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    微波輻射下污泥殘?jiān)呋淄榱呀庵茪?/h1>
    2014-07-24 10:30:20劉樹(shù)剛鄧文義蘇亞欣沈恒根
    化工進(jìn)展 2014年12期
    關(guān)鍵詞:殘?jiān)?/a>轉(zhuǎn)化率污泥

    劉樹(shù)剛,鄧文義,蘇亞欣,沈恒根

    (東華大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,上海 201620)

    能源與環(huán)境問(wèn)題是人類(lèi)社會(huì)未來(lái)可持續(xù)發(fā)展所面臨的主要問(wèn)題。隨著不可再生化石能源的進(jìn)一步枯竭以及使用對(duì)環(huán)境造成的嚴(yán)重污染,尋求高效、清潔無(wú)污染的新能源已經(jīng)成為當(dāng)今世界的主題。近年來(lái),氫能作為一種理想的新型能源日益受到人們的關(guān)注。傳統(tǒng)的制氫方法主要有CH4重整和CH4部分氧化兩種,但由于產(chǎn)物中含有大量不易分離的CO 而限制了H2的進(jìn)一步使用,如氫燃料電池中CO 的濃度要求在10μL/L 以?xún)?nèi)。

    CH4直接裂解作為一種具有工藝簡(jiǎn)單、產(chǎn)物容易分離等優(yōu)點(diǎn)的工藝而受到了廣泛研究。CH4裂解產(chǎn)物為C 和H2,可以達(dá)到產(chǎn)出高純H2的目的。甲烷性質(zhì)穩(wěn)定,通過(guò)向反應(yīng)中加入催化劑可以降低反應(yīng)所需活化能,提高反應(yīng)效率。研究指出,過(guò)渡金屬(Ni、Co、Fe 等)以及過(guò)渡金屬合金對(duì)CH4裂解有著顯著的催化作用[1-3]。目前,在CH4催化裂解制氫的研究中,Ni 作為一種高效低廉的催化劑而得到廣泛應(yīng)用。近年來(lái),炭材料作為一種價(jià)格低廉、催化性能良好的催化劑而日益受到重視[4-6]。炭催化劑的選擇主要傾向于工業(yè)活性炭、炭黑以及煤半焦等。此外,生物質(zhì)焦由于其多孔結(jié)構(gòu)以及灰分中含堿金屬而具有一定的催化活性,且能原位再生,成為一種頗具潛力的炭催化劑[7]。

    傳統(tǒng)的加熱方式由于受到熱量傳遞的限制,導(dǎo)致床層溫度分布不均勻,影響到CH4的轉(zhuǎn)化率[8]。近年來(lái),微波加熱作為一種新型的催化CH4裂解的加熱方式得到了廣泛研究[9-11]。微波加熱與傳統(tǒng)的加熱方式相比主要具有以下優(yōu)點(diǎn):①加熱均勻;②加熱速率快;③有選擇性加熱,等等。另外,微波加熱條件下可能產(chǎn)生“微等離子體”或“熱點(diǎn)效應(yīng)”,增強(qiáng)加熱效果。

    本研究在微波加熱條件下,以污泥熱解殘?jiān)鼮榇呋瘎?,系統(tǒng)考察了影響CH4裂解的幾種因素,主要包括微波功率、氣氛條件、粒徑以及CH4濃度的影響;并對(duì)污泥殘?jiān)谋砻嫘再|(zhì),包括比表面積、孔徑分布以及平均孔徑的變化進(jìn)行了測(cè)定,并對(duì)反應(yīng)前后污泥殘?jiān)砻孢M(jìn)行了掃描電鏡分析;在實(shí)驗(yàn)結(jié)果的基礎(chǔ)上,對(duì)所探究影響CH4裂解的因素進(jìn)行了分析和討論。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 污泥殘?jiān)闹苽渑c分析

    污泥殘?jiān)怯扇∽陨虾D澄鬯幚韴?chǎng)的機(jī)械脫水污泥經(jīng)熱解30min 得到。熱解條件如下:將電阻爐預(yù)熱至800℃,熱解前用N2以100mL/min 的流量吹掃石英反應(yīng)器5min,將系統(tǒng)內(nèi)空氣排出;然后將盛有污泥的石英反應(yīng)器緩緩?fù)迫霠t內(nèi)并使污泥在N2氣氛下進(jìn)行熱解。污泥經(jīng)熱解后的殘?jiān)?jīng)研磨、篩分置于干燥皿中備用。新鮮污泥殘?jiān)臄?shù)據(jù)分析見(jiàn)表1 和表2。

