結(jié)構(gòu)膠接接頭濕熱環(huán)境耐久性研究概述

韓 嘯，金 勇，楊 鵬

(1.大連理工大學(xué)運(yùn)載工程與力學(xué)學(xué)部，遼寧大連 116024；2.中國(guó)工程物理研究院電子工程研究所，四川綿陽 621900)

結(jié)構(gòu)膠接接頭濕熱環(huán)境耐久性研究概述

韓 嘯1，金 勇1，楊 鵬2

(1.大連理工大學(xué)運(yùn)載工程與力學(xué)學(xué)部，遼寧大連 116024；2.中國(guó)工程物理研究院電子工程研究所，四川綿陽 621900)

相比于傳統(tǒng)機(jī)械連接，如鉚接、焊接和螺栓連接，結(jié)構(gòu)膠接技術(shù)有著諸多優(yōu)勢(shì)，近年來在很多工業(yè)領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用。由于膠黏劑本身具有高分子聚合物材料的特性，使得膠接接頭的環(huán)境耐久性成為關(guān)乎工程結(jié)構(gòu)連接可行性和長(zhǎng)期服役可靠性的關(guān)鍵問題。在概述結(jié)構(gòu)膠接接頭濕熱環(huán)境耐久性研究工作的基礎(chǔ)上，分別從影響膠接結(jié)構(gòu)性能的環(huán)境濕度、溫度及其耦合作用等角度展開討論，介紹了國(guó)內(nèi)外研究人員取得的研究進(jìn)展和成果。指出了今后的研究方向：結(jié)合多種觀測(cè)尺度下的環(huán)境老化試驗(yàn)和數(shù)值仿真方法，探究膠層吸濕、蠕變、熱膨脹和吸濕膨脹等環(huán)境老化行為，利用模型預(yù)測(cè)方法模擬其在多場(chǎng)耦合工況下的多種力學(xué)性能退化行為，從而為膠接結(jié)構(gòu)的工程設(shè)計(jì)和應(yīng)用提供更加可靠的理論建模和試驗(yàn)數(shù)據(jù)支持。

膠黏劑；膠接接頭；環(huán)境耐久性；內(nèi)聚力模型；濕熱老化

圖1 膠接接頭環(huán)境耐久性影響因素Fig.1 Factors affecting the environmental durability of adhesive joints

近年來，新型輕量化材料 (如輕質(zhì)合金、纖維增強(qiáng)復(fù)合材料和工程塑料等) 應(yīng)用于諸多工業(yè)領(lǐng)域，如航空航天、土木工程和載運(yùn)工具等，使得異種材料之間滿足設(shè)計(jì)和服役性能要求的連接方法受到了廣泛關(guān)注。傳統(tǒng)連接方法，如螺栓連接[1]、焊接[2]和鉚接等有其各自優(yōu)勢(shì)，同時(shí)也受制于其技術(shù)瓶頸。為了滿足異種材料連接工藝和服役性能的要求，結(jié)構(gòu)膠接成為一種應(yīng)用廣泛的連接技術(shù)。由于膠黏劑本身高分子聚合物材料的特性，使得膠接接頭的環(huán)境耐久性成為關(guān)乎工程結(jié)構(gòu)連接可行性和長(zhǎng)期服役可靠性的關(guān)鍵問題，涉及化學(xué)、力學(xué)、物理等多個(gè)學(xué)科[3]。在膠接結(jié)構(gòu)服役過程中，由于膠接接頭長(zhǎng)期暴露在復(fù)雜的環(huán)境因素下，因而會(huì)直接影響其主要力學(xué)行為[4]。這些環(huán)境因素主要分為5類，分別是溫度、濕度、輻射、化學(xué)和生物侵蝕。單個(gè)環(huán)境因素連續(xù)且無規(guī)律的作用，會(huì)引起膠接接頭力學(xué)性能的退化。暴露在實(shí)際服役環(huán)境中的膠接接頭容易受到這些因素的組合作用，因此接頭的環(huán)境退化行為是一個(gè)各種因素耦合作用的復(fù)雜退化過程。膠接接頭環(huán)境耐久性的諸多影響因素如圖1所示。

