• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    聚對二甲苯薄膜的制備及其在有機電致發(fā)光二極管中的應用研究

    2014-06-27 12:03:16胡永茂李汝恒張學清李茂瓊
    應用光學 2014年4期
    關(guān)鍵詞:對二甲苯電流效率空穴

    胡永茂,李汝恒,何 鋆,張學清,李茂瓊,朱 艷

    聚對二甲苯(Parylene-N,PPXN)薄膜由于其優(yōu)越的電絕緣性和成膜性作為一種優(yōu)良的電子元器件封裝材料得到了廣泛的研究[1-8]。同時,超薄的PPXN(poly-p-xylylene)薄膜作為緩沖層,在有機電致發(fā)光二極管OLED(organic light emitting devices)中的應用研究也見諸報道,吸引了人們的注意[9-11]。2004年,Ke等[9]使用 PPXN 薄膜插入到 OLED中的陽極-poly(styrenesulfonate)-dopedpoly(3,4-ethylene dioxythiophene)(PEDOT)界面,提高了器件的電流效率和穩(wěn)定性。HU等[10-11]將PPXN薄膜插入到結(jié)構(gòu)為氧化銦錫ITO(indium tin oxide)/N,N′-bis(naphthalene-1-yl)-N,NPB(N′-bis(phenyl)benzidine)/tris (8-h(huán)ydroxyquinolato)aluminum (Alq3)/LiF/Al的OLED中的陽極-有機界面和電子傳輸層中,顯著提升了器件的電流效率。雖然,PPXN作為OLED中的緩沖層應用的有效性已經(jīng)得到證實,但是較為詳細的PPXN薄膜的制備和表征仍然需要進一步研究和明確。目前,關(guān)于PPXN薄膜緩沖層的研究報道較少,究其原因,可能是因為傳統(tǒng)的制備PPXN薄膜的 Gorham 方法[12-13]中對于薄膜厚度的控制存在較大困難。Gorham方法中,PPXN薄膜生長的反應壓強通常為0.1Pa~10Pa,聚合生長的速率為每秒幾納米。PPXN薄膜聚合生長的如此高的反應壓強與小分子OLED器件的制備工藝并不匹配,后者的制備通常在低于10-4Pa的高真空環(huán)境下進行。而且,PPXN薄膜緩沖層的厚度一般在10nm以下,如此薄的厚度在較高的反應壓強下也難于控制。因此,為了拓展PPXN薄膜的應用領(lǐng)域,有必要開發(fā)新的在較低反應壓強下PPXN薄膜的制備設(shè)備和工藝。本文報道了利用自主研制的分子束源KC(knudsen cell)制備了低于10nm的PPXN薄膜,對該KC的結(jié)構(gòu)和工作原理均進行了較為詳細的描述。所制備的PPXN薄膜成分由其紅外光譜進行了測量,用原子力顯微鏡AFM(atomic force microscope)表征了薄膜的表面形貌。結(jié)果顯示,所制備的PPXN薄膜具有較好的表面平整性。準確控制PPXN薄膜插入到結(jié)構(gòu)為ITO/NPB/Alq3/LiF/Al的 OLED中的陽極-有機界面,適當阻擋從陽極注入的空穴,改善了器件工作時的載流子平衡,相比未插入PPXN緩沖層的器件,電流效率提高了70%。把1nm的PPXN緩沖層插入到NPB中的不同位置,優(yōu)化了器件結(jié)構(gòu),電流效率提高了11%。

    1 實驗

    1.1 PPXN薄膜的制備

    圖1所示為本實驗使用的自制分子束源的剖面示意圖,它由一個陶瓷坩堝、一個不銹鋼裂解管和一個銅制的冷卻腔組成,這3個部件之間通過陶瓷管連接。為方便添加聚對二甲苯前驅(qū)體,即對二甲苯環(huán)二體,在坩堝上部與陶瓷管的結(jié)合部采用氟化橡膠墊片進行密封,除此之外,分子束源的各個部件之間均采用銀墊片密封。坩堝和裂解管的溫度由2個獨立的加熱電源控制。對二甲苯環(huán)二體粉末在坩堝中約150℃下升華為氣態(tài),之后進入到裂解管中,在550℃下裂解為對二甲苯活性單體。裂解管為長200mm,直徑2mm的細長結(jié)構(gòu)。這樣,細束的對二甲苯環(huán)二體氣體在裂解管中經(jīng)歷較長的路徑而得到充分裂解。從裂解管中流出的對二甲苯活性單體經(jīng)過冷卻管冷卻至約200℃后在襯底表面沉積聚合,生成PPXN薄膜。通過對坩堝溫度的調(diào)節(jié),PPXN薄膜可以在室溫和較低 壓 強 (~10-3Pa)下,以 0.01nm/s~0.02nm/s的速率生長。

    圖1 實驗用自制分子束源的剖面示意圖圖中箭頭表示對二甲苯環(huán)二體和單體氣流Fig.1 Profile of home-made KC(gas flow of PPXN dimers and monomers was presented by arrows)

    1.2 PPXN薄膜的表征

    在PPXN薄膜的紅外光譜測量中,首先在溴化鉀(KBr)紅外窗片上以上述工藝生長了150nm的PPXN薄膜,之后采用傅里葉變換紅外光譜儀(Shimadzu IR Prestige-21)獲得其紅外透射光譜。在PPXN薄膜表面表征的實驗中,首先使用專用洗液和去離子水對ITO玻璃(ITO厚度約80nm,方塊電阻為20Ω/□)進行反復超聲清洗,之后再進行3min的紫外-臭氧處理。處理好的ITO玻璃襯底傳入本底壓強為10-5Pa的真空腔中,其上以0.01nm/s~0.02nm/s的速率生長PPXN薄膜。薄膜的生長速率采用石英晶體振蕩器監(jiān)測。采用原子力顯微鏡(AFM)表征了PPXN薄膜的表面形貌。

