疊層太陽電池的研究進展

彭英才，周子淳，劉寶元，沈波，范志東

（1.河北大學電子信息工程學院，河北保定 071002；2.北京大學介觀物理國家重點實驗室，北京 100871；3.英利綠色能源控股有限公司，河北保定 071501）

疊層太陽電池的研究進展

彭英才1，2，周子淳1，劉寶元1，沈波2，范志東3

（1.河北大學電子信息工程學院，河北保定 071002；2.北京大學介觀物理國家重點實驗室，北京 100871；3.英利綠色能源控股有限公司，河北保定 071501）

由不同禁帶寬度的子電池組合成的疊層太陽電池，可以有效增加太陽電池對入射光子的能量吸收，以達到提高其轉(zhuǎn)換效率的目的.本文評述了各類疊層光伏器件，如化合物疊層太陽電池、硅基疊層太陽電池、聚合物疊層太陽電池和染料敏化疊層太陽電池的光伏性能與研究進展，并提出了提高疊層太陽電池轉(zhuǎn)換效率提高的某些技術對策.

疊層結(jié)構；帶隙組合；轉(zhuǎn)換效率；技術對策

近年，太陽能光伏技術獲得了快速發(fā)展.單晶硅與多晶硅太陽電池已經(jīng)產(chǎn)業(yè)化，化合物太陽電池、聚合物太陽電池以及染料敏化太陽電池也正在研究開發(fā)之中.光伏技術的發(fā)展歷史證明，若要提高太陽電池的轉(zhuǎn)換效率，應主要從以下2個方面考慮：一方面是拓寬太陽電池對太陽光譜的能量吸收范圍，以增加光子的吸收通量；另一方面是改善光伏材料的性質(zhì)和光伏器件的結(jié)構，以減小光生載流子在電池中的各種能量損耗［1］.如果將不同禁帶寬度的電池組合在一起制作成疊層結(jié)構太陽電池，使每個子電池吸收與自身禁帶寬度相匹配的光子能量，可以達到拓寬對太陽光的吸收范圍的目的，進而大幅度提高其轉(zhuǎn)換效率.1994年，Meier等［2－3］首次提出疊層太陽電池概念，并制作出初始效率為9.1%的疊層電池，此后疊層太陽電池的研究受到了人們的熱切關注.尤其是最近幾年，人們通過不斷開發(fā)新材料，改進工藝技術，優(yōu)化電池結(jié)構，使得疊層太陽電池的效率在穩(wěn)步提升.目前，聚光條件下GaInP／GaAs／GaInNAs三結(jié)太陽電池已經(jīng)達到了43.5%的轉(zhuǎn)換效率［4］.人們預計，疊層太陽電池在未來作為高效率太陽電池具有巨大的發(fā)展?jié)摿?

本文評述了化合物疊層太陽電池、硅基疊層太陽電池、聚合物疊層太陽電池和染料敏化疊層太陽電池的光伏性能，并提出了提高疊層太陽電池轉(zhuǎn)換效率的技術對策.

1 化合物疊層太陽電池

由Ⅲ－Ⅴ族化合物材料制成的化合物疊層太陽電池，因其具有較高的轉(zhuǎn)換效率受到了人們的廣泛關注［5］.GaAs是典型的Ⅲ－Ⅴ族化合物半導體材料，其禁帶寬度為1.42eV，處于太陽電池材料所需要的最佳能量吸收范圍.三元合金GaxIn1－xP的禁帶寬度在1.85～1.95eV，通過改變材料的組分x可以調(diào)節(jié)帶隙值［6］.將組成疊層太陽電池的子電池的禁帶寬度進行優(yōu)化，可以進一步提高疊層太陽電池的轉(zhuǎn)換效率.圖1a為一個典型的以GaAs為隧穿結(jié)、GaAs和AlGaAs分別為底電池和頂電池的雙結(jié)疊層太陽電池的器件結(jié)構.

