液閃TDCR活度測量裝置的研制

吳永樂， 梁珺成， 劉浩然，， 柳加成1，， 姚順和，

岳會國1， 劉森林2， 楊元第3， 袁大慶2

液閃TDCR活度測量裝置的研制

吳永樂1，2， 梁珺成3， 劉浩然2，3， 柳加成1，3， 姚順和2，

岳會國1， 劉森林2， 楊元第3， 袁大慶2

（1.環(huán)保部核與輻射安全中心，北京 100082； 2.中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413；3.中國計(jì)量科學(xué)研究院，北京 100013）

建立了基于效率計(jì)算的液閃三雙符合比活度測量裝置，通過設(shè)定甄別閾、擴(kuò)展死時(shí)間、符合技術(shù)手段消除了光電倍增管的熱噪聲和余后脈沖的影響。該裝置測量氚水、14C和99Tc的雙管符合探測效率達(dá)到54%、96.2%和97.2%。用NIST氚水標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)對新建立的實(shí)驗(yàn)裝置進(jìn)行驗(yàn)證，En數(shù)檢驗(yàn)結(jié)果滿意。

計(jì)量學(xué)；液閃計(jì)數(shù)器；三雙符合比方法；活度測量

1 引 言

液閃三雙符合比（triple-to-double coincidence ratio，TDCR）方法采用裝配有3個(gè)光電倍增管的液閃計(jì)數(shù)器，利用三管符合與三組雙管符合計(jì)數(shù)計(jì)算探測效率，不需要使用標(biāo)準(zhǔn)源對儀器進(jìn)行效率刻度，是一種放射性活度絕對測量方法。1992年，法國的LNHB實(shí)驗(yàn)室［1］和波蘭的RSA實(shí)驗(yàn)室［2］首次提出TDCR效率計(jì)算方法。隨后，許多國家計(jì)量實(shí)驗(yàn)室均建立了液閃TDCR裝置，作為測量純β衰變核素活度的國家基準(zhǔn)。近年來，國際計(jì)量局（BIPM）已將TDCR方法作為純β衰變核素活度測量參考方法，并組織了多次國際比對。

2 液閃TDCR方法基本原理

TDCR方法的基本原理［3～5］為假設(shè)液閃源發(fā)出的光子被探測到的概率服從泊松分布p（EQ（E）／λ），3個(gè)光電倍增管的放置是對稱的，則單個(gè)光電倍增管的探測效率ε為式中，Emax為粒子最大能量；S（E）為歸一后的β能譜，可由費(fèi)米理論算出；Q（E）為Birk電離淬滅函數(shù)；λ為自由參數(shù)，為光陰極每產(chǎn)生1個(gè)光電子所需的有效能量，其值與閃爍液、光電倍增管和光室?guī)缀斡嘘P(guān)。Birk電離淬滅函數(shù)Q（E）用于計(jì)算閃爍液發(fā)出光子數(shù)與入射粒子能量非線性，為式中，kB為Birk因子，是僅與閃爍液有關(guān)的常數(shù)，一般在0.007～0.015 cm／MeV區(qū)間；dE／dX為閃爍液的電子阻止本領(lǐng)，可以用Bethe-Bloch公式計(jì)算得到。對于給定的閃爍液體系，式（1）和式（2）中只有Birk因子kB和自由參數(shù)λ為未知參數(shù)。

液閃TDCR活度測量裝置見圖1，利用所測3個(gè)光電倍增管（A、B、C）的三重符合（T）和兩重符合（AB、BC、CA）的計(jì)數(shù)率NT、NAB、NBC和NCA來計(jì)算3個(gè)光電倍增管的自由參數(shù)λ。設(shè)3個(gè)光電倍增的自由參數(shù)分別為λA、λB、λC，則三重符合效率εT和兩重符合效率εXY（XY＝AB，BC或CA）分別為

圖1 液閃TDCR裝置框圖

計(jì)算效率時(shí)，首先指定一個(gè)kB值，利用單純形最優(yōu)化算法求出使得目標(biāo)函數(shù)Δ達(dá)到最小值的λA、λB、λC即為所求自由參數(shù)，從而計(jì)算出指定kB值的探測效率。

然后可用式（3）或式（4）計(jì)算出液閃源的探測效率，從而得到待測源的活度A

若計(jì)算效率時(shí)kB值選定恰當(dāng)，同一個(gè)液閃源在不同效率點(diǎn)所計(jì)算的活度相同；若kB值選擇過低，測量的活度隨著探測效率降低而降低；若kB值選擇過高，測量的活度隨著探測效率降低而變高。

