• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    奧奈達希瓦氏菌MR-1還原U(VI)的特性及影響因素

    2014-04-28 03:58:48王永華謝水波劉金香馬華龍吳宇琦南華大學污染控制與資源化技術湖南省高校重點實驗室湖南衡陽4200南華大學鈾礦冶生物技術國防重點學科實驗室湖南衡陽4200
    中國環(huán)境科學 2014年11期
    關鍵詞:希瓦氏菌供體

    王永華,謝水波,2*,劉金香,馬華龍,凌 輝,吳宇琦(.南華大學,污染控制與資源化技術湖南省高校重點實驗室,湖南 衡陽 4200:2.南華大學,鈾礦冶生物技術國防重點學科實驗室,湖南 衡陽 4200)

    奧奈達希瓦氏菌MR-1還原U(VI)的特性及影響因素

    王永華1,謝水波1,2*,劉金香1,馬華龍1,凌 輝1,吳宇琦1(1.南華大學,污染控制與資源化技術湖南省高校重點實驗室,湖南 衡陽 421001:2.南華大學,鈾礦冶生物技術國防重點學科實驗室,湖南 衡陽 421001)

    探討了在腐殖質模式物蒽醌?2?磺酸鈉(AQS)存在條件下,奧奈達希瓦氏菌MR-1的還原U(VI)特性.結果表明,在厭氧環(huán)境下奧奈達希瓦氏菌以AQS為電子穿梭載體,利用電子供體高效還原U(VI).當菌體投加量為1.2×109個時,其還原鈾的效率達95.09%; AQS的濃度低于0.5mmol/L時有利于MR-1菌厭氧還原U(VI),AQS濃度的升高U(VI)的還原明顯受到抑制.當U(VI)初始濃度為30.0mg/L時,分別以甲酸鹽、乙酸鹽和乳酸鹽為電子供體,經過7d后其還原率分別達到95.37%、92.41%和95.65%.金屬離子(Cu2+、Mn2+、Ca2+)、有毒有機物等對U(VI)還原產生影響.當Ca2+的濃度為2.0mmol/L時,對U(VI)的還原有微弱的促進作用,而當Cu2+和Mn2+濃度為2.0mmol/L時,則存在較強的抑制作用.奧奈達希瓦氏菌也能利用環(huán)境中甲苯、三氯乙酸、順丁烯二酸等有毒物質高效還原U(VI),同時使有毒物質得到降解.掃描電子顯微鏡(SEM)和電子能譜(EDS)分析結果表明,奧奈達希瓦氏菌菌體中沉積了鈾元素.

    U(VI)還原;奧奈達希瓦氏菌;蒽醌?2?磺酸鈉(AQS);重金屬

    鈾礦冶中常產生大量的尾礦、廢石和低濃度含鈾廢液,含有大量鈾、鐳等放射性核素和殘留污染物,它們隨水體滲透遷移對水體和土壤構成極大生態(tài)風險[1-3].鈾礦坑道廢水中鈾濃度一般在0.5~40mg/L,美國田納西橡樹嶺Y-12設施區(qū)中心第三區(qū)污染區(qū)域鈾濃度達40~60mg/L.放射性廢液對人類存在潛在的致癌致畸和致突變作用[4-5],因此,需要對污染物廢液進行資源回收利用或穩(wěn)定安全處理.

    相對于物理化學處理方法,微生物法處理含鈾廢液具有高效、成本低、耗能少和無二次污染物等優(yōu)點,受到廣泛關注.據報道希瓦氏菌屬(Shewanella)能利用多種高價態(tài)金屬及其氧化物、有機污染物作為電子受體進行厭氧呼吸,在重金屬污染治理領域具有很大潛力[6].近期實驗研究已經證實[7],金屬還原菌(Shewanella oneidensis, Geobacter metallireducens)可將地下水和廢液中溶解態(tài)的U(VI)還原成難溶態(tài)的U(IV),以晶質鈾礦的形式沉淀.奧奈達希瓦氏菌(Shewanella oneidensis)屬于革蘭氏陰性細菌, 兼性厭氧,產能代謝和電子傳遞途徑多樣化,能以氧氣為最終電子受體進行有氧呼吸,也能利用鐵、錳、鈾、硝酸鹽、氧化三甲胺等作為最終電子受體進行無氧呼吸,已經證明其可通過Fe(Ⅲ)還原獲得能量[8].研究還表明[9-12],在無氧環(huán)境下,奧奈達希瓦氏菌能夠還原Cr、Co、Pd、Tc、U、Pu等有毒或者放射性金屬.目前已有關于奧奈達希瓦氏菌對偶氮染料[13-14]和有毒有機物[15]的降解研究,而對U(VI)等放射性金屬的還原沉降研究尚不夠深入.本研究采用AQS協(xié)同作用下奧奈達希瓦氏菌處理U(VI),探討鈾污染處理和鈾資源回收利用的新的思路和方法.

    采用奧奈達希瓦氏菌MR-1為模式菌株,試驗探討了影響U(VI)還原效果的主要因素,以及AQS存在條件下菌株的厭氧還原U(VI)特性,以期為核環(huán)境保護和放射性污染生物修復技術開發(fā)與資源回收利用提供參考.

    1 材料與方法

    1.1 實驗材料

    奧奈達希瓦氏菌MR-1,中國海洋微生物菌種保藏管理中心提供(MCCC,編號1A01706).

    培養(yǎng)基:NaHCO32.5g/L, NH4Cl 0.25g/L, KCl 0.1g/L, NaCl 0.1g/L, MgSO4·7H2O 0.05g/L, MgCl2·6H2O 0.2g/L, KH2PO40.04g/L, Yeast Extract 1g/L.還原實驗中添加一定量的乳酸鈉作為電子供體支持U(VI)還原.

    主要試劑:基準U3O8(分析純),標準鈾溶液采用GBW04201方法配制;蒽醌-2-磺酸鈉(AQS),分析純,購自Sigma公司;其他試劑均為分析純,實驗用水為超純水.

    1.2 菌株的厭氧培養(yǎng)

    試驗裝置如圖1所示.丁基橡膠塞密封瓶口,將高純氮氣和二氧化碳的混合氣經過細菌過濾器(0.2μm)充入到裝有培養(yǎng)液的實驗瓶中,充氣時間≥15min.充氣完畢,密封所有橡膠管,使瓶口剩余的空間充滿混合氣體.置于生化培養(yǎng)箱中恒溫培養(yǎng)(30℃).每次取樣后重新通入氣體,以保持瓶內厭氧環(huán)境.