膠接接頭環(huán)境退化是一個(gè)長(zhǎng)期過程，在相對(duì)較短的時(shí)間內(nèi)確定環(huán)境因素對(duì)接頭力學(xué)性能的影響需要在實(shí)驗(yàn)室環(huán)境下采用加速老化或者人工老化的方法。膠接結(jié)構(gòu)的環(huán)境耐久性研究分為2個(gè)主要方向：極端環(huán)境下試驗(yàn)室加速老化試驗(yàn)和力學(xué)性能的建模預(yù)測(cè)[5]。本文分別從濕度、溫度和濕熱耦合環(huán)境對(duì)接頭性能影響的角度出發(fā)，對(duì)接頭環(huán)境耐久性的相關(guān)國(guó)內(nèi)外研究進(jìn)展進(jìn)行綜述，包含試驗(yàn)測(cè)定方法、理論和數(shù)值仿真預(yù)測(cè)等主要研究手段，以期對(duì)結(jié)構(gòu)膠接技術(shù)的深入研究提供參考。

1 濕度對(duì)膠接接頭的影響研究

1.1 吸濕老化機(jī)理和水分?jǐn)U散理論

由于膠黏劑高分子聚合物的材料特性，在很多情況下水分和聚合物分子的相互作用會(huì)造成膠黏劑物理、化學(xué)和力學(xué)特性的改變。水分主要以3種形式影響膠接接頭[6]：1) 改變膠黏劑本身的性質(zhì)；2) 退化界面的黏接性能；3)退化基底性質(zhì)，引起接頭尺寸的改變。隨著在濕度環(huán)境條件下暴露時(shí)間的增加，膠接接頭的強(qiáng)度和楊氏模量會(huì)發(fā)生一定程度的退化。有研究指出，忽略不可逆的水解反應(yīng)以及由吸濕膨脹引起的微裂紋擴(kuò)展，在膠層經(jīng)歷升溫環(huán)境使得其吸收的水分完全滲出后，接頭強(qiáng)度會(huì)完全恢復(fù)[7-8]。未經(jīng)歷環(huán)境老化的接頭主要失效模式為膠層的內(nèi)聚失效，而經(jīng)歷吸濕退化后的接頭失效模式則逐漸向界面失效轉(zhuǎn)變[9]。

水分吸收會(huì)引起膠層的增塑 (plasticisation) 現(xiàn)象，然而增塑作用的確切機(jī)制尚不完全清楚，但是有聚合物鏈間的氫鍵被水分子破壞和基于聚合物-稀釋液的概念這2種假說來解釋這一現(xiàn)象[10]，這些改變也會(huì)造成強(qiáng)度和彈性模量的降低[11]。對(duì)于不吸收水分的基底 (如金屬、玻璃等) 來說，膠接接頭中水分?jǐn)U散的途徑主要分為膠黏劑內(nèi)部擴(kuò)散以及膠層和基底界面間的芯吸作用和膠層中微裂紋的毛細(xì)作用。擴(kuò)散到膠層內(nèi)的水分會(huì)優(yōu)先遷移到黏接界面的區(qū)域，并在界面處代替膠黏劑本體材料。對(duì)于金屬基底來說，水分還會(huì)通過水合作用或者界面氧化層的腐蝕使其發(fā)生退化。常見的金屬(如鋁、鐵)氧化物，發(fā)生水合作用并形成凝膠狀的金屬水化物，此時(shí)形成的弱邊界層會(huì)削弱黏接性能。而對(duì)于吸收水分的基底 (如復(fù)合材料、木材等) 來說，水分的擴(kuò)散除了上述途徑外，還包括基底自身的吸水過程[12]。基底的吸水過程相對(duì)復(fù)雜，對(duì)于碳纖維增強(qiáng)復(fù)合材料來說，水分?jǐn)U散途徑除了樹脂和碳纖維本身，還包括碳纖維-樹脂界面的擴(kuò)散。

膠黏劑的水分?jǐn)U散速率和最大吸水量也依賴于接頭所處的環(huán)境工況，如濕度、溫度、膠層厚度和應(yīng)力分布狀態(tài)等。近年來許多模擬聚合物中水分?jǐn)U散過程的模型被提出[13]，其中以描述單自由相擴(kuò)散的Fickian定律使用得最為普遍[14-15]。通常認(rèn)為水分吸收與水分濃度無關(guān)，可以簡(jiǎn)化為遵循Fickian第二定律的一維擴(kuò)散模型[16-17]：

(1)

式中：c為水分濃度；D為擴(kuò)散系數(shù)；t為時(shí)間；x為空間坐標(biāo)。水分吸收質(zhì)量分?jǐn)?shù)Mt(在時(shí)間t的總吸收質(zhì)量，表示為試樣初始質(zhì)量的百分?jǐn)?shù))可以通過對(duì)空間變量x積分得到：

(2)

