松花江水環(huán)境中多環(huán)芳烴的污染及致癌風(fēng)險(xiǎn)

馬萬(wàn)里，劉麗艷，齊 虹，宋維薇，張子峰，丁 晶，沈吉敏，陳忠林，李一凡

松花江水環(huán)境中多環(huán)芳烴的污染及致癌風(fēng)險(xiǎn)

馬萬(wàn)里1，劉麗艷1，齊 虹1，宋維薇1，張子峰1，丁 晶2，沈吉敏1，陳忠林1，李一凡1

（1.哈爾濱工業(yè)大學(xué)市政環(huán)境工程學(xué)院，城市水資源與水環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，國(guó)際持久性有毒物質(zhì)聯(lián)合研究中心，150090哈爾濱；2.哈爾濱工業(yè)大學(xué)城市水資源開發(fā)利用（北方）國(guó)家工程研究中心，150090哈爾濱）

為研究松花江水環(huán)境中多環(huán)芳烴（PAHs）的污染特征及致癌風(fēng)險(xiǎn)，于2006～2010年間對(duì)松花江流域13個(gè)監(jiān)測(cè)斷面的水樣和底泥樣進(jìn)行了6次集中采集，采樣時(shí)間包括平水期、豐水期和冰封期，采用液液萃取法和索氏提取法對(duì)樣品中的PAHs進(jìn)行提取，采用GC-MS進(jìn)行定性和定量分析.結(jié)果表明，水樣中主要以低環(huán)的PAHs為主，底泥中主要以高環(huán)的PAHs為主，水樣和底泥中15種PAHs的含量分別為（73.7±27.8）ng／L和（127±117）ng／g，同我國(guó)其他河流相比，松花江水環(huán)境中PAHs的污染程度較小.松花江水環(huán)境中PAHs的濃度具有明顯的季節(jié)差異，平水期和豐水期水樣中的濃度較高，冰封期水樣中PAHs的濃度最低，而平水期底泥中PAHs的濃度要遠(yuǎn)高于豐水期.致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估模型的計(jì)算結(jié)果表明，松花江水樣中PAHs的致癌風(fēng)險(xiǎn)小于10-6，致癌風(fēng)險(xiǎn)較小.

多環(huán)芳烴；水環(huán)境；污染特征；季節(jié)變化；致癌風(fēng)險(xiǎn)

多環(huán)芳烴（PAHs）在環(huán)境中能夠長(zhǎng)期普遍存在，因其具有“三致”毒性，被許多國(guó)家列為優(yōu)先控制污染物.近年的研究發(fā)現(xiàn)，我國(guó)地表水，甚至水源水中也能夠檢測(cè)到PAHs的存在［1］.珠江流域、長(zhǎng)江流域、遼河流域等水環(huán)境中PAHs的污染較嚴(yán)重，對(duì)當(dāng)?shù)仫嬘盟纳疃忍幚硖岢隽诵碌奶魬?zhàn).研究表明，流域水環(huán)境中的PAHs主要來(lái)自工業(yè)廢水排放、生活污水排放和大氣的沉降［1-5］，這些研究成果的獲得對(duì)于我國(guó)流域水環(huán)境的污染治理、提高飲用水水質(zhì)等提供了重要的基礎(chǔ)數(shù)據(jù).

松花江是我國(guó)東北地區(qū)最大的水系，是該地區(qū)工業(yè)發(fā)展、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)、居民生活用水的主要水源.多年來(lái)不合理的工業(yè)布局，特別是松花江上游化工企業(yè)和石油企業(yè)等工業(yè)廢水的排放，使得松花江的水質(zhì)受到污染，并且呈逐年惡化的趨勢(shì)［6］，松花江水環(huán)境中有毒有機(jī)污染物的研究已成為不可忽視的問(wèn)題［7-9］.為了對(duì)松花江水環(huán)境中PAHs的污染進(jìn)行深入研究，于2006～2010年間，在松花江的13個(gè)主要監(jiān)測(cè)斷面共進(jìn)行了6次水樣和底泥樣品的集中采集，對(duì)PAHs的污染特征、季節(jié)變化趨勢(shì)進(jìn)行了探討，并對(duì)PAHs的致癌風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了量化和評(píng)估.

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 水樣的采集

在松花江沿岸縣級(jí)及以上城市的上游和下游布設(shè)13個(gè)監(jiān)測(cè)斷面，具體位置見圖1.在2006～2010年間共進(jìn)行了6次水樣的采集，時(shí)間分別為2006年10月、2007年4月、2008年11月、2009年5月、2009年7月和2010年12月.水樣采集于水（冰）面以下0.5 m的位置，采用棕色玻璃瓶保存.

