鄱陽湖沉積物中磷吸附釋放特性及影響因素研究

徐進(jìn) ，徐力剛 ，龔然，丁克強(qiáng)

1. 南京工程學(xué)院環(huán)境工程學(xué)院, 江蘇 南京 211167；2. 中國科學(xué)院南京地理與湖泊研究所湖泊與環(huán)境國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京 210008

沉積物是水體中營養(yǎng)物質(zhì)最大的源和庫(Perkins和Underwood, 2001; House和Denison,2000; Welch和Cooke, 1999)。在一定條件下，它們可以成為湖泊富營養(yǎng)化的主導(dǎo)因子。湖泊沉積物-水界面間進(jìn)行頻繁的物質(zhì)交換，主要分為沉積和釋放兩個(gè)過程。底泥再懸浮是內(nèi)源磷釋放的主要來源(Sφndergaard等, 2003; Laenen和 Le Teourneau,1996 )。沉積物磷對(duì)湖泊富營養(yǎng)化的作用，主要表現(xiàn)在磷的釋放(Koop和Boynton, 1990; Sφndergaard和Jensen, 2001; 劉臣煒和汪德爟, 2006)。其中沉積物中化學(xué)釋磷方式較多，主要來自三價(jià)鐵氧化物的還原、金屬陽離子的螯合與絡(luò)合、有機(jī)質(zhì)礦化等(Mortimer, 1941; 朱廣偉等, 2003; 章婷曦等,2007)。生物釋磷主要是溶解性有機(jī)磷化合物被細(xì)菌氧化分解成無機(jī)磷，經(jīng)藻類的吸收又轉(zhuǎn)化為新的有機(jī)體，沿食物鏈轉(zhuǎn)移至高級(jí)生物體內(nèi)。有研究表明，底泥再懸浮提高了系統(tǒng)內(nèi)溶解氧的含量，應(yīng)該有利于底泥對(duì)磷的吸附和固定。如范成新等(范成新等,2003)對(duì)太湖水-土界面磷的遷移規(guī)律進(jìn)行研究時(shí)發(fā)現(xiàn)，太湖西南湖心是太湖兩大磷匯區(qū)之一。但也有研究認(rèn)為，由于底泥再懸浮也促進(jìn)了底泥與水體的混合和交換，而這種作用被認(rèn)為對(duì)磷釋放的促進(jìn)作用遠(yuǎn)大于系統(tǒng)內(nèi)增加的溶解氧量對(duì)磷的吸附和固定作用。影響沉積物磷釋放的影響因素很多，主要有溶解氧、pH值、光照、溫度等。一般認(rèn)為，湖泊底部的氧化狀態(tài)能制約磷的釋放。Appan和Ting(1996)研究表明，好氧狀態(tài)下，磷酸鹽的釋放速率最大可以達(dá)到1.24 mg/(m2·d)，但厭氧狀態(tài)下，則可達(dá)到3.30 mg/(m2·d)。但沉積物不同時(shí)，這種影響也顯著不同。水溫對(duì)磷循環(huán)的影響包括化學(xué)、生物和物理方面的作用，通過改變沉積物-水界面之間的磷平衡關(guān)系得以實(shí)現(xiàn)。pH值是水質(zhì)的重要指標(biāo)，它對(duì)土壤-水界面的物理化學(xué)過程有重要影響(Paul,1991; 林建偉等, 2005)。不同影響因素對(duì)磷在底泥-水界面的遷移轉(zhuǎn)化的影響不同，但迄今為止，人們對(duì)底泥再懸浮究竟是水體中磷的“源”效應(yīng)還是“匯”效應(yīng)，其強(qiáng)度如何？存在較大的爭(zhēng)議。因此，還需要大量的試驗(yàn)工作來對(duì)此進(jìn)行深入研究。此外，國內(nèi)外有關(guān)湖泊沉積物氮磷營養(yǎng)鹽及有機(jī)質(zhì)時(shí)空分布特征已經(jīng)有了大量報(bào)道，但針對(duì)鄱陽湖這種特定生態(tài)水文特征及地理環(huán)境條件背景下，磷在上覆水-底泥界面遷移轉(zhuǎn)化的規(guī)律和環(huán)境因素對(duì)遷移轉(zhuǎn)化過程的影響鮮見報(bào)道。本研究工作旨在揭示不同環(huán)境因子對(duì)湖泊沉積物磷遷移的生態(tài)環(huán)境效應(yīng)，對(duì)于正確認(rèn)識(shí)、合理評(píng)估環(huán)境因素對(duì)湖泊水體磷的影響提供更為充分恰當(dāng)?shù)脑囼?yàn)依據(jù)和理論解釋，對(duì)于維持湖泊濕地功能及生態(tài)健康的優(yōu)化調(diào)控具有重要的實(shí)踐價(jià)值和科學(xué)意義。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