圖1 化合物疊層太陽電池結(jié)構和AlGaAs／GaAs隧穿結(jié)J-V特性Fig.1 The structure of compound tandem solar cell and J-Vcharacteristics of AlGaAs／GaAs tunnel junction

影響化合物疊層太陽電池性能的一個重要因素是隧穿結(jié)的性能［7］，一個高質(zhì)量的隧穿結(jié)應該具有較高的摻雜濃度和較薄的厚度，以獲得較大的隧穿電流和較低的阻抗；另外，在隧穿結(jié)的兩側(cè)再制作一層阻擋層，既可以防止隧穿結(jié)中的雜質(zhì)擴散到隧穿結(jié)兩側(cè)的子電池，又可以避免在制作電池的過程中所產(chǎn)生的寄生結(jié)對電池轉(zhuǎn)換效率產(chǎn)生的不利影響［8］.

Kim等人［9］采用C和Si分別作為p型和n型摻雜劑，制作出以GaAsC／GaAs：Si為隧穿結(jié)的GaInP／GaAs疊層太陽電池.實驗發(fā)現(xiàn)，采用C，Si作為摻雜劑可以顯著抑制隧穿結(jié)中雜質(zhì)擴散，從而使該電池獲得了25.58%的轉(zhuǎn)換效率.Kang［10］進一步改善摻雜材料，采用在GaAs中擴散系數(shù)更小的Te代替Si作為n型摻雜劑，并制作出以GaAs：C／GaAs：Te隧穿結(jié)的GaInP／GaAs疊層太陽電池.實驗指出，當摻雜濃度為Te：1×1019／cm3，C：1×1020／cm3時，該電池的轉(zhuǎn)換效率達到了28.03%.

Garcia等［11］利用AlGaAs代替GaAs作為隧穿結(jié)，制作出以AlGaAs：C／GaAs：Te做為隧穿結(jié)的In-GaP／GaAs太陽電池.結(jié)果表明，這種材料的隧穿結(jié)可以減小光生載流子在隧穿過程中的損耗，顯著提高了太陽電池的外量子效率.測量指出，直接生長的AlGaAs：C／GaAs：Te隧穿結(jié)其峰值電流密度可達2 000A／cm2，該電池在1 000個太陽光的條件下轉(zhuǎn)換效率可達32.6%.此后，他們又制作出厚度為20nm，平均摻雜濃度為1×1020／cm3的p＋＋－AlGaAs：C／n＋＋－GaAs：Te隧穿結(jié)［12］.這種直接生長的隧穿結(jié)獲得了10 100A／cm2的超高電流密度.在零偏壓下該隧穿結(jié)的串聯(lián)電阻率僅為1.6×10－5Ω／cm2，圖1b所示為該隧穿結(jié)在退火前后的電流密度曲線.

影響化合物疊層太陽電池轉(zhuǎn)換效率的另一個因素是子電池的帶隙匹配和晶格匹配.帶隙匹配要求疊層太陽電池的子電池的帶隙盡可能與太陽光的光子能量相匹配.由于Ⅲ－Ⅴ族材料載流子的壽命受位錯影響較大，界面處的缺陷會導致光生載流子的復合［13］，因此提高太陽電池的晶格匹配度可以減少載流子在界面處的損耗，進而改善疊層太陽電池的光伏性能［14－15］.

2009年，F(xiàn)raunhofer等［16］研制出In0.65Ga0.35P／In0.17Ga0.83As／Ge三結(jié)太陽電池，其中In0.65Ga0.35P的帶隙寬度為1.67eV，In0.17Ga0.83As的帶隙寬度為1.18eV，底電池和襯底的晶格失配為1.1%.為了克服晶格失配帶來的影響，在底電池和中間電池之間加入了7層200nm厚的In漸變Ga1－yInyAs緩沖層，并控制In的含量由1%變?yōu)?7%.實驗在1個太陽光（1sun）條件下測得該電池的短路電流密度為Jsc＝16.4mA／cm2，開路電壓Voc＝2 282mV，填充因子FF＝84.3%和轉(zhuǎn)換效率η＝31.6%.圖2a為子電池外量子效率隨波長的變化關系.從圖中可以看出，該電池在標準光照條件下，子電池的外量子效率比較均衡.圖2b為不同聚光條件下該電池的光伏特性.通過測試后，聚光條件下獲得了最高為41.1%的轉(zhuǎn)換效率.

