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    鐵元素對(duì)鋁熱劑SHS核廢物固化體性能的影響

    2014-08-08 03:16:52秦志桂毛仙鶴蔡溪南
    原子能科學(xué)技術(shù) 2014年6期
    關(guān)鍵詞:氣孔率鐵元素廢物

    秦志桂,毛仙鶴,蔡溪南,趙 康,楊 萍

    (西北核技術(shù)研究所,陜西 西安 710024)

    近年來(lái),利用自蔓延高溫合成(self-propagating high temperature synthesis,SHS)技術(shù)固化處理放射性廢物逐步得到人們的關(guān)注,并已用于研究固化處理裂變核素90Sr、137Cs和錒系核素238U、237Np、239Pu、241Am等[1-6]。與傳統(tǒng)的熱處理固化方式,如玻璃固化、人造巖石固化相比,SHS固化的優(yōu)點(diǎn)主要體現(xiàn)在:1) 不需任何大型電力設(shè)備供應(yīng)能量、固化過(guò)程不需大型昂貴設(shè)備及高成本的投入;2) 可直接應(yīng)用于廢物處置點(diǎn)或進(jìn)行就地處置;3) 可根據(jù)放射性核素的類(lèi)型選擇合適的反應(yīng)體系進(jìn)行產(chǎn)物設(shè)計(jì),固化產(chǎn)物可以是玻璃和陶瓷組成的混合物,也可以是人造巖石;4) 合成溫度高,最高可達(dá)3 000~4 000 K,能熔融很多有害物質(zhì);5) 反應(yīng)速度快,處理效率高[5,7-10]。針對(duì)某些特定的放射性廢物(如受污染的土壤、失效的無(wú)機(jī)離子交換器、高放廢物煅燒灰等難以回收的固體廢物等)的處理,采用SHS固化將是一種節(jié)省能源、工藝簡(jiǎn)便的固化方式。

    目前,在利用SHS固化放射性廢物的研究中多選用氧化還原反應(yīng)體系,這將使終產(chǎn)物中出現(xiàn)因氧化還原產(chǎn)生的金屬單質(zhì)相及未被完全還原的氧化物。置換出的金屬單質(zhì)以及未反應(yīng)完全的氧化物是否會(huì)對(duì)固化體的結(jié)構(gòu)和性能產(chǎn)生影響,尚未見(jiàn)相關(guān)討論[1,5-6]。

    鋁熱劑是鋁粉和氧化鐵粉末的混合物,其化學(xué)反應(yīng)方程為Fe2O3+2Al=Al2O3+2Fe+847 kJ,點(diǎn)燃后可自行劇烈燃燒,燃燒波迅速蔓延,生成穩(wěn)定的Al2O3和單質(zhì)Fe,同時(shí)放出大量的熱。利用鋁熱劑SHS體系固化放射性廢物所得固化體具有較高的密度、較低的浸出率[11-12]。但鋁熱劑SHS體系的燃燒過(guò)程始終存在化學(xué)轉(zhuǎn)變過(guò)程及隨后的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變過(guò)程[13],其化學(xué)反應(yīng)式如下:

    4Fe2O3+6Al=3Al2O3+3FeO+5Fe

    (1)

    3FeO+2Al=Al2O3+3Fe

    (2)

    由于結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變滯后于化學(xué)轉(zhuǎn)變,所以在燃燒過(guò)后熔體中必然存在著FeO亞穩(wěn)組元。FeO會(huì)與Al2O3形成共晶組織FeAl2O4尖晶石。同時(shí),被還原出的單質(zhì)鐵與玻璃陶瓷相互不潤(rùn)濕,在重力作用下,密度大的鐵會(huì)下沉在底部形成鐵塊,部分未來(lái)得及分離和凝固的鐵顆粒分布在玻璃陶瓷體中。因此,鐵元素在反應(yīng)產(chǎn)物中存在3種形式:分離下沉的鐵塊、玻璃陶瓷體中鐵的氧化物及分布其中的鐵顆粒。鐵元素的存在是否影響固化體的組成結(jié)構(gòu)及性能,對(duì)評(píng)價(jià)利用鋁熱劑SHS體系固化處理放射性廢物的效果具有重要意義。本文選用鋁熱劑SHS體系,以Ce為示蹤核素,對(duì)模擬污染砂土進(jìn)行固化處理,分析探討鐵元素對(duì)固化體組成結(jié)構(gòu)和化學(xué)穩(wěn)定性的影響。

    1 實(shí)驗(yàn)方法

    1.1 固化體的合成

    選用的砂土樣品主要成分為α石英、白云母、鈉長(zhǎng)石、方解石、高嶺石等。主要元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)為:Si,19.3%;O,36.6%;Al,7.2%;Ca,9.1%;Fe,4.2%;Mg、Na、K等元素占23.4%。原始粉料的性質(zhì)列于表1。

    表1 原始粉料的性質(zhì)

