• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    聚對二甲苯薄膜的制備及其在有機電致發(fā)光二極管中的應用研究

    2014-06-27 12:03:16胡永茂李汝恒張學清李茂瓊
    應用光學 2014年4期
    關(guān)鍵詞:對二甲苯電流效率空穴

    胡永茂,李汝恒,何 鋆,張學清,李茂瓊,朱 艷

    聚對二甲苯(Parylene-N,PPXN)薄膜由于其優(yōu)越的電絕緣性和成膜性作為一種優(yōu)良的電子元器件封裝材料得到了廣泛的研究[1-8]。同時,超薄的PPXN(poly-p-xylylene)薄膜作為緩沖層,在有機電致發(fā)光二極管OLED(organic light emitting devices)中的應用研究也見諸報道,吸引了人們的注意[9-11]。2004年,Ke等[9]使用 PPXN 薄膜插入到 OLED中的陽極-poly(styrenesulfonate)-dopedpoly(3,4-ethylene dioxythiophene)(PEDOT)界面,提高了器件的電流效率和穩(wěn)定性。HU等[10-11]將PPXN薄膜插入到結(jié)構(gòu)為氧化銦錫ITO(indium tin oxide)/N,N′-bis(naphthalene-1-yl)-N,NPB(N′-bis(phenyl)benzidine)/tris (8-h(huán)ydroxyquinolato)aluminum (Alq3)/LiF/Al的OLED中的陽極-有機界面和電子傳輸層中,顯著提升了器件的電流效率。雖然,PPXN作為OLED中的緩沖層應用的有效性已經(jīng)得到證實,但是較為詳細的PPXN薄膜的制備和表征仍然需要進一步研究和明確。目前,關(guān)于PPXN薄膜緩沖層的研究報道較少,究其原因,可能是因為傳統(tǒng)的制備PPXN薄膜的 Gorham 方法[12-13]中對于薄膜厚度的控制存在較大困難。Gorham方法中,PPXN薄膜生長的反應壓強通常為0.1Pa~10Pa,聚合生長的速率為每秒幾納米。PPXN薄膜聚合生長的如此高的反應壓強與小分子OLED器件的制備工藝并不匹配,后者的制備通常在低于10-4Pa的高真空環(huán)境下進行。而且,PPXN薄膜緩沖層的厚度一般在10nm以下,如此薄的厚度在較高的反應壓強下也難于控制。因此,為了拓展PPXN薄膜的應用領(lǐng)域,有必要開發(fā)新的在較低反應壓強下PPXN薄膜的制備設(shè)備和工藝。本文報道了利用自主研制的分子束源KC(knudsen cell)制備了低于10nm的PPXN薄膜,對該KC的結(jié)構(gòu)和工作原理均進行了較為詳細的描述。所制備的PPXN薄膜成分由其紅外光譜進行了測量,用原子力顯微鏡AFM(atomic force microscope)表征了薄膜的表面形貌。結(jié)果顯示,所制備的PPXN薄膜具有較好的表面平整性。準確控制PPXN薄膜插入到結(jié)構(gòu)為ITO/NPB/Alq3/LiF/Al的 OLED中的陽極-有機界面,適當阻擋從陽極注入的空穴,改善了器件工作時的載流子平衡,相比未插入PPXN緩沖層的器件,電流效率提高了70%。把1nm的PPXN緩沖層插入到NPB中的不同位置,優(yōu)化了器件結(jié)構(gòu),電流效率提高了11%。

    1 實驗

    1.1 PPXN薄膜的制備

    圖1所示為本實驗使用的自制分子束源的剖面示意圖,它由一個陶瓷坩堝、一個不銹鋼裂解管和一個銅制的冷卻腔組成,這3個部件之間通過陶瓷管連接。為方便添加聚對二甲苯前驅(qū)體,即對二甲苯環(huán)二體,在坩堝上部與陶瓷管的結(jié)合部采用氟化橡膠墊片進行密封,除此之外,分子束源的各個部件之間均采用銀墊片密封。坩堝和裂解管的溫度由2個獨立的加熱電源控制。對二甲苯環(huán)二體粉末在坩堝中約150℃下升華為氣態(tài),之后進入到裂解管中,在550℃下裂解為對二甲苯活性單體。裂解管為長200mm,直徑2mm的細長結(jié)構(gòu)。這樣,細束的對二甲苯環(huán)二體氣體在裂解管中經(jīng)歷較長的路徑而得到充分裂解。從裂解管中流出的對二甲苯活性單體經(jīng)過冷卻管冷卻至約200℃后在襯底表面沉積聚合,生成PPXN薄膜。通過對坩堝溫度的調(diào)節(jié),PPXN薄膜可以在室溫和較低 壓 強 (~10-3Pa)下,以 0.01nm/s~0.02nm/s的速率生長。

    圖1 實驗用自制分子束源的剖面示意圖圖中箭頭表示對二甲苯環(huán)二體和單體氣流Fig.1 Profile of home-made KC(gas flow of PPXN dimers and monomers was presented by arrows)

    1.2 PPXN薄膜的表征

    在PPXN薄膜的紅外光譜測量中,首先在溴化鉀(KBr)紅外窗片上以上述工藝生長了150nm的PPXN薄膜,之后采用傅里葉變換紅外光譜儀(Shimadzu IR Prestige-21)獲得其紅外透射光譜。在PPXN薄膜表面表征的實驗中,首先使用專用洗液和去離子水對ITO玻璃(ITO厚度約80nm,方塊電阻為20Ω/□)進行反復超聲清洗,之后再進行3min的紫外-臭氧處理。處理好的ITO玻璃襯底傳入本底壓強為10-5Pa的真空腔中,其上以0.01nm/s~0.02nm/s的速率生長PPXN薄膜。薄膜的生長速率采用石英晶體振蕩器監(jiān)測。采用原子力顯微鏡(AFM)表征了PPXN薄膜的表面形貌。