    1.3 OLED的制備和測試

    OLED的制備和測試整個實驗過程均在1 000級的潔凈間中進行。實驗過程如下,ITO玻璃襯底經(jīng)清洗、干燥、臭氧處理后通過手套箱和預處理室傳入生長腔。隨后,PPXN、NPB、Alq3、LiF、Al薄膜在襯底上以熱蒸鍍的方式連續(xù)沉積,制成所需要的OLED器件。PPXN的沉積聚合速率為0.01nm/s~0.02nm/s,其余材料沉積速率控制在0.1nm/s~0.2nm/s。為對照實驗的需要,在薄膜生長過程中,原位更換掩膜板,在其他條件均相同的前提下,只改變PPXN薄膜緩沖層的厚度和插入位置。器件的性能測試在大氣氛圍中完成。

    2 結(jié)果和討論

    2.1 PPXN薄膜的紅外光譜分析

    圖2為沉積在KBr窗片上的150nm PPXN薄膜的紅外透射光譜。從圖中可以清楚的看到PPXN薄膜相的特征峰:位于3 018.6cm-1的由芳香環(huán)的C-H鍵伸縮振動引起的吸收峰,位于2 800cm-1~3 000cm-1的由-CH2基團的對稱和反對稱伸縮振動引起的吸收峰;分別位于823.6cm-1和1 342.5cm-1的由-CH2基團的對二甲苯面外彎曲 振 動 和 變 形 振 動 引 起 的 吸 收 峰[1,4,14-16]。 詳 細的紅外吸收峰對應的基團和振動模式列于表1。上述紅外光譜的測量結(jié)果與文獻相關(guān)報道一致,證明了利用自制的分子束源制備的薄膜成分為PPXN。

    圖2 沉積聚合在KBr窗片上厚度為150nm的PPXN薄膜的紅外透射光譜圖中標出了位于3 018.6cm-1,2 800cm-1~3 000cm-1,823.6cm-1以及1 342.5cm-1的PPXN薄膜特征峰Fig.2 IR spectrum of 150 nm PPXN film deposited on KBr piece(PPXN characteristic absorbing peaks at 3 018.6cm-1,2 800~3 000cm-1,823.6cm-1 and 1 342.5cm-1 were marked)

    表1 PPXN基團振動所對應的紅外吸收峰Table 1 List of IR absorbing peaks and corresponding bond vibration modes of PPXN groups

    2.2 PPXN薄膜的表面形貌測量

    為監(jiān)測PPXN薄膜質(zhì)量,使用了AFM分別對ITO表面和TIO/PPXN薄膜表面形貌進行了測量。圖3所示為紫外-臭氧處理過的圖3(a)ITO表面和圖3(b)ITO/PPXN(50nm)表面的 AFM圖。由圖可見,紫外-臭氧處理過的平均ITO表面平均峰-峰值為8nm,相對未進行處理的ITO表面(峰-峰值為12nm,為簡潔起見文中沒有給出),紫外-臭氧處理能明顯的提高ITO表面的平整度[17]。ITO/PPXN(50nm)表面的平均峰-峰值為15nm,相對ITO表面有所增加,但卻沒有ITO表面的尖刺形貌,而代之以比較平緩的波浪狀形貌。相對普遍使用在OLED和有機太陽能電池中的ITO和有機材料之間的接觸,PPXN薄膜的這種波浪狀的形貌可增加有機材料之間的接觸面積,改善結(jié)合界面的穩(wěn)定性,因此具備潛在的應用價值,文獻[9]中對于PPXN薄膜緩沖層提高器件穩(wěn)定的機理解釋也正基于PPXN薄膜表面的此種特征。

    圖3 (a)紫外-臭氧處理的ITO 表面和(b)ITO/PPXN(50nm)表面的AFM形貌圖Fig.3 AFM images of(a)UV-ozone treated bar ITO surface and(b)ITO/PPXN (50 nm)surface

    本實驗還對PPXN薄膜的表面親疏水性進行了測量,對于厚度為3nm,8nm和15nm PPXN薄膜,去離子水的接觸角分別為83°,85°和85°,這個結(jié)果顯示,即使是厚度為3nm的PPXN薄膜也已經(jīng)具備了連續(xù)結(jié)構(gòu)的薄膜相。該結(jié)果證實了PPXN對ITO表面的覆蓋,也間接地表征了PPXN薄膜的優(yōu)良成膜性,這與文獻報道一致[18-19]。

    2.3 PPXN薄膜緩沖層在OLED中的應用

    為考察PPXN薄膜緩沖層對OLED器件的作用效果,我們制備了結(jié)構(gòu)為ITO/PPXN(xnm)/NPB (40nm)/Alq3(80nm)/LiF(1nm)/Al的一組器件(器件類型1)。PPXN薄膜的厚度x從0~5nm范圍變化。如圖4所示,圖4(a)為器件電流密度-電壓(j-V)曲線,圖4(b)為器件亮度-電壓(B-V)曲線,圖4(c)為器件電流密度-電流效率(j-E)演化關(guān)系。

    圖4 不同厚度PPXN薄膜下器件類型1的(a)j-V曲線,(b)B-V 曲線,(c)j-E 曲線Fig.4 (a)j-V,(c)B-Vand(c)j-Echaracteristics of device type 1with PPXN of different thicknesses