    表1 污泥殘?jiān)麮、H、N 元素分析 單位:%

    表2 污泥殘?jiān)饘僭胤治?單位:mg/g

    1.2 實(shí)驗(yàn)裝置

    實(shí)驗(yàn)采用連續(xù)流動(dòng)石英質(zhì)固定床反應(yīng)器,實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)如圖1 所示。微波加熱系統(tǒng)由美的微波爐改裝而成,該微波爐額定功率為800W,有10 個(gè)可調(diào)功率(10%~100%可調(diào)),微波頻率為2.45GHz。測(cè)溫儀器選用美國(guó)STL200-A314 型紅外測(cè)溫儀。樣品制備以及空白實(shí)驗(yàn)加熱裝置選用上海意豐SK2-1-10 型電阻爐,電阻爐額定功率為6. 3kW,采用智能溫控系統(tǒng),0~1200℃可調(diào)。反應(yīng)器是內(nèi)徑為28mm,長(zhǎng)度為450mm 的石英管。氣體樣品采用上海天美GC7900 氣相色譜儀檢測(cè),檢測(cè)器類(lèi)型為T(mén)CD 熱導(dǎo)檢測(cè)器,色譜柱為填充柱,型號(hào)為T(mén)DX-01,規(guī)格為2m(L)×3mm(OD)×2mm(ID),高純N2為載氣,載氣流量30mL/min,進(jìn)樣量1mL;檢測(cè)器溫度120℃,檢測(cè)電流50mA,進(jìn)樣口溫度120℃,柱溫50℃。

    1.3 實(shí)驗(yàn)方案

    在進(jìn)行不同氣氛升溫實(shí)驗(yàn)時(shí),系統(tǒng)首先使用CH4、N2或者H2(60mL/min)對(duì)裝置進(jìn)行空吹3min以?huà)叱b置內(nèi)的雜質(zhì)氣體,然后在給定工況下進(jìn)行升溫實(shí)驗(yàn)。在進(jìn)行CH4裂解實(shí)驗(yàn)時(shí),污泥殘?jiān)|(zhì)量均為12g,CH4流量均設(shè)定為60mL/min。首先系統(tǒng)使用N2(60mL/min)空吹3min,然后在N2氛圍內(nèi)升溫,至裝置溫度相對(duì)穩(wěn)定后置換為CH4或混合氣體(高純N2為稀釋氣體)。反應(yīng)過(guò)程中每隔一定時(shí)間對(duì)尾氣進(jìn)行收集并快速進(jìn)行離線(xiàn)分析。實(shí)驗(yàn)結(jié)果以CH4轉(zhuǎn)化率為評(píng)價(jià)指標(biāo),CH4轉(zhuǎn)化率通過(guò)分析出口CH4及H2的體積分?jǐn)?shù)計(jì)算得出,計(jì)算公式如 式(1)。

    圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖

    式中,X(CH4)為CH4轉(zhuǎn)化率;φout(CH4)為在反應(yīng)系統(tǒng)出口混合氣體中CH4體積分?jǐn)?shù);φout(H2)為在反應(yīng)出口混合氣體中H2體積分?jǐn)?shù)。

    1.4 活性炭表面特征分析

    反應(yīng)前后污泥殘?jiān)谋缺砻娣e和孔結(jié)構(gòu)采用TRISTARⅡ3020 型比表面積儀對(duì)樣品的比表面積和孔徑分析儀進(jìn)行測(cè)定,吸附質(zhì)為液氮(77K)。樣品測(cè)定前在200℃抽真空8h 以上,以排除內(nèi)部水分和雜質(zhì)氣體??偟谋缺砻娣e通過(guò)BET 方程線(xiàn)性回歸確定,總的孔容由BJH 模型確定,由BJH 脫附模型進(jìn)行孔徑分布確定。反應(yīng)前后活性炭的表面結(jié)構(gòu)由Quanta-250 型掃描電子顯微鏡直接觀察。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 空白實(shí)驗(yàn)

    為了解CH4在無(wú)催化劑條件下的裂解反應(yīng)情況,采用電阻爐進(jìn)行了不同溫度下CH4裂解的空白實(shí)驗(yàn)。反應(yīng)溫度分別為785℃、900℃及950℃,CH4流量60mL/min,結(jié)果如圖2 所示。由圖2 可知,在沒(méi)有催化劑的條件下,CH4的轉(zhuǎn)化率維持在很低的水平。在900℃以下,CH4的轉(zhuǎn)化率幾乎可以忽略不計(jì);當(dāng)溫度高于900℃時(shí),CH4轉(zhuǎn)化率開(kāi)始增大,950℃時(shí)對(duì)應(yīng)的CH4轉(zhuǎn)化率約為4%。