鄱陽湖位于江西省北部，上承贛、撫、信、饒、修五河之水，下接中國第一大河——長(zhǎng)江。在正常的水位情況下，鄱陽湖面積有3 914 km2，容積達(dá)300億m3。隨著江西省社會(huì)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，鄱陽湖水體富營養(yǎng)化進(jìn)一步加劇，嚴(yán)重了影響鄱陽湖的水環(huán)境。對(duì)鄱陽湖污染的控制與治理成為當(dāng)前急待解決的重大環(huán)境問題之一。因此，本論文通過控制在不同環(huán)境因素條件下，上覆水中磷的變化規(guī)律的探討，闡明磷在上覆水-沉積物界面遷移轉(zhuǎn)化的規(guī)律和環(huán)境因素對(duì)遷移轉(zhuǎn)化過程的影響。

1.2 土壤基質(zhì)理化性質(zhì)

從鄱陽湖底沉積物中取回土壤基質(zhì)，將土壤經(jīng)風(fēng)干、碾碎、過200目篩處理后，測(cè)定其pH值、含水率（稱重法）、總磷及磷分級(jí)(魯如坤, 2000)，結(jié)果見表1。

1.3 磷的吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)

取200目的風(fēng)干土樣1 g，放入250 mL的三角瓶中，加入100 mL 50 mg·L-1的KH2PO4溶液，置于溫度為(25±1) ℃、轉(zhuǎn)速為130 r/min的恒溫振蕩器中恒溫振蕩。分別在5，10，20，30，50，70，100和150 min后取適量溶液，用鉬銻抗分光光度法測(cè)定上清液中的磷質(zhì)量濃度(《水和廢水監(jiān)測(cè)分析方法》編委會(huì), 1989)，確定磷吸附達(dá)到平衡的時(shí)間。

1.4 磷的吸附等溫線試驗(yàn)

取200目的風(fēng)干土樣1 g，分別加入磷質(zhì)量濃度梯度分別為 2, 4, 8, 16, 24, 32和 40 mg·L-1（KH2PO4溶解于0.01 mg·L-1KCl溶液中配置而成）的7支離心管中，后分別加入20 mL磷標(biāo)準(zhǔn)溶液，每管中滴加2滴氯仿，防止微生物作用。各離心管加蓋密封，于恒溫振蕩器上振蕩24 h，待平衡后，靜置1 h，3500 r·min-1下離心10 min，上覆水濾膜過濾后測(cè)定溶解活性磷質(zhì)量濃度。

1.5 不同環(huán)境因素下土壤磷含量的變化規(guī)律

1.5.1 pH值

取200目的風(fēng)干土樣50 g，分別放入8個(gè)250 mL的三角瓶中，分別加入100 mL pH值為3.04，4.00，5.03，6.04，7.00，8.06，9.03 和 10.01 的含KH2PO4質(zhì)量濃度為 50 mg·L-1的溶液，置于溫度為(25±1) ℃、轉(zhuǎn)速為130 r·min-1的恒溫振蕩器中振蕩24 h后，靜置離心，取其上清液測(cè)定上清液中磷含量。

