中藥材硫磺熏蒸及其現(xiàn)代加工技術(shù)研究進(jìn)展

陸兔林+單鑫李林+毛春芹+季德+殷放宙+郎永英

[摘要] 中藥材加工及貯藏過程中的蟲蛀，發(fā)霉等現(xiàn)象是中藥生產(chǎn)中面臨的難題。傳統(tǒng)加工方法生產(chǎn)效率低，不能有效保證中藥材的品質(zhì)。硫磺熏蒸由于其成本低，操作簡便，是目前基層首選的中藥材加工方法。中藥經(jīng)硫磺熏蒸后雖然能解決局部問題，但現(xiàn)代藥理研究表明，長期服用硫熏中藥材可能對人體肝、腎等臟器造成較嚴(yán)重的危害。該文對硫磺熏蒸的應(yīng)用沿革，其對中藥材品質(zhì)的影響以及國內(nèi)外相關(guān)的限量標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行一個綜述，并簡要介紹了現(xiàn)代加工技術(shù)在食品及部分中藥材加工中的應(yīng)用現(xiàn)狀，分析了其在中藥材加工中存在的問題，為進(jìn)一步研究，開發(fā)和利用中藥材硫磺熏蒸的替代技術(shù)提供相關(guān)的參考依據(jù)。

[關(guān)鍵詞] 中藥材；硫磺熏蒸；現(xiàn)代加工技術(shù)

[收稿日期] 2014-01-07

[基金項目] 科技部行業(yè)專項基金項目（201307008）

[通信作者] 陸兔林，教授，博士生導(dǎo)師，研究方向?yàn)橹兴幣谥乒残约夹g(shù)及中藥質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)研究，Tel：13951636763，E-mail：lutuling2005@126.com

硫磺熏蒸方法被長期應(yīng)用于食品、農(nóng)產(chǎn)品及中藥材等的加工過程和貯藏養(yǎng)護(hù)，其主要目的是有利于干燥和增色，以及實(shí)現(xiàn)防腐、防霉、防蟲蛀等。然而，近年來在中藥材產(chǎn)地加工過程中出現(xiàn)的硫磺熏蒸濫用現(xiàn)象對中藥材品質(zhì)已構(gòu)成了極其嚴(yán)重的影響。此外，硫熏中藥材中殘留的二氧化硫及重金屬也已經(jīng)證實(shí)對人體多個器官有較嚴(yán)重的危害，硫磺熏蒸問題已引起社會大眾的廣泛關(guān)注以及國家相關(guān)部門的高度重視。但硫磺熏蒸危害性機(jī)制以及質(zhì)量控制方法均未見系統(tǒng)而深入的研究，更為重要的是目前尚未對硫磺熏蒸的改進(jìn)方法提出合理化的建議，嚴(yán)重影響中醫(yī)藥現(xiàn)代化良性發(fā)展的進(jìn)程。規(guī)范中藥加工具體過程，尋求安全有效可控的硫磺熏蒸替代技術(shù)已成為控制非法硫熏的當(dāng)務(wù)之急。

1 硫磺熏蒸的應(yīng)用沿革

中藥材硫磺熏蒸方法的應(yīng)用最早見于1900年對光山藥的加工與貯藏養(yǎng)護(hù)技術(shù)，該方法的引入與當(dāng)時西方醫(yī)藥知識和技術(shù)的傳播密切相關(guān)，被認(rèn)為是中藥材加工和貯藏養(yǎng)護(hù)技術(shù)進(jìn)步的體現(xiàn)[1]。硫磺熏蒸中藥通過加熱使硫磺升華，釋放出的硫磺分子均勻地分布在中藥表面而形成一層均勻的保護(hù)膜，以起到防霉變、防蟲蛀等作用；與藥材中的水分結(jié)合生成的酸不僅可抑制細(xì)菌的生長，還對植物組織有軟化作用，使細(xì)胞膜透水性增加，縮短干燥時間；此外，硫磺在燃燒過程中會與氧結(jié)合，產(chǎn)生二氧化硫，二氧化硫解離成亞硫酸，亞硫酸在被氧化時，將著色物質(zhì)還原，而呈現(xiàn)強(qiáng)烈的漂白作用。因此，硫磺熏蒸被認(rèn)為有利于中藥材的管護(hù)和品質(zhì)穩(wěn)定。

