北極夏季大氣氣溶膠單顆粒研究

蘆亞玲,賈銘鑫,李文凱,常嘉敏,遲建偉,劉 磊,孫俊英,李衛(wèi)軍*,王文興,5(.山東大學(xué)環(huán)境研究院,山東 濟(jì)南 5000；.北京師范大學(xué)附屬實驗中學(xué),北京 000；.山東大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,山東 濟(jì)南5000；.中國氣象科學(xué)研究院,北京 0008；5.中國環(huán)境科學(xué)研究院,北京 000)

北極夏季大氣氣溶膠單顆粒研究

蘆亞玲1,賈銘鑫2,李文凱3,常嘉敏3,遲建偉1,劉 磊3,孫俊英4,李衛(wèi)軍1*,王文興1,5(1.山東大學(xué)環(huán)境研究院,山東 濟(jì)南 250100；2.北京師范大學(xué)附屬實驗中學(xué),北京 100032；3.山東大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,山東 濟(jì)南250100；4.中國氣象科學(xué)研究院,北京 100081；5.中國環(huán)境科學(xué)研究院,北京 100012)

為研究北極地區(qū)大氣氣溶膠顆粒的物理化學(xué)特性,于2013年8月8～12日環(huán)Svalbard島收集大氣氣溶膠樣品,利用帶能譜的透射電子顯微鏡(TEM-EDS)共分析2530個單顆粒,并獲得顆粒物的形貌特征和化學(xué)組成.結(jié)果表明,北極地區(qū)顆粒物主要表現(xiàn)為5種類型,分別為海鹽顆粒、富S顆粒、富Fe顆粒、含碳顆粒和礦物顆粒.后向氣流軌跡顯示,采樣期間大氣污染物主要來自于北極點周邊的海洋上空和附近格陵蘭島地區(qū).來自海洋上空的大氣中主要包含海鹽顆粒,所占數(shù)量比例為54.7%;經(jīng)過陸地的大氣樣品中95.4%為礦物顆粒.利用時間密度因子法估算出北極地區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度范圍為0.55～0.72μg/m3.

大氣氣溶膠；單顆粒；透射電鏡；北極地區(qū)

氣溶膠的氣候效應(yīng)是當(dāng)前理解氣候變化的最不確定性因素[1],氣溶膠可通過改變大氣輻射影響地球大氣的溫度和垂直溫度變化[2].北極環(huán)境是全球氣候變化的一個重要指標(biāo),對北極大氣氣溶膠的研究自20世紀(jì)50年代以來有很大發(fā)展

[3-4].近年來研究發(fā)現(xiàn),北極大氣也受到遠(yuǎn)距離傳輸?shù)臍馊苣z粒子影響,這些粒子不僅可以直接影響大氣的單次散射反照率,而且沉積在冰雪表面可進(jìn)一步降低地表反照率.黑碳?xì)馊苣z對氣候變化和大氣環(huán)境有重要影響[5],如果冰雪表面沉積一定量的黑碳顆粒,會增加地表對太陽輻射的吸收從而促進(jìn)冰雪融化[6].研究表明,在過去的100年中,北極溫度升高的速率幾乎達(dá)到全球平均速率的 2倍[7],因此,亟需對該地區(qū)的大氣組成及引起氣候變化的原因作一定的研究.

北極地區(qū)幾乎無人為氣溶膠來源,污染物一般為長距離輸送,主要來源于中緯度污染地區(qū)如北美、歐洲和俄羅斯等[8].已有科學(xué)家對斯堪的納維亞和斯瓦爾巴特群島的氣溶膠特性[4]、斯比茨卑爾根群島的氣溶膠粒徑分布和單次散射反照率[9]、加拿大育空地區(qū)的多環(huán)芳烴[10]、北極地區(qū)的黑碳?xì)馊苣z[7]等作了研究.然而一直以來由于實驗條件限制,如北極地區(qū)溫度低、研究周期長、設(shè)備儀器要求較高等原因,對于該地區(qū)的氣溶膠觀測和顆粒物性質(zhì)的研究仍有一定的局限性.

