恒溫混煤熱重及同步NO生成特性研究

王春波， 李 超

（華北電力大學(xué) 能源動(dòng)力與機(jī)械工程學(xué)院，保定 071003）

混煤摻燒是實(shí)現(xiàn)電廠(chǎng)安全經(jīng)濟(jì)運(yùn)行、減少污染物生成、提高用煤靈活性行之有效的措施［1－2］.國(guó)內(nèi)外學(xué)者就混煤恒溫燃燒特性已開(kāi)展了很多研究.Biswas等［3］利用熱天平（TGA）與滴管爐（DTF）對(duì)2種印度煤及其混煤的燃燒特性進(jìn)行了研究，結(jié)果表明2種試驗(yàn)條件下得到的單煤及其混煤的燃盡特性存在較大差異，在DTF中，混煤的燃盡時(shí)間與單煤的燃盡時(shí)間并不存在線(xiàn)性相關(guān)性.Haas等［4］利用等溫柱塞流反應(yīng)器得到了混煤及其單煤熱解失重曲線(xiàn)以及各試樣煤焦燃燒失重曲線(xiàn)，結(jié)果表明：混煤各種特性與單煤之間的線(xiàn)性相關(guān)性與2種單煤的煤化程度差距有關(guān)，煤化程度越近，其線(xiàn)性相關(guān)性越大.王春波等［5］利用一個(gè)具有在線(xiàn)煙氣分析的熱試驗(yàn)臺(tái)對(duì)混煤的燃盡、結(jié)渣及污染物生成特性進(jìn)行了探討，表明混煤的燃盡率隨高燃盡率煤比例的增大而增大，混煤NOx與SOx的釋放與單煤之間的規(guī)律不明顯.周俊虎等［6］采取非等溫和恒溫燃燒方式分析混煤動(dòng)力學(xué)參數(shù)，認(rèn)為球收縮核模型適用于恒溫燃燒動(dòng)力學(xué)參數(shù)的研究.

TGA和DTF是最常用的研究煤粉燃燒特性的試驗(yàn)裝置［7］，但這2種方法也都各自存在一定的局限性.如常規(guī)的熱重分析技術(shù)采用逐漸升溫的方法得到煤粉燃燒的失重曲線(xiàn)，這與煤粉突然進(jìn)入爐內(nèi)置于高溫環(huán)境下燃燒的實(shí)際情況存在較大的出入.雖然可利用切換氣氛的方法進(jìn)行恒溫試驗(yàn)，但是煤粉在達(dá)到設(shè)定溫度前要發(fā)生熱解，會(huì)發(fā)生水分和揮發(fā)分的析出.因此，也就無(wú)法監(jiān)測(cè)水分和揮發(fā)分對(duì)煤恒溫燃燒特性的影響，然而揮發(fā)分對(duì)混煤燃燒特性的影響至關(guān)重要.另外，混煤燃燒過(guò)程中NO的生成特性也是人們關(guān)注的問(wèn)題之一.NO的生成與煤的燃燒失重直接相關(guān).但目前常規(guī)TGA裝置的氣體體積流量很小（一般為60 m L/min），導(dǎo)致NO的測(cè)量很難定量化.DTF雖能實(shí)現(xiàn)恒溫燃燒和NO的測(cè)試，但不能同時(shí)測(cè)試煤粉的燃燒動(dòng)力學(xué)參數(shù)，因此，缺乏恒溫下煤粉失重和NO生成的關(guān)聯(lián)知識(shí).為解決這些問(wèn)題，筆者利用自行設(shè)計(jì)建造的恒溫?zé)嶂胤治鱿到y(tǒng)，在模擬真實(shí)爐內(nèi)燃燒工況下，研究了恒溫燃燒條件下幾種典型煤種單煤及其混煤燃燒的失重特性，并同時(shí)對(duì)NO的生成進(jìn)行了測(cè)量，為混煤優(yōu)化燃燒及NO生成控制提供進(jìn)一步的理論依據(jù).

