環(huán)境因子對菲在黃河口沉積物上吸附的影響

王建燕, 王 萍, 李秋梅, 李淑芳, 張高生, 陳 靜

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環(huán)境因子對菲在黃河口沉積物上吸附的影響

王建燕1, 2, 王 萍3, 李秋梅3, 李淑芳3, 張高生1, 陳 靜1

(1. 中國科學(xué)院煙臺海岸帶研究所, 海岸帶環(huán)境過程與生態(tài)修復(fù)重點實驗室, 山東煙臺 264003; 2. 中國科學(xué)院大學(xué), 北京 100049; 3. 煙臺大學(xué), 山東煙臺 264005)

為研究多環(huán)芳烴從河口到近海的環(huán)境歸趨行為與生態(tài)風險, 考察了沉積物質(zhì)量濃度、溶解性有機質(zhì)、溫度、鹽度4種典型環(huán)境因子對菲在黃河口沉積物上吸附的影響, 比較了黃河口與近海兩種沉積物對菲的吸附性能。研究結(jié)果表明, 沉積物質(zhì)量濃度越低, 單位質(zhì)量顆粒物的菲吸附量越高; 共存的溶解性有機質(zhì)對菲的吸附具有增促作用, 且腐殖酸比黃腐酸的作用更顯著; 溫度的升高不利于菲的吸附, 而鹽度的增加有利于菲的吸附。菲在沉積物上的吸附是分配作用與表面吸附兩種行為的耦合, 其中黃河口沉積物以表面吸附為主, 而近海沉積物以分配作用為主。近海沉積物菲吸附量顯著高于黃河口沉積物菲吸附量?；诖? 菲從河口到近海的遷移過程中, 更易于在沉積物表面發(fā)生吸附沉降, 從而可能降低水相中的生態(tài)危害, 但對近海底棲生物具有潛在的健康生態(tài)風險。

黃河口; 菲; 沉積物; 吸附; 環(huán)境因子

多環(huán)芳烴是指兩個或兩個以上苯環(huán)的疏水性芳香族化合物, 具有致畸性、致癌性、致突變性與難降解性。多環(huán)芳烴作為石油烴的主要組分, 對海洋生態(tài)系統(tǒng)的破壞和對海洋生物資源的持久性危害越來越受到人們的關(guān)注[1-4]。菲是屬于三環(huán)的多環(huán)芳烴, 代謝物的毒性、致癌性和致突變性相對較低, 是最簡單的含有與其反應(yīng)性和致癌性相關(guān)區(qū)域的芳烴, 常被作為模式底物用于研究自然環(huán)境中多環(huán)芳烴的遷移過程與降解機制[5-7]。

河口是海陸交替的過渡帶之一, 是淡水和海洋之間的生態(tài)交錯區(qū), 其物質(zhì)和能量的轉(zhuǎn)換遠比其他地域迅速, 對流域自然環(huán)境變化和人類活動的響應(yīng)敏感, 具有復(fù)雜的環(huán)境條件, 并隨水文和季節(jié)不同而劇烈變化[8-11]。河口沉積物作為環(huán)境演變的重要產(chǎn)物, 為污染物從流域到近海的遷移、轉(zhuǎn)化與歸趨提供主要的環(huán)境信息[11-14]。

黃河是中國第二大河, 多環(huán)芳烴也是黃河水體的主要有毒有機污染物之一[15-17], 引起了廣泛重視。其中, 孟麗紅等[15]研究了多環(huán)芳烴在黃河水體懸浮顆粒上的吸附特征, 重點探討了表面吸附和分配作用對多環(huán)芳烴吸附的貢獻; 范順利等[16]比較了菲和芘在淮河、黃河和衛(wèi)河沉積物上的吸附及解吸行為, 表明菲和芘在三種河流沉積物上的吸附均呈非線性; 焦立新等[18]考察了菲在渤海灣入海河流與河口沉積物上的吸附行為, 指出有機質(zhì)的含量與性質(zhì)是影響菲在沉積物上吸附的重要因素; 張雷等[19]進一步研究了菲在渤海灣潮灘不同粒徑沉積物上吸附的行為, 表明沉積物上總有機碳和炭黑含量則顯著影響對菲的吸附能力, 推測人類源有機質(zhì)的輸入可能是導(dǎo)致菲在沉積物上吸附能力提高的主要原因。