    作為對(duì)比,考察了電阻爐內(nèi)污泥殘?jiān)鼘?duì)CH4裂解的催化效果。反應(yīng)溫度分別為785℃、850℃及950℃,CH4流量為60mL/min,實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖3 所示。由圖3 可以看出,CH4轉(zhuǎn)化率隨溫度的升高而升高,在3 種反應(yīng)溫度下,CH4轉(zhuǎn)化率分別為14.7%、35.9%和83.8%。與空白實(shí)驗(yàn)對(duì)比可知,污泥殘?jiān)哂辛己玫拇呋饔谩?/p>

    2.2 微波功率的影響

    圖2 無(wú)催化劑條件下CH4 裂解空白實(shí)驗(yàn)

    圖3 電阻爐內(nèi)污泥殘?jiān)呋疌H4 裂解實(shí)驗(yàn)

    CH4裂解正向反應(yīng)為吸熱反應(yīng),溫度是影響反 應(yīng)進(jìn)程的重要因素,在微波熱解實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)中,不同的溫度可以通過(guò)改變微波功率得以實(shí)現(xiàn)。因此,本實(shí)驗(yàn)考察了CH4轉(zhuǎn)化率隨微波功率的變化趨勢(shì),實(shí)驗(yàn)中污泥殘?jiān)馁|(zhì)量均為12g,CH4流量均為60mL/min,結(jié)果如圖4 所示。由圖4 可知,增大微波功率可以有效提高CH4的轉(zhuǎn)化率,微波功率分別為320W 和560W 時(shí),CH4的轉(zhuǎn)化率分別為74.5%和84.7%。由圖4 還可以看出,反應(yīng)初始階段,兩種功率下反應(yīng)系統(tǒng)床層平均溫度分別為821℃和871℃。但隨著反應(yīng)的進(jìn)行,反應(yīng)溫度顯示出明顯的降低趨勢(shì),反應(yīng)后期床層平均溫度分別降低至675℃和738℃。分析產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因與微波場(chǎng)中的“熱點(diǎn)效應(yīng)”有關(guān):微波場(chǎng)中氣體放電等離子體的形成與放電氣體的性質(zhì)有著緊密聯(lián)系,在本次實(shí)驗(yàn)中,CH4/H2體積比隨著反應(yīng)的進(jìn)行逐步升高,這可能會(huì)導(dǎo)致產(chǎn)生的放電等離子體數(shù)量的降低,從而導(dǎo)致床層平均溫度的降低的原因。圖5 為微波功率分別為320W 和560W,不通CH4,且N2為30mL/min系統(tǒng)出口氣體組分分析。由圖5 可知,兩種工況下,出口氣體中CH4體積分?jǐn)?shù)幾乎可以忽略不計(jì),H2體積分?jǐn)?shù)均在4%以下,并隨時(shí)間的增加呈現(xiàn)出減小趨勢(shì)。這小部分H2來(lái)自污泥殘?jiān)械臍埩鬑 元素,因此實(shí)測(cè)的CH4轉(zhuǎn)化率將略高于CH4的真實(shí)轉(zhuǎn)化率。

    圖4 微波功率對(duì)CH4 轉(zhuǎn)化率的影響

    圖5 無(wú)CH4 條件下污泥殘?jiān)瞻讓?shí)驗(yàn)

    2.3 氣氛的影響

    圖6 不同氣氛條件下污泥殘?jiān)鼫囟?/p>

    為了進(jìn)一步探究微波加熱條件下,不同氣氛條件對(duì)CH4催化裂解過(guò)程中溫度的影響?;谖⒉怏w放電特性,對(duì)污泥殘?jiān)谖⒉üβ蕿?20W、氣體流量為60mL/min 的N2、H2和CH4氛圍內(nèi)分別進(jìn)行了升溫特性實(shí)驗(yàn),結(jié)果如圖6 所示。由圖6 可知,不同氣氛條件下,污泥殘?jiān)尸F(xiàn)出不同的微波升溫特性。加熱30min 后,N2和H2中污泥殘?jiān)臏囟染軌虮3衷诒容^穩(wěn)定的水平,其床層平均溫度分 別為869℃和843℃。污泥殘?jiān)贑H4氣氛中的溫度最低,并隨加熱時(shí)間有逐漸下降的趨勢(shì),最終穩(wěn)定在760℃左右。產(chǎn)生這種現(xiàn)象的主要原因是[12]:微波輻射下,部分氣體分子中的電子會(huì)被激發(fā)脫離形成宏觀顯電中性,包含電子、離子和中性粒子的等離子氣體,等離子體放電伴隨著極強(qiáng)的熱輻射和熱傳導(dǎo),導(dǎo)致床層的平均溫度升高;同時(shí)這種特性與工作氣體的性質(zhì)有關(guān),N2和H2在微波誘導(dǎo)下更加容易被電離,內(nèi)部產(chǎn)生等離子體的數(shù)量多于CH4氣氛中,導(dǎo)致前兩者床層溫度較高。