1 試驗(yàn)系統(tǒng)及分析方法

1.1 試驗(yàn)系統(tǒng)

如圖1所示，該系統(tǒng)可以實(shí)現(xiàn)恒溫下對(duì)煤粉熱重及NO生成進(jìn)行測(cè)量.煤粉質(zhì)量實(shí)時(shí)變化通過(guò)應(yīng)變片式壓力傳感器、A/D轉(zhuǎn)換器（CS5532）和串口數(shù)據(jù)線(xiàn)等傳入計(jì)算機(jī)中.利用自編的VB程序?qū)?shù)據(jù)接收并轉(zhuǎn)化為十進(jìn)制數(shù)，保存于電腦中.數(shù)據(jù)保存的頻率為3個(gè)/s.根據(jù)傳感器精度標(biāo)定，裝置的精度為0.002 g.采用德國(guó) MRU 公司的 Delta 2000CD－IV煙氣分析儀對(duì)NO瞬時(shí)生成質(zhì)量進(jìn)行實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè).

圖1 試驗(yàn)裝置系統(tǒng)圖Fig.1 Schematic diagram of the experimental system

每次試驗(yàn)重復(fù)如下步驟：向管式爐內(nèi)通入所需氣氛（除特別說(shuō)明，其余均為空氣）并升溫，待爐內(nèi)溫度達(dá)到設(shè)定溫度時(shí)保溫30 min.待穩(wěn)定后將盛有試樣的瓷舟迅速推入管式爐內(nèi).試樣的質(zhì)量信號(hào)及NO瞬時(shí)生成質(zhì)量可實(shí)時(shí)采集到計(jì)算機(jī)中.后期數(shù)據(jù)處理產(chǎn)生的誤差均在3%以?xún)?nèi).試驗(yàn)中單煤的工業(yè)分析與元素分析見(jiàn)表1.

表1 單煤的工業(yè)分析與元素分析Tab.1 Proximate and ultimate analysis of coal %

單煤的粒徑范圍為120～180μm，按照質(zhì)量比例（即摻混比）進(jìn)行摻混制成混煤試樣.為方便敘述，對(duì)混煤試樣進(jìn)行編號(hào)，將塔山煙煤摻混25%、50%和75%印尼褐煤試樣分別標(biāo)記為T(mén)3Y1、T1Y1和T1Y3.每次試驗(yàn)稱(chēng)取0.2±0.005 g試樣，均勻平鋪于長(zhǎng)約130 mm、截面為半圓（直徑約為15 mm）的瓷舟內(nèi).通入的氣體總體積流量為1 L/min.校正試驗(yàn)表明，該體積流量已經(jīng)能夠很好地消除反應(yīng)過(guò)程中氣體擴(kuò)散的影響.

1.2 分析方法

恒溫燃燒條件下，水分和揮發(fā)分的失重速率與煤焦的失重速率存在較大差異，故應(yīng)分階段進(jìn)行分析.為了描述恒溫下煤粉燃燒的失重特性，定義了以下幾個(gè)特性參數(shù).燃盡時(shí)刻：試樣可失重部分剩余質(zhì)量分?jǐn)?shù)降至2%時(shí)所對(duì)應(yīng)的反應(yīng)時(shí)間點(diǎn)；平均失重速率：煤粉至燃盡時(shí)刻的整體失重質(zhì)量分?jǐn)?shù)與燃盡時(shí)間的比值；分割點(diǎn)：燃燒過(guò)程中試樣的實(shí)際失重速率等于平均失重速率的點(diǎn).從初始時(shí)刻至分割點(diǎn)、分割點(diǎn)至燃盡時(shí)刻分別為初始反應(yīng)階段和主反應(yīng)階段，各階段失重質(zhì)量分?jǐn)?shù)與時(shí)間的比值即為初始反應(yīng)階段和主反應(yīng)階段的平均失重速率，初始反應(yīng)階段主要反映試樣水分和揮發(fā)分析出的特性，而主反應(yīng)階段主要表現(xiàn)試樣煤焦的燃燒特性.