    SHS過(guò)程的復(fù)雜性和瞬時(shí)高溫等特點(diǎn),使SHS固化過(guò)程不易控制。因此,利用鋁熱劑SHS體系固化處理核廢物時(shí),控制固化體中鐵元素含量為某一精確值較為困難。本研究中在Fe2O3+Al的反應(yīng)摩爾配比基礎(chǔ)上,采用Al粉超量和欠量配比的方法,實(shí)現(xiàn)固化體中鐵元素不同含量的控制,實(shí)驗(yàn)配方列于表2。

    樣品制備方法是將原材料粉末按表2中的比例混合均勻,填埋入有保溫沙的反應(yīng)鋼罐中。電點(diǎn)火后發(fā)生自蔓延燃燒反應(yīng),同時(shí)進(jìn)行1~2 min的加壓致密化處理,待產(chǎn)物冷卻至室溫后取出。

    1.2 分析測(cè)試

    采用荷蘭Axios advanced X射線熒光光譜儀對(duì)固化體進(jìn)行全元素分析;采用日本理學(xué)D/max-ⅢA型X射線衍射(XRD)儀分析固化體的物相組成;采用日本JSM-5610LV型掃描電子顯微鏡進(jìn)行固化體的表面微觀形貌分析;采用德國(guó)耐馳公司STA449F3型綜合熱分析儀對(duì)固化體進(jìn)行熱失重(TG)分析。

    表2 實(shí)驗(yàn)原材料配比

    根據(jù)《多孔陶瓷顯氣孔率、容重試驗(yàn)方法》[14]選取樣品進(jìn)行密度和顯氣孔率測(cè)定。參照美國(guó)的PCT粉末浸泡實(shí)驗(yàn)方法[15]選取100~200目(0.07 5~0.15 mm)的粉末進(jìn)行浸泡實(shí)驗(yàn)。浸出劑為去離子水,樣品表面積與浸出液體積的比為1 000 m-1,在90 ℃下進(jìn)行浸泡實(shí)驗(yàn)。

    采用美國(guó)Perkin公司DRC-e型感應(yīng)耦合等離子體質(zhì)譜儀分析浸出液中Ce元素的濃度,用法國(guó)JY公司ULTIMA型感應(yīng)耦合等離子體原子發(fā)射光譜儀分析浸出液中其他元素的濃度。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 固化體主要元素含量

    固化體的全元素分析結(jié)果列于表3。由表3可見(jiàn),其主要元素有O、Al、Si、Ca、Fe、Ce等。由此可知,固化體的主體是含O、Al、Si元素的化合物。在Fe2O3+Al反應(yīng)的摩爾配比基礎(chǔ)上,通過(guò)調(diào)整Al粉的量,控制玻璃陶瓷體中鐵元素的含量,固化體中Fe的質(zhì)量分?jǐn)?shù)在1%~10%范圍內(nèi)波動(dòng)。

    表3 樣品的元素分析結(jié)果

    2.2 表觀形貌分析

    選取樣品A1、A3、A4、A5、A6進(jìn)行顯氣孔率和密度測(cè)試,結(jié)果列于表4。

    表4 固化體樣品的顯氣孔率和密度

    由表4可見(jiàn),在相同制備條件下,鋁熱劑標(biāo)準(zhǔn)摩爾配比生成的固化體具有較高的密度和極低的顯氣孔率。對(duì)于由欠量配比反應(yīng)生成的固化體,其密度隨鐵元素含量的增大而增大。這主要是由于相比于Al、Si等元素,鐵元素的密度更大,其含量越高,固化體的密度越大。但同時(shí)固化體的顯氣孔率隨鐵元素含量的增大也在增大,表明鐵元素的存在,不利于固化體的致密性。因此,從減小廢物體積方面考慮,需設(shè)法降低固化體中鐵元素的含量。

    圖1為Al粉欠量配比的3組固化體產(chǎn)物的掃描電子顯微鏡(SEM)照片。由圖1可見(jiàn),樣品A1的固化產(chǎn)物基體較光滑平坦,微觀結(jié)構(gòu)非常致密,僅在局部區(qū)域有少量圓形孔洞,其直徑也僅幾μm,無(wú)明顯通孔存在,表明其顯氣孔率很小。隨著樣品中鐵元素含量的增大,固化產(chǎn)物氣孔數(shù)量明顯增多,孔徑也增大,部分氣孔形成通孔。尤其是樣品A6,局部區(qū)域氣孔連成一片,有些氣孔孔徑超過(guò)100 μm。表明固化體的顯氣孔率隨Fe元素含量的增大而增大,這與前述顯氣孔率測(cè)試結(jié)果一致。

    a——樣品A1;b——樣品A4;c——樣品A6

    2.3 固化體的XRD分析

    樣品A1、A3、A4、A5、A6的XRD分析結(jié)果示于圖2。

    圖2 不同鐵元素含量固化體樣品的XRD譜

    由圖2可見(jiàn),雖然在鋁熱劑摩爾配比的基礎(chǔ)上調(diào)整了Fe2O3和Al粉的比例,得到了不同鐵元素含量的固化體,但從XRD分析結(jié)果看,其XRD譜基本相同,表明鐵元素的存在未對(duì)固化體的礦相結(jié)構(gòu)產(chǎn)生明顯影響。固化體中以Al2O3為主,有少量單質(zhì)Fe存在,其余為非晶的玻璃態(tài)物質(zhì)。雖在配比中加入了5%CeO2,但在XRD譜中均未發(fā)現(xiàn)CeO2物相衍射線,這可能是由于生成的含Ce元素晶體的量過(guò)少,受XRD儀分辨率的限制,未被檢測(cè)到。