在前期研究的重要基礎(chǔ)上, 本研究以菲為代表, 結(jié)合河口區(qū)域的復(fù)雜環(huán)境條件, 重點考察水體中沉積物質(zhì)量濃度、溶解性有機質(zhì)、溫度與鹽度4種典型環(huán)境因子對菲在黃河口沉積物上吸附的影響, 而且進一步對比黃河口沉積物與近海沉積物的菲吸附性能, 探討多環(huán)芳烴從河口到近海的環(huán)境歸趨行為, 為近岸海域的區(qū)域生態(tài)環(huán)境保護與污染治理提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 主要試劑與儀器

試劑: 菲, TOKYO CHEMICAL IDUSTRY CO., LTD (TCI) P0079, 純度>97%, 購自國藥集團化學(xué)試劑有限公司; 腐殖酸(HA)與黃腐酸(FA)購自上海將來生化試劑有限公司, 均為BR級試劑; 甲醇為色譜純; NaN3、CaCl2、NaOH與HNO3均為分析純。

儀器: 高效液相色譜儀(Agilent 1200), 恒溫振蕩器(DLHR-Q200), 臺式自動平衡離心機(Cence L500), pH計(Orion 3 STAR), 激光粒度儀(Marlvern Mastersizer 2000F)。

1.2 沉積物的采集與處理

黃河口沉積物采樣時間為2015年10月, 采自東營市墾利勝利黃河浮橋斷面, 坐標位置為37°45.075′N, 118°49.384′E, 近海沉積物采樣時間為2015年7月, 采自黃河入?？诮逗Ｓ? 坐標位置為38°4.975′N, 119°16.651′E, 均為表層沉積物, 去除雜物后封裝、冷藏, 并及時帶回實驗室冷凍備用。實驗前, 將冷凍的沉積物樣品置于實驗室陰涼處自然風干, 過100目細篩待用。

1.3 吸附實驗

準確稱取0.0500g菲, 溶于甲醇中, 超聲震蕩將菲溶解后, 轉(zhuǎn)移至50mL棕色容量瓶中, 用甲醇定容到刻度線, 菲的質(zhì)量濃度為1.000 g/L, 密封后置于冰箱保存。臨用時用去離子水逐級稀釋釋至設(shè)定質(zhì)量濃度, 控制甲醇濃度<0.1%[15]。將HA溶于1%的NaOH溶液中, 將FA直接溶于去離子水中, 充分溶解后, 分別配制成250 mg/L的溶液, 臨用時稀釋至設(shè)定質(zhì)量濃度。

吸附實驗在150 mL規(guī)格的具塞錐形瓶中進行。背景電解質(zhì)0.01 mol/L CaCl2用于調(diào)節(jié)介質(zhì)的離子強度, 100 mg/L NaN3作為抑菌劑, 避免微生物對菲的降解[20-21]。溶液pH 7.5 ± 0.1, 避光條件下于200 r/min的恒溫振蕩器中平衡24 h, 自然沉降后, 取上清液于具有聚四氟乙烯膠墊的玻璃離心管, 避光條件下于3000 r/min離心20 min后, 測定菲的質(zhì)量濃度, 計算沉積物的菲吸附量, 每組實驗設(shè)計2個平行樣。

(1) 沉積物質(zhì)量濃度的影響

以沉積物質(zhì)量濃度5、10、20 mg/L分別模擬黃河口水體中不同的泥沙含量, 配制系列50 mL菲初始質(zhì)量濃度為0 ~1 000 μg/L的溶液, 溫度25℃, 考察水體中泥沙含量對菲吸附的影響。

(2) 溶解性有機質(zhì)的影響

配制一系列20 mL菲初始質(zhì)量濃度500 μg/L的溶液, 沉積物含量5 mg/L, 溫度25℃, 分別考察溶解性有機質(zhì)腐殖酸(HA)與黃腐酸(FA)在0、2.0、5.0、10、15、20 mg/L時對沉積物吸附菲的影響。

(3) 溫度的影響

配制系列50 mL菲初始質(zhì)量濃度為0 ~1 000 μg/L的溶液, 沉積物含量20 mg/L, 溫度分別為15、25、35℃, 考察溫度對沉積物吸附菲的影響。

(4) 鹽度的影響

配制鹽度為35的人工海水(NaCl 23.939 g/L, MgCl2·6H2O 5.079 g/L, Na2SO43.994 g/L, CaCl21.123 g/L, KCl 0.667 g/L, NaHCO30.196 g/L, KBr 0.098 g/L, H3BO30.027 g/L, NaF 0.003 g/L與 SrCl2·6H2O 0.024 g/L), 分別稀釋至鹽度為7、14、21、28、31.5的溶液, 模擬從黃河注入近海過程中水環(huán)境鹽度的變化, 考察菲初始質(zhì)量濃度500 μg/L, 沉積物含量5 mg/L, 溫度25℃時水環(huán)境鹽度的變化對沉積物吸附菲的影響。