3 液閃TDCR裝置的建立

本文建立的液閃TDCR裝置見圖1，液閃源置于光室中心，面向液閃源的是3個(gè)互成120°角光電倍增管（PMT）。設(shè)計(jì)裝置時(shí)，主要考慮影響其效率的3個(gè)關(guān)鍵因素：閃爍液、PMT和光室等。一般情況下，待測放射性溶液含有水或酸，會造成閃爍液體系電離淬滅，所以選擇載水能力和抗淬滅能力較好的UltimaGoldTMAB型閃爍液。光室采用雙層設(shè)計(jì)，內(nèi)層用圓柱形白色聚四氟掏空制成并在內(nèi)壁涂上TiO2基涂料來提高光室反射率，以增加液閃源發(fā)出的熒光打到PMT的概率；外層采用黑化后的鋁，固定裝有PMT的內(nèi)、外套筒。套筒由鋁柱同軸掏空制成并黑化處理其內(nèi)、外壁，以達(dá)到更好的避光效果。為使3個(gè)PMTs效率盡量相近，套筒設(shè)計(jì)成可調(diào)PMT到液閃小瓶的距離，可調(diào)范圍為0～25mm。由于PMT窗體材料發(fā)射的γ射線入射到閃爍液中造成的本底計(jì)數(shù)與暗電流、后脈沖不同，無法采用符合方法排除，所以選擇天然放射性40K、Th和U等核素含量比硼玻璃低幾個(gè)量級的石英玻璃窗。同時(shí)為提高裝置效率，PMT選擇增益高、量子產(chǎn)額高的Electron Tube公司生產(chǎn)的9235QSB。

PMTs的高壓由ORTEC 556高壓電源提供，輸出信號經(jīng)CAEN N978快放大器放大后的輸入到符合單元MAC3。符合單元MAC3是集甄別器、符合、死時(shí)間控制為一體的電子學(xué)插件［6］。MAC3先把輸入信號（A、B、C）經(jīng)過甄別閾單元進(jìn)行時(shí)間檢出，成形為寬度相同的邏輯脈沖，再進(jìn)行邏輯相加（A＋B＋C，S）作為死時(shí)間控制單元的觸發(fā)信號。為消除光電倍增管余后脈沖的影響，MAC3采用擴(kuò)展死時(shí)間模式，死時(shí)間設(shè)定為47μs。由于3個(gè)道使用同一死時(shí)間控制單元，死時(shí)間是相同的。死時(shí)間內(nèi)將會關(guān)閉所有輸入道（A、B、C），不再接受輸入信息。當(dāng)所有輸入道關(guān)閉以后，3個(gè)輸入信號將會進(jìn)行兩重符合（AB、BC、CA），三重符合（T）、兩重符合邏輯相加（AB＋BC＋CA，D），符合分辨時(shí)間為40 ns。由于死時(shí)間觸發(fā)信號為3個(gè)PMT的邏輯相加信號（S），會存在1個(gè)或2個(gè)PMT探測到信號，而另外的PMT沒有探測到信號，因此只能采用活時(shí)間技術(shù)修正由于死時(shí)間引起的計(jì)數(shù)率損失。MAC3輸出的信號送到多通道定標(biāo)器（PCI6602）中，用自編的數(shù)據(jù)采集軟件采集保存。

由于光電倍增管的光陰極和倍增極材料均為功函數(shù)低的元素，即使在常溫下也會有產(chǎn)生較多的熱噪聲脈沖，其幅度一般較低，可以通過提高甄別閾降低其影響。同時(shí)，為了不丟失低能β產(chǎn)生的信號，需要盡量降低甄別閾。原則上，只要液閃源發(fā)出的熒光在光陰極上打出1個(gè)光電子的信號，即單光電子信號，均要被記錄到。這兩方面考慮就要求把甄別閾設(shè)定在僅低于單光電子譜而高于光電倍增管的熱噪聲處。以氚水液閃源為光源，將光電倍增管陽極信號輸出到快放大器N978，經(jīng)主放大器輸出到多道，采集譜見圖2，箭頭位置即為要設(shè)定的甄別閾值。

圖2 甄別閾的設(shè)定

4 實(shí)驗(yàn)裝置測試

4.1kB值的確定

為確定閃爍液的kB值，需要改變液閃源的探測效率，即改變TDCR值RTDCR。采用在液閃小瓶周圍加同軸濾光片改變液閃源的探測效率。圖3為氚水源的活度測量結(jié)果，活度A為kB的函數(shù)。在不同的效率點(diǎn)，液閃源計(jì)數(shù)均達(dá)到106計(jì)數(shù)，以減少計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)誤差。氚水源的雙管符合邏輯相加計(jì)數(shù)率大約為1000 s－1。用最小二乘法擬合活度A與TDCR值RTDCR的直線，在kB值為0.012 cm／MeV時(shí)直線斜率最接近零，即當(dāng)計(jì)算參數(shù)kB取此值時(shí)，測量活度結(jié)果不隨探測效率變化，即為所用閃爍液的kB值。

圖3 NIST3源活度測量結(jié)果

圖4為kB值對3H、14C和99Tc等核素活度值的影響，圖中所示的活度為3H、14C和99Tc歸一到kB＝0.015 cm／MeV的值。對于低能核素氚，活度測量結(jié)果受kB值的影響十分明顯，kB值為0.007 cm／MeV時(shí)比為0.015 cm／MeV偏低5.6%以上，而對于高能核素99Tc（Emax＝293.7 keV）由于其探測效率接近100%，kB值對測量結(jié)果幾乎沒有影響，僅偏低0.5%。所以在確定kB值時(shí)，必須選擇受kB值影響明顯的氚水樣品。