    圖1 厭氧培養(yǎng)裝置Fig.1 Anaerobic culture device

    1.3 奧奈達希瓦氏菌還原U(VI)實驗

    在滅菌的培養(yǎng)基中加入經過濾滅菌器滅菌的10mmol/L乳酸鈉和1mmol/L AQS制成培養(yǎng)液.在150mL錐形瓶中加入培養(yǎng)液,用NaOH和HCl調節(jié)pH值至7.0,定容至100mL.收集對數(shù)期菌種,控制菌懸液OD600≈0.76,接種定量菌液于還原培養(yǎng)基中,按1.2節(jié)操作靜置培養(yǎng),定時取樣分析.重復上述步驟,分別考察奧奈達希瓦氏菌與AQS體系中鈾初始濃度、菌體投加量、AQS濃度和電子供體等對奧奈達希瓦氏菌還原U(VI)的影響.

    實驗條件設為U(VI)初始濃度20mg/L,乳酸鈉10mmol/L,AQS 1mmol/L,菌體投加量2mL,控制恒定變量,變換單一因素.將溶液中U(VI)的初始濃度設為10,20,30,50mg/L;菌體投加量設置為0.5,1.0,2.0,5.0mL(以菌懸液體積計數(shù));AQS用量為0,0.5,1.0,2.0,5.0mmol/L;電子供體影響,分別采用10mmol/L甲酸鈉、乙酸鈉、乳酸鈉,無外加電子供體為空白.每組實驗不同條件值均使用同一批微生物同時進行實驗,確保比較的可靠性.

    近期研究表明, Shewanella decolorationis S12, Shewanella strain J18和Shewanella sp. NTOU-1對人工合成染料的最適降解脫色pH均在6.0~8.0[16-17].研究發(fā)現(xiàn)pH值在7.0,奧奈達希瓦氏菌對U(VI)還原效率較高.因此本實驗初始pH值控制在7.0.

    1.4 有毒物質對U(VI)還原影響試驗

    菌種培養(yǎng)過程如1.3,然后在培養(yǎng)液中分別加入Cu2+、Mn2+和Ca2+,并添加一定量的AQS和乳酸鈉進行還原實驗,以不添加金屬離子作對照進行還原U(VI)試驗.

    分別以10mmol/L的甲苯、三氯乙酸、順丁烯二酸作為電子供體,無外加電子供體作為對照,進行還原U(VI)試驗.

    1.5 菌體還原U(VI)前后形態(tài)分析

    SEM-EDS表征:真空冷凍干燥機充分干燥還原 U(VI)前后菌體,噴金制備成電鏡樣品,置于FEI Quanta-200型環(huán)境掃描電子顯微鏡(美國)下室溫掃描,觀察樣品形貌,并用Genesis型能譜儀(美國)分析樣品表面元素.

    1.6 分析方法

    樣液預處理:在厭氧條件下采用注射器連接無菌皮頭針從取樣管抽取適量菌體樣液,經過8000g/min離心10min,取其上清液用細菌過濾器過濾.

    U(VI)的測定:采用國家標準(GB6768?86)分光光度法測定鈾.按公式(1)計算U(VI)的還原率:

    式中: A0、A1分別為作用前和作用后溶液中U(VI)的濃度.

    所有實驗組均設置3個平行實驗,取其數(shù)據的平均值作為實驗結果.

    2 結果與分析

    2.1 U(VI)初始濃度對MR-1還原U(VI)的影響

    試驗考察不同U(VI)初始濃度對奧奈達希瓦氏菌還原U(VI)的影響.在乳酸鈉濃度10mmol/L,AQS濃度為1mmol/L,溫度為30℃, U(VI)初始濃度分別為10,20,30,50mg/L條件下,考察了U(VI)初始濃度對奧奈達希瓦氏菌還原U(VI)的影響.

    圖2 U(VI)初始濃度對U(VI)還原的影響Fig.2 Effect of initial U(VI) concentration on U(VI) reduction by MR-1

    由圖2可見,在初始厭氧條件時,菌體OD600< 0.05無明顯生長,這可能是AQS參與反應及菌體對缺氧體系的適應.前48h內細菌處于調整期,還原率較低,隨時間延長菌體量增多,表現(xiàn)出較好還原效果.當U(VI)濃度為20mg/L時,菌株有較高還原率;當U(VI)濃度為30mg/L時,第4d U(VI)還原率已接近95%.當U(VI)初始濃度為50mg/L時,菌體仍有較好的還原效果,可見菌體對高濃度U(VI)有較強的適應能力.而U(VI)初始濃度為10mg/L時,48h內菌體的還原率變化不明顯,之后還原率逐漸升高,推測是培養(yǎng)基中微量的HPO-24與U(VI)結合形成的磷酸鈾酰分子被醌類物質還原.

    可見,當U(VI)的初始濃度為30mg/L時,有利于奧奈達希瓦氏菌菌株生長和U(VI)還原的進行,以下實驗均在此初始濃度條件下進行.

    2.2 菌體MR-1投加量對其還原U(VI)的影響

    其他試驗條件不變,U(VI)濃度為30mg/L,控制菌懸液濃度約6×108個/mL,菌體投加量分別為0.5,1,2,5mL,考察菌體投加量對其U(VI)還原的影響,試驗結果如圖3所示.

    由圖3可知,U(VI)還原率前5d內逐漸增大,隨后達到穩(wěn)定狀態(tài).在投加量小于2mL前,菌體對厭氧環(huán)境逐步適應,其對U(VI)還原率持續(xù)升高;當投加量為2mL時,U(VI)還原率達到最高并趨于穩(wěn)定;當菌體投加量達到5mL時,由于菌體量較多,最初的3d還原效果較好,但隨后U(VI)還原率無顯著變化.分析認為是投加量增加,初始菌體還原率較高,但適應環(huán)境后菌體總量的增多,使得其對營養(yǎng)物質的競爭作用加劇,甚至出現(xiàn)部分菌體的衰亡,以致U(VI)還原率在后期較早趨于穩(wěn)定.

    圖3 菌體投加量對U(VI)還原的影響Fig.3 Effect of bacteria volume on U(VI) reduction by MR-1

    2.3 AQS濃度對MR-1還原U(VI)的影響

    以腐殖質模式物AQS進行研究,其作用機制是通過氧化態(tài)的羰基結構與還原態(tài)的羥醌形式循環(huán)轉化參與電子傳遞.在電子供體為乳酸鈉,U(VI)濃度為30mg/L條件下,將奧奈達菌按2%接種量分別接種于AQS起始濃度分別為0.5,1,2,5mmol/L的培養(yǎng)基中,考察AQS用量對菌體還原U(VI)的影響.結果如圖4所示.

