5物理化學(xué)特性及來(lái)源解析［J］.氣候與環(huán)境研究，2006，11(6):713-722.

［23］陳濤.成都市中心城區(qū)細(xì)粒子來(lái)源解析研究［D］.成都:西南交通大學(xué)，2009.

［24］易帆.城市大氣中可吸入顆粒物的來(lái)源分析［D］.武漢:華中科技大學(xué)2004.

［25］楊天智.長(zhǎng)沙市大氣顆粒物PM2.5化學(xué)組分特征及來(lái)源解析［D］.長(zhǎng)沙:中南大學(xué)，2010.

［26］張學(xué)敏，莊馬展.廈門市大氣細(xì)顆粒物 PM2.5源解析的研究［J］.廈門科技，2007(3):41-43.

［27］中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院.典型地區(qū)大氣灰霾特征與控制途徑預(yù)研究［R］.北京:中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，2013.

［28］賀克斌，楊復(fù)沫，段鳳魁，等.大氣顆粒物與區(qū)域復(fù)合污染［M］.北京:科學(xué)出版社，2011:165-185.

［29］胡敏.北京大氣細(xì)粒子和超細(xì)粒子理化特征，來(lái)源及形成機(jī)制［M］.北京:科學(xué)出版社，2009.

［30］于娜，魏永杰，胡敏，等.北京城區(qū)和郊區(qū)大氣細(xì)粒子有機(jī)物污染特征及來(lái)源解析［J］.環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào)，2009，29(2):243-251.

［31］朱先磊，張遠(yuǎn)航，曾立民，等.北京市大氣細(xì)顆粒物PM2.5的來(lái)源研究［J］.環(huán)境科學(xué)研究，2005，18(5):1-5.

［32］宋宇，唐孝炎，方晨，等.北京市大氣細(xì)粒子的來(lái)源分析［J］.環(huán)境科學(xué)，2002，23(6):11-16.

［33］北京市環(huán)保局.北京市正式發(fā)布PM2.5來(lái)源解析研究結(jié)果［EB/OL］.(2014-04-16)［2014-04-19］.http://www.bjepb.gov.cn/bjepb/323265/340674/396253/index.html.

［34］朱坦，吳琳，畢曉輝，等.大氣顆粒物源解析受體模型優(yōu)化技術(shù)研究［J］.中國(guó)環(huán)境科學(xué)，2010，30(7):865-870.

［35］郝明途，侯萬(wàn)國(guó)，屈小輝，等.大氣顆粒物二重源解析技術(shù)的方法改進(jìn)［J］.中國(guó)環(huán)境科學(xué)，2005，25(2):138-141.