本文利用簡便易攜的單顆粒采樣器,采集北極地區(qū)大氣氣溶膠中的顆粒物,利用透射電鏡的方法微觀分析北極地區(qū)大氣顆粒物的形貌、類型、元素組成、粒徑分布以及濃度等特性,了解北極大氣顆粒物的成分特點,分析其可能的來源,為北極大氣氣溶膠的進(jìn)一步研究提供資料.

1 顆粒物樣品采集與分析

1.1 采樣點介紹

2013年 8月 8～12日期間,作者參加了環(huán)Svalbard群島航行.該航行以新奧爾松地區(qū)為起點,朗伊爾城為終點順時針方向環(huán)島一周,沿途選擇適當(dāng)?shù)狞c對當(dāng)?shù)卮髿鈿馊苣z顆粒物進(jìn)行采集.Svalbard群島位于北緯74°～81°,東經(jīng)10°～35°之間,氣候溫和,總面積約6.2萬km2,居民約3000人,島上60%的地區(qū)覆蓋著冰川,有煤、磷灰石、鐵、石油和天然氣等礦藏,經(jīng)濟(jì)活動主要為采煤業(yè),中國在群島中設(shè)立有黃河站,用于科學(xué)考察.

1.2 樣品采集

本次采樣使用 KB-2型單顆粒采樣器,在外徑為3mm的覆有碳支持膜的銅網(wǎng)上收集氣溶膠顆粒,采樣口孔徑為0.5mm,采樣流量為1.0L/min,采樣器離地面一般為 2m左右.采樣時間根據(jù)大氣能見度和空氣污染情況進(jìn)行調(diào)節(jié),一般以銅網(wǎng)上收集的顆粒物分散、無堆積現(xiàn)象為宜[11-12],由于北極地區(qū)空氣質(zhì)量非常好,所需采樣時間普遍較長,通常達(dá)到 2h左右.采樣期間各采樣點氣溫為 1.8～6.4?C,平均溫度 4.4?C,相對濕度為 46%～ 69%,平均濕度59%,本次共分析8個單顆粒樣品.

1.3 樣品分析

將采集到的樣品用帶有能譜儀(EDS)的JEOL-2100型透射電子顯微鏡(TEM)分析,每個樣品按從密到疏依次隨機(jī)選擇網(wǎng)格對其中的顆粒物分析,基本涵蓋所有粒徑段顆粒.TEM-EDS能夠獲得單顆粒的物理化學(xué)特性包括成分、形貌和大小等,將TEM分析結(jié)果用iTEM軟件測量顆粒物的等效圓直徑等數(shù)據(jù),統(tǒng)計其粒度分布特征.能譜儀能檢測C元素以后(原子序數(shù)Z≥6)的元素,可獲得顆粒物的元素組成與含量,由于樣品采集于銅網(wǎng)上,因此未對Cu做能譜分析,同時,EDX檢測不到N元素[13].本研究對其中206個顆粒物作能譜分析,由 INCA軟件計算各顆粒物所含元素的原子相對含量.根據(jù)各顆粒物的形貌特征與元素組成判斷其種類,統(tǒng)計每種顆粒物的數(shù)量及粒徑范圍,觀察顆粒物的混合形態(tài),并分析不同采樣點顆粒物的種類特征和數(shù)量差異.

2 結(jié)果與分析

2.1 顆粒物類型與元素組成

對北極Svalbard地區(qū)收集的樣品進(jìn)行透射電鏡分析,共分析2530個單顆粒.這些顆粒中包含的元素主要有C、O、Na、Mg、Al、Si、S、Cl、K、Ca、Fe等,根據(jù)各顆粒物在透射電鏡下的形貌特征與能譜主成分分析結(jié)果,將顆粒物主要分為5大類:海鹽顆粒、富S顆粒、富Fe顆粒、含碳顆粒和硅鋁酸鹽為主的礦物顆粒(表1).圖1為上述典型顆粒物的TEM圖像與能譜結(jié)果.