    1.3 OLED的制備和測試

    OLED的制備和測試整個實驗過程均在1 000級的潔凈間中進行。實驗過程如下,ITO玻璃襯底經(jīng)清洗、干燥、臭氧處理后通過手套箱和預處理室傳入生長腔。隨后,PPXN、NPB、Alq3、LiF、Al薄膜在襯底上以熱蒸鍍的方式連續(xù)沉積,制成所需要的OLED器件。PPXN的沉積聚合速率為0.01nm/s~0.02nm/s,其余材料沉積速率控制在0.1nm/s~0.2nm/s。為對照實驗的需要,在薄膜生長過程中,原位更換掩膜板,在其他條件均相同的前提下,只改變PPXN薄膜緩沖層的厚度和插入位置。器件的性能測試在大氣氛圍中完成。

    2 結(jié)果和討論

    2.1 PPXN薄膜的紅外光譜分析

    圖2為沉積在KBr窗片上的150nm PPXN薄膜的紅外透射光譜。從圖中可以清楚的看到PPXN薄膜相的特征峰:位于3 018.6cm-1的由芳香環(huán)的C-H鍵伸縮振動引起的吸收峰,位于2 800cm-1~3 000cm-1的由-CH2基團的對稱和反對稱伸縮振動引起的吸收峰;分別位于823.6cm-1和1 342.5cm-1的由-CH2基團的對二甲苯面外彎曲 振 動 和 變 形 振 動 引 起 的 吸 收 峰[1,4,14-16]。 詳 細的紅外吸收峰對應的基團和振動模式列于表1。上述紅外光譜的測量結(jié)果與文獻相關(guān)報道一致,證明了利用自制的分子束源制備的薄膜成分為PPXN。

    圖2 沉積聚合在KBr窗片上厚度為150nm的PPXN薄膜的紅外透射光譜圖中標出了位于3 018.6cm-1,2 800cm-1~3 000cm-1,823.6cm-1以及1 342.5cm-1的PPXN薄膜特征峰Fig.2 IR spectrum of 150 nm PPXN film deposited on KBr piece(PPXN characteristic absorbing peaks at 3 018.6cm-1,2 800~3 000cm-1,823.6cm-1 and 1 342.5cm-1 were marked)

    表1 PPXN基團振動所對應的紅外吸收峰Table 1 List of IR absorbing peaks and corresponding bond vibration modes of PPXN groups

    2.2 PPXN薄膜的表面形貌測量

    為監(jiān)測PPXN薄膜質(zhì)量,使用了AFM分別對ITO表面和TIO/PPXN薄膜表面形貌進行了測量。圖3所示為紫外-臭氧處理過的圖3(a)ITO表面和圖3(b)ITO/PPXN(50nm)表面的 AFM圖。由圖可見,紫外-臭氧處理過的平均ITO表面平均峰-峰值為8nm,相對未進行處理的ITO表面(峰-峰值為12nm,為簡潔起見文中沒有給出),紫外-臭氧處理能明顯的提高ITO表面的平整度[17]。ITO/PPXN(50nm)表面的平均峰-峰值為15nm,相對ITO表面有所增加,但卻沒有ITO表面的尖刺形貌,而代之以比較平緩的波浪狀形貌。相對普遍使用在OLED和有機太陽能電池中的ITO和有機材料之間的接觸,PPXN薄膜的這種波浪狀的形貌可增加有機材料之間的接觸面積,改善結(jié)合界面的穩(wěn)定性,因此具備潛在的應用價值,文獻[9]中對于PPXN薄膜緩沖層提高器件穩(wěn)定的機理解釋也正基于PPXN薄膜表面的此種特征。

    圖3 (a)紫外-臭氧處理的ITO 表面和(b)ITO/PPXN(50nm)表面的AFM形貌圖Fig.3 AFM images of(a)UV-ozone treated bar ITO surface and(b)ITO/PPXN (50 nm)surface

    本實驗還對PPXN薄膜的表面親疏水性進行了測量,對于厚度為3nm,8nm和15nm PPXN薄膜,去離子水的接觸角分別為83°,85°和85°,這個結(jié)果顯示,即使是厚度為3nm的PPXN薄膜也已經(jīng)具備了連續(xù)結(jié)構(gòu)的薄膜相。該結(jié)果證實了PPXN對ITO表面的覆蓋,也間接地表征了PPXN薄膜的優(yōu)良成膜性,這與文獻報道一致[18-19]。

    2.3 PPXN薄膜緩沖層在OLED中的應用

    為考察PPXN薄膜緩沖層對OLED器件的作用效果,我們制備了結(jié)構(gòu)為ITO/PPXN(xnm)/NPB (40nm)/Alq3(80nm)/LiF(1nm)/Al的一組器件(器件類型1)。PPXN薄膜的厚度x從0~5nm范圍變化。如圖4所示,圖4(a)為器件電流密度-電壓(j-V)曲線,圖4(b)為器件亮度-電壓(B-V)曲線,圖4(c)為器件電流密度-電流效率(j-E)演化關(guān)系。

    圖4 不同厚度PPXN薄膜下器件類型1的(a)j-V曲線,(b)B-V 曲線,(c)j-E 曲線Fig.4 (a)j-V,(c)B-Vand(c)j-Echaracteristics of device type 1with PPXN of different thicknesses