    圖4 AQS濃度對U(VI)還原的影響Fig.4 Effect of AQS concentration on U(VI) reduction by MR-1

    從圖4可知,在菌體還原U(VI)的過程中,與空白(不添加AQS)試驗對比,在第6d,投加0.5mmol/L的實驗組其U(VI)還原率提高了5.3倍,表明AQS明顯促進了U(VI)的還原.不加AQS的培養(yǎng)體系中,菌體表現(xiàn)出一定的還原作用,可能是培養(yǎng)基中含有乳酸鈉和微量的酵母抽取物,為菌體生長和厭氧還原提供了部分還原能力.AQS在濃度低于2mmol/L時有明顯促進作用, 但當AQS濃度大于2mmol/L時,對細菌還原U(VI)的促進作用減小.這與許志誠等[18]對希瓦氏菌還原偶氮染料的研究結果基本一致.當AQS濃度為0.5mmol/L,U(VI)濃度從30mg/L降到0.41mg/L, U(VI)還原率達到98%以上,溶液中產生了還原態(tài)的AH2QS.當AQS濃度為5mmol/L時,溶液顏色明顯加深,而還原率降至59.9%.表明隨AQS濃度的增加促進效果逐漸減弱.

    試驗發(fā)現(xiàn),腐殖質類物質AQS在一定濃度范圍內有促進作用,在此范圍以外其促進作用減弱.王秀娟[19]在對腐殖質類物質2-羥基-1,4-萘醌(LQ)對Se、Te的介導還原研究中,將LQ初始濃度從0.1,0.2,0.4提高到0.6mmol/L時,其對Se (IV)和Te(IV)的還原促進效果并沒有進一步提高.隨著AQS濃度的提高而其加速效果弱化可能是由于電子供體的限制.另外,多數(shù)醌類物質為人工合成的且對生物細胞有一定的毒性[20-21],奧奈達希瓦氏菌對醌類物質耐受力有限,當超過一定濃度閾值時(2mmol/L),醌類物質與U(VI)存在電子競爭,影響電子傳遞從而導致還原率降低.

    2.4 電子供體對MR-1還原U(VI)的影響

    試驗分別以10mmol/L的甲酸鈉、乙酸鈉和乳酸鈉作為奧奈達希瓦氏菌厭氧還原的電子供體,分別考察了外加電子供體和不加的條件下,電子供體對奧奈達希瓦氏菌還原U(VI)的影響.試驗結果如圖5所示.

    在不外加電子供體即反應體系中電子供體不足的情況下,細菌對U(VI)仍有一定的還原作用,在穩(wěn)定之后能達到72%.投加電子供體后,奧奈達希瓦氏菌對U(VI)的還原率提高了20%,相比之下,添加甲酸鈉和乳酸鈉的體系在第4d達到93.25%和94.38%,這說明體系中電子供體的存在可促進奧奈達希瓦氏菌對U(VI)的還原.

    圖5 電子供體對U(VI)還原的影響Fig.5 Effect of electron donors on U(VI) reduction by MR-1

    另一方面,外加不同的電子供體菌體對U(VI)的還原效果存在差異.其原因可能是因為甲酸鈉、乙酸鈉、乳酸鈉3種電子供體的氧化還原電勢不同,乳酸鈉、甲酸鈉的失電子能力相對較強,使得細菌利用效率更高.培養(yǎng)至第7d時,U(VI)的還原率為:乳酸鈉(95.65%)>甲酸鈉(95.37%)>乙酸鈉(92.41%).這與陳潔等[22]研究奧奈達希瓦氏菌還原Fe(III)還原特性得到的結果一致.

    本實驗不外加電子供體時仍存在還原作用,可能是酵母提取物中含有部分有機酸,可以充當電子供體.但反應體系中酵母抽提物添加量僅為1g/L,因此不能滿足細菌完全還原的需求.

    2.5 金屬離子對MR-1還原U(VI)的影響

    水體中其他共存離子的存在往往會對U(VI)的還原產生影響,試驗通過在還原體系中添加金屬離子考察其對菌體還原U(VI)的影響.保持其他條件不變,在微生物培養(yǎng)液中分別加入2mmol/L的Cu2+、Mn2+、Ca2+,各實驗組U(VI)還原率如圖6所示.

    結果顯示,添加了Cu2+、Mn2+、Ca2+的實驗組,48h后U(VI)還原率分別為3.72%、31.78%、88.88%;而未添加金屬離子的對照組達到了82.40%.也就是說,添加的金屬離子有部分對U(VI)的去除有一定的抑制作用,且Cu2+的影響大于Mn2+;某些離子也有微弱的促進作用.湯潔等[23]研究了腸埃希氏菌-鐵屑協(xié)同還原去除水體中Cr(VI)的影響,發(fā)現(xiàn)在Cu2+、Mn2+存在條件下Cr(VI)還原率也受到一定程度的抑制.在奧奈達希瓦氏菌中,具有還原酶活性的蛋白質主要位于細胞膜上[24],Cu2+的抑制作用則是與呼吸鏈始端脫氫酶的蛋白活性中心相結合,破壞了活性中心,從而使該蛋白失去氧化電子供體的能力[25].添加的重金屬離子對U(VI)的間接還原過程產生了不利影響.

    圖6 金屬離子對U(VI)還原的影響Fig.6 Effect of metal ions on U(VI) reduction by MR-1

    分析認為,Ca2+離子的促進作用可能是由于菌體對Ca2+有較好的耐受性,Ca2+的存在增強了與U(VI)還原相關的蛋白質的活性,或者參與了反應中還原酶或電子傳遞物質的合成,從而促進了奧奈達希瓦氏菌直接還原U(VI)的酶促反應過程.

    2.6 環(huán)境有毒有機物質對MR-1還原U(VI)的影響

    以10mmol/L的甲苯、三氯乙酸、順丁烯二酸為電子供體,不添加有毒物質的培養(yǎng)液作為對照,考察環(huán)境中有毒有機物質對奧奈達希瓦氏菌還原U(VI)的影響.結果如圖7所示.

    結果表明,3種有毒物質作為電子供體時都能夠促進奧奈達希瓦氏菌對U(VI)的還原.與對照組相比,奧奈達希瓦氏菌可利用甲苯、三氯乙酸、順丁烯二酸進行厭氧腐殖質呼吸,達到穩(wěn)定后還原率分別為97.20%、96.92%、97.91%,一定程度上促進了U(VI)的還原.AQS在厭氧還原中作為電子中間體,通過氧化、還原兩種形態(tài)的轉換,使得U(VI)還原率得到明顯的提升,而甲苯在此時由于失去電子被氧化成CO2[26],其他物質也得到相應的氧化態(tài).本課題組通過腐敗希瓦氏菌還原U(VI)的特性研究[27],發(fā)現(xiàn)有毒物質的存在能夠顯著促進U(VI)的還原.這說明奧奈達希瓦氏菌能夠較好的利用環(huán)境有毒有機物,推測以后會有更多的有毒物質被發(fā)現(xiàn)可作為電子供體支持奧奈達希瓦氏菌還原U(VI).