(5) 沉積物類型的影響

配制系列50 mL菲初始質(zhì)量濃度為0 ~1000 μg/L的溶液, 溫度25℃, 沉積物含量20 mg/L, 考察黃河口沉積物與近海沉積物兩種不同類型沉積物對吸附菲的影響。

1.4 菲測定方法與質(zhì)量控制

采用高效液相色譜儀測定菲的質(zhì)量濃度, 以外標法定量。采用Agilent XDB-C18液相色譜柱, 流動相甲醇/水的體積比95/5, 流速1.0 mL/min, 檢測器激發(fā)波長250 nm, 發(fā)射波長364 nm, 菲出峰的保留時間約為2.965 min。加標量為200 μg/L菲標準溶液, 回收率為96.6% ~102.7%, 相對標準偏差為5.9% ~ 10.5%, 穩(wěn)定性與準確性均在精度范圍之內(nèi)。預(yù)實驗表明當沒有加入沉積物時, 菲的揮發(fā)損失低于5%, 吸附實驗中菲降低的主要原因是沉積物的吸附作用。

1.5 菲吸附等溫線的擬合

菲在沉積物上的吸附等溫線用線性分配模型和Freundlich模型來描述[10, 16, 18, 20]。線性分配方程(1)和Freundlich方程(2)分別表述如下:

e=De(1)

e=Fe(2)

式(1)和(2)中,e是吸附達到平衡時菲吸附在單位沉積物上的吸附量(μg/g),e是菲在平衡溶液中的質(zhì)量濃度(μg/L),D為線性分配系數(shù)(L/g),F是吸附劑的Freundlich能力因子[(μg/g)/(μg/L)],是Freundlich 指數(shù)因子, 指相對于線性等溫線的偏離程度。

2 結(jié)果與討論

2.1 沉積物質(zhì)量濃度對菲吸附的影響

為了模擬黃河水體中年平均泥沙含量、豐水期泥沙含量與高泥沙含量, 設(shè)置沉積物的質(zhì)量濃度分別為5、10、20 mg/L, 考察沉積物質(zhì)量濃度對菲吸附的影響。如圖1所示, 隨著菲平衡質(zhì)量濃度的增加, 菲的吸附量迅速增加; 但隨著沉積物質(zhì)量濃度的增加, 單位質(zhì)量沉積物的菲吸附量降低。孟麗紅等[15]研究了苯并(a)芘在黃河水體懸浮泥沙上的吸附, 亦發(fā)現(xiàn)隨著泥沙含量的增加, 苯并(a)芘的總吸附量在增加, 而單位質(zhì)量泥沙的吸附量卻在減少, 這與菲在黃河口沉積物上的吸附具有相似的趨勢。

采用線性分配方程與Freundlich方程對菲在不同質(zhì)量濃度沉積物上的吸附等溫線分別進行擬合, 擬合參數(shù)見表1, 兩個方程的擬合參數(shù)2>0.90, 即線性分配模型與Freundlich吸附模型的都能較好的擬合菲在沉積物上的吸附等溫線, 其中Freundlich方程的擬合參數(shù)2值分別為0.993 (5 mg/L)、0.974 (10 mg/L)與0.983 (20 mg/L), 均大于線性分配方程的擬合參數(shù)2值0.908 (5 mg/L)、0.957 (10 mg/L)與0.966 (20 mg/L),說明菲在沉積物上的吸附是分配作用與表面吸附作用的共同作用, 其中表面吸附為主導(dǎo)作用。這與報道的黃河水體懸浮顆粒物對苯并(a)芘的吸附是以表面吸附作用為主, 且顆粒物含量越低, 表面吸附作用對總吸附的貢獻率越高的研究結(jié)論相一致[15]。

表1 菲在不同質(zhì)量濃度沉積物上吸附等溫線的擬合參數(shù)