    如圖4(a)所示,PPXN薄膜的插入導致了器件電流較明顯的下降。在9V的偏壓下,電流密度從未插入PPXN薄膜器件的7.67mA/cm2降到了0.5nm厚 PPXN 薄膜插入器件的1.73mA/cm2。插入1nm厚PPXN薄膜的器件電流密度略微回升至2.37mA/cm2。之后,隨插入薄膜厚度的進一步增加,電流密度逐步減少,5nm厚的PPXN薄膜插入時,器件電流已降到0.37mA/cm2。由圖4(b)可見,0.5nm的PPXN薄膜的加入對器件的發(fā)光亮度幾乎沒有影響。當薄膜厚度增至1nm時,器件的亮度相比沒有插入PPXN的器件反而有所增強。加入PPXN緩沖層以后,器件的電流效率顯著增加。沒有緩沖層的器件效率為較低的3.44 cd/A (13.8V,16.48mA/cm2),0.5nm 的 PPXN加入之后,器件的電流效率增加至5.48cd/A(10.8V,9.57mA/cm2)。之后,在1nm薄膜厚度的情況下,器件的電流效率達到最高的5.77cd/A(11.1V,17.87mA/cm2)。相比3.44cd/A,器件的電流效率增長了70%。進一步增加PPXN薄膜厚度導致器件的電流效率下降。從上述實驗結(jié)果看出,PPXN薄膜的加入減小了器件的電流,但增加了器件的電流效率。在器件類型1的結(jié)構(gòu)下,1nm是PPXN薄膜陽極緩沖層的一個最佳厚度。

    為進一步優(yōu)化器件結(jié)構(gòu)獲得更高的器件性能,同時深入理解PPXN在器件中作為緩沖層的作用機理,我們把1nm PPXN插入到空穴傳輸層NPB中的不同位置,制備了結(jié)構(gòu)為ITO/NPB(I)(xnm)PPXN (1nm)/NPB(II)(40-xnm)/Alq3(80nm)/LiF (1nm)/Al的一組 器件(器件類型2)。如圖5所示,圖5(a)為器件電流密度-電壓(j-V)曲線,圖5(b)為器件亮度-電壓(B-V)曲線,圖5(c)為器件電流密度-電流效率(j-E)演化關(guān)系。

    圖5 不同插入位置的0.5nm PPXN薄膜下器件類型2的(a)j-V,(b)B-V,(c)j-E 曲線Fig.5 (a)j-V,(b)B-Vand(c)j-Echaracteristics of device type 2 with 0.5 nm PPXN of different inserting positions

    由圖5可見,在9V的驅(qū)動電壓下,器件的電流密度隨 NPB(I)的厚度x,單調(diào)地從20.72mA/cm2(x=0nm)增 加 至 56.81mA/cm2(x=30nm)。在驅(qū)動電壓小于10V的范圍內(nèi),器件的發(fā)光亮度隨x值從1 167.44cd/m2(x=0nm,偏壓(bias)為9V)增加至 3 261.47cd/m2(x=30nm,偏壓(bias)為9V)。但當驅(qū)動電壓大于10V后,器件的發(fā)光亮度的變化趨勢發(fā)生了反轉(zhuǎn)。在圖5(b)的插圖中,我們可以看到,器件的電流效率首先從5.64cd/A (x=0nm,j=20.72mA/cm2)增加到6.27cd/A (x=15nm,j=33.54mA/cm2),隨后,緩慢但單調(diào)地下降至5.82cd/A(x=30nm,j=33.65mA/cm2)。因此,1nm的PPXN插入的最佳位置為x=15nm。在此情況下,器件電流效率的提高相對x=0nm,即插入到陽極界面時,提高了11%。相比3.44cd/A,器件電流效率增長了81%。這里需要指出的是,在器件類型1中,1nm的PPXN插入到陽極界面時,器件的電流效率為5.77cd/A,而相同的結(jié)構(gòu)在器件類型2中則為5.64cd/A。兩者數(shù)值上的不同是因為類型1和類型2是不同實驗批次的實驗所得到的結(jié)果。在本項工作中,重要的是我們找到了同一批次的實驗對比器件中性能的變化趨勢,而不同批次的器件之間的差異則由實驗誤差和實驗環(huán)境的不同而造成的,對我們得到的實驗規(guī)律并沒有影響。

    類型1和類型2器件的j-V演化規(guī)律可以用遂穿勢壘模型TBRM(tunneling barrier reduction model)解釋[10-11,15-17]。OLED器件工作時,空穴從陽極ITO,電子從陰極Li/Al分別注入到NPB和Alq3層中,之后分別通過跳躍(hoping)的方式傳輸?shù)絅PB/Alq3界面復合,發(fā)出光子。由于陽極氧化物和金屬陰極的費米能級跟與之接觸的有機材料的最高電子占據(jù)軌道HOMO(highest occupied molecular orbital)能級和最低未被電子占據(jù)軌道 LUMO(lowest unoccupied molecular orbital)能級之間不匹配,導致空穴和電子注入時需要越過一個勢壘。在本實驗所采用的器件結(jié)構(gòu)中,空穴的注入相比電子注入要容易,而且空穴在NPB中的遷移率要遠高于電子在Alq3中的遷移率,因此器件工作時,空穴電流比電子電流大。這種不平衡將導致器件電流效率降低。而適當對空穴進行阻擋,可以降低空穴電流,提高器件的電流平衡,從而提高器件的電流效率。在器件類型1中,PPXN插入到陽極界面,器件電流下降,但電流效率卻明顯提高,其物理機理就是PPXN的插入有效地阻擋了器件的空穴電流,提升了器件內(nèi)部電流的平衡,從而提高了電流效率。當然過厚的PPXN緩沖層將導致空穴電流的進一步下降,也會重新導致器件電流效率的下降。因此在這個結(jié)構(gòu)中,1nm是一個比較合適的厚度。