Pósfai等[14]研究了太平洋區(qū)域的氣溶膠類型,發(fā)現(xiàn)海鹽聚集體大部分由NaCl和Na-Ca的硫酸鹽組成,本次實驗同樣發(fā)現(xiàn)大量的新鮮海鹽顆粒和少量老化的海鹽顆粒.新鮮海鹽顆粒包括兩種類型,一類呈現(xiàn)規(guī)則的正方形,一般表面明亮,形貌易分辨,如圖1(A),能譜成分分析顯示主要含有Na和Cl元素[圖1(a)].這種規(guī)則海鹽顆?；疚磪⒓尤魏未髿饣瘜W(xué)反應(yīng),統(tǒng)計結(jié)果顯示占總顆粒數(shù)量比例為 27.7%,占海鹽顆粒數(shù)的 69.6%;另一類主要表現(xiàn)為顆粒中心為方形的NaCl,顆粒周邊附著有少量的Ca-Mg鹽類,如圖1B.該類海鹽外層的能譜結(jié)果顯示同時包含有Na、Cl、Mg、Ca、S元素(圖1b),其數(shù)量占總顆粒數(shù)比例為7.9%,占海鹽顆粒數(shù)的 19.9%,兩種類型占海鹽總數(shù)的89.5%.本次所示結(jié)果與耿紅等[15]發(fā)現(xiàn)的新奧爾松地區(qū)新鮮海鹽顆粒較少不同.

表1 北極地區(qū)單顆粒分類及特征描述Table 1 Classification and characteristics of individual aerosol particles in Arctic

本研究還顯示有老化的海鹽顆粒,所占比例僅為總顆粒數(shù)的4.2%,海鹽顆粒數(shù)的10.5%,表現(xiàn)為Na的硫酸鹽[圖1(C)下],能譜分析發(fā)現(xiàn)主要含有Na、S和O等元素[圖1(c)].這種顆?？赡苁谴髿庵械腟O2或DMS(二甲基硫)與NaCl反應(yīng)生成的硫酸鈉鹽[16],其中[Na]:[S]<2:1,能譜圖顯示有時還含有少量Cl、Mg、K、Ca等元素.這些結(jié)果表明硫酸鈉鹽顆粒內(nèi)部同時混合有其他類型的鹽如MgSO4和CaSO4等.

Svalbard地區(qū)周邊大氣還發(fā)現(xiàn)少量富S顆粒[圖 1(C)],含有少量 K、Na、O等元素[圖 1(c)],富S顆粒周圍一般混合有含碳顆粒,它們所占比例僅為 1.5%,這與城市背景點的研究結(jié)果不同[17];也有富S顆粒僅含有S、O元素,這主要為硫酸銨類顆粒.這些二次顆粒主要是人為源排放的SO2氣體轉(zhuǎn)化的結(jié)果.

北極地區(qū)大氣中有少量富Fe顆粒[圖1(B)、1(D)],它們一般形狀不規(guī)則,以Fe和O元素為主[圖 1(d)],主要為鐵的氧化物,同時也包含有 Si、Mn、Cr、Co、Ti等金屬元素.富Fe顆粒粒徑集中分布在100～700nm之間,粒徑較大的顆粒內(nèi)部由數(shù)個納米級小顆粒聚集而成,這與內(nèi)陸地區(qū)發(fā)現(xiàn)的富集于富硫等顆粒內(nèi)部的富Fe顆粒有所不同.Li等[18]認(rèn)為后者很可能是工礦業(yè)等在高溫冶煉過程中排放的鐵質(zhì)顆粒.考慮到Svalbard的特殊地理位置,當(dāng)?shù)氐母籉e顆?？赡苁沁^往船舶燃燒排放或附近居民生活過程所產(chǎn)生.