圖1 松花江流域水樣（底泥樣品）采樣點(diǎn)分布

1.2 底泥樣品的采集

采集水樣的同時(shí)共進(jìn)行了5次底泥樣品的采集，時(shí)間分別為2006年10月、2007年4月、2007年8月、2009年5月、2009年7月.在各個(gè)水樣采集點(diǎn)周圍布設(shè)5個(gè)底泥采樣點(diǎn)，利用抓斗式采樣器采集表層底泥，然后混合均勻組成一個(gè)底泥樣品，放在干凈的鋁盒中密封冷凍保存.

1.3 樣品的處理和測(cè)定

所有樣品的處理和分析方法均參照加拿大環(huán)境部國(guó)家分析測(cè)試實(shí)驗(yàn)室的方法，并經(jīng)過(guò)該實(shí)驗(yàn)室優(yōu)化，具體操作見文獻(xiàn)［10］.水樣和底泥樣品中PAHs的提出分別采用液液萃取法和索氏提取法進(jìn)行，萃取試劑分別為二氯甲烷和丙酮／正己烷混合液（1∶1，體積比），萃取液經(jīng)過(guò)無(wú)水硫酸鈉脫水、活性硅膠柱凈化、旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀和氮?dú)鉂饪s后進(jìn)行測(cè)定.PAHs的測(cè)試儀器為Agilent 6890N型氣相色譜儀和5973型質(zhì)譜儀.具體參數(shù)見文獻(xiàn)［10］.采用外標(biāo)法對(duì)PAHs進(jìn)行定量分析，5個(gè)濃度梯度的標(biāo)準(zhǔn)曲線進(jìn)行定量（r＞0.99）.

1.4 質(zhì)量控制和質(zhì)量保證

實(shí)驗(yàn)中所有操作過(guò)程均經(jīng)過(guò)嚴(yán)格的質(zhì)量控制.樣品的處理過(guò)程中同時(shí)進(jìn)行場(chǎng)地空白和實(shí)驗(yàn)室空白的測(cè)試，用于檢驗(yàn)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中產(chǎn)生的污染，同時(shí)進(jìn)行一個(gè)基質(zhì)加標(biāo)樣品（在水樣和底泥樣中加入定量的標(biāo)樣），處理方法與實(shí)際樣品相同，用于檢驗(yàn)實(shí)驗(yàn)方法的回收率和基質(zhì)影響.所有的樣品在萃取前均加入PAHs的代標(biāo)物，用于檢測(cè)樣品處理過(guò)程中的基質(zhì)影響和回收率.結(jié)果表明，空白樣品中能夠檢測(cè)到萘的污染，所以，在后續(xù)的數(shù)據(jù)處理過(guò)程中不包括萘的結(jié)果，其他低環(huán)的PAHs在部分空白樣品中也有檢出，但是其質(zhì)量濃度遠(yuǎn)低于實(shí)際樣品的質(zhì)量濃度，在數(shù)據(jù)分析的過(guò)程中均已扣除.基質(zhì)加標(biāo)樣品中16種PAHs的平均回收率為（63±22）%.4種PAHs代標(biāo)的回收率分別為:naphthalene-D8（63%～99%），fluorene-D10（66%～99%），pyrene-D10（67%～110%），perylene-D12（39%～156%），在數(shù)據(jù)處理的過(guò)程中所有數(shù)據(jù)均已經(jīng)過(guò)回收率的校正處理.

1.5 致癌風(fēng)險(xiǎn)模型介紹

引入終身致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型（incremental lifetime cancer risk model，ILCR模型）量化和評(píng)估松花江沿岸居民由于飲用松花江水而攝入PAHs導(dǎo)致的終身致癌風(fēng)險(xiǎn)，ILCR模型的詳細(xì)介紹和選擇的參數(shù)分別見文獻(xiàn)［11，10］，其計(jì)算公式如下:

式中:Fcs為致癌斜率系數(shù)，目前主要依據(jù)苯并芘（BaP）的致癌斜率系數(shù)來(lái)評(píng)估PAHs的綜合風(fēng)險(xiǎn)（kg·d／mg）；ρBaPeq為基于BaP的總毒性當(dāng)量濃度，由每個(gè)PAHs的質(zhì)量濃度與其毒性當(dāng)量因子乘積的加和獲得，ng／L；Ri為每天的飲用水量，L／d；Fe為每年的暴露天數(shù)，d；De為暴露年數(shù)，a；Wb為體質(zhì)量，kg；Ta為人的預(yù)期壽命，d.