式中：M∞為飽和時(shí)的最大吸水質(zhì)量分?jǐn)?shù)，即試樣在飽和時(shí)吸收水分質(zhì)量占初始質(zhì)量的比例；D為擴(kuò)散速率；2h為樣品厚度。隨著溫度而變化的擴(kuò)散系數(shù)滿足經(jīng)典的Arrhenius速率方程[18]：

(3)

式中：D0為常數(shù)；ΔH為擴(kuò)散過程的活化能；R和T分別代表理想氣體常數(shù)和絕對(duì)溫度。

Fickian定律假設(shè)吸收的水分子與聚合物鏈之間沒有相互作用[16，19]，然而研究發(fā)現(xiàn)在一些玻璃態(tài)聚合物中水分的擴(kuò)散是反常的 (anomalous moisture diffusion)，從而導(dǎo)致使用Fickian模型會(huì)過高估計(jì)水分濃度，因此需要更精細(xì)的擴(kuò)散理論來再現(xiàn)實(shí)際的水分吸收過程。非Fickian擴(kuò)散模型主要分為2類[20-21]：一類是基于對(duì)Fickian擴(kuò)散模型的修正來描述水分在環(huán)氧樹脂中的反常擴(kuò)散行為，例如雙Fickian擴(kuò)散模型 (dual fickian diffusion model) 通過具有2種不同F(xiàn)ickian性質(zhì)的擴(kuò)散機(jī)制共同作用，因此雙Fickian擴(kuò)散模型可以看作是2個(gè)單Fickian模型的疊加[18，22]。Fickian定律也可以通過引進(jìn)時(shí)變擴(kuò)散系數(shù) (time-varying diffusivity) 或者邊界條件 (time-varying boundary condition)來描述反常擴(kuò)散[14，23]。其假設(shè)擴(kuò)散系數(shù)或者邊界條件滿足Prony級(jí)數(shù)形式，從而考慮到粘彈性效應(yīng)，因?yàn)橐蠼舛鄠€(gè)系數(shù)和相應(yīng)的延遲時(shí)間。雖然這些模型對(duì)問題的自由度較高，但是求解相對(duì)較難且耗時(shí)。研究表明，環(huán)氧樹脂中的水分子存在自由和結(jié)合的2種狀態(tài)，因此另一類反常擴(kuò)散模型則考慮到物理擴(kuò)散和化學(xué)作用的組合效應(yīng)。CARTER等[24]使用Langmuir型兩相擴(kuò)散模型模擬水分在環(huán)氧樹脂中水分的反常擴(kuò)散，并且與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合度良好。

1.2 吸濕老化試驗(yàn)

試件表面處理工藝關(guān)系著膠黏劑與被黏物基底連接的力學(xué)性能，直接影響著膠接接頭的環(huán)境耐久特性。對(duì)于金屬基底膠接接頭來說，黏接界面屬性在失效機(jī)制中作用顯著，因?yàn)榇蠖鄶?shù)工程金屬表面會(huì)覆蓋一層氧化薄層，這使得接頭更容易發(fā)生電化學(xué)腐蝕而導(dǎo)致性能退化。為了增強(qiáng)膠層/基底界面的抗腐蝕能力，通常需要對(duì)基底表面進(jìn)行化學(xué)、電化學(xué)或機(jī)械處理，如磷酸陽極化，采用底漆、蝕刻、噴丸和脫脂等表面處理工藝，來提高其黏接性能?；瘜W(xué)和電化學(xué)方法包括森林產(chǎn)品試驗(yàn)室蝕刻 (forest products laboratory etch)、磷酸陽極氧化 (phosphoric acid anodisation)、鉻酸陽極氧化 (chromic acid anodisation) 和硫酸陽極氧化 (sulphuric acid anodisation)，而機(jī)械方法則包括使用噴砂機(jī)或者砂紙進(jìn)行噴砂或打磨[12]。

對(duì)鋁合金基底的表面處理可以參考CRITCHLOW等[25]撰寫的一篇綜述，而比較詳細(xì)的敘述可見WEGMAN等[26]研究的膠黏表面處理技術(shù)，以及EBNESAJJAD[27]的膠黏劑和表面處理手冊(cè)。表面預(yù)處理的效果可以通過掃描電子顯微鏡 (scanning electron microscopy)或原子力顯微鏡 (atomic force microscopy)觀察，或者通過表面輪廓檢測(cè) (Surface profilometry) 測(cè)量處理后的基底表面粗糙度。

