鈾自燃對放射性氣溶膠的影響研究

彭賢勛，陳志理

（核工業(yè)理化工程研究院，天津 300180）

在金屬鈾的加工過程中，一些金屬鈾薄膜和碎屑極易發(fā)生自燃。金屬鈾塊的著火溫度在500 ℃左右，但金屬鈾粉末的著火溫度卻很低，在常溫下就能自燃［1-4］。據(jù)美國漢福德中心的研究報(bào)道，不同濕度、氧氣氛圍條件下，不同粒度的金屬鈾粉末的燃點(diǎn)在10～100 ℃之間［5］，當(dāng)金屬鈾粉末的粒度為270目時(shí)，著火溫度為20 ℃［6，7］。在國內(nèi)某金屬鈾的真空蒸鍍操作中發(fā)現(xiàn)，飄浮在空氣中的金屬鈾薄膜或碎屑，在室溫下就可因摩擦或碰撞發(fā)生自燃。根據(jù)“熱點(diǎn)”學(xué)說，氧化反應(yīng)初期只是比表面積較大、著火溫度較低的熱點(diǎn)區(qū)域發(fā)生反應(yīng)并生成UO2，標(biāo)準(zhǔn)狀況下每生成1摩爾UO2會伴隨能量釋放1 224.24 kJ，放出的能量和沖擊波一起作用再形成更多的熱點(diǎn)，直至引發(fā)全部物料反應(yīng)，形成劇烈燃燒效應(yīng)［8］。因此，當(dāng)將物理形態(tài)的金屬鈾混合時(shí)，由于有局部比表面積較大、著火溫度較低的物料存在，極有可能自燃并形成熱點(diǎn)，從而引起整體物料的燃燒。在國內(nèi)某金屬鈾真空蒸鍍實(shí)驗(yàn)室即發(fā)現(xiàn)此類自燃過程。

所有鈾的同位素都是放射性的，具有相同的化學(xué)性質(zhì)和不同的放射學(xué)特性［9］。鈾金屬撞擊或燃燒都會產(chǎn)生氣溶膠，具有放射性和化學(xué)毒性［10］。鈾燃燒后主要生成U3O8，還有UO2與UO3，這些難溶性鈾氧化物以氣溶膠為載體進(jìn)入人體后首先沉積在肺組織，部分溶解并與生物分子反應(yīng)導(dǎo)致細(xì)胞毒性效應(yīng)［4］。鈾的生物半衰期較短，進(jìn)入體內(nèi)的鈾大部分會在一周左右即排出體外。其他部分則進(jìn)入并沉積在體內(nèi)組織和器官，其中沉積在體內(nèi)的鈾約有10%沉積在腎臟，并在未來幾周內(nèi)排出體外，約有 15%沉積在骨骼，并且時(shí)間可長達(dá)幾年到幾十年［11-13］。內(nèi)照射途徑主要是通過呼吸吸入［14］，而鈾的各種同位素衰變產(chǎn)生的α射線都有很強(qiáng)的內(nèi)照射效應(yīng)。

開放型鈾加工處理中對人體的主要放射性危害來自于吸入鈾氣溶膠引起的內(nèi)照射和化學(xué)毒性。國際輻射防護(hù)委員會（International Commission on Radiological Protection，簡稱ICRP）認(rèn)為呼吸道各區(qū)間是一個(gè)級聯(lián)的粒子等效過濾器，粒子在呼吸道各區(qū)間的沉積由氣溶膠的動力學(xué)和熱力學(xué)過程兩種機(jī)制決定［15］。因此，鈾氣溶膠對吸入者的危害程度與氣溶膠的放射性濃度、粒徑、吸入時(shí)間、化學(xué)形式都有關(guān)系，放射性氣溶膠的粒徑大?。ū疚闹兴龅牧骄侵笟馊苣z粒子空氣動力學(xué)直徑AMAD）影響吸入氣溶膠后在機(jī)體組織中的沉積份額。研究表明，直徑大于10 μm的鈾顆粒，在空氣中會很快沉降，即使被人體吸入也不會入肺，會被鼻腔阻留或到達(dá)胃腸道。10 μm以下的鈾顆粒則沉積于上呼吸道和肺部，并滯留較長的時(shí)間［16］。