此次采樣也發(fā)現(xiàn)少量的含碳顆粒,這類顆粒一般是化石燃料和生物質(zhì)不完全燃燒產(chǎn)生的,可分為兩大類:有機(jī)顆粒與煙塵顆粒.有機(jī)顆粒以C、O元素為主,C元素較 O元素稍高[圖 1(e)],可單獨(dú)存在[圖 1(E)],也可與其它顆粒如富 S顆粒或煙塵顆?；旌洗嬖赱圖1(C)、1(H)],有機(jī)顆粒粒徑范圍為100nm～2μm;煙塵顆粒主要含C、O、Si等元素[圖1(f)],且C:O>3:1,粒徑范圍為100～800nm,尤以100～400nm范圍內(nèi)顆粒物居多,可能為新鮮排放或剛生成的顆粒物[19].煙塵顆粒形貌特征主要表現(xiàn)為多個圓球集合體,因此極易與其他顆粒區(qū)分.煙塵顆粒主要由黑碳和一些高分子有機(jī)物組合而成,可以吸收太陽輻射,對北極大氣變暖有一定貢獻(xiàn)作用.其光學(xué)特性與自身顆粒物形狀以及在混合顆粒中的位置有關(guān),Adachi等[20]認(rèn)為鏈狀煙塵顆粒對光的吸收效率通常低于內(nèi)部混合于有機(jī)碳或硫酸鹽顆粒的煙塵顆粒.此次樣品中發(fā)現(xiàn)的煙塵顆粒多為簇狀[圖1(F)]或鏈狀,大多外部混合于其他類型顆?；颡?dú)立存在,少量內(nèi)部混合于其他顆粒[圖 1(H)],這表明它們主要是新排放的煙塵顆粒,Xie等[21]在北極大氣中也發(fā)現(xiàn)相似的顆粒.研究表明,北極地區(qū)黑碳?xì)馊苣z有 70%～90%來自燃料燃燒[22].綜合以上結(jié)果顯示,本研究中外混的煙塵顆粒和少量的碳質(zhì)顆粒主要來自采樣點附近的船舶燃油排放.

圖1 部分典型顆粒物TEM圖像及能譜Fig.1 TEM images and EDS spectra of typical individual particles

本研究在部分樣品中發(fā)現(xiàn)大量形狀不規(guī)則的礦物顆粒[圖 1(G)、1(H)],占顆粒物總數(shù)的29.0%,包括硅鋁酸鹽類[圖 1(g)]、CaCO3、CaSO4[圖1(h)]等礦物,其中接近97%為硅鋁酸鹽類礦物,主要含有Si、Al元素.礦物顆粒的粒徑均較大,集中分布 800nm～5μm之間,它們多為地殼源類物質(zhì)[23].

2.2 不同類型顆粒的相對豐度及來源分析

對不同粒徑范圍內(nèi)的顆粒物進(jìn)行統(tǒng)計,發(fā)現(xiàn)Svalbard 地區(qū)的大氣顆粒物粒徑范圍在20nm～5μm之間,每個粒徑段不同顆粒物的相對豐度見圖 2.為了進(jìn)一步了解大氣顆粒物的來源,本研究利用TrajStat模式對采樣點的后向氣流軌跡作了模擬,氣象數(shù)據(jù)來自GDAS數(shù)據(jù)庫,以國際標(biāo)準(zhǔn)時間為準(zhǔn),軌跡模擬起始高度設(shè)為1000m.

8月8日上午、8月11～12日的氣團(tuán)來自極點周圍的海洋上空,而8月8日下午～10日的氣團(tuán)來自格陵蘭島方向,見圖3.