1.5.2 溶解氧

取200目的風(fēng)干土樣300 g，分別加入到4個(gè)2 L的燒杯中，而后加入1 L質(zhì)量濃度為50 mg·L-1的KH2PO4溶液，向其中2個(gè)燒杯中插入曝氣頭曝氣，另外兩個(gè)燒杯密封靜置。分別在2，4，8，12，16，24和48 h進(jìn)行溶解氧和上覆水磷含量的測(cè)定。

1.5.3 溫度

取200目的風(fēng)干土樣50 g，分別放入6個(gè)250 mL的三角瓶中，而后分別加入100 mL質(zhì)量濃度為50 mg·L-1的KH2PO4溶液，控制其他條件相同，然后將三角瓶分別置于溫度為(5±1) ℃，(20±1) ℃和(30±1) ℃的恒溫振蕩器中振蕩，分別在2，4，8，12，16，24和48 h進(jìn)行取樣，然后靜置離心，取其上清液測(cè)定上清液中磷含量。

2 結(jié)果與討論

2.1 沉積物與上覆水中磷素平衡實(shí)驗(yàn)

圖1為不同反應(yīng)時(shí)間梯度條件下土壤-水界面上覆水中磷質(zhì)量濃度。由圖1可看出，吸附初始階段，當(dāng)吸附時(shí)間為5 min時(shí)，起始上覆水磷質(zhì)量濃度較高，為 8.714 mg·L-1，而此時(shí)的底泥基質(zhì)磷質(zhì)量分?jǐn)?shù)才為0.025 mg·g-1，上覆水磷質(zhì)量濃度與底泥基質(zhì)磷質(zhì)量分?jǐn)?shù)相差較大，導(dǎo)致起始吸附速率很高；隨著反應(yīng)時(shí)間的推進(jìn)，上覆水質(zhì)量濃度下降，同時(shí)底泥質(zhì)量分?jǐn)?shù)上升，兩者梯度差距隨之減?。划?dāng)吸附時(shí)間達(dá)到20 min時(shí)，上覆水磷質(zhì)量濃度已經(jīng)下降到 8.686 mg·L-1，吸附速率下降較快；隨后吸附速率開始放緩，直到30 min時(shí)，此時(shí)上覆水的平衡質(zhì)量濃度為 8.648 mg·L-1，此時(shí)兩者含量達(dá)成平衡狀態(tài)。

表1 土壤基本理化性質(zhì)Table 1 Soil physical and chemical properties

圖1 不同反應(yīng)時(shí)間的上覆水磷質(zhì)量濃度Fig.1 Phosphorus concentrations of overlying water

2.2 磷的吸附等溫線試驗(yàn)

圖2為土壤磷吸附等溫線圖。由吸附等溫線可以看出平衡質(zhì)量濃度與吸附量之間的關(guān)系。當(dāng)平衡質(zhì)量濃度為0.732 mg·L-1時(shí)，土壤吸附量很小，僅僅0.025 mg·L-1；當(dāng)平衡質(zhì)量濃度從0.732 mg·L-1增加到2.673 mg·L-1時(shí)，即增加量為1.94 mg·L-1時(shí)，上覆水磷質(zhì)量濃度升到0.047 mg·L-1，其增量為0.021 mg·L-1；而當(dāng)平衡質(zhì)量濃度從22.735 mg·L-1增加到36.257 mg·L-1時(shí)，增量為13.522 mg·L-1時(shí)，對(duì)應(yīng)的上覆水磷質(zhì)量濃度增量為0.0230 mg·L-1，增速較慢。因此，隨著平衡質(zhì)量濃度逐漸增加，土壤吸磷量剛開始增加較快，隨后增加趨勢(shì)逐漸減緩直至磷飽和。

圖2 磷的吸附等溫線Fig.2 Phosphorus adsorption isotherm

圖3 Langmuir吸附等溫曲線Fig.3 Langmuir adsorption isotherm

圖4 Freundlich吸附等溫曲線Fig.4 Freundlich adsorption isotherm

圖3, 4分別采用 Langmuir等溫方程與Freundlich吸附等溫方程對(duì)土壤吸附特性進(jìn)行擬合。用Langmuir方程擬合相關(guān)系數(shù)達(dá)到0.9925（R＝0.9962），標(biāo)準(zhǔn)偏差為 4.3923；Freundlich方程擬合相關(guān)系數(shù)為 0.9615（R＝0.9805），標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.1340；用Langmuir方程擬合土壤對(duì)磷的吸附，相關(guān)系數(shù)較高，擬合度較好。各吸附等溫線的擬合方程特性見表2。