2 結(jié)果與討論

2.1 水樣中PAHs的污染

松花江水樣中15種PAHs均有不同程度檢出率，其中小分子的同系物具有較高的檢出率，而大分子的同系物，如二苯并［a，h］蒽、茚并［1，2，3 -cd］芘、苯并［ghi］苝在水樣中未檢出，這主要與其辛醇水分配系數(shù)（Kow）有關(guān).大分子的PAHs Kow較高，在水中的溶解度較低，容易沉降到底泥中，所以在水樣中質(zhì)量濃度很低.2006～2010年采集的6次水樣中PAHs的總質(zhì)量濃度（∑15PAHs）平均值如圖2所示.可以看出，松花江流域不同監(jiān)測(cè)斷面水樣中PAHs的質(zhì)量濃度差異較大，其中依蘭段的質(zhì)量濃度最高，平均值為（137±162）ng／L，大安段的質(zhì)量濃度最低，為（31.0±2.40）ng／L，13個(gè)監(jiān)測(cè)斷面水體中PAHs的平均質(zhì)量濃度為（73.7±27.8）ng／L.作為我國(guó)東北地區(qū)主要工業(yè)和農(nóng)業(yè)用水的地表水源，其PAHs的污染程度和河北省相當(dāng)（84.5 ng／L）［12］.但是相對(duì)于我國(guó)的發(fā)達(dá)地區(qū)，如天津（174 ng／L）［13］和黃河中下游地區(qū)（248 ng／L）［4］，松花江流域地表水中PAHs的污染較小.松花江流域又是黑龍江省和吉林省等地區(qū)的生活飲用水源，其水質(zhì)關(guān)系到當(dāng)?shù)鼐用竦慕】?，而水體中有毒污染物也是影響水質(zhì)的重要指標(biāo)之一.目前，我國(guó)南方地區(qū)已經(jīng)開展了關(guān)于飲用水源中PAHs的調(diào)查，其中浙江省為288 ng／L［1］，河南省為180 ng／L［14］，均高于松花江水體中PAHs的質(zhì)量濃度（73.7 ng／L），說(shuō)明松花江水體中PAHs的污染較小，對(duì)當(dāng)?shù)鼐用竦慕】滴：^小.

圖2 松花江主要監(jiān)測(cè)斷面水體中∑15PAHs的分布

2.2 底泥中PAHs的污染

松花江底泥中PAHs的單體主要以高環(huán)的PAHs為主，其組成比例遠(yuǎn)大于水體中的比例，這種組成結(jié)構(gòu)主要取決于PAHs本身的物理化學(xué)性質(zhì)，辛醇-水分配系數(shù)決定了高分子質(zhì)量的PAHs更易向顆粒物、沉積物中富集.不同監(jiān)測(cè)斷面底泥中PAHs的分布如圖3所示.可以看出，不同監(jiān)測(cè)斷面底泥中PAHs的質(zhì)量分?jǐn)?shù)差異較大，其中大城市附近的采樣點(diǎn)底泥中PAHs的污染較大，如哈爾濱下游和佳木斯上下游，這可能主要是由當(dāng)?shù)氐奈廴驹斐傻?已有大量研究表明，PAHs的污染主要來(lái)自人為活動(dòng)，與城市規(guī)模、人口多少、工農(nóng)業(yè)的生產(chǎn)等有明顯的相關(guān)性.松原段底泥中PAHs的質(zhì)量分?jǐn)?shù)遠(yuǎn)高于其他同級(jí)別城市，原因可能是當(dāng)?shù)氐墓I(yè)生產(chǎn)釋放的PAHs造成的污染.松原是我國(guó)陸地第六大高產(chǎn)油田（吉林油田）所在地，已經(jīng)形成了以石油開采、石油煉制等為主的工業(yè)體系，這些工業(yè)活動(dòng)是PAHs的主要來(lái)源之一，有可能是松原江段底泥中PAHs質(zhì)量分?jǐn)?shù)高的直接原因.松花江流域底泥中∑15PAHs的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為17.4 ng／g，濕重（大安）為404 ng／g，（哈爾濱下游）之間，平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為（127± 117）ng／g，低于錢塘江（313 ng／g）［15］、黃河河南段（182 ng／g）［5］、遼寧大遼河（287 ng／g）［16］、長(zhǎng)江入?？冢?21 ng／g）［3］等流域底泥中PAHs的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，高于黃河中下游底泥中PAHs的質(zhì)量分?jǐn)?shù)（76.8 ng／g）［4］.整體來(lái)看，松花江底泥中PAHs的污染也較小.