統(tǒng)計歷版《中國藥典》收載的在產(chǎn)地加工過程中需采用硫磺熏蒸的中藥材品種發(fā)現(xiàn)：1995年及之前版本《中國藥典》在藥材來源項中，收載的需采用硫熏的中藥材有6種：山藥、牛膝、白附、附子、金銀花、葛根；2000年版《中國藥典》需采用硫熏的中藥材品種已減少至“山藥、葛根、湖北貝母”這3種；2005年版《中國藥典》則取消了所有中藥材的硫磺熏蒸工藝。然而，與藥典收載的需要采用硫熏的中藥材數(shù)量逐年減少相反，在中藥材生產(chǎn)加工和流通倉儲領(lǐng)域等相關(guān)行業(yè)代表性著作，如《中藥材手冊》 ，《中國藥材商品學(xué)》等書中記載，在產(chǎn)地加工中需要采用硫熏中藥材的數(shù)量逐年增加。依據(jù)其藥用部位可分為根及根莖類，皮類，花類，葉及全草類，果實(shí)及種子類等[2-3]。

雖然采用硫磺熏蒸加工中藥的方法在古代本草中并沒有記載，且缺乏中醫(yī)基礎(chǔ)理論的指導(dǎo)以及臨床實(shí)踐的依據(jù)。但該方法操作簡單，成本低廉，再加上某些含有大量水份和黏液質(zhì)的中藥暫沒有更好的加工炮制方法，故目前硫磺熏蒸仍是基層加工部分中藥材的首選方法。目前，中藥加工過程中常使用硫磺熏蒸的品種有：菊花、金銀花、浙貝母、百合、天麻、人參、山藥、葛根、黨參、白芍、白芷、黃芪、當(dāng)歸、半夏、生姜、胖大海、枸杞等。

2 硫磺熏蒸對中藥材品質(zhì)的影響

現(xiàn)代研究表明，硫磺熏蒸對中藥材品質(zhì)的影響主要集中在硫熏前后中藥材中化學(xué)成分的變化。與傳統(tǒng)加工方法相比，硫熏中藥材的有效成分及微量元素含量均有不同程度的降低或升高；硫磺熏蒸還會改變中藥材的pH值，推測可能與主成分流失有關(guān)；此外，硫磺熏蒸還會造成中藥材中殘留二氧化硫以及一些有毒重金屬，如砷（As），汞（Hg），鉛（Pb），鉻（Cr） 等。中藥材硫熏前后化學(xué)成分的變化見表1。

藥理研究表明，硫熏中藥材中殘留的二氧化硫?qū)ι窠?jīng)系統(tǒng)，呼吸系統(tǒng)，心腦血管系統(tǒng)，消化系統(tǒng)等均有不同程度的損害，長期攝入二氧化硫及亞硫酸鹽等，會破壞維生素B₁，影響生長發(fā)育，出現(xiàn)骨髓萎縮等癥狀，易患多發(fā)性神經(jīng)炎等疾病[28-32]；同時硫磺多為天然制品，含有As，Hg，鉈（Ti）等雜質(zhì)及其化合物，過量硫熏后，As，Hg等元素可進(jìn)入藥材中，長期服用易導(dǎo)致重金屬在體內(nèi)蓄積中毒；此外，有必要對硫磺熏蒸過程中可能產(chǎn)生的新化合物進(jìn)行系統(tǒng)的藥理學(xué)和毒理學(xué)研究，以保證臨床用藥安全。

3 硫磺熏蒸的管理現(xiàn)狀

我國現(xiàn)行食品添加劑國家標(biāo)準(zhǔn)GB2760-2011規(guī)定，硫磺仍可以作為漂白劑，防腐劑，只限用于熏蒸蜜餞類、水果干類、干制蔬菜、粉絲、食糖等，最大使用量以二氧化硫殘留量計100～400 mg·kg^-1不等。

針對硫磺熏蒸的限度問題，韓國食品醫(yī)藥品安全廳（KFDA）發(fā)布的《有關(guān)中藥材中二氧化硫限量標(biāo)準(zhǔn)和試驗(yàn)方法》（韓國食品醫(yī)藥品安全廳第2008-3號公告）規(guī)定，進(jìn)入韓國市場銷售的訶子，葛根，甘草，枸杞子，金銀花等總計266個中藥品種，必須采用 Monier-Williams 改良法檢測二氧化硫含量，限量標(biāo)準(zhǔn)要求低于30 mg·kg^-1。與2005年8月1號出臺的標(biāo)準(zhǔn)相比，新標(biāo)準(zhǔn)中包括姜黃，天麻，百合，知母在內(nèi)的72種中藥材中二氧化硫殘留限量規(guī)定從200，500，1 000，1 500 mg·kg^-1全部修訂為30 mg·kg^-1，最大指標(biāo)提高了50倍。endprint