2.3 不同環(huán)境因素下土壤基質(zhì)與上覆水之間磷含量變化

2.3.1 pH值

由圖5，當(dāng)pH為3.0左右時(shí)，上覆水磷質(zhì)量濃度為0.086 mg·L-1；當(dāng)pH升到7.0左右時(shí)，上覆水磷質(zhì)量濃度隨之增加到 0.190 mg·L-1；當(dāng) pH達(dá)到10.0時(shí)，上覆水質(zhì)量濃度為0.257 mg·L-1。由此可見，pH越小，即酸性越強(qiáng)，上覆水質(zhì)量濃度越低，沉積物對(duì)磷的吸附作用越強(qiáng)。在酸性范圍內(nèi)，底泥吸收趨勢(shì)很明顯；pH越小，吸收強(qiáng)度越大，即上覆水中磷質(zhì)量濃度下降趨勢(shì)特別明顯。在堿性范圍內(nèi)，底泥吸收程度明顯下降，且pH越大，上覆水中TP質(zhì)量濃度越大，強(qiáng)堿條件下，TP吸收量劇減。在酸性范圍內(nèi)，TP呈大量吸收狀態(tài)，其原因可能是H+可使礦物表面基因質(zhì)子化而有利于磷的吸附，H+質(zhì)量濃度越大，其吸附能力就越強(qiáng)，所以pH越小，吸收強(qiáng)度越大。pH值接近中性范圍內(nèi)，磷酸鹽主要以HPO42-和HPO4-存在，最易與底泥中的金屬元素結(jié)合而被底泥吸附，如 Al離子可水解成膠體狀A(yù)l(OH)3，它具有很大的比表面積和強(qiáng)的吸附水相中正磷酸鹽的能力，所以TP吸收量較大。pH值在強(qiáng)堿范圍時(shí)，TP的吸收主要是以離子交換為主，體系中的OH-與沉積物中的鐵、鋁磷酸鹽復(fù)合體中的磷酸鹽發(fā)生交換，使磷酸鹽的吸收過程減弱，降低了磷從上覆水中的吸收速率。因此，pH值升高時(shí)，底泥磷吸收減少，OH-質(zhì)量濃度大量存在，同底泥膠體中的陰離子相互競(jìng)爭(zhēng)吸附位置，從而使底泥對(duì)磷酸鹽的吸附量大大降低。

表2 Langmuir和Freundlich吸附等溫線模型擬合Table 2 Model fitting of Langmuir and Freundlich adsorption isotherm

圖5 不同pH值條件下上覆水磷質(zhì)量濃度Fig.5 Phosphorus concentrations under different pH

2.3.2 溶解氧

圖6 好氧、厭氧條件下，上覆水中磷質(zhì)量濃度Fig.6 Phosphorus concentrations of overlying water under aerobic or anaerobic condition