除了Ⅲ－Ⅴ族化合物疊層太陽電池外，人們還研制出基于Ⅱ－Ⅵ族化合物的疊層太陽電池.所謂的Ⅱ-Ⅵ族化合物疊層太陽電池，是指由ⅡB族和ⅥA族元素組成的半導體化合物制作的疊層太陽電池.利用ZnSe材料制作成頂電池，GaAs為中間電池和Ge為底電池形成ZnSe／GaAs／Ge疊層太陽電池，可以進一步優(yōu)化帶隙組合，并且能夠覆蓋94%的AM1.5的太陽光譜，轉(zhuǎn)換效率比GaInP／GaAs／Ge太陽電池提高4.5%［17］.2013年，Amin等人［18］設計了CdSe／CdTe雙結(jié)疊層太陽電池，這種電池的光譜響應范圍為300～2 000nm，其電池的理論效率預計可達34.6%.

圖2 InGaP／InGaAs／Ge疊層太陽電池波長和外量子效率的關系以及轉(zhuǎn)換效率與聚光度的關系Fig.2 Relationship between external quantum efficiency and wavelength of different subcells and conversion efficiency under different concentration intensity

2 硅基疊層太陽電池

硅基疊層太陽電池是指由多晶硅（pc-Si）、微晶硅（μc-Si：H）、非晶硅（a-Si：H）及硅鍺（SiGe）材料制作的疊層太陽電池，其中a-Si：H的光學帶隙為1.7～1.8eV，μc-Si：H的光學帶隙接近單晶硅的光學帶隙，約為1.12eV.以寬帶隙的a-Si：H電池作為頂電池，窄帶隙的μc-Si：H電池作為底電池，可以制作出較高轉(zhuǎn)換效率的疊層太陽電池.影響硅基疊層太陽電池轉(zhuǎn)換效率的主要因素是子電池的帶隙匹配和電流匹配［19－22］.目前硅基疊層太陽電池主要有：a-Si：H／μc-Si：H雙結(jié)太陽電池以及a-Si：H／a-SiGe：H／a-SiGe：H，a-Si：H／a-SiGe：H／μc-Si：H三結(jié)太陽電池.與化合物太陽電池相比，硅基疊層太陽電池不需要再置入隧穿結(jié)，簡化了制作工藝.此外，采用疊層結(jié)構可以有效減小非晶硅子電池本征層的厚度，從而提高了疊層電池的穩(wěn)定性［23］.

Meillaud等［24］通過改善疊層電池頂層導電氧化物薄膜結(jié)構的表面形態(tài)，減少了制作電池的過程中在其界面處產(chǎn)生的缺陷，并制作出1.75μm厚的a-Si：H／μc-Si：H疊層太陽電池，獲得了28.5mA／cm2的短路電流密度和11.3%的穩(wěn)定轉(zhuǎn)換效率.此后，他們又進一步改進了疊層電池的中間反射層，并分別在玻璃和塑料襯底上制作出a-Si：H／μc-Si：H雙結(jié)疊層電池［25］.利用低壓化學氣相沉積技術制作出ZnO非對稱中間層以提高頂電池的光吸收.在頂電池厚度為200nm時，采用不同結(jié)構中間層的a-Si：H／μc-Si：H疊層電池的頂電池的外量子效率如圖3所示.無中間反射、SiOx中間層和非對稱中間層頂電池的短路電流為分別為9.5，10.2和12.5mA／cm2.從圖中可以看出，采用非對稱中間層結(jié)構可以使a-Si：H／μc-Si：H的疊層太陽電池的頂電池獲得更高的外量子效率，利用這種結(jié)構制作a-Si：H／μc-Si：H疊層太陽電池，其初始轉(zhuǎn)換效率為13%.