2.2 溶解性有機質(zhì)對菲吸附的影響

溶解性有機質(zhì)(DOM)的化學(xué)組成與含量對多環(huán)芳烴的環(huán)境行為有著重要影響[18, 21-22]。Gao等[22]研究當加入低質(zhì)量濃度外源DOM (<28 mg/L DOC)時, 土壤對菲的吸附量增加。結(jié)合天然水體中DOM的平均含量約為10 mg/L, 考察了腐殖酸(HA)與黃腐酸(FA)兩種水體中常見DOM在濃度為0 ~ 20 mg/L時對菲在沉積物上吸附的影響。如圖2所示, 隨著HA和FA質(zhì)量濃度的增加, 菲在沉積物上的吸附量逐漸增加, 但FA作用下菲吸附量的增加幅度較為平緩, 而HA作用下菲吸附量的增加幅度較為顯著。當HA與FA的質(zhì)量濃度為20 mg/L時, 菲在沉積物上的吸附量比空白對照組分別增加了30.5 μg/g與8.1 μg/g。因此, 在實驗質(zhì)量濃度范圍內(nèi), HA與FA對菲在沉積物上的吸附均有增促作用, 但HA的作用比FA更為顯著, 這可能是由于HA比FA分子量大, 活躍性弱, 更易于附著在沉積物表面, 增加了沉積物的有機質(zhì)含量, 進而促進了菲的吸附。

2.3 溫度對菲吸附的影響

溫度是影響多環(huán)芳烴在環(huán)境中遷移轉(zhuǎn)化的主要因素之一, 在15、25與35℃時, 考察了溫度的變化對菲吸附的影響。如圖3所示, 沉積物對菲的吸附量隨溫度的升高而降低, 當溶液溫度由15℃升至35℃, 菲初始質(zhì)量濃度為600 μg/L時, 菲在沉積物上的吸附量則由20.6 μg/g降至12.5 μg/g。

菲在沉積物上的吸附是表面吸附與分配作用的共同作用, 對圖3中的菲吸附等溫線, 分別采用線性分配方程與Freundlich方程進行擬合, 擬合參數(shù)如表2所示, 線性分配模型的分配系數(shù)D與Freundlich模型的吸附能力因子F均隨著溫度的升高而降低, 說明溫度升高不利于菲在沉積物上的吸附, 可能是由于溫度升高會導(dǎo)致菲在水相中的溶解度增大, 減小沉積物表面與菲之間的吸附作用力, 從而使菲不易吸附在沉積物表面[16, 20, 23]。

表2 不同溫度下菲在沉積物上吸附等溫線的擬合參數(shù)

2.4 鹽度對菲吸附的影響

海水中的平均鹽度為35, 從黃河注入近海過程中水環(huán)境鹽度逐漸增加, 為了研究鹽度的變化對菲吸附的影響, 分別考察了溶液鹽度0、7、14、21、28、31.5時, 沉積物的菲吸附量。如圖4所示, 當溶液鹽度在0~7范圍時, 隨著溶液鹽度的增加, 沉積物對菲的吸附量增加幅度較平緩; 當溶液鹽度由7增加至21時, 菲在沉積物上的吸附量由16.4 μg/g迅速增加至28.5 μg/g; 而溶液鹽度進一步增加至31.5時, 菲吸附量趨于穩(wěn)定。溶液中鹽度的增加, 有助于菲在沉積物上的吸附, 一方面原因是鹽度的增加能夠降低弱極性和非極性化合物的溶解度, 溶解度降低促進非極性化合物的吸附; 另一方面原因是沉積物上的有機質(zhì)發(fā)生鹽析作用, 使得疏水有機物更易于向沉積物中分配, 有利于疏水有機物的吸附[10, 24]。

2.5 沉積物類型對菲吸附的影響

以黃河口沉積物與近海沉積物為代表, 進一步考察了沉積物類型對菲吸附的影響。黃河口沉積物與近海沉積物的粒徑分布與有機質(zhì)含量見表3。菲在這兩種沉積物上的吸附如圖5所示, 隨著溶液中菲平衡質(zhì)量濃度的增加, 菲在沉積物上的吸附量增加, 但菲在近海沉積物上的吸附量顯著高于在黃河口沉積物上的吸附量。這是由于沉積物上的有機質(zhì)起著重要作用, 有機質(zhì)能夠使沉積物形成復(fù)雜的孔隙結(jié)構(gòu), 多環(huán)芳烴在沉積物上的吸附主要是發(fā)生在有機質(zhì)孔隙結(jié)構(gòu)中的分配作用[18-20, 25]。近海沉積物比黃河口沉積物中有機質(zhì)含量高, 對菲吸附能力強, 菲吸附量高, 這與附著在沉積物上的溶解性有機質(zhì)有助于菲的吸附也相互印證。而且, 近海沉積物中Fe、Al、Mn的含量分別高于黃河口沉積物中該組分的含量, 有助于菲在近海沉積物上的吸附。