由圖6可知，未曝氣組的上覆水中磷含量遠(yuǎn)高于曝氣組中的磷含量。當(dāng)反應(yīng)時(shí)間為2 h時(shí)，好氧條件下，上覆水總磷含量為 3.114 mg·L-1；厭氧條件下，上覆水總磷含量為 8.162 mg·L-1；而當(dāng)反應(yīng)進(jìn)行到4 h時(shí)，好氧條件下的上覆水總磷含量迅速下降到 0.819 mg·L-1，期間總磷含量減少了 2.295 mg·L-1；此時(shí)厭氧條件下的上覆水總磷含量為7.800 mg·L-1，僅僅減少了 0.362 mg·L-1；兩者相差了近1.900 mg·L-1，說明在好氧條件下，沉積物對(duì)磷的吸附遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于厭氧條件下沉積物的吸附。在曝氣條件下，上覆水體與底泥充分接觸，使得底泥能夠充分吸收上覆水中的磷，導(dǎo)致上覆水體中的總磷含量大大下降；另外，在高溶解氧水平下，有利于Fe2+氧化成 Fe3+，F(xiàn)e3+與磷酸鹽結(jié)合形成難溶的磷酸鐵，使得好氧狀態(tài)下底泥對(duì)磷的吸收作用加強(qiáng)，而Fe3+在中性或堿性條件下，生成的[Fe（OH）3]x膠體也會(huì)吸附水中的游離性磷，所以在高溶解氧水平條件下，底泥從上覆水中吸收磷的作用很明顯(Appan和Ting, 1996)。好氧條件下，當(dāng)反應(yīng)進(jìn)行到12 h時(shí)，上覆水磷質(zhì)量濃度為0.533 mg·L-1，16 h時(shí)，上覆水磷質(zhì)量濃度為0.514 mg·L-1，48 h時(shí)，上覆水磷質(zhì)量濃度為 0.505 mg·L-1。此組數(shù)據(jù)說明在反應(yīng)進(jìn)行到12 h時(shí)，沉積物對(duì)磷吸附已經(jīng)基本完成，隨后反應(yīng)的12 h，土壤對(duì)磷基本沒有吸附作用，已經(jīng)達(dá)到吸附飽和；而實(shí)驗(yàn)進(jìn)行到48 h時(shí)，上覆水磷質(zhì)量濃度也基本保持不變。因此，在好氧條件下，反應(yīng)在4 h內(nèi)，沉積物對(duì)磷的吸附速率最高，隨后吸附量很小直至逐漸飽和。

厭氧條件下，當(dāng)反應(yīng)進(jìn)行到8 h時(shí)，上覆水磷質(zhì)量濃度為7.657 mg·L-1；即反應(yīng)時(shí)間從4 h到8 h這4 h內(nèi)，上覆水磷質(zhì)量濃度僅下降了0.143 mg·L-1，至24 h時(shí)，上覆水磷質(zhì)量濃度為7.657 mg·L-1；至48 h時(shí)，上覆水磷質(zhì)量濃度仍為7.657 mg·L-1。此說明，厭氧條件下，沉積物對(duì)磷的吸附非常有限，反應(yīng)了48 h，上覆水中磷質(zhì)量濃度才減少了0.505 mg·L-1，沉積物對(duì)磷的吸附作用不明顯；當(dāng)反應(yīng)時(shí)間達(dá)到24 h后，上覆水磷質(zhì)量濃度保持不變，此時(shí)沉積物磷吸附達(dá)到飽和。

在沒有曝氣條件下，底泥與上覆水體的接觸不很充分，上覆水體中磷含量下降不是很明顯；此外，在低溶解氧水平下，底泥中Fe3+還原成Fe2+，一方面使得PO43-脫離原來的沉淀狀態(tài)進(jìn)入上覆水體，另一方面[Fe（OH）3]x膠體轉(zhuǎn)化成可溶的Fe（OH）3，同時(shí)釋放吸附于其上的游離 P，導(dǎo)致上覆水體中總磷質(zhì)量濃度下降不明顯。由此可見，高溶解氧水平對(duì)于控制底泥向上覆水體釋放磷，維持水體較低總磷是必要的。

2.3.3 溫度

圖7 不同溫度條件下，上覆水中磷質(zhì)量濃度Fig.7 Phosphorus concentrations of overlying water under different temperatures