國內(nèi)外鮮有關(guān)于金屬鈾自燃對其產(chǎn)生放射性氣溶膠的影響的研究報(bào)道。美國漢福德中心研究了金屬鈾自燃的燃燒機(jī)理［5］，但未見關(guān)于金屬鈾自燃產(chǎn)生氣溶膠的研究報(bào)道。而國內(nèi)幾乎未見對金屬鈾自燃的相關(guān)研究。因此，研究金屬鈾自燃對其產(chǎn)生放射性氣溶膠的影響對開放性金屬鈾加工工藝的輻射防護(hù)和工作人員的內(nèi)照射劑量評價(jià)都有重要意義。

1 實(shí)驗(yàn)方法

1.1 金屬鈾加工裝置內(nèi)金屬鈾薄膜自燃時(shí)放射性氣溶膠濃度的變化

金屬鈾加工裝置中，真空蒸鍍形成金屬鈾薄膜，鈾薄膜比表面積較大，在加工裝置打開后，鈾薄膜進(jìn)入到空氣中可能發(fā)生自燃。但并非剛一打開就立即自燃，有時(shí)會延遲一段時(shí)間，或是在進(jìn)行某一操作時(shí)才發(fā)生自燃。為對比在金屬鈾物料量、物料形態(tài)相同的條件下，金屬鈾薄膜自燃產(chǎn)生的放射性氣溶膠濃度與未自燃時(shí)的差異，首先測量加工裝置打開后但金屬鈾物料尚未自燃時(shí)操作窗口處的放射性氣溶膠濃度，然后待其自燃時(shí)，再次測量操作窗口處的放射性氣溶膠濃度。

1.2 金屬鈾屑自燃時(shí)操作臺窗口處的放射性氣溶膠濃度的變化

當(dāng)真空蒸鍍形成的金屬鈾物料轉(zhuǎn)移到操作臺上進(jìn)行處理時(shí)，產(chǎn)生的金屬鈾屑極易發(fā)生自燃。為對比在金屬鈾物料量、物料形態(tài)相同的條件下，操作臺上金屬鈾屑自燃時(shí)與未自燃時(shí)放射性氣溶膠濃度的差異，首先測量物料轉(zhuǎn)移到操作臺上而金屬鈾屑尚未自燃時(shí)操作臺窗口處的放射性氣溶膠濃度，然后進(jìn)行鈾物料處理，待金屬鈾屑自燃時(shí)，再次測量操作臺窗口處的放射性氣溶膠濃度。

1.3 金屬鈾屑自燃對放射性氣溶膠粒度分布的影響

采用CXF-4B型向心式氣溶膠粒度分級采樣器按氣溶膠粒徑大小分成5級采樣，采樣器分級特性見表1。

同1.2節(jié)，在操作臺上進(jìn)行金屬鈾屑的處理操作，分別測量金屬鈾屑未自燃時(shí)和自燃時(shí)操作臺窗口的放射性氣溶膠粒度分布，對比兩種情況下氣溶膠粒徑的分布情況。

表1 采樣器分級特性Table 1 Grade characteristics of sampler

1.4 金屬鈾屑自燃時(shí)放射性氣溶膠在豎直空間的分布變化

操作臺高度為0.9 m，豎直空間分布測量點(diǎn)的高度分別取距窗口處0.5 m、1 m、1.5 m、1.8 m。為觀察在金屬鈾物料量及形態(tài)相同的條件下操作臺上金屬鈾屑自燃時(shí)與未自燃時(shí)放射性氣溶膠濃度在豎直空間分布的差異，同1.2節(jié)操作，在不同測量點(diǎn)分別測量金屬鈾屑未自燃時(shí)及自燃時(shí)的放射性氣溶膠濃度。對比金屬鈾屑自燃對放射性氣溶膠濃度在豎直空間分布的影響。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

2.1 金屬鈾自燃對放射性氣溶膠濃度的影響

（1）金屬鈾加工裝置內(nèi)金屬鈾薄膜自燃時(shí)的放射性氣溶膠濃度

在真空蒸鍍裝置打開狀態(tài)下，共得到了12組金屬鈾薄膜未自燃時(shí)與有明顯自燃時(shí)操作窗口處的放射性氣溶膠濃度的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)（見表2）。