    圖7 有毒有機物對U(VI)還原的影響Fig.7 Effect of toxic organic compounds on U(VI) reduction by MR-1

    3 奧奈達希瓦氏菌形態(tài)特征分析

    3.1 MR-1還原U(VI)的掃描電鏡分析

    圖8為奧奈達希瓦氏菌還原U(VI)前后掃描電鏡結果.

    圖8 奧奈達希瓦氏菌還原U(VI) 前a后b掃描電子顯微鏡圖(×50000)Fig.8 SEM images of S. oneidensis before and after reduction (×50000)

    由圖8a可見,奧奈達希瓦氏菌菌體表面紋路較清晰,相對比較光滑,可看出表面的褶皺和凸起;菌體呈橢圓狀或者長桿狀,有的細胞膜之間出現(xiàn)凹陷形成空洞,菌體相互粘連較少.圖8b可見,奧奈達希瓦氏菌還原U(VI)后表面形態(tài)發(fā)生了改變,菌體呈扁平狀、梭狀,表面出現(xiàn)棱角或者內陷,無明顯空隙和空洞,呈現(xiàn)出較多的微小顆粒;細胞之間相互粘連甚至疊合,有部分可能死亡,表面沉積有很多鈾晶體,這表明菌體與U(VI)發(fā)生了作用.菌體細胞表面和周圍有很多晶質晶體,這有可能是細胞產生某種物質與U(VI)作用產生晶體結晶[28].奧奈達希瓦氏菌的細胞壁由碳水化合物、周質蛋白等組成,這些生物物質可提供大量的有機基團,作為配體和有空軌道的U(VI)相互鍵合,通過復雜生化反應改變了菌體表面形態(tài).

    3.2 MR-1還原U(VI)的電子能譜分析

    圖9 菌體與鈾酰離子作用前后能譜分析Fig.9 EDS results of S. oneidensis cells before and after interaction with uranyl ion

    能譜分析結果(圖9b)表明,還原后奧奈達希瓦氏菌菌體出現(xiàn)鈾的吸收峰,結合能為3~3.5keV,其含量占細胞質量分數(shù)的59.11%,原子分數(shù)的17.72%.C、O含量高,這與樣液和菌體本身含有大量C、O相符;P、K元素的含量有所降低,這說明奧奈達希瓦氏菌細胞在還原的過程中,K+、PO43+有所參與.還原后含有很強的鈾峰,表明菌體對鈾具有很強的還原能力;細胞還原前后Au元素的出現(xiàn),是能譜分析的過程中,樣品經過噴金處理所致.

    4 結論

    4.1 厭氧條件下,奧奈達希瓦氏菌能夠利用AQS進行腐殖質呼吸高效還原U(VI).當AQS濃度低于0.5mmol/L,能顯著促進菌體對U(VI)的還原.AQS濃度為0.5mmol/L, U(VI)還原率達到98.61%.

    4.2 奧奈達希瓦氏菌能夠利用甲酸鈉、乙酸鈉、乳酸鈉等作為電子供體,以AQS作為電子穿梭載體,高效還原U(VI).沒有加電子供體時,奧奈達希瓦氏菌能部分還原U(VI).分別以10mmol/L的3種物質作為電子供體時,U(VI)的還原效率為:乳酸鈉>甲酸鈉>乙酸鈉.

    4.3 Cu2+、Mn2+等重金屬以及甲苯、三氯乙酸等有毒有機物質對奧奈達希瓦氏菌還原U(VI)的影響不同.2mmol/L的Cu2+和Mn2+對U(VI)的還原有較強抑制作用,甲苯、三氯乙酸和順丁烯二酸等能夠作為電子供體支持U(VI)還原.菌體在高效還原U(VI)的同時,能夠降解有毒物質,減少并消除其對環(huán)境的危害.

    4.4 能譜分析表明,奧奈達希瓦氏菌本身能夠和U(VI)發(fā)生作用,對U(VI)具有較強的還原能力.

    [1] Rodgher S, de Azevedo H, Ferrari C R, et al. Evaluation of surface water quality in aquatic bodies under the influence of uranium mining (MG, Brazil) [J]. Environmental monitoring and assessment, 2013,185(3):2395-2406.

    [2] 姜東生,李 梅,崔益斌.重金屬和氯酚對霍甫水絲蚓的急性毒性及水環(huán)境安全評價 [J]. 中國環(huán)境科學, 2014,34(6):1572-1578.

    [3] 洪 晨,邢 奕,司艷曉,等.鐵礦區(qū)內重金屬對土壤氨氧化微生物群落組成的影響 [J]. 中國環(huán)境科學, 2014,34(5):1212-1221.

    [4] Zheng J, Chen K, Yan X, et al. Heavy metals in food, house dust, and water from an e-waste recycling area in South China and the potential risk to human health [J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 2013,96:205-212.

    [5] Akram M, Nazar M, Matiullah A G, et al. Neutron induced fission track estimation of uranium concentration and its associated health hazards in drinking water of the Faisalabad Industrial City [J]. World Journal of Nuclear Science and Technology, 2013,3(2): 51-58.

    [6] Fredrickson J K, Romine M F, Beliaev A S, et al. Towards environmental systems biology of Shewanella [J]. Nature Reviews Microbiology, 2008,6(8):592-603.

    [7] Tabak H H, Lens P, van Hullebusch E D, et al. Developments in bioremediation of soils and sediments polluted with metals and radionuclides–1. Microbial processes and mechanisms affecting bioremediation of metal contamination and influencing metal toxicity and transport [J]. Reviews in Environmental Science and Bio/Technology, 2005,4(3):115-156.

    [8] Myers C R, Nealson K H. Bacterial manganese reduction and growth with manganese oxide as the sole electron acceptor [J]. Science, 1988,240(4857):1319-1321.

    [9] Yan F F, Wu C, Cheng Y Y, et al. Carbon nanotubes promote Cr (VI) reduction by alginate-immobilized Shewanella oneidensis MR-1 [J]. Biochemical Engineering Journal, 2013,77:183-189.