    在類型2的器件中,情況相對復雜一些。前面提到,PPXN對空穴的注入有阻擋作用,同樣由于PPXN禁帶寬度很大,插入的PPXN薄膜對電子的傳輸也具有阻擋作用。而由圖5可以看到,在NPB中不同位置插入1nm PPXN時,隨x的增加,器件電流密度隨之增加。這顯然不能從PPXN對載流子的阻擋這個角度來解釋,而要借助TBRM來理解。圖6所示為相應的原理圖,圖6(a)和圖6(b)為器件在陽極和相對陽極較遠的NPB中插入PPXN緩沖層的結(jié)構(gòu)示意圖,圖6(c)和圖6(d)分別為相應結(jié)構(gòu)下器件工作時的能帶分布。

    前面提到,由于空穴在NPB中的遷移率要遠高于電子在Alq3中的遷移率,器件工作時,NPB中的電勢分布比起Alq3中要均勻,因此呈現(xiàn)圖6(c)和圖6(d)的分布。按照TBRM 模型,緩沖層插入時,只有在緩沖層中形成較大的電勢降,才有可能使載流子從緩沖層一側(cè)注入到另一側(cè)得到增強。而要在緩沖層中形成較大的電勢降,前提是要在緩沖層兩側(cè)有不同類型的載流子堆積。Zhang等[20]的研究發(fā)現(xiàn),20nm左右厚度的NPB(在器件類型2中相當于是x=20nm)對電子已經(jīng)具備足夠的阻擋作用,因此從陰極注入的電子很難到達陽極界面(x=0nm),從而不能在PPXN/NPB界面形成有效的電子堆積,這時PPXN的插入僅僅只是起到對空穴注入的阻擋作用,體現(xiàn)在圖6(c)中,PPXN相當于引入了空穴注入的額外勢壘?1。而當x≥15nm,從陰極注入的電子就可以到達PPXN/NPB(II)界面堆積,這時在PPXN緩沖層中形成了較大的電勢降,PPXN所引入的額外勢壘?2<?1,從而使得電流較PPXN插入到陽極界面的情況有所增加。隨x的增大,在PPXN/NPB(II)界面堆積的電子越多,PPXN內(nèi)部形成的電勢降也越大,引入的額外勢壘越小。這就是器件電流密度隨x值增大而增加的原因。

    圖6 1nm PPXN插入到(a)陽極界面和(b)相較遠離陽極界面(x≥15nm)的NPB中,以及器件工作時相應的能帶示意圖其中電子和空穴分別用實心和空心園表示Fig.6 Schematic diagrams of devices configuration of buffer inserted in(a)anode interface and(b)NPB layer,and band diagrams of devices with PPXN buffer located at(c)anode interface and(b)far from the anode interface under operation(electrons and holes are,respectively,represented by solid and open circles)

    值得一提的是,在器件類型2中,PPXN對電子穿過NPB/Alq3界面的電子漏電流的阻擋,對器件電流效率的提高起到了積極的貢獻,對空穴電流的適當阻擋,則有助于改善器件內(nèi)部的電流平衡,從而提高器件電流效率。通過類型1和2器件的實驗,我們找到了PPXN緩沖層插入的最優(yōu)化的厚度和位置。

    3 結(jié)論

    通過使用自制的分子束源沉積聚合了聚對二甲苯(Parylene-N,PPXN)薄膜。對該分子束源進行了特別設(shè)計和不斷優(yōu)化,PPXN薄膜可以在室溫,10-3Pa的較低反應壓強下以0.01nm/s~0.02nm/s的速率沉積聚合。所制備的PPXN薄膜成分由紅外光譜測量得到證實。原子力顯微鏡測量顯示,PPXN表面呈現(xiàn)波浪狀,較為平整的形貌。去離子水的接觸角測量表明,3nm的PPXN薄膜已經(jīng)具備連續(xù)薄膜相的特征,成膜性好。準確控制的PPXN薄膜在有機電致發(fā)光二極管中用作緩沖層,對載流子的注入和傳輸進行調(diào)控,有效地改善了器件內(nèi)部的載流子平衡,在優(yōu)化的結(jié)構(gòu)條件下,器件的電流效率較未插入PPXN緩沖層的器件提高了超過80%。

    [1] Lee T,Lee J,Park C.Characterization of parylene deposition process for the passivation of organic light emitting diodes[J].Korean J.Chem.Eng.,2002,19(4):722-727.

    [2] Kim N,Potscavage W J,Domercq J B,et al.A hybrid encapsulation method for organic electronics[J].Appl.Phys.Lett.,2009,94(16):163308-1-3.

    [3] Yoon Y S,Park H Y,Lim Y C,et al.Effects of parylene buffer layer on flexible substrate in organic light emitting diode [J].Thin Solid Films,2006,513:258-263.

    [4] Sohna S,Kima K,Khoa S,et al.Effects of plasma polymerized para-xylene intermediate layers on characteristics of flexible organic light emitting diodes fabricated on polyethylene terephthalate substrates[J].Journal of Alloys and Compounds,2008,449:191-195.

    [5] Yamashita K,Mori T,Mizutani T.Encapsulation of organic light-emitting diode using thermal chemical-vapourdeposition polymer film[J].J.Phys.D:Appl.Phys.,2001,34:740-743.