此外，人們在a-Si：H／μc-Si：H電池的基礎上，開發(fā)了多種結(jié)構的硅基疊層太陽電池.2011年，Jin等［26］采用熱絲化學汽相淀積的方法，利用鉭絲和純硅烷制作出超薄的初始晶硅本征層，并以此制備了厚度遠薄于一般薄膜電池的SnO2：F／a-Si／nc-Si／ZnO：Al／Ag疊層太陽電池.從圖4中可以看出，太陽電池的初始轉(zhuǎn)換效率為η＝8.84%，Jsc＝9.13mA／cm2，Voc＝1.41V.經(jīng)過2 000h光照后Jsc＝9.14mA／cm2，Voc＝1.38V，顯示出了較好的穩(wěn)定性.

圖3 不同中間層材料所獲得的頂電池外量子效率Fig.3 External quantum efficiency of the top cell in an n-i-p／n-i-p tandem solar cells

圖4 超薄疊層太陽電池光照前后的J-V特性曲線Fig.4 J-Vcharacteristics of the ultrathin tandem cell before and after Light irradiation

Matsui T等［27］采用SiH4，GeH4，H2混合氣體為材料，在襯底溫度為200℃的條件下，利用等離子體增強化學氣相沉積（PECVD）制作出了a-Si：H／μc-Si0.9Ge0.1：H雙結(jié)疊層太陽電池，并獲得了11.2%的初始轉(zhuǎn)換效率.2012年，他們采用三極管型PECVD的方法，利用SiH4＋H2混合氣體采用慢速沉積法制作出a-Si：H頂電池［28］.實驗表明，這種工藝制作出來的a-Si：H薄膜中Si-H2鍵密度，小于常規(guī)PECVD制作的a-Si：H中硅氫鍵密度，可以有效減小硅氫鍵對a-Si：H電池穩(wěn)定性的影響.采用這種方法作出a-Si：H／μc-Si：H疊層太陽電池，達到了11.8%初始效率，并在1個太陽光的照射下達到了11.3%穩(wěn)定效率.由此表明，采用這種技術可以提高硅基疊層太陽電池的穩(wěn)定性.

Kim等［29］各自研制出了a-Si：H／a-SiGe：H／μc-Si：H和a-Si：H／μc-Si：H／μc-Si：H三結(jié)疊層太陽電池，并分別獲得了16.1%和13.4%的轉(zhuǎn)換效率.實驗發(fā)現(xiàn)，相比于a-SiGe：H中間電池，μc-Si：H作為中間電池能夠有效提高疊層電池的穩(wěn)定性，在1 000h光照后，a-Si：H／μc-Si：H／μc-Si：H電池效率的衰減僅為4%.

3 聚合物疊層太陽電池

近年，有機物的光伏材料開始出現(xiàn)，因其具有低成本、易加工、可彎曲和較高的靈活性，從而受到了人們的廣泛關注.聚合物太陽電池是以有機小分子化合物和聚合物為光伏材料制作的太陽電池.當導電聚合物受到光子激發(fā)形成的電子 空穴對，在電場或在界面處分離成電子和空穴，并通過輸送和收集形成光電流［30－31］.疊層結(jié)構的聚合物太陽電池是將不同帶隙寬度的聚合物電池采用串聯(lián)結(jié)構進行疊加，以達到拓寬光譜吸收范圍的目的.