    如圖4(a)所示,PPXN薄膜的插入導致了器件電流較明顯的下降。在9V的偏壓下,電流密度從未插入PPXN薄膜器件的7.67mA/cm2降到了0.5nm厚 PPXN 薄膜插入器件的1.73mA/cm2。插入1nm厚PPXN薄膜的器件電流密度略微回升至2.37mA/cm2。之后,隨插入薄膜厚度的進一步增加,電流密度逐步減少,5nm厚的PPXN薄膜插入時,器件電流已降到0.37mA/cm2。由圖4(b)可見,0.5nm的PPXN薄膜的加入對器件的發(fā)光亮度幾乎沒有影響。當薄膜厚度增至1nm時,器件的亮度相比沒有插入PPXN的器件反而有所增強。加入PPXN緩沖層以后,器件的電流效率顯著增加。沒有緩沖層的器件效率為較低的3.44 cd/A (13.8V,16.48mA/cm2),0.5nm 的 PPXN加入之后,器件的電流效率增加至5.48cd/A(10.8V,9.57mA/cm2)。之后,在1nm薄膜厚度的情況下,器件的電流效率達到最高的5.77cd/A(11.1V,17.87mA/cm2)。相比3.44cd/A,器件的電流效率增長了70%。進一步增加PPXN薄膜厚度導致器件的電流效率下降。從上述實驗結(jié)果看出,PPXN薄膜的加入減小了器件的電流,但增加了器件的電流效率。在器件類型1的結(jié)構(gòu)下,1nm是PPXN薄膜陽極緩沖層的一個最佳厚度。

    為進一步優(yōu)化器件結(jié)構(gòu)獲得更高的器件性能,同時深入理解PPXN在器件中作為緩沖層的作用機理,我們把1nm PPXN插入到空穴傳輸層NPB中的不同位置,制備了結(jié)構(gòu)為ITO/NPB(I)(xnm)PPXN (1nm)/NPB(II)(40-xnm)/Alq3(80nm)/LiF (1nm)/Al的一組 器件(器件類型2)。如圖5所示,圖5(a)為器件電流密度-電壓(j-V)曲線,圖5(b)為器件亮度-電壓(B-V)曲線,圖5(c)為器件電流密度-電流效率(j-E)演化關(guān)系。

    圖5 不同插入位置的0.5nm PPXN薄膜下器件類型2的(a)j-V,(b)B-V,(c)j-E 曲線Fig.5 (a)j-V,(b)B-Vand(c)j-Echaracteristics of device type 2 with 0.5 nm PPXN of different inserting positions

    由圖5可見,在9V的驅(qū)動電壓下,器件的電流密度隨 NPB(I)的厚度x,單調(diào)地從20.72mA/cm2(x=0nm)增 加 至 56.81mA/cm2(x=30nm)。在驅(qū)動電壓小于10V的范圍內(nèi),器件的發(fā)光亮度隨x值從1 167.44cd/m2(x=0nm,偏壓(bias)為9V)增加至 3 261.47cd/m2(x=30nm,偏壓(bias)為9V)。但當驅(qū)動電壓大于10V后,器件的發(fā)光亮度的變化趨勢發(fā)生了反轉(zhuǎn)。在圖5(b)的插圖中,我們可以看到,器件的電流效率首先從5.64cd/A (x=0nm,j=20.72mA/cm2)增加到6.27cd/A (x=15nm,j=33.54mA/cm2),隨后,緩慢但單調(diào)地下降至5.82cd/A(x=30nm,j=33.65mA/cm2)。因此,1nm的PPXN插入的最佳位置為x=15nm。在此情況下,器件電流效率的提高相對x=0nm,即插入到陽極界面時,提高了11%。相比3.44cd/A,器件電流效率增長了81%。這里需要指出的是,在器件類型1中,1nm的PPXN插入到陽極界面時,器件的電流效率為5.77cd/A,而相同的結(jié)構(gòu)在器件類型2中則為5.64cd/A。兩者數(shù)值上的不同是因為類型1和類型2是不同實驗批次的實驗所得到的結(jié)果。在本項工作中,重要的是我們找到了同一批次的實驗對比器件中性能的變化趨勢,而不同批次的器件之間的差異則由實驗誤差和實驗環(huán)境的不同而造成的,對我們得到的實驗規(guī)律并沒有影響。

    類型1和類型2器件的j-V演化規(guī)律可以用遂穿勢壘模型TBRM(tunneling barrier reduction model)解釋[10-11,15-17]。OLED器件工作時,空穴從陽極ITO,電子從陰極Li/Al分別注入到NPB和Alq3層中,之后分別通過跳躍(hoping)的方式傳輸?shù)絅PB/Alq3界面復合,發(fā)出光子。由于陽極氧化物和金屬陰極的費米能級跟與之接觸的有機材料的最高電子占據(jù)軌道HOMO(highest occupied molecular orbital)能級和最低未被電子占據(jù)軌道 LUMO(lowest unoccupied molecular orbital)能級之間不匹配,導致空穴和電子注入時需要越過一個勢壘。在本實驗所采用的器件結(jié)構(gòu)中,空穴的注入相比電子注入要容易,而且空穴在NPB中的遷移率要遠高于電子在Alq3中的遷移率,因此器件工作時,空穴電流比電子電流大。這種不平衡將導致器件電流效率降低。而適當對空穴進行阻擋,可以降低空穴電流,提高器件的電流平衡,從而提高器件的電流效率。在器件類型1中,PPXN插入到陽極界面,器件電流下降,但電流效率卻明顯提高,其物理機理就是PPXN的插入有效地阻擋了器件的空穴電流,提升了器件內(nèi)部電流的平衡,從而提高了電流效率。當然過厚的PPXN緩沖層將導致空穴電流的進一步下降,也會重新導致器件電流效率的下降。因此在這個結(jié)構(gòu)中,1nm是一個比較合適的厚度。