    [6] Najafov H,Lee B,Zhou Q,et al.Observation of long-range exciton diffusion in highly ordered organic semiconductors[J].Nature Materials,2010,9:938-943.

    [7] Ou Y,Wang P I,Vanamurthy L H,et al.Thermal stability study of pore sealing using parylene N [J].Journal of the Electrochemical Society,2008,155(10):H819-H822.

    [8] Jeong Y S,Ratier B,Moliton A,et al.UV-visible and infrared characterization of poly(p-xylylene)films for waveguide applications and OLED encapsulation[J].Synthetic Metals,2002,127:189-193.

    [9] Ke L,Kumar R S,Zhang K,et al.Organic light emitting devices performance improvement by inserting thin parylene layer[J].Synthetic Metals,2004,140:295-299.

    [10] Hu Y M,He Y,Chen X Q,et al.Obvious efficiency enhancement of organic light-emitting diodes by parylene-N buffer layer [J].Appl.Phys.Lett.,2012,100:163303.

    [11] Hu Y M,He Y,Chen X Q,et al.Insertion of parylene-N films in electron transport layer:An effective approach for efficiency improvement of organic light emitting diodes[J].J.Appl.Phys.,2012,112:104505.

    [12] Ganguli S,Agrawal H,Wang B,et al.Improved growth and thermal stability of Parylene films[J].J.Vac.Sci.Technol.,1997,15(6):3138-3142.

    [13] Yang R,Ganguli S,Karcz J,et al.High deposition rate parylene films[J].J.Cryst.Growth,1998,183:385-390.

    [14] Bae I S,Cho S H,Lee S B,et al.Growth of plasma-polymerized thin films by PECVD method and study on their surface and optical characteristics[J].Surface & Coatings Technology,2005,193:142-146.

    [15] Achyuta A K H,White A J,Lewis H G P,et al.Incorporation of linear spacer molecules in vapor-deposited silicone polymer thin films[J].Macromolecules,2009,42:1970-1978.

    [16] Kahouli A,Sylvestre A,Ortega L,et al.Structural

    and dielectric study of parylene C thin films [J].Appl.Phys.Lett.,2009,94(15):152901-1-3.[17] Zhao J M,Zhang S T,Wang X J,et al.Dual role of LiF as a hole-injection buffer in organic light-emitting Diodes [J].Appl.Phys.Lett.,2004,84:2913.

    [18] Senkevich J J,Wang P I.Molecular layer chemistry via parylenes[J].Chem.Vap.Deposition,2009,15:91-94.

    [19] Mallikarjunan A,Murarka S P,Lu T M.Metal drift behavior in low dielectric constant organosiloxane polymer [J].Appl.Phys.Lett.,2001,79(12):1855-1857.

    [20] Zhang S T,Wang Z J,Zhao J M,et al.Electron blocking and hole injection:The role of N,N′-Bis(naphthalen-1-y)-N,N′-bis(phenyl)benzidine in organic light-emitting devices [J].Appl.Phys.Lett.,2004,84(15):2916-2918.

