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    廢水的反歧化生物脫氮技術(shù)研究進展

    2014-06-27 08:08:42孫根行路雪婷孫鵬娟李忠義
    陜西科技大學學報 2014年4期
    關(guān)鍵詞:硝化反應(yīng)器污泥

    孫根行, 路雪婷, 孫鵬娟, 李忠義, 楊 帆

    (1.陜西科技大學 資源與環(huán)境學院, 陜西 西安 710021; 2.西安盛賽爾電子有限公司, 陜西 西安 710075; 3.陜西延長石油(集團)有限責任公司 碳氫高效利用技術(shù)研究中心, 陜西 西安 710075)

    0 引言

    將氯氣通入70 ℃左右的氫氧化鈉溶液,將會發(fā)生如式(1)所示的歧化反應(yīng);反之,在酸性溶液中,氯酸鈉與氯化鈉則會發(fā)生如式(2)所示的反歧

    化反應(yīng),產(chǎn)生單質(zhì)氯.

    3Cl2+6OH-=ClO3-+5Cl-+3H2O

    (1)

    ClO3-+5Cl-+6H+=3Cl2+3H2O

    (2)

    由此可以看出,反歧化反應(yīng)是特殊的氧化還原反應(yīng),指的是在水溶液中同一種元素的高氧化態(tài)物質(zhì)(氧化劑)與低氧化態(tài)物質(zhì)(還原劑)發(fā)生反應(yīng),生成中間氧化態(tài)產(chǎn)物的過程.在無機化學中,這類反應(yīng)還有許多,在此不進行贅述.

    1995年,荷蘭人Strous等[1]在厭氧或缺氧的反硝化流化床中發(fā)現(xiàn),NH4+作為電子供體,NO2-(或NO3-)作為電子受體,可進行反歧化反應(yīng),最終生成氮氣,并分離出了相應(yīng)的細菌,命名為厭氧氨氧化菌.從嚴格意義上來講,由于在反應(yīng)中NO2-或NO3-是作為電子受體,故此反應(yīng)并不是厭氧反應(yīng),而是在厭氧環(huán)境中發(fā)生的缺氧反應(yīng).因此,筆者認為將此技術(shù)稱之為厭氧氨氧化或缺氧氨氧化并不準確.當前,國內(nèi)外也有其他學者提到過這一點[2,3],但卻仍然延用了先前學者們所提出的名字(厭氧氨氧化).為了更準確地定義此技術(shù),本文將其命名為反歧化生物脫氮技術(shù),將厭氧氨氧化菌改名為反歧化菌.

    理論認為,在適當?shù)臈l件下,只需將50%的氨氮氧化為亞硝氮,然后再使生成的亞硝氮與剩余的氨氮進行反歧化反應(yīng),即可生成氮氣從系統(tǒng)逸出,而無需有機碳源的輔助.Vlaeminck[4]對OLAND工藝進行了研究發(fā)現(xiàn),與傳統(tǒng)的硝化/反硝化脫氮工藝相比,OLAND工藝(生物反歧化脫氮)可以減少85%的操作費用;Christian Fux[5]的研究結(jié)果表明,運用生物反歧化脫氮方法進行廢水脫氮,污泥產(chǎn)量極少,可以大大地減少污泥處理費用.鑒于此,廢水生物脫氮技術(shù)的研究與應(yīng)用又有了一個新的拓展熱點.本文旨在對生物反歧化脫氮技術(shù)的研究與應(yīng)用歷程進行回顧,并對其前景進行了展望.

    雖然生物反歧化脫氮技術(shù)在廢水脫氮領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景,但到目前為止,該項技術(shù)幾乎還沒有完全應(yīng)用到實際工程中去.究其原因是反歧化菌代謝十分緩慢,大概2~3個星期才增殖一次[1],導致反歧化反應(yīng)器啟動時間過長.實驗室小規(guī)模的反應(yīng)器啟動大概需要3個月左右的時間,而對于大型中試規(guī)模的反應(yīng)器,成功啟動則需要一年左右的時間甚至更久[6].