圖3 松花江主要監(jiān)測(cè)斷面底泥中∑15PAHs的分布

2.3 季節(jié)變化特征

松花江地處北溫帶季風(fēng)氣候區(qū)，大陸性氣候特點(diǎn)非常明顯，形成了獨(dú)特的氣候特征，與我國(guó)南方的河流相比，除了豐水期和平水期外還有比較漫長(zhǎng)的冰封期.結(jié)合當(dāng)?shù)氐臍夂蛱攸c(diǎn)，4月、5月和10月處于平水期，7月和8月處于豐水期，11月和12月份處于冰封期.各監(jiān)測(cè)斷面不同水期∑15PAHs的總含量見表1所示.

表1 松花江平水期、豐水期和冰封期水體中PAHs的含量及比值

松花江水樣中PAHs的質(zhì)量濃度具有明顯的季節(jié)差異，其中平水期和豐水期的質(zhì)量濃度較高，冰封期水樣中PAHs的質(zhì)量濃度最低.通過(guò)計(jì)算不同水期的比值發(fā)現(xiàn)，平水期水樣中PAHs的質(zhì)量濃度普遍大于豐水期.松花江水樣中的PAHs主要有以下幾個(gè)來(lái)源:大氣的干濕沉降、地表徑流、工業(yè)廢水和生活污水的排放、污染底泥的釋放.冰封期水樣中PAHs的主要來(lái)源為工業(yè)廢水和生活污水的排放，所以，這個(gè)時(shí)期水體中PAHs的質(zhì)量濃度最低；春季平水期水體中的PAHs，水溫較低，底泥中PAHs的釋放較少，除了受工業(yè)和生活污水的影響外，主要來(lái)自冰雪融化后釋放的PAHs.松花江流域的冬季比較寒冷和漫長(zhǎng)，取暖用的燃煤、木材等燃燒會(huì)釋放到大氣中大量的PAHs，隨著降雪沉降到地面.春天溫度的升高、冰雪的融化導(dǎo)致大量PAHs隨著地表徑流等進(jìn)入松花江，而本身附著在松花江冰面上的雪也會(huì)融化，進(jìn)一步增加了水樣中PAHs的污染，所以平水期，特別是春季平水期水樣中的質(zhì)量濃度要高于豐水期水樣中PAHs的質(zhì)量濃度；而豐水期，河流的整體水量明顯高于其他水期，導(dǎo)致其質(zhì)量濃度低于平水期.松花江底泥中PAHs也具有明顯的季節(jié)差異，從表1可以看出，平水期的質(zhì)量分?jǐn)?shù)遠(yuǎn)高于豐水期，首先是因?yàn)樨S水期的水溫較高，底泥中的PAHs容易釋放到水體中，導(dǎo)致其質(zhì)量分?jǐn)?shù)減少；其次，豐水期水量比較大，也會(huì)增加底泥中PAHs的釋放.

2.4 致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

選擇5個(gè)年齡段人群作為研究對(duì)象，對(duì)通過(guò)飲用松花江水而攝入體內(nèi)PAHs的致癌風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行計(jì)算，并對(duì)終生致癌風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行分析.結(jié)果表明，成年人（20～74.8歲）、青少年（10～20歲）、兒童（3～10歲）、幼童（1～3歲）和嬰兒（0～1歲）的平均致癌風(fēng)險(xiǎn)分別為2.92×10-7、3.85×10-8、 3.56×10-8、1.44×10-8和2.06×10-8，而終生致癌風(fēng)險(xiǎn)的平均值為4.01×10-7，見表2.可以看出，松花江流域成年人因?yàn)轱嬘盟苫ń畬?dǎo)致的致癌風(fēng)險(xiǎn)明顯高于其他年齡段的人群，主要原因是成年人的暴露時(shí)間最長(zhǎng)，累積致癌風(fēng)險(xiǎn)最大［10］.當(dāng)Rilc小于10-6時(shí)，說(shuō)明致癌風(fēng)險(xiǎn)較小，可以忽略；當(dāng)Rilc在10-6～10-4時(shí)，認(rèn)為具有潛在的致癌風(fēng)險(xiǎn)；當(dāng)Rilc大于10-4則認(rèn)為具有不可接受的致癌風(fēng)險(xiǎn)，應(yīng)當(dāng)引起高度的重視［11，17］.如表2所示，松花江流域5個(gè)研究群體的Rilc均小于10-6，說(shuō)明致癌風(fēng)險(xiǎn)較小，可以忽略，但是有部分地區(qū)PAHs的終生致癌風(fēng)險(xiǎn)分布在10-6～10-4，這些地區(qū)都是PAHs高污染地區(qū)，說(shuō)明該地區(qū)居民受到PAHs的潛在致癌危害，應(yīng)當(dāng)引起重視，特別是在飲用水的深度處理工藝中應(yīng)當(dāng)考慮到PAHs的去除，降低其對(duì)人體健康的危害［18］.