    [10] Hau H H, Gilbert A, Coursolle D, et al. Mechanism and consequences of anaerobic respiration of cobalt by Shewanella oneidensis strain MR-1 [J]. Applied and Environmental Microbiology, 2008,74(22):6880-6886.

    [11] De Windt W, Boon N, Van den Bulcke J, et al. Biological control of the size and reactivity of catalytic Pd (0) produced by Shewanella oneidensis [J]. Antonie van Leeuwenhoek, 2006, 90(4):377-389.

    [12] Sheng L, Szymanowski J, Fein J B. The effects of uranium speciation on the rate of U (VI) reduction by Shewanella oneidensis MR-1 [J]. Geochimica et Cosmochimica Acta, 2011,75(12):3558-3567.

    [13] Cai P J, Xiao X, He Y R, et al. Anaerobic biodecolorization mechanism of methyl orange by Shewanella oneidensis MR-1 [J]. Applied microbiology and biotechnology, 2012,93(4):1769-1776.

    [14] Xiao X, Xu C C, Wu Y M, et al. Biodecolorization of Naphthol Green B dye by Shewanella oneidensis MR-1under anaerobic conditions [J]. Bioresource Technology, 2012,110:86-90.

    [15] Gralnick J A, Vali H, Lies D P, et al. Extracellular respiration of dimethyl sulfoxide by Shewanella oneidensis strain MR-1 [J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the UnitedStates of America, 2006,103(12):4669-4674.

    [16] Xu M, Guo J, Sun G. Biodegradation of textile azo dye by Shewanella decolorationis S12under microaerophilic conditions [J]. Applied Microbiology and Biotechnology, 2007,76(3):719-726.

    [17] Chen C H, Chang C F, Ho C H, et al. Biodegradation of crystal violet by a Shewanella sp. NTOU1 [J]. Chemosphere, 2008, 72(11):1712-1720.

    [18] 許志誠,洪義國,羅 微,等.中國希瓦氏菌D14T的厭氧腐殖質呼吸 [J]. 微生物學報, 2006,46(6):973-978.

    [19] 王秀娟.腐殖質類物質對Se/Te及偶氮染料的介導還原研究[D]. 大連:大連理工大學, 2011,11-61.

    [20] Liu G, Zhou J, Wang J, et al. Acceleration of azo dye decolorization by using quinone reductase activity of azoreductase and quinone redox mediator [J]. Bioresource Technology, 2009,100(11):2791-2795.

    [21] O’Loughlin E J. Effects of electron transfer mediators on the bioreduction of lepidocrocite (γ-FeOOH) by Shewanella putrefaciens CN32 [J]. Environmental Science and Technology, 2008,42(18):6876-6882.

    [22] 陳 潔,儲 茵,司友斌.奧奈達希瓦氏菌MR-1的Fe(Ⅲ)還原特性及影響因素 [J]. 安徽農業(yè)大學學報, 2011,38(4):554-558.

    [23] 湯 潔,王卓行,徐新華.鐵屑-微生物協(xié)同還原去除水體中Cr(Ⅵ)研究 [J]. 環(huán)境科學, 2013,34(7):2650-2657.

    [24] Beliaev A S, Saffarini D A, McLaughlin J L, et al. MtrC, an outer membrane decahaem c cytochrome required for metal reduction in Shewanella putrefaciens MR-1 [J]. Molecular Microbiology, 2001,39(3):722-730.

    [25] Fernandez V M, Rua M L, Reyes P, et al. Inhibition of Desulfovibrio gigas hydrogenase with copper salts and other metal ions [J]. European Journal of Biochemistry, 1989,185(2): 449-454.

    [26] Rau J, Knackmuss H J, Stolz A. Effects of different quinoid redox mediators on the anaerobic reduction of azo dyes by bacteria [J]. Environmental Science and Technology, 2002,36(7):1497-1504.

    [27] 謝水波,張亞萍,劉金香,等.腐殖質AQS存在條件下腐敗希瓦氏菌還原U(VI)的特性 [J]. 中國有色金屬學報, 2012,22(11): 3285-3291.

    [28] 劉明學,張 東,康厚軍,等.鈾與酵母菌細胞表面相互作用研究[J]. 高校地質學報, 2011,17(1):53-58.

    Characteristics of reducing U(VI) by Shewanella oneidensis MR-1and its impact factors.

    WANG Yong-hua1, XIE Shui-bo1,2*, LIU Jin-xiang1, MA Hua-long1, LING Hui1, WU Yu-qi1(1.Hunan Province Key Laboratory of Pollution Control and Resources Reuse Technology, University of South China, Hengyang 421001, China;2.Key Discipline Laboratory for National Defence for Biotechnology in Uranium Mining and Hydrometallurgy, University of South China, Hengyang 421001, China). China Environmental Science, 2014,34(11):2942~2949

    Characteristics and reaction conditions of anaerobic reduction by the Shewanella oneidensis MR-1in the presence of anthraquinone-2-sulfonate (AQS) were evaluated. The results showed that U(VI) could be efficiently reduced by S. oneidensis MR-1utilizing AQS and electron donors under the anaerobic conditions. Its reduction efficiency reached 95.09% when the dosage of MR-1was 1.2×109. The efficiency of U(VI) bioreduction increased when the concentration of AQS was below 0.5mmol/L, and inhibited when it exceeded 0.5mmol/L. When the initial concentration of U (VI) was 30mg/L, uranium reduction rates were 95.37%, 92.41% and 95.65% while using formate, acetate and lactate respectively. Metal ions (Cu2+, Mn2+, Ca2+) and toxic organics had impacts on the reduction of U (VI). Ca2+acted as a weak role in promoting the reduction, however, equal concentrations of Cu2+and Mn2+played a strong inhibitory effect. Toxic organic compounds were available to reduce U (VI) efficiently by S. oneidensis MR-1and get degraded at the same time. Characterizations with Scanning Electron Microscope (SEM) and Energy dispersive spectroscopy (EDS) indicated the deposition of U element on the cell of S. oneidensis.

    U(VI) reduction;Shewanella oneidensis;anthraquinone-2-sulfonate (AQS);heavy metal

    X172

    A

    1000-6923(2014)11-2942-08

    王永華(1987-),男,河南濮陽人,南華大學碩士研究生,主要從事水處理理論與技術研究.