結(jié)果表明，金屬鈾薄膜自燃時(shí)操作窗口處的放射性氣溶膠濃度比未燃燒狀態(tài)時(shí)的濃度增大3～143倍，平均增大約38倍。

表2 金屬鈾薄膜自燃產(chǎn)生的放射性氣溶膠濃度Table 2 Concentration comparison of radioactive aerosol with Uranium foils self-ignition and unburned

（2）金屬鈾屑自燃時(shí)操作臺窗口處的放射性氣溶膠濃度的變化

在操作臺上進(jìn)行的金屬鈾物料操作實(shí)驗(yàn)，共得到了11組金屬鈾屑未自燃時(shí)與有明顯燃燒時(shí)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)（見表3）。

結(jié)果表明，金屬鈾屑自燃時(shí)操作臺窗口處的放射性氣溶膠濃度比未燃燒狀態(tài)時(shí)增大4 ～1 169倍，平均增大277倍。

表3 操作臺窗口處金屬鈾屑自燃時(shí)產(chǎn)生的放射性氣溶膠濃度Table 1 Concentration comparison of radioactive aerosol with Uranium powder self-ignition and unburned

2.2 金屬鈾屑自燃對放射性氣溶膠粒徑分布的影響

操作臺處金屬鈾屑未自燃時(shí)與自燃時(shí)放射性氣溶膠粒徑的分級采樣實(shí)驗(yàn)結(jié)果見表4。

表4 金屬鈾屑自燃產(chǎn)生的放射性氣溶膠粒徑分布Table 4 Comparison of size distribution of radioactive aerosol with Uranium powder self-ignition and unburned

2.3 金屬鈾屑自燃對放射性氣溶膠在豎直空間分布的影響

操作臺處金屬鈾屑未自燃時(shí)與自燃時(shí)相應(yīng)的豎直高度處空氣中的放射性氣溶膠濃度實(shí)驗(yàn)結(jié)果見表5。

表5 鈾屑自燃產(chǎn)生的放射性氣溶膠的垂直空間分布Table 5 Vertical distribution of radioactive aerosol with Uranium powder self-ignition and unburned

3 分析與討論

3.1 金屬鈾薄膜和鈾屑自燃產(chǎn)生的放射性氣溶膠的濃度變化

由表2、表3可見，金屬鈾薄膜和碎屑自燃產(chǎn)生的氣溶膠明顯提高了空氣中的放射性氣溶膠濃度，如圖1所示。其原因是：無自燃時(shí)，空氣中的放射性氣溶膠是由金屬鈾表面粒徑微小的鈾粉塵彌散在空氣中形成的；而有自燃時(shí)，由于局部溫度迅速升高，在金屬鈾物料周圍產(chǎn)生溫度梯度并引起氣流，金屬鈾自燃形成的鈾氧化物粉末隨氣流向空氣中擴(kuò)散，從而形成高濃度的放射性氣溶膠。

從圖1可以看出，金屬鈾屑自燃形成的氣溶膠增高倍數(shù)平均要高于金屬鈾薄膜自燃形成的氣溶膠增高倍數(shù)，這是因?yàn)榻饘兮櫟谋缺砻娣e越大，自燃時(shí)越易在空氣中彌散并形成氣溶膠。

圖1 金屬鈾薄膜及碎屑自燃時(shí)形成的氣溶膠濃度增高倍數(shù)Fig.1 Increased multiple of radioactive aerosol with Uranium foils or powder self-ignition

3.2 金屬鈾自燃對空氣中放射性氣溶膠粒徑影響分析

金屬鈾自燃時(shí)與未自燃時(shí)產(chǎn)生的氣溶膠粒徑分布如圖2所示。由圖2可見，鈾屑自燃產(chǎn)生的氣溶膠中每種粒徑范圍的放射性氣溶膠濃度都有所升高，但粒徑越大的氣溶膠，其濃度就越高，大于10 μm粒徑范圍的氣溶膠濃度增高最明顯，放射性氣溶膠直徑的中位數(shù)（AMAD）從4.89 μm增大到9.89 μm。由此可推斷金屬鈾燃燒形成的鈾氧化物粉末中大粒徑粉塵的比例高于小粒徑粉塵，產(chǎn)生的放射性氣溶膠中大粒徑范圍的氣溶膠粒子占優(yōu)。