    猜你喜歡
    對二甲苯電流效率空穴
    空穴效應下泡沫金屬復合相變材料熱性能數(shù)值模擬
    噴油嘴內(nèi)部空穴流動試驗研究
    基于MoOx選擇性接觸的SHJ太陽電池研究進展
    UOP公開一種生產(chǎn)高純度甲苯和對二甲苯的方法
    有機物對電解錳電流效率的影響
    濕法冶金(2020年1期)2020-02-24 06:22:04
    2014—2019年我國對二甲苯回顧與展望
    淺析210KA電解槽電流效率的影響因素
    科學與財富(2017年9期)2017-06-09 18:45:34
    和利時海南60萬噸/年對二甲苯(PX)項目
    自動化博覽(2017年2期)2017-06-05 11:40:39
    影響離子膜電解槽電流效率的因素
    中國氯堿(2017年3期)2017-04-18 02:23:04
    工藝參數(shù)對高速鍍錫電流效率及鍍錫層表面形貌的影響
    www.av在线官网国产| 亚洲天堂av无毛| 我的女老师完整版在线观看| 大片免费播放器 马上看| 婷婷色av中文字幕| 日韩av免费高清视频| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 18禁观看日本| 久久鲁丝午夜福利片| 国产精品国产三级专区第一集| 亚洲av男天堂| 最后的刺客免费高清国语| 晚上一个人看的免费电影| 80岁老熟妇乱子伦牲交| av网站免费在线观看视频| 最近最新中文字幕免费大全7| 国产精品女同一区二区软件| 欧美丝袜亚洲另类| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 99久国产av精品国产电影| 又黄又粗又硬又大视频| 美女内射精品一级片tv| 日本av手机在线免费观看| 丰满少妇做爰视频| 国产黄色视频一区二区在线观看| 国产69精品久久久久777片| 国产乱人偷精品视频| 涩涩av久久男人的天堂| 最近2019中文字幕mv第一页| 久久久久精品性色| 一边摸一边做爽爽视频免费| 久久99热6这里只有精品| 99热6这里只有精品| 欧美 日韩 精品 国产| 18禁观看日本| 亚洲图色成人| 精品人妻一区二区三区麻豆| 欧美成人精品欧美一级黄| 韩国精品一区二区三区 | 精品一区二区三区四区五区乱码 | 一本一本久久a久久精品综合妖精 国产伦在线观看视频一区 | 九九在线视频观看精品| 精品一区二区免费观看| 国产成人a∨麻豆精品| 黄色 视频免费看| 国产毛片在线视频| 26uuu在线亚洲综合色| 色视频在线一区二区三区| 少妇 在线观看| 国产色爽女视频免费观看| 黑丝袜美女国产一区| 少妇人妻 视频| 一二三四中文在线观看免费高清| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 亚洲人成77777在线视频| 久久精品国产自在天天线| 精品少妇久久久久久888优播| 国产精品久久久久久精品古装| 中国美白少妇内射xxxbb| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 国产精品免费大片| 国产 精品1| 精品视频人人做人人爽| 国产免费一级a男人的天堂| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 国产精品久久久久成人av| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 国产高清不卡午夜福利| 少妇人妻久久综合中文| 99久国产av精品国产电影| 夜夜爽夜夜爽视频| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 久久久久国产精品人妻一区二区| 免费在线观看完整版高清| 只有这里有精品99| 久久青草综合色| 丝袜在线中文字幕| 成人亚洲精品一区在线观看| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 一二三四中文在线观看免费高清| 日本91视频免费播放| 国产有黄有色有爽视频| 亚洲内射少妇av| 男人爽女人下面视频在线观看| 亚洲国产看品久久| 亚洲精品视频女| www.熟女人妻精品国产 | 免费播放大片免费观看视频在线观看| 9191精品国产免费久久| 亚洲第一av免费看| 日韩av在线免费看完整版不卡| 男女高潮啪啪啪动态图| 少妇熟女欧美另类| www.av在线官网国产| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 高清欧美精品videossex| 久久久久久久亚洲中文字幕| 午夜福利网站1000一区二区三区| 青春草亚洲视频在线观看| 激情视频va一区二区三区| 午夜影院在线不卡| 国产免费现黄频在线看| 欧美成人午夜精品| 丝瓜视频免费看黄片| 黄色配什么色好看| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 国产精品久久久久久精品电影小说| 9热在线视频观看99| 啦啦啦啦在线视频资源| 亚洲人成网站在线观看播放| 22中文网久久字幕| 亚洲av.av天堂| videossex国产| 91成人精品电影| www.av在线官网国产| 一级,二级,三级黄色视频| 亚洲精品乱久久久久久| 美国免费a级毛片| 日韩一区二区三区影片| 国产在线一区二区三区精| 成人免费观看视频高清| 亚洲综合色网址| 国产黄色视频一区二区在线观看| 久久久久国产网址| 国产成人免费观看mmmm| 少妇 在线观看| 精品少妇黑人巨大在线播放| 色吧在线观看| 一二三四在线观看免费中文在 | 亚洲精品色激情综合| av女优亚洲男人天堂| av视频免费观看在线观看| 日本与韩国留学比较| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 久久婷婷青草| 少妇被粗大猛烈的视频| 国产精品嫩草影院av在线观看| 久热这里只有精品99| 91国产中文字幕| 黄色毛片三级朝国网站| 午夜福利乱码中文字幕| 看非洲黑人一级黄片| 久久精品国产综合久久久 | 青春草亚洲视频在线观看| 中文字幕免费在线视频6| 国产av精品麻豆| 大片电影免费在线观看免费| 丝袜在线中文字幕| 永久免费av网站大全| 成人影院久久| av黄色大香蕉| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 一二三四中文在线观看免费高清| 久久精品aⅴ一区二区三区四区 | 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 日韩一区二区三区影片| 在线天堂最新版资源| 国产激情久久老熟女| 天堂俺去俺来也www色官网| 久久久久久久久久久免费av| 91久久精品国产一区二区三区| 999精品在线视频| 亚洲成色77777| 日韩中文字幕视频在线看片| 妹子高潮喷水视频| 免费观看在线日韩| 制服人妻中文乱码| 久久人人97超碰香蕉20202| 精品熟女少妇av免费看| 午夜免费鲁丝| 国产色爽女视频免费观看| 婷婷色麻豆天堂久久| 免费观看无遮挡的男女| 国产午夜精品一二区理论片| 美女主播在线视频| 99久久精品国产国产毛片| 午夜视频国产福利| 极品人妻少妇av视频| 欧美精品亚洲一区二区| 99视频精品全部免费 在线| 色哟哟·www| 成人二区视频| 亚洲精品aⅴ在线观看| 免费大片18禁| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 国产精品成人在线| 国产精品久久久久久精品电影小说| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 