    在類型2的器件中,情況相對復雜一些。前面提到,PPXN對空穴的注入有阻擋作用,同樣由于PPXN禁帶寬度很大,插入的PPXN薄膜對電子的傳輸也具有阻擋作用。而由圖5可以看到,在NPB中不同位置插入1nm PPXN時,隨x的增加,器件電流密度隨之增加。這顯然不能從PPXN對載流子的阻擋這個角度來解釋,而要借助TBRM來理解。圖6所示為相應的原理圖,圖6(a)和圖6(b)為器件在陽極和相對陽極較遠的NPB中插入PPXN緩沖層的結(jié)構(gòu)示意圖,圖6(c)和圖6(d)分別為相應結(jié)構(gòu)下器件工作時的能帶分布。

    前面提到,由于空穴在NPB中的遷移率要遠高于電子在Alq3中的遷移率,器件工作時,NPB中的電勢分布比起Alq3中要均勻,因此呈現(xiàn)圖6(c)和圖6(d)的分布。按照TBRM 模型,緩沖層插入時,只有在緩沖層中形成較大的電勢降,才有可能使載流子從緩沖層一側(cè)注入到另一側(cè)得到增強。而要在緩沖層中形成較大的電勢降,前提是要在緩沖層兩側(cè)有不同類型的載流子堆積。Zhang等[20]的研究發(fā)現(xiàn),20nm左右厚度的NPB(在器件類型2中相當于是x=20nm)對電子已經(jīng)具備足夠的阻擋作用,因此從陰極注入的電子很難到達陽極界面(x=0nm),從而不能在PPXN/NPB界面形成有效的電子堆積,這時PPXN的插入僅僅只是起到對空穴注入的阻擋作用,體現(xiàn)在圖6(c)中,PPXN相當于引入了空穴注入的額外勢壘?1。而當x≥15nm,從陰極注入的電子就可以到達PPXN/NPB(II)界面堆積,這時在PPXN緩沖層中形成了較大的電勢降,PPXN所引入的額外勢壘?2<?1,從而使得電流較PPXN插入到陽極界面的情況有所增加。隨x的增大,在PPXN/NPB(II)界面堆積的電子越多,PPXN內(nèi)部形成的電勢降也越大,引入的額外勢壘越小。這就是器件電流密度隨x值增大而增加的原因。

    圖6 1nm PPXN插入到(a)陽極界面和(b)相較遠離陽極界面(x≥15nm)的NPB中,以及器件工作時相應的能帶示意圖其中電子和空穴分別用實心和空心園表示Fig.6 Schematic diagrams of devices configuration of buffer inserted in(a)anode interface and(b)NPB layer,and band diagrams of devices with PPXN buffer located at(c)anode interface and(b)far from the anode interface under operation(electrons and holes are,respectively,represented by solid and open circles)

    值得一提的是,在器件類型2中,PPXN對電子穿過NPB/Alq3界面的電子漏電流的阻擋,對器件電流效率的提高起到了積極的貢獻,對空穴電流的適當阻擋,則有助于改善器件內(nèi)部的電流平衡,從而提高器件電流效率。通過類型1和2器件的實驗,我們找到了PPXN緩沖層插入的最優(yōu)化的厚度和位置。

    3 結(jié)論

    通過使用自制的分子束源沉積聚合了聚對二甲苯(Parylene-N,PPXN)薄膜。對該分子束源進行了特別設(shè)計和不斷優(yōu)化,PPXN薄膜可以在室溫,10-3Pa的較低反應壓強下以0.01nm/s~0.02nm/s的速率沉積聚合。所制備的PPXN薄膜成分由紅外光譜測量得到證實。原子力顯微鏡測量顯示,PPXN表面呈現(xiàn)波浪狀,較為平整的形貌。去離子水的接觸角測量表明,3nm的PPXN薄膜已經(jīng)具備連續(xù)薄膜相的特征,成膜性好。準確控制的PPXN薄膜在有機電致發(fā)光二極管中用作緩沖層,對載流子的注入和傳輸進行調(diào)控,有效地改善了器件內(nèi)部的載流子平衡,在優(yōu)化的結(jié)構(gòu)條件下,器件的電流效率較未插入PPXN緩沖層的器件提高了超過80%。

    [1] Lee T,Lee J,Park C.Characterization of parylene deposition process for the passivation of organic light emitting diodes[J].Korean J.Chem.Eng.,2002,19(4):722-727.

    [2] Kim N,Potscavage W J,Domercq J B,et al.A hybrid encapsulation method for organic electronics[J].Appl.Phys.Lett.,2009,94(16):163308-1-3.

    [3] Yoon Y S,Park H Y,Lim Y C,et al.Effects of parylene buffer layer on flexible substrate in organic light emitting diode [J].Thin Solid Films,2006,513:258-263.

    [4] Sohna S,Kima K,Khoa S,et al.Effects of plasma polymerized para-xylene intermediate layers on characteristics of flexible organic light emitting diodes fabricated on polyethylene terephthalate substrates[J].Journal of Alloys and Compounds,2008,449:191-195.

    [5] Yamashita K,Mori T,Mizutani T.Encapsulation of organic light-emitting diode using thermal chemical-vapourdeposition polymer film[J].J.Phys.D:Appl.Phys.,2001,34:740-743.