    姚俊芹等[7]發(fā)現(xiàn),通過接種普通活性污泥,可在2~4個月內(nèi)成功啟動反歧化反應(yīng).Christian Fux[5]等人設(shè)計了一個中試規(guī)模(3.6 m3)的短程硝化-反歧化脫氮工藝,并經(jīng)過半年的時間將其成功啟動.世界上第一個工程規(guī)模的生物反歧化反應(yīng)器總體積70 m3,此反應(yīng)器總共經(jīng)過3.5年的時間才成功啟動[8].雖然啟動生物反歧化反應(yīng)器較為困難,但是一旦啟動成功,便具有較高的脫氮效果[5,9],初期的生物反歧化污泥呈棕褐色[10],成熟期后呈紅棕色[10-12].

    1 生物反歧化脫氮技術(shù)的發(fā)展背景

    早在1977年,E.Broda[13]根據(jù)進化原理和熱力學原理,預(yù)測自然界中存在著兩種無機自養(yǎng)菌,而其中一種菌可以在厭氧的環(huán)境中將氨和硝酸鹽轉(zhuǎn)變成為氮氣.1995年,荷蘭學者Mulder、Vande Graaf等[14]在反硝化流化床反應(yīng)器中發(fā)現(xiàn)了生物反歧化現(xiàn)象.隨后,國內(nèi)外學者對生物反歧化的機理和工藝條件開展了大量的研究.Vande Graaf[15]通過空白實驗和抑制試驗得出,氨氮與亞硝氮的反歧化反應(yīng)是生物調(diào)節(jié)過程而不是化學過程,并通過15NH4+和14NO3-同位素追蹤實驗,發(fā)現(xiàn)產(chǎn)生的氮氣幾乎都是15-14N2,其中只有1.7%的N2是15-15N2[2].M.Strous等[16]通過質(zhì)量守恒原理,得出了生物反歧化反應(yīng)的總計量方程式,如下所示.

    NH4++1.32NO2-+0.066HCO3-+

    0.13H+→1.02N2+0.26NO3-+

    0.066CH2O0.5N0.15+2.03H2O

    2002年,荷蘭Delft技術(shù)大學提出了基于亞硝酸鹽的全程自養(yǎng)脫氮工藝(CANON).該工藝首先在有氧的條件下將一半的NH4+氧化為NO2-,然后在無氧的條件下,由反歧化菌將剩下的NH4+和NO2-轉(zhuǎn)化為N2.

    近些年來,國內(nèi)外學者對反歧化生物脫氮技術(shù)進行了大量的研究,主要集中在反應(yīng)機理、影響因素和反應(yīng)器的啟動等問題.當前,國內(nèi)對此技術(shù)的研究稍落后于國外.

    用于反歧化生物脫氮反應(yīng)啟動的反應(yīng)器類型主要有:SBR(序批式活性污泥反應(yīng)器)、UASB(上流式厭氧顆粒污泥反應(yīng)器)、Fixed Bed Reactor(固定床反應(yīng)器)、Fluidized Bed Reactor(流化床反應(yīng)器)、Gas-Lift Reactor(氣提式反應(yīng)器)、EGSB(膨脹顆粒污泥床)和MBR(生物膜反應(yīng)器)等.其中,SBR反應(yīng)器用得最多,原因是SBR反應(yīng)器具有構(gòu)造簡單、運行穩(wěn)定、污泥截留效果好、總氮去除率高等優(yōu)點.

    例如,路平等[17]通過對SBR反歧化脫氮反應(yīng)器的試驗研究,結(jié)果發(fā)現(xiàn)在運行穩(wěn)定后,當進水總氮為200 mg/L時,總氮去除率可達到80%;胡勇友等[18]采用ASBR反應(yīng)器培養(yǎng)反歧化脫氮污泥,最終總氮去除率可達93.3%,氨氮和亞硝態(tài)氮的去除率最高可達93.9%和99.8%.