2007年，Kim等［32］在首先制作出了基于化合物異質(zhì)結(jié)的疊層太陽電池，并獲得了6%的轉(zhuǎn)換效率.該異質(zhì)結(jié)電池以PCPDTBT：PCBM為頂電池，P3HT：PC70BM為底電池，并在2個子電池之間引入了透明的TiOx薄層.該TiOx薄層主要起2個作用：一是起到頂電池電子的收集和傳輸作用，另外作為底電池生長的襯底，使2個子電池在結(jié)構上連接在一起.You等［33］通過改進材料性能，成功研制了轉(zhuǎn)換效率為10.6%的疊層化合物電池.該電池以高性能的P3HT：ICBA電池作為頂電池，分別制作了P3HT：ICBA／PDTP-DFBT：PC61BM（a）和P3HT：ICBA／PDTP-DFBT：PC71BM（b）2種疊層太陽電池.他們采用溶膠 凝膠法制作ZnO作為電子輸運層，PEDOT：PSS和MoO3分別作為頂電池和底電池的空穴傳輸層.圖5a為2個電池的J-V特性曲線，圖5b為2個電池的波長和外量子效率之間的關系.

圖5.聚合物太陽電池的J-V特性曲線與波長和外量子效率之間的關系Fig.5 J-Vcurve of polymer tandem cell and the relationship between EQE and wavelength

Pattnaik等［34］首次提出了基于無機／有機結(jié)構的疊層太陽電池，即采用a-（Si，C）：H作為頂電池，P3HT：PCBM作為底電池，電池的光伏性能為：Jsc＝5mA／cm2，Voc＝1.5V，F(xiàn)F＝77%，η＝5.7%.由于有機太陽電池的光穩(wěn)定性較差，采用a-（Si，C）：H作為頂電池能夠起到濾波的作用，將太陽光中的藍光和紫外光部分濾掉，進而提高疊層太陽電池的穩(wěn)定性.采用這種混合結(jié)構可以使子電池達到帶隙匹配，預計混合結(jié)構的雙結(jié)電池可以達到17%～18%的轉(zhuǎn)換效率，三結(jié)電池的轉(zhuǎn)換效率可以超過20%.

4 染料敏化疊層太陽電池

染料敏化太陽電池主要由多孔半導體薄膜材料、染料敏化劑、電解質(zhì)、對電極等組成.其工作原理為：染料敏化太陽電池通過染料分子吸收光子后，其中的電子受到激發(fā)，使染料從基態(tài)躍遷至激發(fā)態(tài)，由于激發(fā)態(tài)染料分子不穩(wěn)定，染料分子內(nèi)部產(chǎn)生了電子遷移，電子迅速注入到納米半導體的導帶中，染料分子變?yōu)檠趸瘧B(tài).注入到納米半導體導帶中的電子通過擴散到達導電基底，導電基底收集光生電子并通過外電路流向?qū)﹄姌O從而形成光電流.處于氧化態(tài)的染料分子被電解質(zhì)還原為基態(tài)，從對電極流入的電子又將氧化的電解質(zhì)還原，從而完成一個完整的光電化學反應循環(huán)［35］.染料敏化疊層太陽電池是在同一個半導體薄膜材料上，分層淀積不同光敏性質(zhì)的染料制成疊層結(jié)構，從而提高太陽電池對光子的吸收率.

2004年，Shozo等［36］首次制作出染料敏化疊層太陽電池.這種雙結(jié)太陽電池的頂電池分別采用N719染料對其進行敏化，黑色敏化染料對底電池進行敏化，該電池獲得了7.2%的轉(zhuǎn)換效率.通過將不同性質(zhì)的染料進行組合，特別是近紅外區(qū)光敏染料的應用大大提高了電池的轉(zhuǎn)換效率.2009年，Hironori等［37］研制出了優(yōu)化染料配比的串聯(lián)結(jié)構疊層電池，獲得了10.4%轉(zhuǎn)換效率.Masatoshi［38］的小組通過對每個子電池TiO2薄膜的厚度進行優(yōu)化，利用N719和黑色敏化染料進行敏化.制作了串聯(lián)和并聯(lián)結(jié)構的疊層太陽電池.圖6a為串聯(lián)結(jié)構疊層太陽電池的J-V特性曲線，圖6b為并聯(lián)結(jié)構疊層太陽電池的光電轉(zhuǎn)換效率（IPCE）.通過實驗測得并聯(lián)結(jié)構的疊層太陽電池的轉(zhuǎn)換效率高于串聯(lián)結(jié)構的疊層太陽電池，優(yōu)化后的并聯(lián)太陽電池獲得了10.6%的轉(zhuǎn)換效率.