    [6] Najafov H,Lee B,Zhou Q,et al.Observation of long-range exciton diffusion in highly ordered organic semiconductors[J].Nature Materials,2010,9:938-943.

    [7] Ou Y,Wang P I,Vanamurthy L H,et al.Thermal stability study of pore sealing using parylene N [J].Journal of the Electrochemical Society,2008,155(10):H819-H822.

    [8] Jeong Y S,Ratier B,Moliton A,et al.UV-visible and infrared characterization of poly(p-xylylene)films for waveguide applications and OLED encapsulation[J].Synthetic Metals,2002,127:189-193.

    [9] Ke L,Kumar R S,Zhang K,et al.Organic light emitting devices performance improvement by inserting thin parylene layer[J].Synthetic Metals,2004,140:295-299.

    [10] Hu Y M,He Y,Chen X Q,et al.Obvious efficiency enhancement of organic light-emitting diodes by parylene-N buffer layer [J].Appl.Phys.Lett.,2012,100:163303.

    [11] Hu Y M,He Y,Chen X Q,et al.Insertion of parylene-N films in electron transport layer:An effective approach for efficiency improvement of organic light emitting diodes[J].J.Appl.Phys.,2012,112:104505.

    [12] Ganguli S,Agrawal H,Wang B,et al.Improved growth and thermal stability of Parylene films[J].J.Vac.Sci.Technol.,1997,15(6):3138-3142.

    [13] Yang R,Ganguli S,Karcz J,et al.High deposition rate parylene films[J].J.Cryst.Growth,1998,183:385-390.

    [14] Bae I S,Cho S H,Lee S B,et al.Growth of plasma-polymerized thin films by PECVD method and study on their surface and optical characteristics[J].Surface & Coatings Technology,2005,193:142-146.

    [15] Achyuta A K H,White A J,Lewis H G P,et al.Incorporation of linear spacer molecules in vapor-deposited silicone polymer thin films[J].Macromolecules,2009,42:1970-1978.

    [16] Kahouli A,Sylvestre A,Ortega L,et al.Structural

    and dielectric study of parylene C thin films [J].Appl.Phys.Lett.,2009,94(15):152901-1-3.[17] Zhao J M,Zhang S T,Wang X J,et al.Dual role of LiF as a hole-injection buffer in organic light-emitting Diodes [J].Appl.Phys.Lett.,2004,84:2913.

    [18] Senkevich J J,Wang P I.Molecular layer chemistry via parylenes[J].Chem.Vap.Deposition,2009,15:91-94.

    [19] Mallikarjunan A,Murarka S P,Lu T M.Metal drift behavior in low dielectric constant organosiloxane polymer [J].Appl.Phys.Lett.,2001,79(12):1855-1857.

    [20] Zhang S T,Wang Z J,Zhao J M,et al.Electron blocking and hole injection:The role of N,N′-Bis(naphthalen-1-y)-N,N′-bis(phenyl)benzidine in organic light-emitting devices [J].Appl.Phys.Lett.,2004,84(15):2916-2918.