    用于培養(yǎng)生物反歧化污泥的廢水類型主要有:污泥消解上清液、養(yǎng)殖場的糞便污水、垃圾滲濾液、某些工業(yè)污水和實驗室人工配水等[19-22]. 王凱、王淑瑩等[22]通過短程硝化聯(lián)合反歧化脫氮工藝處理垃圾滲濾液,馴化結(jié)束后,在沒有額外添加任何碳源的條件下,總氮去除率達到了90%;李祥、黃勇等[19]對蝕刻液廢水的生物反歧化脫氮性能進行了研究.經(jīng)過110天的馴化后,稀釋到300 mg/L的蝕刻液廢水未對反歧化的活性產(chǎn)生明顯的抑制作用,總氮去除率從1.6 Kg/(m3·d)上升到6.0 Kg/(m3·d),這說明經(jīng)過馴化培養(yǎng)后,生物反歧化脫氮工藝可以應(yīng)用到PCB行業(yè)高氨氮的處理.

    2 反歧化生物脫氮的原理

    2.1 反歧化脫氮反應(yīng)的熱力學原理

    根據(jù)吉布斯自由能的計算方法,可以得出兩個反應(yīng)式NH4++NO2-→N2+2H2O和5NH4++3NO3-→4N2+9H2O+2H+的吉布斯自由能分別為-359.4 kJ/mol和-297 kJ/mol,均小于零.因此,從熱力學角度來看,這兩個反應(yīng)是可以正向發(fā)生的.

    2.2 反歧化微生物

    到目前為止,已經(jīng)發(fā)現(xiàn)的反歧化菌屬于浮霉狀菌目,包括五個屬十個種.五個屬分別為:CandidatusBrocadia,CandidatusKuenenia,CandidatusAnammoxoxogobus,CandidatusJettenia和CandidatusScalindua.

    十個種分別為:CandidatusBrocadiaanammoxidans,CandidatusBrocadiaflugid,CandidatusKueneniastuttgartiensis,CandidatusJetteniaasiatica,CandidatusScalinduabrodae,CandidatusScalinduawagneri,CandidatusScalinduasorokinii,CandidatusScalinduaarobica,CandidatusAnammoxoxogobuspropionicus,CandidatusAnammoxoxogobussulfate[1,23-27].

    經(jīng)過16sr RNA 基因排序發(fā)現(xiàn),它們呈現(xiàn)出類似的形態(tài)與生理特征[25,27,28].最初發(fā)現(xiàn)的反歧化菌的棲息地為污水處理系統(tǒng)、淡水與海洋系統(tǒng)[23,26,29,30].

    反歧化菌的大致形態(tài)如圖1所示.

    圖1 反歧化菌形態(tài)示意圖[18]

    通過免疫熒光顯微鏡檢驗、免疫膠體金標記技術(shù)與電子顯微鏡聯(lián)合技術(shù)檢驗發(fā)現(xiàn),在反歧化菌細胞內(nèi),有一個很大的膜結(jié)構(gòu),膜結(jié)構(gòu)上負載著有關(guān)反歧化反應(yīng)的生物酶,這種膜結(jié)構(gòu)被命名為“Anammoxosome(厭氧氨氧化體)”[31-35].

    在CandidatusBradia菌內(nèi)部,這種膜結(jié)構(gòu)占細胞總體積的30%[34].膜結(jié)構(gòu)對細胞內(nèi)的一切活動非常重要,主要表現(xiàn)在:(1)維持細胞內(nèi)用于ATP合成的質(zhì)子電化學梯度[34];(2)對細胞的生存非常重要,可保護細胞免受反歧化脫氮過程中產(chǎn)生的肼、一氧化氮等物質(zhì)對細胞的毒害[36].

    2.3 反歧化生物脫氮過程

    Van De Graaf等[37]通過15N追蹤實驗得出,在反歧化過程中,NH4+作為電子供體,NO2-作為間接的電子受體,而最有可能的直接的電子受體是羥胺,而羥胺又來源于亞硝酸鹽.NH4+和羥胺反應(yīng)產(chǎn)生聯(lián)氨(肼),聯(lián)氨最終轉(zhuǎn)化為氮氣,反應(yīng)過程如圖2所示.