圖6 染料敏化疊層電池和子電池的J-V曲線和光電轉(zhuǎn)換效率Fig.6 J-Vcurve and IPCE of dye-sensitized tandem solar cell and its subcells

CuInxGa1－xSe2和染料敏化電池的帶隙組合適合制作雙結(jié)疊層太陽電池，Grtzel等［39］首先提出利用染料敏化電池作為頂電池，CuInxGa1－xSe2電池作為底電池的混合結(jié)構，并獲得了Jsc＝14.05mA／cm2，Voc＝1.45V，F(xiàn)F＝0.74和η＝15.09%的轉(zhuǎn)換效率.由于GaAs的禁帶寬度為1.4eV，與CuInxGa1－xSe2（Eg＝1.1eV）相差不多，所以GaAs／AlxGa（1－x）As-也被用于制作混合結(jié)構的疊層太陽電池.2011年，Ito等［40］在類似結(jié)構的基礎上研制出了以染料敏化太陽電池為頂電池，GaAs／AlxGa1－xAs為底電池的混合結(jié)構疊層電池并獲得了7.63%的轉(zhuǎn)換效率.

5 結(jié)語

作為最有應用前景的第3代太陽電池，疊層太陽電池的研究正取得重要進展.在提高太陽電池的轉(zhuǎn)換效率的同時，降低制作成本是研究的主要方向.為了進一步提高疊層太陽轉(zhuǎn)換效率，今后還要注意以下幾方面的工作：1）對于化合物疊層太陽電池，應進一步改善隧穿結(jié)特性和優(yōu)化子電池的材料組分，制作出電流匹配性好、晶格匹配度高、帶隙匹配的化合物疊層太陽電池；2）對硅基疊層太陽電池子電池的本征層厚度、摻雜濃度及中間層材料進行進一步優(yōu)化，尋找最合適的材料和工藝參數(shù)，以提高疊層太陽電池的性能；3）加大對聚合物材料和有機染料穩(wěn)定性的研究，提高聚合物疊層太陽電池和染料敏化疊層太陽電池的穩(wěn)定性.隨著對疊層太陽電池研究的不斷深入以及工藝水平的發(fā)展，疊層太陽電池有望在不遠的將來成為光伏產(chǎn)業(yè)的主流.

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（責任編輯：孟素蘭）

Study progresses of the tandem solar cells

PENG Yingcai1，2，ZHOU Zichun1，LIU Baoyuan1，SHEN Bo2，F(xiàn)AN Zhidong3
（1.College of Electronic and Informational Engineering，Hebei University，Baoding 071002，China；
2.State Key Laboratory of Mesophysics，Beijing University，Beijing 100871，China；
3.Yingli Green Energy Holding Company Limited，Baoding 071501，China）

The tandem solar cells formed by different bandgap solar cells can effectively increase the absorption of solar light and enhance the conversion efficiency.This paper introduced photovoltaic properties and study progresses of different tandem photovoltaic devices，such as compound tandem solar cells，Si-based tandem solar cells，polymer tandem solar cells and dye-sensitized tandem solar cells.In the last，we proposed sometechnical strategies to improve the conversion efficiency of tandem solar cells.

tandem solar cells；band gapoptimization；conversion efficiency；technical strategies

彭英才（1948-），男，河北曲陽人，河北大學教授，博士生導師，主要從事硅基納米結(jié)構光電信息薄膜材料的沉積生長、結(jié)構表征、電學特性、光學特性與量子器件的研究.E-mail：ycpeng2002＠163.com

TM 914.4

A

1000 1565（2014）05-0553-08

book=5,ebook=116

10.3969／j.issn.1000 -1565.2014.05.019

2014-04 -13

北京大學介觀物理國家重點實驗室開放性課題；河北省高等學校技術研究項目（2011237）