表2 松花江水體中PAHs對(duì)不同年齡段人群的致癌風(fēng)險(xiǎn)

3 結(jié) 論

1）2006～2010年，松花江水樣和底泥樣中15種PAHs的總含量平均值分別為（73.7±27.8）ng／L和（127±117）ng／g，與國(guó)內(nèi)其他河流相比，松花江水環(huán)境中PAHs的污染較小.受當(dāng)?shù)匚廴驹吹挠绊?，不同監(jiān)測(cè)斷面水環(huán)境中PAHs的含量存在較大差異.

2）松花江水樣中PAHs的質(zhì)量濃度具有明顯的季節(jié)差異，其中平水期和豐水期的質(zhì)量濃度高于冰封期.底泥中平水期PAHs的質(zhì)量分?jǐn)?shù)要遠(yuǎn)高于豐水期，這可能與豐水期底泥中PAHs的釋放有關(guān).

3）松花江流域不同年齡段人群的致癌風(fēng)險(xiǎn)均小于10-6，說(shuō)明該流域居民由于飲用松花江水而導(dǎo)致PAHs的致癌風(fēng)險(xiǎn)可以忽略.

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（編輯 劉 彤）

Pollution and cancer risk of PAHs in water environment of the Songhua River，China

MA Wanli1，LIU Liyan1，QI Hong1，SONG Weiwei1，ZHANG Zifeng1，DING Jing2，SHEN Jimin1，CHEN Zhonglin1，LI Yifan1
（1.International Joint Research Center for Persistent Toxic Substances，State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment，School of Municipal and Environmental Engineering，Harbin Institute of Technology，150090 Harbin，China；2.National Engineering Research Center of Urban Water Resources，Harbin Institute of Technology，150090 Harbin，China）

To study the pollution characteristic and cancer risk of PAHs in water environment，water and sediment samples were concurrently collected on 13 monitoring sections within the Songhua River Basin.Totally，6 batches of sampling programs were conducted from 2006 to 2010，including the low water season，the high water season and the icebound season.Water and sediment samples were extracted by liquid-liquid extraction and Soxhlet extraction，respectively.The qualification and quantification of PAHs were analyzed by GC-MS.The compositional pattern of PAHs indicated that low ring PAHs were predominant in water samples，while high ring PAHs dominated in sediment samples. The average total concentrations of 15 PAHs were（73.7±27.8）ng／L and（127±117）ng／g，ww for water and sediment samples，respectively.The concentration of PAHs was lower than those of other rivers in China.Obviously seasonal variation of PAHs concentration was observed in the water environment of the Songhua River.For water samples，the PAHs concentrations in the low water season and the high water season were higher than those in the icebound season.For sediment samples，the PAHs concentrations in the low water season were much higher than those in the high water season. The results of the incremental lifetime cancer risk assessment model indicated that the estimated integrated lifetime cancer risks were less than for 10-6，indicating low level of cancer risk for all age groups.

PAHs；water environment；pollution characteristic；seasonal variation；cancer risk

X522

A

0367-6234（2014）06-0044-06

2013-09-16.

國(guó)家自然科學(xué)基金青年項(xiàng)目（41101493）；中國(guó)博士后科學(xué)基金資助項(xiàng)目（2011M500677）；中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金資助項(xiàng)目（HIT.NSRIF.2014095）.

馬萬(wàn)里（1982—），男，博士，講師；

李一凡（1949—），男，教授，博士生導(dǎo)師.

李一凡，ijrc-pts-paper＠yahoo.com；

齊 虹，qqiihong＠126.com.