    圖2 厭氧氨氧化反應(yīng)途徑[37]

    在此過程中,涉及到兩種重要的生物酶,即羥胺氧化還原酶(HAO)和聯(lián)氨氧化酶(HZO).但也有學者認為,NO2-首先被還原為NO,NO再與NH4+反應(yīng)生成N2H4[35].

    3 生物反歧化脫氮反應(yīng)的影響因素

    3.1 溫度與pH的影響

    溫度對生物反歧化反應(yīng)有很大影響.一些學者發(fā)現(xiàn),適于反歧化菌生存的溫度范圍為30 ℃~40 ℃[38,39],當?shù)陀谶@個溫度范圍時,反歧化反應(yīng)器也可以啟動,但是需要更長時間來啟動成功.

    J. Dosta等[40]發(fā)現(xiàn),當溫度在35 ℃~40 ℃時,反歧化脫氮效率最高;當溫度超過45 ℃時,反歧化菌的活性出現(xiàn)不可逆損失;而在18 ℃以下時,經(jīng)過一段時間的適應(yīng)期后,反歧化反應(yīng)器可以成功啟動;但當溫度低于15 ℃時,亞硝酸鹽大量積累,反歧化菌的活性出現(xiàn)大幅度下降.

    Kazuichi Isaka等[41]通過對ABF反歧化反應(yīng)器進行446天的運行后,發(fā)現(xiàn)在20 ℃~22 ℃的條件下,也可以維持較高的反歧化活性.

    S.Rysgaard[42]發(fā)現(xiàn),北極沉積物中的反歧化菌的活性可維持在-1.3 ℃~30 ℃之間,最佳的溫度是12 ℃;根據(jù)M. Strous,K. Egli等[38-39]的研究成果可知,對于不同的反歧化菌,其適于生存的最佳溫度會稍有差別.這可能除了不同的反歧化菌本身的基因存在不同之外,還與微生物長期生存的外界環(huán)境有關(guān).

    pH對反歧化反應(yīng)也很重要,過高或過低的pH會導致反歧化反應(yīng)活性下降.M.Strous[38]認為,適于反歧化反應(yīng)最佳的pH范圍為6.7~8.3,其中最適宜的pH為8.0.

    3.2 有機物的影響

    關(guān)于有機物的影響,一些學者得出了相似的結(jié)論.由于反歧化菌和反硝化細菌可以存在于同一環(huán)境中,當體系中存在有機物時,兩種細菌便會對亞硝酸鹽產(chǎn)生競爭,從而會在某種程度上抑制反歧化菌的活性[43].

    Chong-jian Tang等[44]研究認為,當進水COD/NO2-為2.92時,反應(yīng)器內(nèi)異養(yǎng)反硝化占主要地位.若反應(yīng)器長期在高濃度有機碳存在的條件下運行,反歧化菌的活性便會受到很大程度地抑制.但也有一些學者報道,反歧化反應(yīng)與異養(yǎng)反硝化可以發(fā)生協(xié)同作用,有利于總氮和有機物的去除.

    P.C. Sabumon[45]報道,當有機物存在時,可以成功啟動反歧化脫氮反應(yīng),實現(xiàn)反歧化脫氮與反硝化協(xié)同作用,這對于含有有機碳的高氨氮廢水處理具有重要意義.另外,一些其他學者研究了某些特定的有機化合物對反歧化脫氮效果的影響.

    Awata等[46]通過序批式實驗研究了短鏈脂肪酸對反歧化脫氮反應(yīng)的影響.分別對甲酸、乙酸、丙酸存在時的情況做了探究,發(fā)現(xiàn)丙酸沒有對反歧化菌的活性產(chǎn)生影響,但是降低了無機碳源的固定,而乙酸對兩者都沒有影響,甲酸卻對兩者都有影響.

    Dapena-Mora等[47]通過對反歧化脫氮性能的抑制性研究發(fā)現(xiàn),當乙酸的濃度為50 mM時,反歧化菌70%的活性會被抑制;而當乙酸濃度為10 mM時,對其活性沒有影響.