    2.4 固化體TG

    表5為4組固化體在惰性氣氛中加熱到1 400 ℃的TG數(shù)據(jù)。由表5可看出,固化體在加熱升溫過(guò)程中,不同鐵元素含量固化體整體TG不大,且各溫度下的TG無(wú)明顯差異,表明Fe元素對(duì)固化體的熱穩(wěn)定性無(wú)顯著影響;1 400 ℃時(shí)的最小失重為1.05%,最大失重僅為2.67%,表明固化體具有良好的熱穩(wěn)定性。

    表5 固化體在惰性氣氛中的TG

    4組固化體在空氣氣氛中的TG示于圖3。由圖3可知,不同鐵元素含量固化體的TG隨溫度的變化趨勢(shì)明顯不同,隨著固化體中鐵元素含量的增大,A1、A4和A6樣品有明顯增重跡象。樣品A4和A6從約600 ℃開(kāi)始出現(xiàn)了較明顯的增重跡象,在1 050 ℃左右時(shí),增重達(dá)最大值,表明在此溫度段上發(fā)生了化學(xué)反應(yīng)。結(jié)合前面分析可知,固化體中的鐵元素發(fā)生了氧化反應(yīng),使得試樣增重,樣品A6的增重最明顯,在1 050 ℃左右增重達(dá)0.4%。而樣品A10在整個(gè)升溫過(guò)程中,始終處于失重狀態(tài),這與其鐵元素含量?jī)H為1.40%有關(guān)。因此可認(rèn)為,固化體中的鐵有單質(zhì)Fe和/或Fe2+,在一定溫度的有氧環(huán)境下發(fā)生了氧化反應(yīng),使鐵元素含量高的樣品在600~1 050 ℃范圍發(fā)生增重。

    圖3 固化體在空氣氣氛中的TG

    2.5 固化體中核素的浸出速率分析

    不同鐵元素含量固化體中主要元素28 d的浸出速率列于表6。

    表6 固化體中主要元素28 d的浸出速率

    由表6可看出,固化體中Ca、Si、Al的28 d 浸出速率相近,約為10-3~10-4g/(m2·d)。Fe的28 d浸出速率約為10-5g/(m2·d),其浸出速率均較低,Ce的28 d平均浸出速率為10-5~10-6g/(m2·d),明顯優(yōu)于一般硼硅酸鹽玻璃固化體中稀土元素和錒系核素的28 d浸出速率10-4g/(m2·d)[16]。同時(shí),結(jié)合表3數(shù)據(jù)可知,固化體中Fe的質(zhì)量分?jǐn)?shù)在1%~10%的范圍內(nèi)波動(dòng),對(duì)Ce、Ca、Si、Al、Fe的28 d浸出速率并無(wú)明顯影響。

    將浸出速率(NR)取對(duì)數(shù)后觀察浸出速率的微小變化,結(jié)果如圖4所示。由圖4可見(jiàn):Fe含量的增加,對(duì)Ca、Si、Al元素的浸出速率幾乎無(wú)影響,Ce、Fe的浸出速率有降低趨勢(shì)。這表明固化體中Fe元素的存在,可能對(duì)提高固化體的抗浸出性能有利。

    圖4 Fe含量對(duì)元素浸出速率的影響

    3 結(jié)論

    1) 隨著Fe元素含量的增大,固化體密度逐漸增大,但顯氣孔率也有所增大,且氣孔孔徑也隨之增大,部分氣孔形成通孔。

    2) 固化體的XRD譜基本相同,主要成分為Al2O3,有少量Fe存在,其余為非晶的玻璃態(tài)物質(zhì)。固化體整體TG不明顯,表明固化體具有良好的熱穩(wěn)定性。Fe元素的存在,對(duì)固化體的礦相結(jié)構(gòu)及熱穩(wěn)定性無(wú)顯著影響。

    3) 固化體中Fe元素的含量在1%~10%的范圍內(nèi)波動(dòng)時(shí),其對(duì)Ce、Ca、Si、Al、Fe的浸出速率無(wú)明顯影響。但通過(guò)對(duì)固化體28 d浸出速率取對(duì)數(shù),可觀察到浸出率的微小變化:Fe含量的增大對(duì)Ca、Si、Al元素的浸出速率幾乎無(wú)影響,Ce、Fe的浸出速率有降低趨勢(shì)。

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