為了表征膠層水分?jǐn)U散特性，需要進(jìn)行吸水試驗(yàn)得到其相關(guān)擴(kuò)散參數(shù)，常用的方法是重量分析法(gravimetric method)，通過定期測(cè)量液體或蒸汽進(jìn)入到聚合物帶來的質(zhì)量增加，得到各個(gè)試件在濕度環(huán)境下吸水質(zhì)量隨時(shí)間變化的離散數(shù)據(jù) (Mt,t) 以及飽和吸水量M∞和吸濕膨脹量[28]，然后采用合適的擴(kuò)散模型擬合得到其相應(yīng)的擴(kuò)散參數(shù)[29-30]。試驗(yàn)設(shè)計(jì)可以參照標(biāo)準(zhǔn)ASTMD5229和D570或ISO62，通常濕度條件由完全浸入溶液或者放置在特定濕度環(huán)境2種方法來實(shí)現(xiàn)，其中標(biāo)準(zhǔn)ASTME104和ASTMD5032介紹了如何控制相對(duì)濕度環(huán)境的方案，分別通過水和水甘油溶液保持環(huán)境相對(duì)濕度恒定。對(duì)于選定的水分?jǐn)U散模型，需要根據(jù)試驗(yàn)測(cè)得的試件質(zhì)量隨時(shí)間變化的離散數(shù)據(jù)，利用優(yōu)化方法確定模型中未知參數(shù)的合適取值。BERINGHIE等[31]提出了一種新的快速確定復(fù)合材料水分?jǐn)U散系數(shù)的方法，這種方法使用數(shù)值參數(shù)適當(dāng)廣義分解，通常用于發(fā)生反常擴(kuò)散或者擴(kuò)散-反應(yīng)耦合的情況。GRACE等[32]根據(jù)一種新方法使用了重量分析法，用吸水試驗(yàn)數(shù)據(jù)表征聚合物復(fù)合材料三維、各向異性水分的吸收過程。

膠層吸水后會(huì)發(fā)生一定程度的體積膨脹，吸濕膨脹的測(cè)定通常假設(shè)試件在各尺寸上具有相同的膨脹應(yīng)變，使用數(shù)顯千分尺或非接觸式方法測(cè)量其一維膨脹應(yīng)變，但是測(cè)量時(shí)需要注意測(cè)量方式不會(huì)影響到測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性，并且排除溫度引起的膨脹應(yīng)變。吸收水分影響膠黏劑聚合物的移動(dòng)性，從而對(duì)玻璃化轉(zhuǎn)變溫度有影響。為了測(cè)量Tg在老化前和老化后的變化，可以使用動(dòng)態(tài)力學(xué)分析技術(shù) (dynamicmechanicalanalysis)[33]和差示掃描量熱儀 (differentialscanningcalorimeters)。ZHANG等[34]提出了一種基于DMA快速確定膠黏劑玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的方法。DSC測(cè)試方法可以參考標(biāo)準(zhǔn)ASTMD3418，測(cè)試過程中樣品經(jīng)歷玻璃化轉(zhuǎn)變的熱流量由DSC設(shè)備記錄，然后根據(jù)熱流量曲線計(jì)算Tg。

吸水老化后的結(jié)構(gòu)膠黏劑和膠接接頭，需要利用各種力學(xué)試驗(yàn)定量評(píng)估其力學(xué)性能的退化程度，如拉伸剪切試驗(yàn)、彎曲試驗(yàn)、Ⅰ型/Ⅱ型斷裂能試驗(yàn)和疲勞試驗(yàn)等。而斷裂模式和機(jī)制、化學(xué)組成和表面形貌能夠定性描述濕度老化影響[35]，對(duì)于啞鈴型膠黏劑試件單向拉伸試驗(yàn)可以參照標(biāo)準(zhǔn)ASTMD638。FERNANDES等[36]研究了濕度環(huán)境對(duì)復(fù)合材料膠接接頭在Ⅰ型和Ⅱ型加載條件下斷裂特性的影響，通過雙懸臂梁 (doublecantileverbeam) 和端部缺口彎曲 (endnotchedflexure) 試驗(yàn)，評(píng)估3種不同濕度環(huán)境對(duì)Ⅰ型和Ⅱ型加載條件下接頭斷裂行為的影響。ARENAS等[37]分析了復(fù)合材料/鋁合金膠接接頭浸泡在水和引擎油環(huán)境下的性能退化現(xiàn)象，并且通過3點(diǎn)彎曲試驗(yàn)定量地評(píng)估其力學(xué)特性的退化程度。LEGER等[38]在70 ℃水中對(duì)單搭接接頭進(jìn)行老化試驗(yàn)，觀察其變形隨老化時(shí)間的變化。為了預(yù)測(cè)老化后單搭接接頭在拉伸載荷作用下的行為，使用有限元模型模擬水分在膠層中的擴(kuò)散過程，得到了接頭的殘余強(qiáng)度。