    《中國環(huán)境科學》2011年度引證指標

    《中國環(huán)境科學》編輯部

    2014-02-06

    國家自然科學基金項目(11175081,11475080);湖南省自然科學基金項目(13JJ3078);湖南省高校創(chuàng)新平臺開放基金項目(13K085,13K086);湖南省教育廳基金項目(11C1087)

    * 責任作者, 教授, xiesbmr@263.net

    根據《2012年版中國科技期刊引證報告(核心版)》,《中國環(huán)境科學》2011年度引證指標繼續(xù)位居環(huán)境科學技術、安全科學技術類科技期刊前列,核心影響因子1.523,學科排名第1,綜合評價總分79.2,學科排名第2;在被統(tǒng)計的1998種核心期刊中影響因子列第18位,綜合評價總分列第52位.《中國科技期刊引證報告》每年由中國科學技術信息研究所編制,統(tǒng)計結果被科技管理部門和學術界廣泛采用.

    猜你喜歡
    希瓦氏菌供體
    我國華東與華南地區(qū)養(yǎng)殖魚類遲緩愛德華氏菌分離株的多樣性分析
    希瓦古城模型為何成中國國禮
    華聲文萃(2022年11期)2022-06-10 05:13:44
    希瓦古城模型為何成中國國禮
    海藻希瓦菌相關性感染的研究進展
    不同氫供體對碳納米管負載鈀催化劑催化溴苯脫溴加氫反應的影響
    飼料維生素C含量對半滑舌鰨抵抗遲緩愛德華氏菌感染的影響
    高齡供體的肝移植受者生存分析
    終末熱灌注對心臟移植術中豬供體心臟的保護作用
    一些含三氮雜茂偶氮染料O,N供體的Zr(Ⅱ)配合物的合成、表征和抗微生物活性
    Tn7轉座子在大腸桿菌、遲鈍愛德華氏菌及鰻弧菌中的應用
    伦理电影免费视频| 久久久精品大字幕| 无限看片的www在线观看| 国产一级毛片七仙女欲春2| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 国产av不卡久久| 这个男人来自地球电影免费观看| 亚洲avbb在线观看| 窝窝影院91人妻| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 啦啦啦免费观看视频1| 99国产综合亚洲精品| 日韩有码中文字幕| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 日本成人三级电影网站| 99国产极品粉嫩在线观看| 国产一区二区在线av高清观看| 午夜免费激情av| 亚洲精品乱码久久久v下载方式 | 少妇熟女aⅴ在线视频| 此物有八面人人有两片| 日本a在线网址| 精品无人区乱码1区二区| 可以在线观看毛片的网站| 亚洲精品在线美女| 国产欧美日韩一区二区三| 日本a在线网址| 国产成人欧美在线观看| 中文资源天堂在线| 欧美+亚洲+日韩+国产| 免费高清视频大片| 成人无遮挡网站| 国产精品 欧美亚洲| 日韩精品中文字幕看吧| 精华霜和精华液先用哪个| 极品教师在线免费播放| 十八禁人妻一区二区| 毛片女人毛片| 美女扒开内裤让男人捅视频| 精品久久久久久久久久久久久| 岛国在线观看网站| 在线视频色国产色| 极品教师在线免费播放| 国产视频内射| 9191精品国产免费久久| 成人国产一区最新在线观看| 亚洲熟妇熟女久久| 男人和女人高潮做爰伦理| 国产 一区 欧美 日韩| 国产精品一区二区精品视频观看| 亚洲片人在线观看| 91久久精品国产一区二区成人 | 最近最新中文字幕大全电影3| 免费av不卡在线播放| 亚洲美女视频黄频| 国产成人精品无人区| 精品午夜福利视频在线观看一区| 特级一级黄色大片| 在线视频色国产色| 亚洲av第一区精品v没综合| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 看片在线看免费视频| 日韩中文字幕欧美一区二区| 黄片小视频在线播放| 久久久久九九精品影院| 一本精品99久久精品77| 国产精品亚洲一级av第二区| 1024香蕉在线观看| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 欧美大码av| 亚洲国产高清在线一区二区三| 宅男免费午夜| 午夜免费激情av| 久久久久久久久免费视频了| 国产午夜福利久久久久久| 99精品欧美一区二区三区四区| 午夜精品在线福利| 免费观看精品视频网站| 欧美一区二区精品小视频在线| 国产一区二区在线av高清观看| 女警被强在线播放| 少妇的逼水好多| 成人国产一区最新在线观看| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 国产97色在线日韩免费| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 成人三级黄色视频| 久久久久久久精品吃奶| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 黄色成人免费大全| 午夜免费观看网址| 亚洲五月婷婷丁香| 99精品在免费线老司机午夜| 999精品在线视频| 国产成人福利小说| 亚洲人与动物交配视频| 欧美高清成人免费视频www| 999精品在线视频| 国产精品九九99| 三级毛片av免费| 91九色精品人成在线观看| 欧美av亚洲av综合av国产av| 欧美日韩乱码在线| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 免费无遮挡裸体视频| 色综合亚洲欧美另类图片| 99riav亚洲国产免费| 精品久久久久久久久久免费视频| 1000部很黄的大片| 久久久精品欧美日韩精品| 女人被狂操c到高潮| 日韩精品中文字幕看吧| 色综合亚洲欧美另类图片| 青草久久国产| 午夜精品一区二区三区免费看| 一进一出抽搐gif免费好疼| 久久久久久国产a免费观看| x7x7x7水蜜桃| 又黄又粗又硬又大视频| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 国产精品久久视频播放| 国产高清三级在线| 国产高清视频在线播放一区| 一二三四社区在线视频社区8| 色精品久久人妻99蜜桃| 国产成人aa在线观看| 色老头精品视频在线观看| av天堂中文字幕网| 在线观看一区二区三区| 亚洲国产精品成人综合色| 亚洲性夜色夜夜综合| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 日本免费a在线| 精品久久久久久久毛片微露脸| a级毛片a级免费在线| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 国产野战对白在线观看| 久久人人精品亚洲av| 999久久久精品免费观看国产| 成人特级黄色片久久久久久久| 香蕉久久夜色| 超碰成人久久| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 日韩大尺度精品在线看网址| www国产在线视频色| bbb黄色大片| 一本久久中文字幕| 久久性视频一级片| 桃色一区二区三区在线观看| 长腿黑丝高跟| 久久亚洲精品不卡| 精品久久久久久久毛片微露脸| 久久久久国内视频| 国产麻豆成人av免费视频| 免费看日本二区| 国产激情久久老熟女| 最新美女视频免费是黄的| 窝窝影院91人妻| 岛国在线观看网站| 日韩欧美 国产精品| 国产伦精品一区二区三区视频9 | 老司机深夜福利视频在线观看| 欧美三级亚洲精品| 热99在线观看视频| 偷拍熟女少妇极品色| 真人一进一出gif抽搐免费| 伦理电影免费视频| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 国产精品综合久久久久久久免费| 国产欧美日韩一区二区三| 91在线精品国自产拍蜜月 | 国产成人欧美在线观看| 99久久99久久久精品蜜桃| 国产午夜福利久久久久久| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 黄频高清免费视频| 亚洲avbb在线观看| 999精品在线视频| av在线天堂中文字幕| 