    3.3 基質(zhì)濃度的影響

    3.3.1 亞硝酸鹽的影響

    當亞硝酸鹽的濃度超過一定限值時,會抑制反歧化菌的活性,但國內(nèi)外學者對其具體的抑制程度尚還沒有得出一致的見解.這可能是由于不同的反歧化菌種對亞硝酸鹽的承受能力不同而導致的[38,39].

    Dapena-Mora等[47]報道,當亞硝酸鹽濃度超過350 mg/L時,反歧化菌的活性會受到抑制;Kazuichi Isaka等[41]發(fā)現(xiàn),當亞硝酸鹽濃度超過280 mg/L時,會對反歧化菌的活性產(chǎn)生抑制;Strous[38]報道,當亞硝酸鹽濃度超過100 mg/L時,反歧化菌的活性會被完全抑制.

    3.3.2 NH4+與NO3-的影響

    NH4+對反歧化脫氮活性的抑制原因主要來源于自由氨(FA)[48].自由氨對反歧化脫氮活性(SAA)的影響如圖3所示.

    □:生物膜作為載體、氯化銨作為基質(zhì); △:生物膜作為載體、硫酸銨作為基質(zhì); ●:絮狀污泥作為載體、氯化銨作為基質(zhì)圖3 自由氨濃度與反歧化脫氮活性的關(guān)系[48]

    Strous等[38]研究發(fā)現(xiàn),當NH4+與NO3-的濃度均低于1 000 mg/L時,不會對反歧化脫氮活性產(chǎn)生影響;而Dapena-Mora等[47]報道,當NH4+與NO3-的濃度分別達到55 mM和45 mM時(770 mg/L和630 mg/L),生物反歧化脫氮活性將損失50%.

    3.3.3 碳酸氫鹽的影響

    在生物反歧化脫氮過程中,碳酸氫鹽的作用主要表現(xiàn)在兩個方面,一是作為無機碳源;二是作為緩沖溶劑.當碳酸氫鹽的濃度太低時,可利用的碳源不足,從而影響反歧化脫氮活性.同樣,過高的碳酸氫鹽濃度會導致溶液pH(>8.1)過高,從而形成一定濃度的自由氨,對反歧化脫氮反應(yīng)也有負面影響.

    Dexiang等[49]發(fā)現(xiàn),當碳酸氫鹽/氨氮的值小于2.3時,反歧化脫氮活性受到抑制,而當比值大于4.7時,其活性也會受到抑制;Yuya Kimura等[50]通過實驗發(fā)現(xiàn),使用凝膠載體培養(yǎng)反歧化菌時,當碳酸氫鹽/氨氮值不低于0.2時,反歧化脫氮反應(yīng)便可以順利進行.

    3.3.4 磷酸鹽和硫酸鹽的影響

    與硝酸鹽類似,不同的反歧化菌種對磷酸鹽的承受能力也不同.Van De Graaf[51]對Brocadiaanammoxidans菌進行了試驗,當磷酸鹽濃度為155 mg/L時,此菌便失去了活性;Egli.[39]對C.Kueneniastuttgartiensis菌進行試驗時,發(fā)現(xiàn)當磷酸鹽濃度達到620 mg/L時,對此菌的活性仍然沒有影響;與此相反,Dapena Mora[47]則報道,當磷酸鹽濃度為620 mg/L時,反歧化脫氮活性損失了50%.

    關(guān)于硫化物對反歧化脫氮效果的影響,國內(nèi)外學者們的說法也不一致.Dapena Mora[47]報道,當硫酸鹽濃度為9.6 mg/L時,反歧化菌喪失了50%的活性;而Van de Graaf[51]報道,反歧化菌對64 mg/L的硫酸鹽表現(xiàn)出了一定的抗性.

    3.4 溶解氧的影響

    溶解氧對反歧化菌的活性具有一定的抑制作用.低濃度的溶解氧(0.25%~2%)對反歧化菌活性的影響是可逆的,而高濃度的溶解氧(>18%)對其活性的影響則是不可逆的[52].