1.3 吸濕老化過程數(shù)值模擬

圖2 膠接結(jié)構(gòu)環(huán)境退化響應(yīng)評(píng)估框架Fig.2 Evaluation framework of the environmental degradation response of adhesive structure

鑒于熱傳導(dǎo)與擴(kuò)散方程在數(shù)學(xué)上的相似性，因而可以使用熱分析法進(jìn)行水分?jǐn)U散過程的模擬。CROCOMBE[39]提出了一種評(píng)估膠接結(jié)構(gòu)環(huán)境退化響應(yīng)的框架，該框架包含物理實(shí)驗(yàn)和有限元建模，并且考慮了多種環(huán)境因素對(duì)膠層-基底界面和膠黏劑本體的弱化，通過退化的內(nèi)聚力模型對(duì)接頭老化后的殘余強(qiáng)度進(jìn)行評(píng)估 (見圖2)。該框架認(rèn)為載荷引起的應(yīng)力會(huì)影響膠層吸濕和界面水分的擴(kuò)散，而水分會(huì)導(dǎo)致界面和膠層本體的退化。隨后定義了一個(gè)與局部吸濕量有關(guān)的膠層失效準(zhǔn)則，這一失效準(zhǔn)則的參數(shù)主要是通過對(duì)膠黏劑試件的吸濕和強(qiáng)度退化過程進(jìn)行相關(guān)環(huán)境老化特性試驗(yàn)得到的?？紤]到膠層內(nèi)部的吸濕現(xiàn)象，利用退化的內(nèi)聚力模型對(duì)膠層在接頭拉伸過程中的裂紋擴(kuò)展過程進(jìn)行了模擬，從而對(duì)吸濕老化后接頭的殘余強(qiáng)度進(jìn)行預(yù)測(cè)。MUBASHAR等[40-41]通過循環(huán)濕度擴(kuò)散，發(fā)現(xiàn)膠層吸濕是一個(gè)非Fickian過程，水分吸收依賴于濕度歷史，而解吸過程是Fickian過程，使用ABAQUS UMAT子程序引進(jìn)依賴濕度歷史的自定義材料，實(shí)現(xiàn)循環(huán)濕度預(yù)測(cè)模型。李智等[42]通過建立膠黏劑吸濕本構(gòu)模型，使用彈塑性有限元法研究了聚丙烯酸酯膠層吸濕程度對(duì)單搭接接頭上膠層中應(yīng)力分布的影響。發(fā)現(xiàn)膠層吸濕程度影響接頭的承載模式，由膠瘤承載轉(zhuǎn)變成中部膠層承載，且膠層會(huì)發(fā)生溶脹現(xiàn)象引起脫黏失效。

2 溫度對(duì)膠接接頭的影響研究

2.1 溫度影響機(jī)理

非常溫環(huán)境會(huì)引起膠黏劑物理和力學(xué)性質(zhì)的變化，暴露在高溫環(huán)境中較短時(shí)間，由于后固化 (post-curing) 作用，也會(huì)使接頭的性質(zhì)得到提高，然而暴露足夠長(zhǎng)的時(shí)間后，其屈服應(yīng)力和楊氏模量等性質(zhì)開始下降，并且由于熱膨脹系數(shù)的差異，溫度變化會(huì)引起膠層和基底之間應(yīng)力不匹配[43]。溫度變化還會(huì)影響膠接接頭的斷裂性能，并且在接近或大于Tg時(shí)，斷裂韌性會(huì)發(fā)生突變[44-45]。Tg不僅依賴于膠黏劑種類，還依賴于其溫度歷程，會(huì)影響膠黏劑在高溫時(shí)的性能。BANEA等[46]通過雙懸臂梁試驗(yàn)，評(píng)估溫度對(duì)高溫環(huán)氧樹脂膠黏劑Ⅰ型斷裂韌性的影響，使用雙線性內(nèi)聚力模型模擬試件斷裂行為，并預(yù)測(cè)膠黏劑載荷-位移曲線隨溫度變化的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)環(huán)氧樹脂的韌性是溫度的函數(shù)，高于Tg時(shí)Ⅰ型斷裂韌度急劇下降，而在Tg以下則變化不大。WALANDER等[47]研究了低于玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的情況下溫度對(duì)內(nèi)聚力模型的影響，推導(dǎo)出在準(zhǔn)靜態(tài)加載的條件和-30 ℃≤T≤80 ℃ 溫度范圍內(nèi)Ⅰ型和Ⅱ型的內(nèi)聚力模型。CHARALAMBOUS等[48]研究了溫度對(duì)碳纖維/環(huán)氧樹脂材料的混合模態(tài)層間斷裂韌性和疲勞分層增長(zhǎng)率的影響。