表3 黃河口沉積物與近海沉積物的粒徑分布與組分含量

分別采用線性分配方程與Freundlich方程對菲在兩種沉積物上的吸附等溫線進行擬合, 擬合參數(shù)見表4。由方程的擬合參數(shù)2值可得, 菲在黃河口沉積物上的吸附較為符合Freundlich吸附模型, 而菲在近海沉積物上的吸附較為符合線性分配模型。近海沉積物的有機質(zhì)含量高, 顆粒物粒徑小, 分配作用在吸附過程中占主導(dǎo)地位, 而黃河口沉積物中有機質(zhì)含量低, 粒徑≥24 μm, 菲在黃河口沉積物上的吸附以表面吸附作用為主。夏星輝等[26]也曾報道的苯并(a)芘在粒徑≥25 μm黃河水體顆粒物上的吸附以表面吸附為主, 而且隨著顆粒物粒徑的降低, 表面吸附作用對總吸附的貢獻降低, 這與本研究的結(jié)果相吻合。

表4 菲在河口沉積物與海洋沉積物上吸附等溫線的擬合參數(shù)

3 結(jié)論

(1) 沉積物質(zhì)量濃度、溶解性有機質(zhì)、溫度與鹽度4種環(huán)境因子均影響菲在黃河口沉積物上的吸附, 其中共存的溶解性有機質(zhì)、鹽度的增加有利于菲的吸附。

(2) 菲的吸附是分配作用與表面吸附的耦合, 在黃河口沉積物上以表面吸附為主, 在近海沉積物上以分配作用為主。近海沉積物菲吸附量顯著高于黃河口沉積物菲吸附量。

(3) 以菲為代表的多環(huán)芳烴, 從河口到近海的遷移過程中, 更易于在沉積物表面發(fā)生吸附沉降, 從而可能降低水相中的生態(tài)危害, 但對近海底棲生物具有潛在的健康生態(tài)風險。

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Phenanthrene sorption by sediments from Yellow River Estuary:Effects of environmental factors

WANG Jian-yan1, 2, WANG Ping3, LI Qiu-mei3, LI Shu-fang3, ZHANG Gao-sheng1, CHEN Jing1

(1. Key Laboratory of Coastal Environmental Processes and Ecological Remediation, Yantai Institute of Coastal Zone Research, Chinese Academy of Sciences, Yantai 264003, China; 2. Graduate University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China; 3. Yantai University, Yantai 264005, China)

To understand the environmental behaviors and ecological risks of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in the transport processes from the river to the estuary, and subsequently coastal waters, the sorption of phenanthrene on the Yellow River estuary sediments was investigated under varying conditions including sediment concentrations, dissolved organic matter (DOM), temperature, and salinity. Phenanthrene sorption by estuarine sediments and marine sediments were also compared. The results showed that sediments with low concentration exhibited high sorption capacity for phenanthrene. Phenanthrene sorption was enhanced in the presence of DOM, and the effect of humic acid (HA) was more significant than that of fulvic acid (FA). The sorption capacity declined with increasing temperature, whereas it increased with increasing salinity. Surface adsorption and partitioning of phenanthrene occur simultaneously on the sediments. For estuarine sediments, adsorption was predominant, while partitioning was the main mechanism for marine sediments. Moreover, the sorption capacity of marine sediments was higher than that of estuarine sediments. Based on these results, it can be concluded that phenanthrene is inclined to be adsorbed on sediments in the transport processes from the river to the estuary, and subsequently coastal waters, which may reduce the ecological damage in water, but raise the potential health risks to benthonic organisms in offshore marine areas.

Yellow River Estuary; phenanthrene; sediment; sorption; environmental factor

(本文編輯: 梁德海)

[Key Research Program of the Chinese Academy of Sciences, No. KZZD-EW-14]

Jul. 21, 2016

X145

A

1000-3096(2017)05-0103-07

10.11759/hykx20160121001

2016-07-21;

2016-09-11

中國科學(xué)院重點部署項目(KZZD-EW-14)

王建燕(1993- ), 女, 山東濱州人, 碩士研究生, 主要從事海岸帶水環(huán)境風險評估與修復(fù)技術(shù)研究, E-mail: huankejianyan@ 163.com; 陳靜, 通信作者, 博士, 助理研究員, 電話: 0535-2109135, E-mail: jchen@yic.ac.cn