    猜你喜歡
    對二甲苯電流效率空穴
    空穴效應下泡沫金屬復合相變材料熱性能數(shù)值模擬
    噴油嘴內(nèi)部空穴流動試驗研究
    基于MoOx選擇性接觸的SHJ太陽電池研究進展
    UOP公開一種生產(chǎn)高純度甲苯和對二甲苯的方法
    有機物對電解錳電流效率的影響
    濕法冶金(2020年1期)2020-02-24 06:22:04
    2014—2019年我國對二甲苯回顧與展望
    淺析210KA電解槽電流效率的影響因素
    科學與財富(2017年9期)2017-06-09 18:45:34
    和利時海南60萬噸/年對二甲苯(PX)項目
    自動化博覽(2017年2期)2017-06-05 11:40:39
    影響離子膜電解槽電流效率的因素
    中國氯堿(2017年3期)2017-04-18 02:23:04
    工藝參數(shù)對高速鍍錫電流效率及鍍錫層表面形貌的影響
    夜夜躁狠狠躁天天躁| 最好的美女福利视频网| 老汉色av国产亚洲站长工具| 一边摸一边抽搐一进一小说| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 真人做人爱边吃奶动态| 妹子高潮喷水视频| www.999成人在线观看| 欧美最黄视频在线播放免费| 国内精品久久久久精免费| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 日本黄色视频三级网站网址| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 99久久综合精品五月天人人| 黄频高清免费视频| 中文字幕熟女人妻在线| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 国产成人精品无人区| a在线观看视频网站| 久久久国产成人免费| 欧美3d第一页| 中文字幕最新亚洲高清| 亚洲在线自拍视频| 国产激情欧美一区二区| 亚洲专区字幕在线| 国产成+人综合+亚洲专区| 黑人操中国人逼视频| 757午夜福利合集在线观看| av福利片在线观看| 亚洲精品在线美女| 老熟妇仑乱视频hdxx| 国产野战对白在线观看| 国产一区二区在线观看日韩 | 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 日韩av在线大香蕉| 男人的好看免费观看在线视频 | 欧美一区二区精品小视频在线| 1024香蕉在线观看| 中国美女看黄片| 国产久久久一区二区三区| 日韩国内少妇激情av| 日本免费一区二区三区高清不卡| 午夜福利免费观看在线| 在线观看免费午夜福利视频| 黑人操中国人逼视频| 神马国产精品三级电影在线观看 | 99国产精品一区二区三区| 久久欧美精品欧美久久欧美| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 久久香蕉激情| 亚洲国产欧美网| 国产爱豆传媒在线观看 | 无限看片的www在线观看| 久久久久亚洲av毛片大全| 色综合站精品国产| 国产亚洲欧美98| 亚洲国产欧美网| 久久欧美精品欧美久久欧美| 亚洲性夜色夜夜综合| 99热6这里只有精品| 一级毛片精品| 99国产极品粉嫩在线观看| a级毛片a级免费在线| 99精品久久久久人妻精品| 高潮久久久久久久久久久不卡| 妹子高潮喷水视频| 精品久久久久久久毛片微露脸| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 观看免费一级毛片| 全区人妻精品视频| 成人av一区二区三区在线看| 国产成人系列免费观看| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 午夜精品久久久久久毛片777| 精品国产乱子伦一区二区三区| 国产99白浆流出| 日本精品一区二区三区蜜桃| 女警被强在线播放| 一级毛片女人18水好多| 亚洲真实伦在线观看| 中文字幕熟女人妻在线| 欧美另类亚洲清纯唯美| 午夜两性在线视频| 岛国视频午夜一区免费看| 一本久久中文字幕| 日日爽夜夜爽网站| 国产在线观看jvid| 夜夜爽天天搞| 久久午夜综合久久蜜桃| 午夜视频精品福利| 国产精品av久久久久免费| 99久久精品国产亚洲精品| 久久精品国产综合久久久| 最好的美女福利视频网| 亚洲黑人精品在线| 黄色a级毛片大全视频| 国产99白浆流出| 国产午夜精品久久久久久| 久久香蕉激情| 欧美乱色亚洲激情| 少妇被粗大的猛进出69影院| 香蕉国产在线看| 黄色a级毛片大全视频| 少妇粗大呻吟视频| 国产伦人伦偷精品视频| 特大巨黑吊av在线直播| 麻豆成人av在线观看| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 免费看十八禁软件| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 久久国产精品影院| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 夜夜夜夜夜久久久久| 脱女人内裤的视频| 又粗又爽又猛毛片免费看| 叶爱在线成人免费视频播放| 精品日产1卡2卡| 岛国在线观看网站| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 国产亚洲精品一区二区www| 村上凉子中文字幕在线| 亚洲精华国产精华精| 伦理电影免费视频| 三级国产精品欧美在线观看 | 午夜精品久久久久久毛片777| 波多野结衣巨乳人妻| 午夜免费成人在线视频| 一夜夜www| 欧美中文综合在线视频| 黄色毛片三级朝国网站| 两个人的视频大全免费| 淫秽高清视频在线观看| 又爽又黄无遮挡网站| 欧美激情久久久久久爽电影| 免费av毛片视频| 久久性视频一级片| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 日本免费一区二区三区高清不卡| 最近最新中文字幕大全免费视频| 国内精品久久久久精免费| 午夜福利在线在线| 麻豆av在线久日| 黑人欧美特级aaaaaa片| www.自偷自拍.com| 一级片免费观看大全| 久久国产精品人妻蜜桃| 亚洲真实伦在线观看| 99国产精品一区二区蜜桃av| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 大型黄色视频在线免费观看| 久久亚洲真实| 国产精品野战在线观看| 国产一区在线观看成人免费| 香蕉国产在线看| 亚洲av成人一区二区三| 欧美黑人精品巨大| 午夜精品在线福利| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 精品乱码久久久久久99久播| 成人国语在线视频| 人妻夜夜爽99麻豆av| 久久久久久大精品| 久久伊人香网站| 999精品在线视频| 露出奶头的视频| 免费看日本二区| 国产视频一区二区在线看| 亚洲av成人av| 欧美成人免费av一区二区三区| av福利片在线观看| 精品久久久久久久毛片微露脸| 人妻久久中文字幕网| 久久香蕉精品热| 变态另类丝袜制服| 亚洲精品国产一区二区精华液| 午夜两性在线视频| 黄频高清免费视频| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 色在线成人网| a在线观看视频网站| 亚洲精品av麻豆狂野| 亚洲 国产 在线| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 日本三级黄在线观看| 国产精品久久久久久久电影 | 国产精品一及| 桃色一区二区三区在线观看| 在线观看www视频免费| 亚洲人成77777在线视频| 精品久久久久久成人av| www.