2.2 溫度影響試驗(yàn)研究

膠層和基底熱膨脹系數(shù)的差異，使得接頭受到高低溫引起的溫度應(yīng)力一般是不可忽略的，通常使用應(yīng)變片或者雙材料曲梁測(cè)量材料的熱膨脹系數(shù)[49]。YU等[50]基于Timoshenko梁理論和經(jīng)典層合板理論，通過優(yōu)化雙材料系統(tǒng)的幾何尺寸，來提高膠黏劑熱膨脹系數(shù)的測(cè)量精度。LOH等[51]基于雙材料曲梁測(cè)量熱膨脹系數(shù)的方法，使用線性可變差動(dòng)變壓器 (linear variable differential transformer) 測(cè)量曲梁的擾度，然后得到膠黏劑的熱膨脹系數(shù)。PERETZ等[52]利用直接在試件表面粘貼應(yīng)變片的方法，得到環(huán)氧樹脂膠黏劑的熱膨脹系數(shù)。鄭小玲等[53]使用應(yīng)變片測(cè)量單搭接膠接接頭中膠層在室溫固化時(shí)產(chǎn)生的收縮應(yīng)變和固化結(jié)束后因環(huán)境溫度波動(dòng)所引起的縱橫向應(yīng)變，通過對(duì)基底-膠層界面的內(nèi)應(yīng)力分析，發(fā)現(xiàn)膠層中存在的交變應(yīng)力可能是導(dǎo)致界面提前破壞的主要原因之一。

陳煊等[54]采用Hopkinson拉桿實(shí)驗(yàn)技術(shù)研究了板厚、溫度和速度對(duì)單搭接膠接接頭強(qiáng)度的影響，運(yùn)用有限元方法分析剝離應(yīng)力對(duì)接頭強(qiáng)度的作用。曹蕾蕾等[55]利用有限元法對(duì)膠接接頭承受熱載荷時(shí)的溫度場(chǎng)和熱應(yīng)力分布進(jìn)行了數(shù)值模擬。王玉奇等[56]通過單搭接接頭在不同溫度下的拉伸實(shí)驗(yàn)以及對(duì)膠層等效應(yīng)力的有限元仿真，研究了高溫對(duì)單搭接接頭強(qiáng)度的影響。韓嘯等[57]對(duì)鋼/鋁基底非平衡膠接接頭在循環(huán)溫度場(chǎng)下的強(qiáng)度退化進(jìn)行了老化試驗(yàn)以及仿真模擬，發(fā)現(xiàn)循環(huán)溫度會(huì)使膠接區(qū)域邊緣處的膠層內(nèi)部剝離應(yīng)力和剪切應(yīng)力更加集中。

高溫時(shí)由于膠黏劑的高分子聚合物材料特性，因而會(huì)發(fā)生鏈的移動(dòng)和改變，這時(shí)膠黏劑會(huì)表現(xiàn)出黏彈性和蠕變等力學(xué)行為。通常模擬膠黏劑的蠕變行為不僅要考慮其彈性變形，還要考慮到黏性變形。一般使用一個(gè)或更多帶有彈簧和阻尼組件的單元串聯(lián)或者并聯(lián)模擬，其中彈簧表述彈性行為，阻尼代表黏性[58]。蠕變測(cè)試通常是耗時(shí)且昂貴的，可以參考標(biāo)準(zhǔn)ASTM D1780和D2293。MIZAH等[59]設(shè)計(jì)了一個(gè)夾具，可以同時(shí)測(cè)試多個(gè)試件，減少了試驗(yàn)時(shí)間和成本。

對(duì)于溫度對(duì)膠接接頭影響的模擬，一般是通過試驗(yàn)得到相應(yīng)溫度老化后接頭的力學(xué)參數(shù)，輸入到滿足三角形或梯形等拉伸分離定律的有限元模型中，最后將試驗(yàn)得到的一些數(shù)據(jù)與老化接頭仿真進(jìn)行對(duì)比[44-46]。

3 濕熱環(huán)境耦合影響研究

圖3 膠接接頭環(huán)境耐久性評(píng)估模型框架Fig.3 Concept framework of the environmental durability assessment of adhesive joint