    Jose M.Carvajal Arroyo等[53]通過試驗發(fā)現(xiàn),當溶解氧濃度為2.3~3.8 mg/L時,反歧化脫氮活性損失了50%.

    3.5 鹽的影響

    Dapena Mora[47]發(fā)現(xiàn),當氯化鈉的濃度低于150 mM時,不會對反歧化菌的活性產(chǎn)生影響,而氯化鉀和硫酸鈉的濃度分別超過100 mM和50 mM時,反歧化菌的活性便會受到抑制.Kartal等[54]報道,反歧化菌中的Kuenniastuttgartiensis菌能夠承受的鹽濃度可達到30 g/L.

    3.6 其它因素的影響

    較多學者報道,反歧化菌對可見光比較敏感.Van De Graaf[51]發(fā)現(xiàn),可見光會使反歧化菌的活性損失30%~50%.因此,一些國內(nèi)外學者在實驗過程中會用黑布、黑塑料等包裹反應(yīng)器.

    生物濃度對反歧化脫氮效率也具有至關(guān)重要的影響.Strous等[1]發(fā)現(xiàn),只有當細胞個數(shù)超過1 010~1 011時,才會呈現(xiàn)出反歧化脫氮活性.

    Arrojo[55]研究發(fā)現(xiàn)剪應(yīng)力對反歧化脫氮也會有影響.當轉(zhuǎn)速為180 r/min時,對反歧化脫氮性能沒有影響,而當轉(zhuǎn)速上升到250 r/min時,反歧化脫氮活性與污泥平均粒徑分別下降了40%和45%.

    4 生物反歧化脫氮工藝的實際工程應(yīng)用及展望

    由于反歧化菌種來源稀少,而且生長十分緩慢,又因為對溫度等環(huán)境要素要求苛刻,使得生物反歧化脫氮工藝的實際應(yīng)用現(xiàn)狀遠遠落后于實驗室研究程度.在實驗室的研究中,生物反歧化脫氮技術(shù)可以達到很好的脫氮效果,而在實際工程應(yīng)用中,成功的例子卻很少.

    荷蘭第一個成功建造的生物反歧化脫氮反應(yīng)器總體積為70 m3,起初接種了硝化污泥進行馴化,兩年后又在反應(yīng)器中添加了反歧化污泥.此反應(yīng)器總共花了3.5年的時間才啟動成功,直到2006年9月,此反應(yīng)器才全面投入生產(chǎn),平均總氮去除率達到了750 Kg/d.

    日本第一個全規(guī)模的短程硝化-反歧化脫氮工藝是由傳統(tǒng)的硝化-反硝化工藝改建而成的,專門用于處理半導體生產(chǎn)廠產(chǎn)生的廢水.Tokutomi.等[56]對此工藝的脫氮性能進行了評估,經(jīng)過三個月的啟動后,總氮去除率達到了1.04~3.29 Kg/m3.

    由于生物反歧化脫氮技術(shù)能夠克服傳統(tǒng)生物脫氮技術(shù)(硝化-反硝化)的缺陷,因而對于處理高氨氮廢水具有重要意義.目前,影響該技術(shù)應(yīng)用到實際工程中的“瓶頸”問題是反歧化菌代謝周期過長.若這一問題能夠得以解決,則生物反歧化脫氮技術(shù)在廢水脫氮領(lǐng)域便具有十分廣闊的開發(fā)應(yīng)用前景.

    5 結(jié)束語

    由于生物反歧化脫氮工藝具有低成本、高效率等優(yōu)點,使得其將來在廢水脫氮領(lǐng)域可占有很大優(yōu)勢.然而,由于反歧化菌對溫度、溶解氧等環(huán)境因素十分敏感,導致此工藝很難應(yīng)用到實際工程中去.因此,在以后的研究中,國內(nèi)外學者應(yīng)重點對反歧化菌的脫氮機理進行研究,解決反歧化菌增殖緩慢這一技術(shù)“瓶頸”;同時,還應(yīng)對生物反歧化脫氮工藝的工程應(yīng)用進行研究,旨在能夠?qū)⑵涑晒Φ貞?yīng)用到實際工程中去.

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