亚洲avbb在线观看| 亚洲一区二区三区色噜噜| a级毛片a级免费在线| 成人亚洲精品av一区二区| 国产精品久久久久久久电影 | 一级作爱视频免费观看| 欧美乱码精品一区二区三区| 少妇丰满av| 日本一二三区视频观看| 人人妻人人看人人澡| 国产一区二区在线观看日韩 | 日韩av在线大香蕉| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 久久热在线av| 亚洲av五月六月丁香网| 亚洲真实伦在线观看| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 夜夜爽天天搞| 欧美黄色淫秽网站| 美女被艹到高潮喷水动态| 熟女电影av网| 99re在线观看精品视频| 亚洲无线在线观看| 久久午夜亚洲精品久久| 成人18禁在线播放| 国内精品一区二区在线观看| 亚洲专区国产一区二区| 成人特级黄色片久久久久久久| av视频在线观看入口| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 高清毛片免费观看视频网站| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 成人国产综合亚洲| 五月玫瑰六月丁香| 欧美色视频一区免费| 成人18禁在线播放| 欧美日韩黄片免| 国产av不卡久久| 国内精品久久久久久久电影| 久久精品国产综合久久久| 亚洲真实伦在线观看| 天天添夜夜摸| 桃色一区二区三区在线观看| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| av国产免费在线观看| 欧美zozozo另类| 国产综合懂色| 午夜福利高清视频| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 亚洲人与动物交配视频| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 成人特级黄色片久久久久久久| 波多野结衣高清作品| 亚洲欧美日韩高清专用| 欧美最黄视频在线播放免费| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 美女 人体艺术 gogo| 欧美日韩国产亚洲二区| 他把我摸到了高潮在线观看| 欧美日韩一级在线毛片| 又黄又粗又硬又大视频| 97超视频在线观看视频| 国产成人aa在线观看| 757午夜福利合集在线观看| 美女黄网站色视频| 国产成人av教育| 又黄又爽又免费观看的视频| 国产伦精品一区二区三区视频9 | 我的老师免费观看完整版| 老汉色av国产亚洲站长工具| 亚洲五月婷婷丁香| 99热精品在线国产| 日韩人妻高清精品专区| 国产精品爽爽va在线观看网站| 亚洲人成伊人成综合网2020| 91九色精品人成在线观看| www.自偷自拍.com| 99国产综合亚洲精品| 99久国产av精品| 亚洲色图av天堂| 久久久久久国产a免费观看| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 美女cb高潮喷水在线观看 | 欧美乱妇无乱码| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 亚洲中文av在线| 高清在线国产一区| 在线视频色国产色| 亚洲人与动物交配视频| 亚洲国产高清在线一区二区三| 日本免费a在线| 窝窝影院91人妻| 国产精品久久久久久精品电影| 免费在线观看亚洲国产| 国产一级毛片七仙女欲春2| 免费搜索国产男女视频| 国产伦在线观看视频一区| 日韩三级视频一区二区三区| 天堂影院成人在线观看| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 无人区码免费观看不卡| 亚洲电影在线观看av| 免费人成视频x8x8入口观看| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 99在线视频只有这里精品首页| 婷婷精品国产亚洲av| 香蕉丝袜av| 国产激情欧美一区二区| 1024香蕉在线观看| 美女扒开内裤让男人捅视频| 久久人人精品亚洲av| 亚洲成人久久爱视频| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 免费观看人在逋| 成人精品一区二区免费| 一二三四社区在线视频社区8| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 亚洲自拍偷在线| 亚洲欧美日韩高清专用| 欧美日韩国产亚洲二区| 色综合亚洲欧美另类图片| 免费av毛片视频| 婷婷亚洲欧美| 国产精品久久久久久精品电影| 久久精品91无色码中文字幕| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 美女免费视频网站| 最近最新免费中文字幕在线| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 男人舔女人下体高潮全视频| 最近最新中文字幕大全免费视频| 观看免费一级毛片| 日本免费一区二区三区高清不卡| 久久久久久国产a免费观看| 午夜激情欧美在线| 99国产精品99久久久久| 一级a爱片免费观看的视频| 午夜福利在线观看吧| 又黄又爽又免费观看的视频| 国产伦人伦偷精品视频| 久久精品国产综合久久久| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 国产精品,欧美在线| 欧美成人免费av一区二区三区| 神马国产精品三级电影在线观看| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 日韩中文字幕欧美一区二区| 午夜福利在线观看吧| 白带黄色成豆腐渣| 最近最新中文字幕大全免费视频| 老司机深夜福利视频在线观看| 午夜福利免费观看在线| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 免费高清视频大片| 国内精品久久久久精免费| 国产精品久久久人人做人人爽| 亚洲国产中文字幕在线视频| 久久人人精品亚洲av| 久久久久性生活片| 欧美+亚洲+日韩+国产| 欧美日韩福利视频一区二区| 亚洲一区二区三区色噜噜| 嫁个100分男人电影在线观看| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 亚洲国产精品成人综合色| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 亚洲av第一区精品v没综合| 亚洲专区字幕在线| 观看美女的网站| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 麻豆av在线久日| 国产精品一区二区精品视频观看| cao死你这个sao货| 激情在线观看视频在线高清| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 欧美激情久久久久久爽电影| 黄频高清免费视频| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 国产伦人伦偷精品视频| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 女人被狂操c到高潮| 免费看a级黄色片| 免费在线观看成人毛片| 国产乱人视频| bbb黄色大片| 欧美+亚洲+日韩+国产| 热99re8久久精品国产| 91字幕亚洲| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 97碰自拍视频| 很黄的视频免费| 午夜免费成人在线视频| 欧美丝袜亚洲另类 | 成人亚洲精品av一区二区| 国产一区二区在线观看日韩 | 亚洲 欧美一区二区三区| 一二三四社区在线视频社区8| 日韩大尺度精品在线看网址| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 国产av麻豆久久久久久久| 