圖2 鈾屑自燃時(shí)與未燃燒時(shí)的放射性氣溶膠粒徑分布Fig.2 The size distribution of radioactive aerosol with Uranium powders self-ignition and unburned

從圖2中可以看出，金屬鈾自燃導(dǎo)致2.5 μm以下粒徑范圍的放射性氣溶膠的增長趨勢要明顯低于5 μm以上粒徑范圍的氣溶膠增長趨勢，小于2.5 μm的可入肺氣溶膠粒子所占百分比從23.5%下降到16.9%。將金屬鈾自燃時(shí)空氣中各粒徑范圍的氣溶膠放射性強(qiáng)度減去未燃燒時(shí)相應(yīng)粒徑范圍的氣溶膠放射性強(qiáng)度，可近似計(jì)算出燃燒產(chǎn)生的小于2.5 μm的氣溶膠粒徑只占16.1%。10 μm以下粒徑范圍的氣溶膠粒子比例從57.9%下降到50.1%。由ICRP推薦的肺模型可知，金屬鈾自燃產(chǎn)生的氣溶膠將導(dǎo)致工作人員吸入的放射性物質(zhì)增加，但在體內(nèi)相對沉積份額減少；而且個(gè)人防護(hù)用的呼吸器對大粒徑氣溶膠粒子的過濾效率也遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于小粒徑粒子，因此對于金屬鈾自燃產(chǎn)生的氣溶膠對人體的危害與防護(hù)而言，這個(gè)結(jié)果是有利的。

3.3 距地面不同高度處空氣中放射性氣溶膠的濃度分布

金屬鈾屑自燃時(shí)與未自燃時(shí)，距地面不同高度處空氣中放射性氣溶膠的濃度分布如圖3所示。從圖3中可以看出，金屬鈾未自燃時(shí)，離地面0.5 m高到1.5 m高處的氣溶膠分布基本均勻，金屬鈾自燃時(shí)，離地面1 m高處的氣溶膠濃度最高，增大約31倍，離地面0.5 m高和1.5 m高處的氣溶膠濃度分別增大約7和5倍，即金屬鈾自燃首先導(dǎo)致離地面1 m高處（即金屬鈾物料位置）的氣溶膠濃度增加，然后氣溶膠向周圍擴(kuò)散。金屬鈾自燃產(chǎn)生的氣溶膠在豎直方向上的上下擴(kuò)散速度基本相同，考慮到向下擴(kuò)散存在重力沉降的作用，可以判斷金屬鈾燃燒引起的向上氣流對氣溶膠的帶動作用要強(qiáng)于向下氣流的帶動作用，這將是操作臺通風(fēng)氣流設(shè)計(jì)的參考因素。在工作人員正常站立時(shí)，呼吸帶高度（約1.5 m）處氣溶膠濃度的增高要遠(yuǎn)低于操作臺鈾物料高度處的增高水平。因此，工作人員操作時(shí)應(yīng)使呼吸帶避開鈾物料所處高度。

圖3 金屬鈾屑自燃時(shí)與未自燃時(shí)距地面不同高度處放射性氣溶膠的濃度分布Fig.3 The vertical distribution of radioactive aerosol with Uranium powders self-ignition and unburned

4 結(jié)論

金屬鈾的自燃現(xiàn)象明顯提高了金屬鈾真空蒸鍍實(shí)驗(yàn)室空氣中的放射性氣溶膠濃度水平，所產(chǎn)生的氣溶膠對工作人員的放射性受照劑量貢獻(xiàn)有重要作用，對金屬鈾自燃的控制和對自燃產(chǎn)生的放射性氣溶膠的防護(hù)是金屬鈾真空蒸鍍工藝中輻射防護(hù)考慮的重要因素；自燃產(chǎn)生的氣溶膠中大粒徑氣溶膠粒子占優(yōu)，2.5 μm以下的氣溶膠粒子占比較小，10 μm以下的氣溶膠粒子占比也略有下降，因此人體的可吸入份額和體內(nèi)沉積份額相對有所下降；金屬鈾自燃在物料附近空氣中產(chǎn)生的氣溶膠濃度最大，所以，工藝設(shè)計(jì)中應(yīng)使工作人員的呼吸帶避開鈾物料所處高度。

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