試樣整體失重剩余質(zhì)量分?jǐn)?shù)w1及可失重部分剩余質(zhì)量分?jǐn)?shù)w2的定義如下

式中：m0、m1和mA分別表示試樣的初始質(zhì)量、燃燒瞬時(shí)質(zhì)量和燃燒結(jié)束時(shí)剩余的質(zhì)量.

因理論分析需要，利用上述試驗(yàn)裝置對(duì)920℃下制得的塔山煙煤煤焦和印尼褐煤煤焦進(jìn)行失重初始溫度tmin測(cè)定，即煤焦開(kāi)始失重的最低溫度，測(cè)得印尼褐煤煤焦的tmin為450℃，塔山煙煤煤焦的tmin為530℃.

采用NO瞬時(shí)生成質(zhì)量mt、生成累積質(zhì)量Mt來(lái)分析煤粉燃燒時(shí)NO的生成特性.

式中：ρ（t）為t時(shí)刻氣流中對(duì)應(yīng)的NO實(shí)際質(zhì)量濃度，mg/m3；qv（t）為t時(shí)刻煙氣的體積流量，m3/s.

2 結(jié)果與分析

2.1 摻混比的影響

摻混比直接影響著混煤的燃燒特性，進(jìn)而影響鍋爐的安全與經(jīng)濟(jì)運(yùn)行.在恒溫800℃下，對(duì)塔山煙煤和印尼褐煤及T3Y1、T1Y1、T1Y3共5種試樣進(jìn)行恒溫燃燒試驗(yàn)，得到的整體失重剩余質(zhì)量分?jǐn)?shù)與時(shí)間的關(guān)系見(jiàn)圖2.

圖2 不同摻混比下混煤的燃燒失重曲線(xiàn)Fig.2 Weight loss curve of mixed coals at different blending ratios

由圖2可知，與印尼褐煤相比，塔山煙煤的整體可失重質(zhì)量較小，燃盡時(shí)間較長(zhǎng).因此，塔山煙煤的整體平均失重速率較小，印尼褐煤的整體平均失重速率較大.對(duì)于3種混煤，隨印尼褐煤摻混比的增大，其整體平均失重速率增大.失重初始反應(yīng)階段，印尼褐煤燃燒40 s時(shí)，其整體失重剩余質(zhì)量分?jǐn)?shù)已達(dá)60%以上，這是由于印尼褐煤中大量的水分和揮發(fā)分易析出造成的.此外，由圖2還可以看出，無(wú)論單煤還是混煤，燃燒從初始反應(yīng)階段至主反應(yīng)階段，曲線(xiàn)均平滑過(guò)渡，說(shuō)明恒溫條件下，揮發(fā)分和焦炭的燃燒并不是截然分開(kāi)的，二者在時(shí)間上存在一定的重疊，只是焦炭燃燒初始反應(yīng)階段的溫度較低，且揮發(fā)分析出和燃燒消耗了大量的氧氣，導(dǎo)致焦炭的失重受限［8］，對(duì)總失重的貢獻(xiàn)較小.而逐步升溫TGA方法則一般認(rèn)為這是2個(gè)比較分明的階段.由圖2得到的燃燒特性參數(shù)列于表2中.