久久久久久国产a免费观看| 一级毛片高清免费大全| 久久久国产精品麻豆| 99精品在免费线老司机午夜| 国产亚洲欧美在线一区二区| 色综合婷婷激情| 久久久精品欧美日韩精品| 国产亚洲精品一区二区www| 免费大片18禁| 亚洲av成人一区二区三| 久久中文字幕一级| 中亚洲国语对白在线视频| 国产成+人综合+亚洲专区| 我要搜黄色片| 少妇熟女aⅴ在线视频| 日本a在线网址| 日韩精品中文字幕看吧| 天天躁日日操中文字幕| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 免费观看的影片在线观看| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 又黄又爽又免费观看的视频| 夜夜爽天天搞| 亚洲熟女毛片儿| 精品欧美国产一区二区三| 国产高清视频在线播放一区| 精品无人区乱码1区二区| 2021天堂中文幕一二区在线观| www国产在线视频色| 啦啦啦免费观看视频1| 亚洲精品乱码久久久v下载方式 | 一本一本综合久久| 两个人的视频大全免费| 午夜激情欧美在线| 日韩欧美精品v在线| 亚洲欧美精品综合久久99| 国产主播在线观看一区二区| 最新美女视频免费是黄的| 免费高清视频大片| 欧美高清成人免费视频www| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 亚洲国产精品合色在线| 午夜福利在线观看吧| 国产午夜福利久久久久久| 久99久视频精品免费| 国产精品影院久久| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 国产又色又爽无遮挡免费看| 精品久久久久久久久久久久久| 88av欧美| 人人妻人人看人人澡| 日本免费a在线| 亚洲av五月六月丁香网| 午夜福利视频1000在线观看| 国产精品综合久久久久久久免费| 亚洲成a人片在线一区二区| 国产精品久久久av美女十八| 日本在线视频免费播放| 欧美黑人欧美精品刺激| 99国产精品99久久久久| 观看美女的网站| 国产精品一区二区精品视频观看| 久久久久久久午夜电影| 亚洲av成人一区二区三| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 女同久久另类99精品国产91| 在线观看日韩欧美| 成人三级黄色视频| 国产高清videossex| 国产av不卡久久| 韩国av一区二区三区四区| cao死你这个sao货| 亚洲电影在线观看av| 亚洲人与动物交配视频| 99re在线观看精品视频| 亚洲在线自拍视频| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 又黄又爽又免费观看的视频| 国产亚洲av嫩草精品影院| 久久久久久人人人人人| 亚洲一区高清亚洲精品| 1024香蕉在线观看| 亚洲中文日韩欧美视频| 亚洲黑人精品在线| 999久久久精品免费观看国产| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 无遮挡黄片免费观看| 日本三级黄在线观看| 国产欧美日韩精品亚洲av| 亚洲成av人片在线播放无| 国产成人精品无人区| 日韩中文字幕欧美一区二区| 亚洲人成伊人成综合网2020| 国产高清激情床上av| 亚洲在线观看片| 综合色av麻豆| h日本视频在线播放| 亚洲欧美日韩高清专用| 久久国产乱子伦精品免费另类| 国产精品永久免费网站| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 国产免费男女视频| 禁无遮挡网站| 欧美日本亚洲视频在线播放| av黄色大香蕉| 亚洲无线在线观看| 国产精品一区二区精品视频观看| 99精品久久久久人妻精品| 嫩草影视91久久| 热99re8久久精品国产| 精品电影一区二区在线| 成人亚洲精品av一区二区| 亚洲,欧美精品.| 一区二区三区国产精品乱码| 欧美激情在线99| 午夜两性在线视频| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 在线a可以看的网站| 给我免费播放毛片高清在线观看| 又粗又爽又猛毛片免费看| 欧美日韩一级在线毛片| 成人国产一区最新在线观看| 久久久国产成人精品二区| 欧美午夜高清在线| 久久久久久久久中文| 母亲3免费完整高清在线观看| 悠悠久久av| 老司机午夜福利在线观看视频| 久久精品国产清高在天天线| 亚洲午夜理论影院| 成人无遮挡网站| www.自偷自拍.com| 色尼玛亚洲综合影院| 国产亚洲欧美在线一区二区| 国产乱人伦免费视频| 在线观看日韩欧美| 最新中文字幕久久久久 | 在线永久观看黄色视频| 色综合婷婷激情| 亚洲五月天丁香| 日本免费一区二区三区高清不卡| 校园春色视频在线观看| 久久香蕉国产精品| 日韩精品中文字幕看吧| 亚洲人成电影免费在线| 在线观看一区二区三区| 国产激情偷乱视频一区二区| 天天躁日日操中文字幕| 男人舔奶头视频| 日本在线视频免费播放| a级毛片a级免费在线| 亚洲专区国产一区二区| aaaaa片日本免费| 精品国产美女av久久久久小说| 成人欧美大片| 免费人成视频x8x8入口观看| 999久久久国产精品视频| 91麻豆av在线| 亚洲精品美女久久av网站| 日韩精品中文字幕看吧| 女警被强在线播放| 国产免费av片在线观看野外av| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 深夜精品福利| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 午夜精品在线福利| 丁香欧美五月| 免费观看精品视频网站| cao死你这个sao货| 成人国产一区最新在线观看| 天堂影院成人在线观看| 我要搜黄色片| 亚洲成人久久性| 国产精品久久电影中文字幕| 色综合站精品国产| 又紧又爽又黄一区二区| 色视频www国产| 岛国视频午夜一区免费看| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 麻豆国产av国片精品| 欧美在线黄色| 真人做人爱边吃奶动态| a级毛片在线看网站| 午夜福利在线在线| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 香蕉丝袜av| 悠悠久久av| 日本三级黄在线观看| 成在线人永久免费视频| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 又爽又黄无遮挡网站| 哪里可以看免费的av片| 婷婷亚洲欧美| 免费在线观看成人毛片| 亚洲av美国av| 国内精品一区二区在线观看| 黄色片一级片一级黄色片| 亚洲激情在线av| 一个人看视频在线观看www免费 | 国产伦精品一区二区三区四那| 色精品久久人妻99蜜桃| 精品人妻1区二区| 久久国产精品人妻蜜桃| av视频在线观看入口| 日韩精品青青久久久久久| 中文在线观看免费www的网站| 午夜亚洲福利在线播放| 一进一出抽搐gif免费好疼| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 俄罗斯特黄特色一大片| 我的老师免费观看完整版| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 国产精品精品国产色婷婷| 999精品在线视频| 久久伊人香网站| 国产精品av久久久久免费| 国产一级毛片七仙女欲春2| 精品久久久久久成人av| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 精品乱码久久久久久99久播| 一个人看视频在线观看www免费 | 免费一级毛片在线播放高清视频| 麻豆av在线久日| 国产成人系列免费观看| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 高清毛片免费观看视频网站| 99re在线观看精品视频| 91在线观看av| av女优亚洲男人天堂 | 99国产精品99久久久久| 美女cb高潮喷水在线观看 | 成人一区二区视频在线观看|