圖2 兩種不同來源顆粒物不同粒徑范圍的相對豐度及數(shù)量百分?jǐn)?shù)Fig.2 The relative abundance and number fraction of particle types from different samples in different size ranges

圖3 8月8～12日(沿順時針方向)Svalbard各采樣點72h后向軌跡Fig.3 72-h air mass back trajectories of each site around Svalbard from 8to 12August

將采集自不同類型氣團(tuán)的樣品分為海洋型樣品A(1808個顆粒)與陸地型樣品B(722個顆粒)進(jìn)行分析,結(jié)果發(fā)現(xiàn),長距離輸送的海洋氣團(tuán)帶來大量海鹽顆粒,占樣品A總顆粒數(shù)的54.7%,它們在 20nm～2.5μm 范圍內(nèi)均有分布,相對豐度在37.3%～76.5%之間,平均豐度為 54.2%.礦物顆粒所占比重較小,在 0.4～2.5μm范圍內(nèi)有較均勻分布,粗顆粒段比例明顯增大.另外,發(fā)現(xiàn)富 Fe顆粒主要存在于20～500nm的細(xì)粒子段.

陸地樣品B是來自于格陵蘭島方向的氣團(tuán),它們多為地面污染物,有 95.4%的顆粒為礦物顆粒.海鹽、富Fe顆粒和煙塵顆粒在細(xì)粒子段有少量分布.以上后向軌跡分析和顆粒物來源成分分析結(jié)果較一致.

2.3 采樣時間密度因子與PM2.5濃度推測

由于所攜帶的儀器無法監(jiān)測瞬時PM2.5質(zhì)量濃度,為了了解北極地區(qū)空氣質(zhì)量情況,利用不同采樣點相同采樣器采集的單顆粒樣品評估北極地區(qū)PM2.5的質(zhì)量濃度.本次所用對比樣品采自北京東南方的香河地區(qū),已知能見度與PM2.5濃度.

對比所選用的樣品于2013年6月采集自香河地區(qū),采樣流量亦為1.0L/min.每個對照組均選取香河地區(qū)較清潔和嚴(yán)重灰霾兩種不同天氣條件下的樣品與北極地區(qū)的樣品作對比,本次共產(chǎn)生3組數(shù)據(jù).顆粒物樣品的選擇須滿足兩個條件:選取的TEM圖像分別為采樣膜上低倍條件下視野內(nèi)的相同位置;每組樣品采樣所用儀器與流量完全相同,除采集時間隨大氣污染情況變化外無其他外在因素影響樣品采集.圖4為其中1組對比圖像.根據(jù) iTEM軟件所統(tǒng)計的顆粒物個數(shù)和面積,計算單位面積單位時間內(nèi)顆粒物的數(shù)量,得密度因子F:

式中:N為TEM圖像視野可見范圍內(nèi)顆粒物個數(shù); S為TEM圖像除去黑色邊框部分的面積,μm2;T為采樣時間,sec,F為密度因子,個/(μm2·s).

圖4 北極和香河兩地不同天氣條件下一組TEM圖像Fig.4 Different TEM images in different weather conditions in Arctic and Xianghe

一般而言,采樣時間隨 PM2.5濃度高低變化,當(dāng)大氣污染嚴(yán)重即PM2.5濃度高時采樣時間相應(yīng)較短,而 PM2.5濃度低時采樣時間相對較長,故對于已知的PM2.5濃度和采樣時間可認(rèn)為二者成反比關(guān)系,簡單表達(dá)為PM2.5∝1/T;由(1)式知,F隨時間T的增大而減小,F∝1/T.由此得,F與PM2.5亦成正比關(guān)系,即PM2.5∝F.根據(jù)單位面積時間的密度因子獲得北極的PM2.5濃度估值.