國家藥典委員會在2011年6月10日對于“在中藥材及飲片中控制二氧化硫殘留量檢測限度”進(jìn)行了公示。其主要內(nèi)容是：對《中國藥典》收載的山藥、牛膝、粉葛、甘遂、天冬、天麻、天花粉、白及、白芍、白術(shù)、黨參等11味藥材及其飲片品種項下增加“二氧化硫殘留量”檢查項目，限度為“二氧化硫殘留量不得超過400 mg·kg^-1”；對其他中藥材及飲片，在《中國藥典》“藥材和飲片檢定通則”中增加“除另有規(guī)定外，中藥材及飲片二氧化硫殘留量不得超過150 mg·kg^-1”的規(guī)定。

4 現(xiàn)代加工技術(shù)在中藥材加工中的應(yīng)用

中藥經(jīng)硫磺熏蒸后雖能解決局部問題，但其存在重大危害人類健康的安全隱患。目前硫磺熏蒸的方法被不法商販過度濫用，已造成了極大的社會不良影響，嚴(yán)重影響中藥現(xiàn)代化良性發(fā)展的進(jìn)程。因此，研究中藥材硫磺熏蒸的替代技術(shù)及規(guī)范，不僅是保證中藥內(nèi)在質(zhì)量亟需解決的瓶頸問題，同時也是保障廣大人民群眾用藥安全和實(shí)現(xiàn)中醫(yī)藥現(xiàn)代化亟待解決的關(guān)鍵問題。

目前，在食品、茶葉、煙草等領(lǐng)域已廣泛使用相對成熟的現(xiàn)代加工技術(shù)，同時也取得了較為理想的效果。如熱風(fēng)干燥技術(shù)在水果、蔬菜干燥方面已經(jīng)取得成功推廣應(yīng)用；遠(yuǎn)紅外線加熱干燥技術(shù)被廣泛地應(yīng)用于谷物、蔬菜、水果、茶葉、煙草等的加熱和干燥；微波干燥技術(shù)在食品加工、茶葉殺青以及稻米儲藏等方面也取得了廣泛應(yīng)用。上述技術(shù)的應(yīng)用起到較為理想的脫水、干燥、殺酶殺菌的效果[33-36]。

中藥材的干燥不同于其他物料的干燥，一方面，中藥材的有效成分有些熱敏性高，有些可溶性強(qiáng)，有些成分揮發(fā)性強(qiáng)，這決定了中藥材的干燥是一個復(fù)雜的過程；另一方面，某些中藥材在干燥之前要預(yù)處理，以達(dá)到某種特定的效果；此外，中藥材干燥的要求也與食品干燥不同，食品的干燥除了要保持營養(yǎng)外，還需要保持良好的外形和色澤，而中藥材首要追求的是藥效，對其色澤和外形雖有一定的要求，但不是主要目的[37]。

隨著現(xiàn)代科技的進(jìn)步，中藥材干燥也正在逐步實(shí)現(xiàn)機(jī)械化和自動化。除了熱風(fēng)干燥外，新的技術(shù)原理也逐步引入干燥領(lǐng)域，如微波干燥，冷凍干燥，遠(yuǎn)紅外干燥，真空干燥，氣流干燥，低溫吸附干燥等?，F(xiàn)代加工技術(shù)在部分中藥材中的應(yīng)用見表2。

現(xiàn)代加工技術(shù)可最大限度地保存藥用有效成分的活性，較好地保持藥材的外觀品質(zhì)、顏色、氣味、脫水徹底，但其單獨(dú)使用存在的成本高，耗能大的弊端也是阻礙其在中藥材加工領(lǐng)域進(jìn)一步推廣的障礙之一。為了獲得最佳品質(zhì)，效率，節(jié)約成本，目前發(fā)展了多種干燥方法組合的干燥方法，如：熱風(fēng)冷凍干燥法，微波氣流式干燥法，紅外對流式干燥法，微波真空冷凍干燥法等。