溫度和濕度工況對(duì)膠接結(jié)構(gòu)力學(xué)性能有著顯著影響，其聯(lián)合作用工況下的耦合退化機(jī)制則更加復(fù)雜，值得進(jìn)行更加深入的研究。通過對(duì)受到濕度和外加載荷物理場(chǎng)下膠接接頭的研究發(fā)現(xiàn)，膠層中的水分?jǐn)U散與其應(yīng)力狀態(tài)相關(guān)。一般來說，順序耦合分析先分析膠接接頭的水分吸收，然后根據(jù)依賴于濕度分布的膠層的性質(zhì)計(jì)算接頭的力學(xué)行為。然而膠層的水分吸收依賴于其應(yīng)力分布，并且真實(shí)的接頭受到各種應(yīng)力的作用，因此要實(shí)現(xiàn)對(duì)接頭環(huán)境退化行為的真實(shí)模擬和殘余強(qiáng)度的有效預(yù)測(cè)，需要一個(gè)更為復(fù)雜的完全耦合分析方法 (即各個(gè)環(huán)境老化行為同時(shí)進(jìn)行，相互影響)，其中膠層中的應(yīng)力狀態(tài)和水分分布是相互耦合的[60]。膠接接頭環(huán)境耐久性評(píng)估框架如圖3所示[28]，主要包括3個(gè)階段：從擴(kuò)散和熱分析中確定接頭中的濕度和溫度分布；在濕度-溫度-載荷分析中評(píng)估濕度、溫度和施加載荷的組合效應(yīng)；通過對(duì)力學(xué)模型應(yīng)用失效準(zhǔn)則，可以對(duì)膠接接頭濕熱環(huán)境的耐久性進(jìn)行預(yù)測(cè)。

HAN等[61-62]研究了恒定應(yīng)力作用下膠接接頭在濕度環(huán)境的退化行為，并預(yù)測(cè)了其殘余強(qiáng)度，采用以下2個(gè)步驟進(jìn)行分析：1)通過完全耦合分析方法，模擬膠接接頭在溫度-濕度-載荷服役工況下的長(zhǎng)期老化過程，利用水分?jǐn)U散和熱傳導(dǎo)物理過程的相似性，在膠層中使用溫度-位移耦合單元，根據(jù)von Mises應(yīng)力來表述依賴水分吸收的應(yīng)力；2)使用內(nèi)聚力模型模擬老化后的膠接接頭準(zhǔn)靜態(tài)拉伸加載過程，膠層的性質(zhì)是步驟1)中定義的場(chǎng)變量的函數(shù)。LILJEDAHL等[63]使用完全耦合擴(kuò)散-應(yīng)力分析方法，預(yù)測(cè)了膠接接頭環(huán)境退化過程中的物理和力學(xué)行為，其中膠黏劑依賴濕度的力學(xué)性質(zhì)和擴(kuò)散系數(shù)，分別由在各種濕度環(huán)境下的膠黏劑試樣測(cè)試和重力分析法實(shí)驗(yàn)獲得。

DAI等[64]從理論上分析了碳纖維-金屬膠接接頭的熱傳導(dǎo)和濕度擴(kuò)散耦合過程，利用熱傳質(zhì)Luikov方程建立熱量和濕度耦合擴(kuò)散系統(tǒng)。WANG等[65]使用單邊切口彎曲試件，研究了濕熱環(huán)境對(duì)固化前后鋁合金膠接接頭疲勞裂紋擴(kuò)展的影響，發(fā)現(xiàn)固化后試件的抗疲勞裂紋擴(kuò)展性受環(huán)境影響較大，經(jīng)歷環(huán)境老化后接頭的疲勞裂紋擴(kuò)展對(duì)加載速率更敏感。鄭祥明等[66]分析了膠接接頭環(huán)境耐久性的影響因素，指出水對(duì)接頭退化的重要作用，同時(shí)對(duì)比了超聲法和振動(dòng)法檢測(cè)膠接接頭耐久性的效果，說明可靠的耐久性評(píng)價(jià)機(jī)制必須建立在探究退化機(jī)理和精確建模的基礎(chǔ)之上。

VIANA等[58]從膠黏劑本身和膠接接頭角度，分別介紹了濕度和溫度單獨(dú)和耦合作用對(duì)其性能退化的影響，還系統(tǒng)地介紹了預(yù)測(cè)老化后膠接接頭力學(xué)行為的方法，以及一些能夠?qū)δz接接頭設(shè)計(jì)有用的預(yù)測(cè)模型。LIU等[67]研究了濕熱環(huán)境對(duì)雙搭接碳纖維/環(huán)氧樹脂復(fù)合材料剪切接頭力學(xué)行為的影響，通過試驗(yàn)方法評(píng)估了膠黏劑依賴濕熱性質(zhì)和接頭在各種環(huán)境條件下的靜態(tài)響應(yīng)。環(huán)境效應(yīng)如溫度和濕度對(duì)膠接接頭疲勞性能的退化作用，可見COSTA等發(fā)表的綜述文章[68]。