溫度的增加，可以顯著減少沉積物磷的吸附作用。由圖7可知，在溫度30 ℃時(shí)，底泥對(duì)磷的吸收速度最慢，低于20和5 ℃時(shí)的磷吸收速度。在反應(yīng)剛開始階段，不同溫度沉積物對(duì)磷的吸附量相差不大。在反應(yīng)進(jìn)行了2 h、溫度為30 ℃時(shí)，上覆水磷質(zhì)量濃度為0.4620 mg·L-1；與此同時(shí)，溫度為20和 5 ℃時(shí)，上覆水磷質(zhì)量濃度分別為 0.429和0.329 mg·L-1。在反應(yīng)了8 h后，溫度為30, 20和 5 ℃時(shí)，對(duì)應(yīng)的上覆水磷質(zhì)量濃度分別為 0.314，0.210和0.186 mg·L-1。由此可見，溫度為5 ℃時(shí)，上覆水磷質(zhì)量濃度最低，沉積物吸附磷效果最明顯。并且由圖可看出，當(dāng)反應(yīng)時(shí)間從0到16 h期間，溫度為20 ℃和5 ℃對(duì)應(yīng)的上覆水磷質(zhì)量濃度較低，而且其變化趨勢(shì)線基本平行；即在此反應(yīng)階段下，兩種溫度的上覆水磷質(zhì)量濃度變化差別不大；隨后反應(yīng)中，溫度為5 ℃條件下的上覆水磷質(zhì)量濃度繼續(xù)快速下降，而溫度為 20 ℃條件下的上覆水磷質(zhì)量濃度基本不再降低，亦即沉積物對(duì)磷的吸附基本達(dá)到平衡。在3種溫度條件下，各自上覆水磷質(zhì)量濃度變化值不同；當(dāng)反應(yīng)24 h后，三者均達(dá)到吸附平衡。因此，當(dāng)上覆水的磷質(zhì)量濃度較低時(shí)，高溫條件下基質(zhì)的磷釋放速度會(huì)高于低溫條件下的磷釋放速度，所以許多水體到了夏季往往容易出現(xiàn)富營養(yǎng)化增強(qiáng)的狀況。原因是隨著溫度升高，微生物活性增強(qiáng)，好氧增多，溶解氧減少，從而使氧化還原電位降低，發(fā)生Fe3+-Fe2+化學(xué)反應(yīng)，F(xiàn)e-P得以釋放，導(dǎo)致沉積物釋放的磷量會(huì)逐漸增多。尤其，溫度對(duì)含 Ca沉積物的影響最大，因?yàn)殡S著溫度升高，有機(jī)質(zhì)礦化加強(qiáng)，產(chǎn)生大量的CO2，則含Ca沉積物會(huì)加速溶解，沉積物中磷的釋放也相應(yīng)加快。當(dāng)水體溫度升高時(shí)，藻類植物繁殖加快，減少了上覆水體中磷的質(zhì)量濃度，增加了對(duì)磷的需求，從而使平衡向著有利于磷釋放的一方移動(dòng)，促進(jìn)沉積物中磷的釋放(周啟星等, 2004)。無論厭氧還是好氧狀態(tài)，當(dāng)溫度上升 1～3 ℃，將使底泥中總磷的釋放增加9%～57%( Liikanen, 2002)；同時(shí)水生生物活動(dòng)加劇，也促進(jìn)了沉積物磷的釋放。

3 結(jié)論

1）在酸性范圍內(nèi)，底泥吸收趨勢(shì)很明顯，且pH越小，吸收強(qiáng)度越大，即上覆水中磷質(zhì)量濃度下降趨勢(shì)特別明顯。在堿性范圍內(nèi)，底泥吸收程度明顯下降，且pH越大，上覆水中TP質(zhì)量濃度越大，強(qiáng)堿條件下，TP吸收量劇減。

2）在高溶解氧水平條件下，水體中的總磷含量較低，底泥從上覆水中吸收磷的作用很明顯；在沒有曝氣裝置的條件下，上覆水體中的總磷含量很高，底泥與上覆水體的接觸不是很充分，導(dǎo)致上覆水體中磷含量下降不是很明顯。厭氧條件下，有利于磷在沉積物中的釋放和遷移；在好氧狀態(tài)下，沉積物也會(huì)發(fā)生磷釋放，只是釋放速度和釋放量要比厭氧狀態(tài)下小得多，好氧釋放的機(jī)制主要是沉積物的礦化以及有機(jī)物質(zhì)的好氧分解。

3）當(dāng)上覆水的磷質(zhì)量濃度較低時(shí)，高溫條件下基質(zhì)的磷釋放速度會(huì)高于低溫條件下的磷釋放速度，所以許多水體到了夏季往往容易出現(xiàn)富營養(yǎng)化增強(qiáng)的狀況。

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