自偷自拍.com| 1024视频免费在线观看| 欧美日本视频| 日本精品一区二区三区蜜桃| 成人国语在线视频| 久久久久久人人人人人| 69av精品久久久久久| 国产成人av激情在线播放| 午夜影院日韩av| 久久久久九九精品影院| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 欧美黑人欧美精品刺激| 99热这里只有精品一区 | 全区人妻精品视频| 黄色视频不卡| 国产av一区在线观看免费| 久久久久久九九精品二区国产 | 精品国产亚洲在线| 夜夜爽天天搞| 中文字幕高清在线视频| avwww免费| 国产成人aa在线观看| 国内精品一区二区在线观看| 午夜福利免费观看在线| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 国产三级中文精品| 亚洲欧美日韩高清专用| 又黄又爽又免费观看的视频| 天天添夜夜摸| 国产av麻豆久久久久久久| 国产一区在线观看成人免费| 99精品久久久久人妻精品| 曰老女人黄片| 国产精品av久久久久免费| 精品第一国产精品| 国产主播在线观看一区二区| aaaaa片日本免费| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 成在线人永久免费视频| 国产激情欧美一区二区| 免费在线观看完整版高清| 欧美中文日本在线观看视频| 大型黄色视频在线免费观看| 精品久久久久久久末码| 欧美乱码精品一区二区三区| 亚洲熟妇熟女久久| 九色国产91popny在线| 村上凉子中文字幕在线| 三级毛片av免费| 一边摸一边做爽爽视频免费| 99久久无色码亚洲精品果冻| 高潮久久久久久久久久久不卡| 国产99白浆流出| 亚洲熟妇熟女久久| 亚洲欧美激情综合另类| 精品福利观看| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 高潮久久久久久久久久久不卡| 色噜噜av男人的天堂激情| 国产麻豆成人av免费视频| 曰老女人黄片| 久久精品国产亚洲av高清一级| 成人欧美大片| 国产免费av片在线观看野外av| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 中文亚洲av片在线观看爽| 久久中文字幕人妻熟女| 天堂av国产一区二区熟女人妻 | 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 中文亚洲av片在线观看爽| 18禁美女被吸乳视频| 黄色毛片三级朝国网站| 午夜免费观看网址| 国产成人啪精品午夜网站| 波多野结衣高清无吗| 亚洲五月婷婷丁香| 女同久久另类99精品国产91| 国产精品 国内视频| 91在线观看av| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 欧美大码av| 国产一区在线观看成人免费| 欧美中文日本在线观看视频| 男人舔奶头视频| tocl精华| 亚洲成人免费电影在线观看| 亚洲一码二码三码区别大吗| 日韩国内少妇激情av| 亚洲中文av在线| 九色国产91popny在线| 特大巨黑吊av在线直播| 亚洲精品中文字幕在线视频| 国模一区二区三区四区视频 | 国产精品久久久av美女十八| 国产成人aa在线观看| 日本黄色视频三级网站网址| 日韩大码丰满熟妇| 欧美日韩精品网址| 欧美zozozo另类| 91九色精品人成在线观看| www.999成人在线观看| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 日韩欧美 国产精品| 黄色视频不卡| 精品一区二区三区av网在线观看| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 久久久国产成人精品二区| 两个人的视频大全免费| 免费观看人在逋| 亚洲精品国产一区二区精华液| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 国产黄色小视频在线观看| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 日本免费一区二区三区高清不卡| 麻豆国产av国片精品| 又紧又爽又黄一区二区| а√天堂www在线а√下载| 波多野结衣巨乳人妻| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 观看免费一级毛片| 国产主播在线观看一区二区| 欧美另类亚洲清纯唯美| 国产一区在线观看成人免费| 成年免费大片在线观看| 国产三级中文精品| 三级毛片av免费| 老司机靠b影院| 午夜免费激情av| 婷婷亚洲欧美| 99国产精品一区二区蜜桃av| 日韩精品中文字幕看吧| 日本免费a在线| netflix在线观看网站| 天堂√8在线中文| 久久人妻av系列| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 人妻久久中文字幕网| 国产亚洲精品第一综合不卡| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 老司机靠b影院| 午夜福利视频1000在线观看| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 色播亚洲综合网| 国产精品乱码一区二三区的特点| 91av网站免费观看| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 搡老妇女老女人老熟妇| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 黄频高清免费视频| 欧美精品啪啪一区二区三区| 国产成人精品久久二区二区91| 国产伦在线观看视频一区| 90打野战视频偷拍视频| 男男h啪啪无遮挡| 麻豆国产97在线/欧美 | 久久中文看片网| 国产成人啪精品午夜网站| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 桃色一区二区三区在线观看| 久久久国产欧美日韩av| 国产69精品久久久久777片 | 亚洲av第一区精品v没综合| 9191精品国产免费久久| 叶爱在线成人免费视频播放| 欧美乱色亚洲激情| or卡值多少钱| 亚洲男人的天堂狠狠| 国产午夜精品论理片| 精品欧美国产一区二区三| 欧美极品一区二区三区四区| 国产午夜福利久久久久久| 99在线人妻在线中文字幕| bbb黄色大片| 精品国产乱子伦一区二区三区| 国产精品影院久久| 欧美黑人巨大hd| 91老司机精品| 色在线成人网| 桃红色精品国产亚洲av| 国产亚洲精品一区二区www| 免费电影在线观看免费观看| x7x7x7水蜜桃| 国产精品1区2区在线观看.