根據(jù)以上數(shù)學(xué)模式方法估算圖 4中北極地區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度為0.566～0.572μg/m3,估算另外2組對比數(shù)據(jù)得到PM2.5質(zhì)量濃度分別為0.549～0.563μg/m3和 0.658～0.721μg/m3,由此推測觀測期間北極地區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度為0.55～0.72μg/m3,數(shù)量級僅為 100,低于世界衛(wèi)生組織(WHO) 2005年更新的空氣質(zhì)量指標(biāo)(AQG)中PM2.5濃度年平均最低值 10μg/m3[24]的標(biāo)準(zhǔn).本次估算結(jié)果與Tunved等[25]報道的結(jié)果相近,他們報道新奧爾松地區(qū)顆粒物濃度約為0.45μg/m3.

3 結(jié)論

3.1 利用 TEM-EDS對北極 Svalbard地區(qū)的2530個氣溶膠單顆粒分析發(fā)現(xiàn),該地區(qū)大氣顆粒物主要有海鹽顆粒、富S顆粒、富Fe顆粒、含碳顆粒和礦物顆粒5大類.

3.2 樣品中發(fā)現(xiàn)大量的海鹽顆粒,其中89.5%為新鮮海鹽,老化的海鹽顆粒主要為Na的硫酸鹽. 3.3 船舶行進(jìn)途中的燃油等活動排放大氣顆粒物,產(chǎn)生富 Fe顆粒和煙塵顆粒,對北極地區(qū)大氣環(huán)境造成污染,煙塵顆粒對北極地區(qū)氣候變化也有貢獻(xiàn)作用.

3.4 72h的后向軌跡顯示當(dāng)?shù)匚廴疚镏饕獊碜杂诒睒O地區(qū)的海洋和周邊陸地,其中海洋氣團(tuán)中54.7%為海鹽顆粒,而陸地氣團(tuán)95.4%為地殼源類礦物沙塵顆粒.

3.5 利用數(shù)學(xué)模式方法即時間密度因子法,估算北極地區(qū) PM2.5質(zhì)量濃度為 0.55～0.72μg/m3,與國外學(xué)者取得的研究結(jié)果(0.45μg/m3)相近.

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Characteristics of individual aerosol particles in Arctic summer.

LU Ya-ling1, JIA Ming-xin2, LI Wen-kai3, CHANG

Jia-min3, CHI Jian-wei1, LIU lei3, SUN Jun-ying4, LI Wei-jun1*, WANG Wen-xing1,5(1.Environment Research Institute, Shandong University, Ji'nan 250100, China；2.Beijing Normal University Affiliated Experimental Middle School, Beijing 100032, China；3. School of Environmental Science and Engineering, Shandong University, Ji'nan 250100, China；4. Chinese Research Academy of Meteorological Sciences, Beijing 100081, China；5. Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China). China Environmental Science, 2014,34(7)：1642～1648

Samples of individual particle were collected around Svalbard island during 8-12August, 2013. Physicochemical characteristics of 2530 aerosol particles were analysed through transmission electron microscopy (TEM) coupled with an energy-dispersive X-ray spectrometer (EDS). Arctic aerosol particles were classified as five types: sea-salt, S-rich, Fe-rich, carbonaceous and mineral dust particles. Air masses showed either atmospheric circulation in the arctic ocean or transport of air from Svalbard and Greenland. Samples collected under the air mass of the arctic ocean mainly contained sea-salt particles (54.7% of total in the samples). Mineral dust may be transported from the land, because samples of air mass from Svalbard and Greenland were dominated by mineral dust particles (95.4% of total particles in the samples). We estimated the PM2.5mass concentration ranging from 0.55μg/m3to 0.72μg/m3in Arctic atmosphere.

atmospheric aerosol；individual particle；transmission electron microscopy (TEM)；Arctic area

P402,X513

A

1000-6923(2014)07-1642-07

蘆亞玲(1989-),女,甘肅白銀人,山東大學(xué)碩士研究生,主要從事大氣環(huán)境化學(xué)方面的研究.

2013-10-24

國家自然科學(xué)青年基金(41105088);國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃(973計劃)資助項目(2011CB403401);中國氣象科學(xué)研究院基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)(2013Y004)

* 責(zé)任作者, 教授, liweijun@sdu.edu.cn