4 結(jié) 論

國(guó)內(nèi)外研究人員圍繞膠接接頭濕熱環(huán)境的耐久性開展了大量且卓有成效的試驗(yàn)和建模研究工作，采用實(shí)驗(yàn)室加速老化方法和有限元數(shù)值仿真手段，探究膠接接頭在高溫、高濕和濕熱耦合工況下的性能退化行為及其老化機(jī)理，并對(duì)其經(jīng)歷長(zhǎng)期復(fù)雜服役工況后殘余強(qiáng)度和服役壽命的評(píng)估提出了多種有效的預(yù)測(cè)方法。隨著結(jié)構(gòu)膠接技術(shù)的進(jìn)一步廣泛應(yīng)用，長(zhǎng)期復(fù)雜服役工況下膠接結(jié)構(gòu)服役性能的有效評(píng)估手段將是今后研究的焦點(diǎn)。考慮到膠層中裂紋和氣泡等微小缺陷的存在，要深入探究其濕熱環(huán)境下的力學(xué)行為退化機(jī)理，還需要了解其微/細(xì)觀尺度下的老化機(jī)理，為相關(guān)預(yù)測(cè)建模工作提供更為真實(shí)的材料參數(shù)。今后的研究工作可以結(jié)合多種觀測(cè)尺度下的環(huán)境老化試驗(yàn)和數(shù)值仿真方法，更加深入地探究膠層吸濕、蠕變、熱膨脹和吸濕膨脹等環(huán)境老化行為，利用模型預(yù)測(cè)方法模擬其在多場(chǎng)耦合工況下的多種力學(xué)性能退化行為，從而為膠接結(jié)構(gòu)的工程設(shè)計(jì)和應(yīng)用提供更加可靠的理論建模和試驗(yàn)數(shù)據(jù)支持。

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Review of research on the hygrothermal environmental durability of structural adhesively bonded joints

HAN Xiao1， JIN Yong1， YANG Peng2

(1.Faculty of Vehicle Engineering and Mechanics, Dalian University of Technology, Dalian, Liaoning 116024, China; 2. Institute of Electronic Engineering, China Academy of Engineering Physics, Mianyang, Sichuan 621900, China)

In recent years, structural adhesive bonding technology has been widely used in many industrial fields, with many advantages over traditional mechanical connection methods, such as riveting, welding and bolt connection. Due to the adhesive characteristics of polymer materials, the environmental durability of adhesive joint becomes the key problems in engineering structure connection feasibility and long-term service reliability. On the basis of the review of the research of the hot-humid environmental durability of structural adhesive joints, the effects of temperature, moisture and coupled condition on the structural mechanical behaviour are discussed, introducing the published research progress and results both at home and abroad. The prospects are provided: the future research work can be combined with a variety of observation scales of environmental aging test and numerical simulation method, delve into sub hygroscopic, creep, thermal expansion and hygroscopic expansion aging behavior, such as the environment of model prediction method simulation in more than a variety of mechanical performance degradation behavior of coupling conditions, and provide more reliable theoretical modeling and experimental data for engineering design and application of cementing structure.

adhesive; adhesive joint; environmental durability; cohesive zone model; hygrothermal aging

1008-1542(2017)03-0209-09

10.7535/hbkd.2017yx03001

2017-01-09；

2017-04-12；責(zé)任編輯：張士瑩

國(guó)家自然科學(xué)基金(51605072)；中國(guó)博士后科學(xué)基金(2015M581327)；遼寧省教育廳科學(xué)研究一般項(xiàng)目(L2015109)

韓 嘯(1987—)，男，山東濟(jì)南人，講師，博士，主要從事結(jié)構(gòu)膠接技術(shù)及其環(huán)境耐久性方面的研究。

E-mail:hanxiao@dlut.edu.cn

TQ436.2；TG491

A

韓 嘯，金 勇，楊 鵬. 結(jié)構(gòu)膠接接頭濕熱環(huán)境耐久性研究概述[J].河北科技大學(xué)學(xué)報(bào),2017,38(3):209-217. HAN Xiao, JIN Yong, YANG Peng.Review of research on the hygrothermal environmental durability of structural adhesively bonded joints[J].Journal of Hebei University of Science and Technology,2017,38(3):209-217.