久久亚洲国产成人精品v| 国产麻豆69| 最近2019中文字幕mv第一页| 少妇高潮的动态图| 搡老乐熟女国产| 九九爱精品视频在线观看| 男的添女的下面高潮视频| 日日摸夜夜添夜夜爱| 久久狼人影院| 国产一区二区在线观看av| 97精品久久久久久久久久精品| 国产一区二区三区综合在线观看 | 18禁国产床啪视频网站| 啦啦啦在线观看免费高清www| 亚洲五月色婷婷综合| 免费av不卡在线播放| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 久久精品国产亚洲av天美| 全区人妻精品视频| 91在线精品国自产拍蜜月| 欧美精品高潮呻吟av久久| 久久99精品国语久久久| 国产老妇伦熟女老妇高清| 久久久久久久久久成人| 国产精品免费大片| 内地一区二区视频在线| av在线观看视频网站免费| 午夜福利影视在线免费观看| 伦理电影大哥的女人| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 日本91视频免费播放| 街头女战士在线观看网站| 大香蕉97超碰在线| 99国产精品免费福利视频| 各种免费的搞黄视频| 韩国高清视频一区二区三区| 成人毛片60女人毛片免费| 日本爱情动作片www.在线观看| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 国产精品偷伦视频观看了| 亚洲综合精品二区| 久久精品国产亚洲av涩爱| 亚洲综合色网址| 18禁观看日本| 欧美精品一区二区免费开放| 午夜激情av网站| 女性生殖器流出的白浆| 久久影院123| 国产一区有黄有色的免费视频| 成人手机av| 亚洲精品日本国产第一区| 欧美激情极品国产一区二区三区 | 国产在线视频一区二区| 中国国产av一级| 欧美精品高潮呻吟av久久| 69精品国产乱码久久久| 激情视频va一区二区三区| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 中文字幕亚洲精品专区| 91国产中文字幕| 五月天丁香电影| videosex国产| 久久久久久久精品精品| 国产毛片在线视频| 中文字幕最新亚洲高清| 久久久精品免费免费高清| 国产1区2区3区精品| 国产一区有黄有色的免费视频| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 午夜福利视频精品| 欧美变态另类bdsm刘玥| 在线观看三级黄色| tube8黄色片| 亚洲天堂av无毛| 熟女人妻精品中文字幕| 天堂中文最新版在线下载| 一二三四中文在线观看免费高清| 91精品三级在线观看| 男女边吃奶边做爰视频| 极品少妇高潮喷水抽搐| 欧美日韩精品成人综合77777| 51国产日韩欧美| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 黑人欧美特级aaaaaa片| 欧美变态另类bdsm刘玥| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 十八禁高潮呻吟视频| 欧美精品一区二区免费开放| 国产日韩欧美视频二区| 22中文网久久字幕| 久久久久精品性色| 国产成人精品无人区| 99久久综合免费| 色5月婷婷丁香| 一级片'在线观看视频| 美女视频免费永久观看网站| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 久久国内精品自在自线图片| 国产高清不卡午夜福利| 丝袜美足系列| www.av在线官网国产| 亚洲国产精品一区三区| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 中国三级夫妇交换| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 欧美精品一区二区免费开放| 丰满饥渴人妻一区二区三| 高清黄色对白视频在线免费看| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 欧美激情国产日韩精品一区| 伦理电影免费视频| 热99久久久久精品小说推荐| 男女高潮啪啪啪动态图| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 亚洲伊人色综图| 欧美精品一区二区免费开放| 久久精品久久久久久久性| 日韩av不卡免费在线播放| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 少妇高潮的动态图| 国产1区2区3区精品| 精品少妇黑人巨大在线播放| 午夜免费鲁丝| 亚洲,欧美,日韩| 精品国产乱码久久久久久小说| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 天堂俺去俺来也www色官网| 尾随美女入室| 人人妻人人澡人人看| 精品久久久精品久久久| 国产免费又黄又爽又色| 丝袜人妻中文字幕| 国产免费视频播放在线视频| 日本欧美视频一区| 欧美精品一区二区免费开放| 日韩欧美精品免费久久| 美女中出高潮动态图| 午夜av观看不卡| 久久精品国产综合久久久 | 国产精品免费大片| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 国产有黄有色有爽视频| 亚洲精品国产色婷婷电影| 男人舔女人的私密视频| 成人毛片a级毛片在线播放| 午夜免费鲁丝| 欧美精品高潮呻吟av久久| 国产黄色免费在线视频| 黄片播放在线免费| 国产爽快片一区二区三区| 久久精品人人爽人人爽视色| 色吧在线观看| 中文字幕制服av| 国产精品成人在线| 久久久精品区二区三区| 亚洲av中文av极速乱| 欧美精品亚洲一区二区| 熟女电影av网| 久久人人爽人人爽人人片va| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 亚洲精品,欧美精品| www日本在线高清视频| 夫妻性生交免费视频一级片| 免费观看无遮挡的男女| 女性生殖器流出的白浆| 精品国产国语对白av| 女人久久www免费人成看片| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 亚洲人成网站在线观看播放| 国产高清国产精品国产三级| 伦精品一区二区三区| www.熟女人妻精品国产 | 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 欧美变态另类bdsm刘玥| 丰满迷人的少妇在线观看| 成人午夜精彩视频在线观看| 午夜激情久久久久久久| 人妻 亚洲 视频| 在线观看三级黄色| 成人综合一区亚洲| 欧美另类一区| 国产午夜精品一二区理论片| 亚洲国产精品一区三区| 久久精品国产亚洲av涩爱| 国产精品女同一区二区软件| 免费看光身美女| 久久97久久精品| 久久久久精品人妻al黑| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 岛国毛片在线播放| 啦啦啦视频在线资源免费观看| www.av在线官网国产| 亚洲 欧美一区二区三区| 国产毛片在线视频| 日日爽夜夜爽网站| 免费大片黄手机在线观看| 久久 成人 亚洲| 岛国毛片在线播放| 午夜老司机福利剧场| 欧美日韩综合久久久久久| 日韩免费高清中文字幕av| 精品国产露脸久久av麻豆| 一级毛片我不卡| 色网站视频免费| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 国产免费福利视频在线观看| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 