| 黄色视频不卡| 精品久久久久久成人av| ponron亚洲| cao死你这个sao货| 一级毛片女人18水好多| 啦啦啦免费观看视频1| 午夜精品久久久久久毛片777| 成人国产综合亚洲| 哪里可以看免费的av片| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 欧美日韩黄片免| 成在线人永久免费视频| 精品一区二区三区av网在线观看| 亚洲精品美女久久av网站| 午夜精品一区二区三区免费看| 男女床上黄色一级片免费看| 窝窝影院91人妻| 国产av不卡久久| 一级毛片精品| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 香蕉久久夜色| 狠狠狠狠99中文字幕| 搡老熟女国产l中国老女人| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 国产熟女xx| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 国产伦在线观看视频一区| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 此物有八面人人有两片| 成人国语在线视频| 日韩精品免费视频一区二区三区| 国产久久久一区二区三区| 国产精品久久久人人做人人爽| 亚洲国产精品久久男人天堂| 国产精品,欧美在线| 久久久久久久久免费视频了| av有码第一页| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 国产亚洲欧美在线一区二区| 久久国产精品人妻蜜桃| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 久久久久久免费高清国产稀缺| 亚洲七黄色美女视频| 日日夜夜操网爽| 国内揄拍国产精品人妻在线| 久久久久性生活片| 国产高清视频在线播放一区| 日本一二三区视频观看| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 国产一区二区激情短视频| 精品久久久久久久久久久久久| 亚洲成人精品中文字幕电影| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 在线观看免费视频日本深夜| 狠狠狠狠99中文字幕| 波多野结衣巨乳人妻| 99热只有精品国产| 色尼玛亚洲综合影院| 精品人妻1区二区| 给我免费播放毛片高清在线观看| 国产精品免费视频内射| 亚洲av熟女| 在线国产一区二区在线| 哪里可以看免费的av片| 亚洲人成网站高清观看| 国产精品久久久人人做人人爽| www国产在线视频色| 国产高清视频在线播放一区| 成年人黄色毛片网站| 精品福利观看| 69av精品久久久久久| 亚洲一区中文字幕在线| 成人手机av| ponron亚洲| 欧美黄色淫秽网站| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 脱女人内裤的视频| 俄罗斯特黄特色一大片| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 久9热在线精品视频| 亚洲五月婷婷丁香| 国语自产精品视频在线第100页| www.www免费av| 身体一侧抽搐| 很黄的视频免费| 在线视频色国产色| 中文在线观看免费www的网站 | 国产亚洲精品一区二区www| 99国产精品一区二区蜜桃av| 久久久久久免费高清国产稀缺| 国产麻豆成人av免费视频| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 亚洲天堂国产精品一区在线| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 亚洲国产精品成人综合色| 成人特级黄色片久久久久久久| 1024手机看黄色片| 亚洲欧美日韩无卡精品| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 长腿黑丝高跟| 一本综合久久免费| 又大又爽又粗| 此物有八面人人有两片| www.精华液| 亚洲av美国av| 国产午夜精品论理片| 最近最新免费中文字幕在线| 麻豆久久精品国产亚洲av| 精品一区二区三区四区五区乱码| 国内揄拍国产精品人妻在线| 国产99久久九九免费精品| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 精品福利观看| 欧美日韩福利视频一区二区| 搡老岳熟女国产| 精品第一国产精品| 听说在线观看完整版免费高清| 午夜激情av网站| 国产欧美日韩一区二区精品| 国产野战对白在线观看| 制服人妻中文乱码| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 欧美不卡视频在线免费观看 | 亚洲成人精品中文字幕电影| 一本精品99久久精品77| 久久久久久久午夜电影| 激情在线观看视频在线高清| 一级作爱视频免费观看| 美女午夜性视频免费| 91老司机精品| 国产伦人伦偷精品视频| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 99久久精品国产亚洲精品| 国产av一区二区精品久久| 一级毛片女人18水好多| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 久久久久久免费高清国产稀缺| e午夜精品久久久久久久| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 国产探花在线观看一区二区| 18禁美女被吸乳视频| 日韩中文字幕欧美一区二区| 亚洲欧美激情综合另类| 午夜免费观看网址| 搡老熟女国产l中国老女人| 又大又爽又粗| 2021天堂中文幕一二区在线观| √禁漫天堂资源中文www| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 国内精品一区二区在线观看| 一本一本综合久久| 亚洲成人中文字幕在线播放| 日韩大尺度精品在线看网址| 搡老妇女老女人老熟妇| 亚洲一区二区三区色噜噜| 桃色一区二区三区在线观看| 国产精品免费一区二区三区在线| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 欧美成人性av电影在线观看| 人妻夜夜爽99麻豆av| 中出人妻视频一区二区| АⅤ资源中文在线天堂| 色老头精品视频在线观看| 99精品久久久久人妻精品| 国产不卡一卡二| 啦啦啦韩国在线观看视频| 一个人免费在线观看电影 | 天堂√8在线中文| 757午夜福利合集在线观看| 欧美成狂野欧美在线观看| 精品久久久久久,| 精品久久久久久久久久免费视频| 国产黄色小视频在线观看| 日本黄大片高清| 色综合欧美亚洲国产小说| 久久久水蜜桃国产精品网| 亚洲最大成人中文| 成人av在线播放网站| av欧美777| 精品高清国产在线一区| 国模一区二区三区四区视频 | 国产黄色小视频在线观看| 亚洲精品中文字幕在线视频| 成熟少妇高潮喷水视频| 国产一区二区激情短视频| 国产精品一区二区精品视频观看| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 午夜免费观看网址| 搞女人的毛片| 国产真实乱freesex| 亚洲国产看品久久| 国产1区2区3区精品| 18美女黄网站色大片免费观看| 精品人妻1区二区| 男女那种视频在线观看| 亚洲七黄色美女视频| 久久久久久九九精品二区国产 | 亚洲中文av在线| 亚洲专区国产一区二区| 国产97色在线日韩免费| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 婷婷亚洲欧美| 精品无人区乱码1区二区| 丰满的人妻完整版| 黄色毛片三级朝国网站| 在线观看午夜福利视频| 日韩欧美精品v在线| 精品国内亚洲2022精品成人| 久久亚洲真实| 男女午夜视频在线观看| 中文字幕久久专区| 日本 欧美在线| 婷婷精品国产亚洲av在线| 久久国产精品人妻蜜桃| 欧美成人性av电影在线观看| 久久精品人妻少妇| 最近最新中文字幕大全电影3| 精品国产乱码久久久久久男人| 麻豆久久精品国产亚洲av| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| av在线天堂中文字幕| 三级国产精品欧美在线观看 | 又紧又爽又黄一区二区| 又爽又黄无遮挡网站| 亚洲精品粉嫩美女一区| 国产乱人伦免费视频| 桃色一区二区三区在线观看| 长腿黑丝高跟| 在线观看66精品国产| 两人在一起打扑克的视频| 国产成年人精品一区二区| 日本熟妇午夜| 久久这里只有精品19| 日本精品一区二区三区蜜桃| 亚洲色图av天堂| 国产97色在线日韩免费| 国产黄a三级三级三级人| 国产亚洲av高清不卡| 欧美成人免费av一区二区三区|