在食品、茶葉、煙草領(lǐng)域及部分中藥的加工中已采用較為先進(jìn)的熱風(fēng)干燥，冷凍干燥、紅外干燥與微波干燥技術(shù)的組合聯(lián)用技術(shù)，也取得較好的應(yīng)用效果。如：熱風(fēng)與冷凍聯(lián)合干燥應(yīng)用于胡蘿卜，蘋果，土豆等，總耗能顯著降低；微波與遠(yuǎn)紅外聯(lián)合干燥技術(shù)應(yīng)用于紅棗的脫水保存應(yīng)用，能較好的保留紅棗的多糖和Vit C成分；微波與冷凍干燥技術(shù)應(yīng)用于甘藍(lán)的干燥與殺菌，可顯著節(jié)約時間[52-55]。微波與熱風(fēng)聯(lián)合干燥應(yīng)用于西洋參根，明顯縮短了干燥時間，并且很好的保證了藥材的外觀；微波與真空冷凍聯(lián)合干燥應(yīng)用于人參，山藥等，較好的保持了藥材的有效成分，同時提高了貯存，運(yùn)輸和食用的方便性；通過微波與蒸汽加熱對金銀花進(jìn)行預(yù)處理，顯著減少了有效成分綠原酸的提取時間，并且提升了提取率1%[56-59]。上述聯(lián)用技術(shù)成熟的應(yīng)用方法原理及已有部分中藥加工研究的結(jié)果表明，應(yīng)用現(xiàn)代聯(lián)用技術(shù)替代中藥硫磺熏蒸的加工，具有廣泛的推廣價值。

5 建議

要圍繞中藥材硫磺熏蒸加工替代技術(shù)的關(guān)鍵問題，需從科學(xué)認(rèn)識、合理規(guī)避、規(guī)范使用、保障安全的角度，選擇常用硫磺熏蒸且已導(dǎo)致嚴(yán)重不良后果的代表性中藥材，針對硫磺熏蒸的優(yōu)缺點(diǎn)，進(jìn)行全面系統(tǒng)的替代加工技術(shù)及規(guī)范化研究，最終建立體現(xiàn)中藥安全、有效及可控性的質(zhì)量評價體系。

此外，需從硫熏的優(yōu)勢著手，比較替代技術(shù)與硫熏中藥在干燥、防霉、殺蟲方面的差異，從而評價替代技術(shù)的可行性和普適性。根據(jù)中藥材的入藥部位、質(zhì)地及所含有效成分理化性質(zhì)特點(diǎn)，參考各藥材傳統(tǒng)加工方法與目前主產(chǎn)地或基地采用加工技術(shù)，結(jié)合已有現(xiàn)代加工技術(shù)研究基礎(chǔ)，進(jìn)一步優(yōu)化替代方法的技術(shù)參數(shù)。選擇已有一定成熟度及普適性的且適合藥材加工規(guī)?；蟮募庸ぜ夹g(shù)，考察不同品種藥材適宜的聯(lián)用技術(shù)環(huán)節(jié)，各技術(shù)的聯(lián)接方式，以及各技術(shù)的最優(yōu)工藝，優(yōu)選出相關(guān)品種最佳規(guī)范化的聯(lián)用替代加工技術(shù)條件。

對少數(shù)采用替代技術(shù)加工暫未能達(dá)到有效控制其質(zhì)量要求的特殊品種，需本著保證安全、有效、可控的原則要求。以性狀、干燥程度（含水量）、有害物質(zhì)、有效成分、主要藥效及安全性等為評價指標(biāo)，對硫磺用量、熏蒸方式、熏蒸溫度、熏蒸次數(shù)等進(jìn)行優(yōu)化研究，制定其硫磺熏蒸嚴(yán)格操作規(guī)范。同時建立二氧化硫、重金屬殘留的限量標(biāo)準(zhǔn)，對有害物質(zhì)進(jìn)行嚴(yán)格限量，以確保臨床用藥安全。

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Progress of sulfur fumigation and modern processing technology of

Chinese traditional medicines

LU Tu-lin， SHAN Xin， LI Lin， MAO Chun-qin， JI De， YIN Fang-zhou， LANG Yong-ying

（Nanjing University of Chinese Medicine， Nanjing 210023， China）

[Abstract] Infestation， moldy and other phenomenon in the processing and storage of Chinese herbal medicines is a problem that faced in the production of Chinese traditional medicine. The low productivity of traditional processing methods can not guarantee the quality of Chinese herbal medicines. Sulfur fumigation is the first choice of grassroots to process the Chinese herbal medicine with its low cost and easy operation. Sulfur fumigation can solve some problems in the processing and storage of Chinese herbal medicines， but modern pharmacological studies show that long-term use of Chinese traditional medicine which is fumigated by sulfur can cause some serious harm to human liver， kidney and other organs. This paper conducts a review about the application history of sulfur fumigation， its influence to the quality of Chinese herbal medicines as well as domestic and foreign limits to sulfur quantity， and a brief introduction of the status of modern processing technologies in the processing of food and some Chinese herbal medicines， the problems existing in the Chinese herbal medicines processing， which can provide a reference basis for the further research， development and application of investigating alternative technologies of sulfur fumigation.

[Key words] Chinese herbal medicine； sulfur fumigation； modern processing technology

doi：10.4268/cjcmm20141501

[責(zé)任編輯 孔晶晶]endprint