    2.4 粒徑的影響

    粒度影響反應(yīng)物在催化劑內(nèi)部的擴(kuò)散情況,是影響催化劑活性的一個(gè)重要因素。圖7 給出了在微波功率為320W、CH4流量為60mL/min 條件下,3種不同粒度污泥殘?jiān)纳郎厍€(xiàn)。由圖7 可知,粒徑對(duì)微波加熱效果影響顯著,粒徑越小,污泥殘?jiān)谖⒉▓?chǎng)中的加熱效果則越好,這可能是由于微波加熱條件下,減小粒徑有利于增加催化劑內(nèi)部放電等離子體的數(shù)量所致[6]。從圖7 還可以發(fā)現(xiàn),當(dāng)粒徑為<0.4mm 或2.5~5mm 時(shí),污泥殘?jiān)鼫囟壬吆蠖季S持在穩(wěn)定的水平,沒(méi)有出現(xiàn)先升高后逐漸降低的現(xiàn)象。

    由于不同粒徑條件下的催化劑溫度差異明顯,導(dǎo)致不同粒徑催化劑作用下的CH4轉(zhuǎn)化率也有顯著不同,其結(jié)果如圖8 所示。由圖8 可知,CH4初始轉(zhuǎn)化率和催化劑溫度密切相關(guān),當(dāng)向反應(yīng)器中通入CH4時(shí),粒徑0.4~1mm 催化劑和粒徑<0.4mm 催化劑溫度相近,分別為814℃和793℃,CH4初始轉(zhuǎn)化率也非常相近;當(dāng)催化劑粒徑2.5~5mm 時(shí),通入CH4時(shí)刻的催化劑溫度為608℃,因而CH4初始轉(zhuǎn)化率也明顯低于其他兩種工況。對(duì)比0.4~1mm 粒徑工況和<0.4mm 粒徑工況可以發(fā)現(xiàn),由于0.4~1mm 粒徑的催化劑在溫度升至最大值后逐漸降低,因此該工況下CH4轉(zhuǎn)化率的下降速度明顯快于催化劑粒徑<0.1mm 的工況。粒徑除了對(duì)微波加熱產(chǎn)生影響外,還可能在其他方面對(duì)CH4轉(zhuǎn)化率產(chǎn)生影響,主要體現(xiàn)在以下兩方面:一方面,隨著催化劑粒徑增大,催化劑比表面積減小,導(dǎo)致CH4轉(zhuǎn)化率降低;另一方面,隨著催化劑粒徑增大,增加了CH4從顆粒表面到內(nèi)部的擴(kuò)散阻力[13]。此外,減小粒徑還可以緩解積炭對(duì)催化劑表面孔隙的堵塞,從而使催化劑具有更加良好的催化性能[14]。但是,從實(shí)驗(yàn)結(jié)果中催化劑溫度和CH4轉(zhuǎn)化率之間的密切關(guān)系可以看出,在粒徑所產(chǎn)生的影響當(dāng)中,粒徑變化所導(dǎo)致的催化劑溫度的變化占據(jù)了主導(dǎo)作用。