超碰97精品在线观看| 制服诱惑二区| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 搡女人真爽免费视频火全软件| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 一本色道久久久久久精品综合| 免费少妇av软件| 亚洲综合色网址| 久热这里只有精品99| 欧美精品av麻豆av| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 国产1区2区3区精品| 夫妻性生交免费视频一级片| 老司机亚洲免费影院| 在线看a的网站| 亚洲国产色片| 18在线观看网站| 亚洲精品第二区| 91aial.com中文字幕在线观看| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 婷婷色麻豆天堂久久| 激情视频va一区二区三区| av免费观看日本| 中文字幕制服av| 精品一区二区免费观看| 精品国产一区二区三区四区第35| 中文字幕最新亚洲高清| 岛国毛片在线播放| 日韩欧美精品免费久久| 欧美精品人与动牲交sv欧美| a级毛色黄片| 欧美日韩精品成人综合77777| 18禁观看日本| 五月玫瑰六月丁香| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 校园人妻丝袜中文字幕| 90打野战视频偷拍视频| 大香蕉97超碰在线| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 丝袜在线中文字幕| 99久久中文字幕三级久久日本| 久久青草综合色| 国产精品一区二区在线观看99| 又黄又粗又硬又大视频| 视频在线观看一区二区三区| 久久久久精品久久久久真实原创| 国产乱人偷精品视频| 五月玫瑰六月丁香| 熟女av电影| 亚洲精品久久午夜乱码| 黄色配什么色好看| 一区二区三区乱码不卡18| 欧美xxⅹ黑人| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 日本av免费视频播放| av线在线观看网站| 九色成人免费人妻av| 18+在线观看网站| 色视频在线一区二区三区| 波野结衣二区三区在线| a 毛片基地| 免费高清在线观看视频在线观看| 免费黄网站久久成人精品| 成人国产av品久久久| 色婷婷久久久亚洲欧美| 亚洲精品视频女| 国产精品蜜桃在线观看| 七月丁香在线播放| 亚洲第一av免费看| 久久热在线av| 国产免费现黄频在线看| 国产精品久久久久久精品电影小说| 大香蕉久久成人网| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 亚洲综合色网址| 亚洲国产精品999| 午夜福利视频精品| 午夜福利网站1000一区二区三区| 超碰97精品在线观看| 极品人妻少妇av视频| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 国产精品女同一区二区软件| 欧美日韩综合久久久久久| 人妻少妇偷人精品九色| 午夜av观看不卡| videos熟女内射| 国产激情久久老熟女| 亚洲在久久综合| 一区二区三区乱码不卡18| 久久99一区二区三区| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 精品国产一区二区三区久久久樱花| av卡一久久| 黄色一级大片看看| 国产精品女同一区二区软件| 国产精品人妻久久久久久| 国产激情久久老熟女| 久久狼人影院| 亚洲国产欧美在线一区| 欧美精品高潮呻吟av久久| 黑人高潮一二区| 亚洲第一av免费看| 国产男人的电影天堂91| 国产又爽黄色视频| 午夜激情久久久久久久| 亚洲国产看品久久| √禁漫天堂资源中文www| 久久精品aⅴ一区二区三区四区 | 亚洲熟女精品中文字幕| 99热这里只有是精品在线观看| 欧美日韩成人在线一区二区| 青春草国产在线视频| 日本与韩国留学比较| 另类精品久久| 婷婷色综合大香蕉| 黄色 视频免费看| 最黄视频免费看| 成年av动漫网址| 在线观看三级黄色| 捣出白浆h1v1| 精品卡一卡二卡四卡免费| 免费高清在线观看日韩| 春色校园在线视频观看| 91国产中文字幕| 国产日韩欧美亚洲二区| 少妇的丰满在线观看| 如何舔出高潮| 中文字幕人妻熟女乱码| 99久久人妻综合| av免费在线看不卡| 极品少妇高潮喷水抽搐| 亚洲av男天堂| av黄色大香蕉| 亚洲av.av天堂| 国产在线一区二区三区精| 最新中文字幕久久久久| 久久久久久人人人人人| 免费人妻精品一区二区三区视频| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 亚洲一码二码三码区别大吗| www日本在线高清视频| 男女免费视频国产| 久久久久精品性色| 日韩av在线免费看完整版不卡| 人妻系列 视频| 国产一区二区三区av在线| 美女视频免费永久观看网站| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 久久人人97超碰香蕉20202| 亚洲综合色惰| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 亚洲国产av影院在线观看| 久久久久久久国产电影| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 国产色爽女视频免费观看| 人人澡人人妻人| 男女免费视频国产| 久久久久久久国产电影| www.熟女人妻精品国产 | 国产老妇伦熟女老妇高清| 最黄视频免费看| 日韩欧美一区视频在线观看| 久久韩国三级中文字幕| 18在线观看网站| 久久久a久久爽久久v久久| 天美传媒精品一区二区| 人成视频在线观看免费观看| 久久精品国产亚洲av天美| 国产高清国产精品国产三级| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 另类精品久久| 国产亚洲欧美精品永久| 国产免费现黄频在线看| a级毛色黄片| 精品久久蜜臀av无| 五月开心婷婷网| 欧美精品亚洲一区二区| 久久久久久伊人网av| 中国美白少妇内射xxxbb| 热99国产精品久久久久久7| 一区在线观看完整版| 久久这里有精品视频免费| 99九九在线精品视频| 欧美日韩成人在线一区二区| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 国产女主播在线喷水免费视频网站| 免费黄网站久久成人精品| 国产高清国产精品国产三级| 亚洲第一区二区三区不卡| 纯流量卡能插随身wifi吗| 91久久精品国产一区二区三区| 日本免费在线观看一区| 美女视频免费永久观看网站| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 99精国产麻豆久久婷婷| 性色av一级| 国产男女内射视频| 99精国产麻豆久久婷婷| 美女视频免费永久观看网站| 黑人猛操日本美女一级片| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | av女优亚洲男人天堂| 精品一区二区三区四区五区乱码 | 夫妻午夜视频| 国产高清不卡午夜福利| 蜜桃国产av成人99| 欧美另类一区| 日本-黄色视频高清免费观看| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 欧美精品av麻豆av| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 国产精品三级大全| 久久久国产精品麻豆| 在线观看www视频免费|