圖4kB值對核素活度值的影響

4.2 NIST標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)活度測量

為檢驗(yàn)裝置測量準(zhǔn)確性，用NIST標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)SRM 4927F對新建立的實(shí)驗(yàn)裝置進(jìn)行驗(yàn)證，標(biāo)稱值為346.7±2.6 kBq／g（參考日期為2009-05-31）。閃爍液使用Parker Elmer公司生產(chǎn)的高發(fā)光效率Ultima GoldTMAB型閃爍液，閃爍液的體積為15 mL。此外，還測量了1個(gè)有同體積閃爍液的空白樣品，以修正本底計(jì)數(shù)。裝置用鉛室屏蔽后，三重和兩重符合本底計(jì)數(shù)率分別為1.3 s－1、1.6 s－1，這主要是由于環(huán)境中天然放射性造成的。NIST氚水標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)測量結(jié)果平均值為（342.8±2.4）kBq／g，比標(biāo)準(zhǔn)稱值低1.1%，測量結(jié)果和不確定度評定見表1和表2。

表1 NIST氚水標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)活度測量結(jié)果

表2 氚水活度測量不確定度評估

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，用TDCR液閃計(jì)數(shù)器測量氚水比活度的一致性好，最差的僅為0.48%，與NIST標(biāo)稱值的En數(shù)檢驗(yàn)為滿意；但4個(gè)TDCR測量值均比NIST標(biāo)稱值低大約1%，可能存在系統(tǒng)差異。NIST氚水標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)是用內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)器標(biāo)定的［7］，在1998年氚水活度國際比對中已發(fā)現(xiàn)正比計(jì)數(shù)器測量結(jié)果與液閃TDCR方法之間存在系統(tǒng)差異［8］，這也是2009年BIPM再次將氚水選為放射性活度測量國際關(guān)鍵比對核素的重要原因。這次國際比對，中國計(jì)量科學(xué)院用這套TDCR液閃計(jì)數(shù)器測量氚水比活度，測量結(jié)果已上交BIPM，比對結(jié)果尚未公布。

4.3 裝置探測效率測量

為測試儀器的探測效率，在新建的裝置上測量了NIST氚水標(biāo)準(zhǔn)源、氚（正十六烷）液閃源、有機(jī)14C標(biāo)準(zhǔn)源和99Tc液閃源，測量結(jié)果見表3。

表3 裝置探測效率測量

測量結(jié)果表明，液閃TDCR裝置的探測效率較高，這主要由于光室的幾何設(shè)計(jì)、材料選擇、特殊反光材料涂層和光電倍增管的使用等影響探測效率關(guān)鍵因素設(shè)計(jì)較好的原因。

5 結(jié) 論

液閃TDCR活度測量裝置具有無自吸收、制源簡單、操作簡便等優(yōu)點(diǎn)，而且測量精度高、一致性好，歐美許多發(fā)達(dá)國家采用其為國家基準(zhǔn)。本工作建立的基于效率計(jì)算的TDCR液閃測量裝置，用NIST氚水標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)對其進(jìn)行驗(yàn)證測量，測量結(jié)果滿意。該液閃TDCR活度測量裝置將應(yīng)用于純β核素標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的研究和測量，可提高國內(nèi)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的質(zhì)量和水平。

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Construction and Im plementation of a Liquid Scintillation TDCR System

WU Yong-le1，2， LIANG Jun-cheng3， LIU Hao-ran2，3， LIU Jia-cheng2，3， YAO Shun-he2，YUE Hui-guo1， LIU Sen-lin2， YANG Yuan-di3， YUAN Da-qing2
（1.Nuclear and Radiation Safety Center，Beijing 100082，China； 2.China Institute of Atomic Energy，
Beijing 102413，China； 3.National Institute of Metrology，Beijing 100013，China）

The liquid scintillation triple-to-double coincidence ratio（TDCR）system recently constructed is presented. In order to eliminate the influence of after pluses and thermal noises，the technology of discrimination threshold setting，coincidence counting and extendible dead time is in application.The highest efficiency of tritium water，14C and99Tc is about54%，96.2%and 97.2%separately.The NIST SRM of tritium water ismeasured to verify the performance of the counter，and the result agreed well with certified activitiy value withEncriterion.

Metrology；Liquid scintillation counter；TDCR method；Activity measurement

TB98

A

1000-1158（2014）01-0083-04

10．3969／j．issn．1000-1158．2014．01．17

2013-03-13；

2013-05-23

吳永樂（1984－），男，山東臨沂人，環(huán)保部核與輻射安全中心工程師，在讀博士，主要研究方向?yàn)檩椛浞雷o(hù)及環(huán)境監(jiān)測。袁大慶為通訊作者。yuandaqing＠gmail.com