    圖7 不同粒徑對(duì)溫度的影響

    2.5 進(jìn)口甲烷濃度的影響

    圖9 不同濃度對(duì)溫度的影響

    圖10 不同濃度對(duì)CH4 轉(zhuǎn)化率的影響

    圖9 為進(jìn)口CH4濃度分別為100%、80%和40%條件下污泥殘?jiān)纳郎厍€(xiàn)。由圖9 可知,與純CH4工況相比,N2的引入能夠起到顯著提高反應(yīng)溫度的效果,N2比例越大,效果越明顯。同時(shí)還可知,混合氣對(duì)反應(yīng)過(guò)程中溫度的下降趨勢(shì)具有良好的抑制作用,反應(yīng)末期,3 種工況下的床層溫度分別為660℃、741℃和802℃,表明N2的引入可以促進(jìn)微波場(chǎng)內(nèi)氣體放電等離子體的產(chǎn)生。CH4轉(zhuǎn)化率與反應(yīng) 溫度密切相關(guān),圖10 為不同進(jìn)口CH4濃度對(duì)CH4轉(zhuǎn)化率的影響。由圖可知,CH4轉(zhuǎn)化率隨N2/CH4比例的增大而減小,3 種工況下CH4初期轉(zhuǎn)化率分別為74.5%、67.7%和48.2%。這與溫度的變化趨勢(shì)不一致,分析主要原因有以下兩個(gè)方面:一方面,反應(yīng)過(guò)程中不同工況的CH4流量保持不變,通過(guò)改變N2流量來(lái)改變進(jìn)口CH4濃度,因此CH4濃度越小,則CH4在反應(yīng)器內(nèi)的停留時(shí)間越短,從而導(dǎo)致CH4轉(zhuǎn)化率降低;另一方面,CH4濃度越高,單位氣體內(nèi)所含CH4量增大,從化學(xué)平衡的角度分析,增大反應(yīng)物的濃度可以促使反應(yīng)向右移動(dòng),從而提高CH4轉(zhuǎn)化率。

    2.6 反應(yīng)前后污泥殘?jiān)砻嫘再|(zhì)的變化

    分別對(duì)新鮮樣品和反應(yīng)后的樣品進(jìn)行掃描電鏡、比表面積和孔結(jié)構(gòu)分析測(cè)試,結(jié)果如圖11 和表3 所示。由表3 可以看出,經(jīng)CH4裂解反應(yīng)后,污泥殘?jiān)谋缺砻娣e有所降低,分別由反應(yīng)前的40.623m2/g 降低至反應(yīng)后的32.346m2/g。其微孔體積反應(yīng)前后基本保持不變,但平均孔徑有所增大,由反應(yīng)前的86.796nm 增至反應(yīng)后的86.972nm。由此可以推斷,污泥殘?jiān)呋淄榱呀膺^(guò)程中失活的原因可能與比表面積的降低有關(guān)。由圖11 可以看出,反應(yīng)后的污泥殘?jiān)砻嬗写罅糠e炭的產(chǎn)生的同時(shí)還伴隨著熔融球狀物體的生成,可能與微波場(chǎng)中氣體放電等離子體所產(chǎn)生的瞬間局部高溫有關(guān)(即“熱點(diǎn)效應(yīng)”)。同時(shí)由圖11 還可以發(fā)現(xiàn),熔融球狀物產(chǎn)生數(shù)量隨粒徑的減小而增大,這也進(jìn)一步說(shuō)明污泥殘?jiān)鼉?nèi)部等離子體的產(chǎn)生與粒徑之間有直接關(guān)聯(lián),減小粒徑有利于反應(yīng)過(guò)程中氣體放電等離子體的形成。

    3 結(jié) 論

    圖11 污泥殘?jiān)磻?yīng)前后電鏡掃描測(cè)試

    表3 反應(yīng)前后污泥殘?jiān)砻嫘再|(zhì)的變化

    微波加熱條件下,微波功率、氣氛條件、粒徑 以及CH4濃度對(duì)污泥殘?jiān)呋淄榱呀膺^(guò)程具有明顯的影響,得出以下結(jié)論。

    (1)CH4裂解的正向反應(yīng)為吸熱反應(yīng),微波功率增大,反應(yīng)溫度升高,促進(jìn)了甲烷裂解反應(yīng)的正向進(jìn)行。

    (2)由于不同氣體在微波場(chǎng)中的放電特性存在差異,污泥殘?jiān)贜2、H2以及CH4呈現(xiàn)出不同的溫度特性,其中污泥殘?jiān)贜2和H2中的溫度較高,在CH4氣氛中的溫度最低。

    (3)減小粒徑可以促進(jìn)污泥殘?jiān)鼉?nèi)部氣體放電等離子體的生成,提高反應(yīng)溫度,從而進(jìn)一步促進(jìn)甲烷裂解反應(yīng)的正向進(jìn)行。

    (4)CH4初始濃度對(duì)CH4轉(zhuǎn)化率有明顯影響,CH4濃度越高,則CH4轉(zhuǎn)化率越大。

    (5)微波裂解反應(yīng)后污泥殘?jiān)缺砻娣e有所 降低,孔徑有所增大,這是由于甲烷裂解反應(yīng)產(chǎn)生的積炭覆蓋在活性炭表面所致,說(shuō)明污泥殘?jiān)诖呋淄榱呀膺^(guò)程中活性降低的原因可能與表面積炭的覆蓋有關(guān)。

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