表2 混煤恒溫?zé)嶂靥匦詤?shù)Tab.2 Parameters of isothermal thermogravimetric analysis for mixed coals

由表2可知，印尼褐煤摻混比增大，燃盡時(shí)刻不斷提前，整體及各階段的平均失重速率均增大，其中初始反應(yīng)階段增大的程度遠(yuǎn)大于主反應(yīng)階段.不同階段平均失重速率增大的程度不同，這與2種單煤的燃燒特性有關(guān).初始反應(yīng)階段印尼褐煤的平均失重速率遠(yuǎn)大于塔山煙煤，而在主反應(yīng)階段，2種單煤的平均失重速率差值相對(duì)較小.由表2還可以看出，T3Y1與塔山煙煤相比以及T1Y3與印尼褐煤相比，燃盡時(shí)間變化的程度均為前者大于后者，這可能與著火溫度改變的程度有關(guān)，混煤的著火溫度與其揮發(fā)分高的單煤相近［9－11］，因此向難燃煤中摻混易燃煤，著火時(shí)刻大大提前，進(jìn)而導(dǎo)致整體的燃盡時(shí)間變化較大.

表2也給出了各特性參數(shù)值與印尼褐煤摻混比的線(xiàn)性相關(guān)系數(shù).其中，整體平均失重速率和初始反應(yīng)階段平均失重速率與印尼褐煤摻混比的線(xiàn)性相關(guān)系數(shù)均大于0.99，說(shuō)明整體平均失重速率、初始反應(yīng)階段平均失重速率與摻混比具有良好的線(xiàn)性相關(guān)性.而燃盡時(shí)間和主反應(yīng)階段平均失重速率與印尼褐煤摻混比的線(xiàn)性相關(guān)性較差.燃盡時(shí)刻和主反應(yīng)階段平均失重速率與印尼褐煤摻混比的線(xiàn)性相關(guān)性較差主要是由于2種單煤燃燒過(guò)程中出現(xiàn)搶風(fēng)現(xiàn)象導(dǎo)致的［12］.

2.2 煤種的影響

在恒溫800℃下，陽(yáng)泉煙煤、塔山煙煤和新疆煙煤3種單煤以及分別摻混25%印尼褐煤時(shí)3種混煤（標(biāo)記為Y3Y1、T3Y1和X3Y1）的燃燒失重曲線(xiàn)見(jiàn)圖3.

圖3 不同煤種單煤以及摻混25%印尼褐煤混煤的燃燒失重曲線(xiàn)Fig.3 Weight loss curve of different kinds of pulverized coal mixed with 25%Indonesian lignite

由圖3可知，無(wú)論單煤還是混煤，主反應(yīng)階段的平均失重速率相差不大，主要是由于在恒定高溫下，反應(yīng)一直劇烈快速進(jìn)行，煤焦官能團(tuán)等結(jié)構(gòu)對(duì)燃燒的影響相對(duì)減弱［13］，而且在本次試驗(yàn)中，試樣均勻平鋪于瓷舟內(nèi)表面，試樣層厚度小，與氣氛的相對(duì)接觸面積大，反應(yīng)劇烈，揮發(fā)分析出后生成的孔結(jié)構(gòu)［14－16］對(duì)燃燒特性的影響減弱，進(jìn)而導(dǎo)致各煤焦的平均失重速率相差不大.從圖3還可以看出，煤種的煤化程度越高，與印尼褐煤的燃燒特性相差越大，其摻混印尼褐后煤燃燒特性改善程度越大.

2.3 低溫下的燃燒特性

在低溫500℃和600℃下塔山煙煤、印尼褐煤及兩者混煤的燃燒失重特性見(jiàn)圖4.由圖4可知，塔山煙煤煤焦的tmin＝530℃，而在500℃下，塔山煙煤可失重至40%以下，說(shuō)明揮發(fā)分的燃燒放熱起到了引燃煤焦的作用，也驗(yàn)證了Jüntgen等［17］的“聯(lián)合著火方式”的結(jié)論，同時(shí)還表明，焦炭燃燒時(shí)碳顆粒表面溫度要高于環(huán)境溫度［18－19］.恒溫500℃下主反應(yīng)階段印尼褐煤的平均失重速率遠(yuǎn)大于塔山煙煤的平均失重速率，而在恒溫600℃下，2種單煤及其混煤在主反應(yīng)階段的平均失重速率相差不大，即當(dāng)溫度超過(guò)塔山煙煤煤焦的tmin時(shí)，煤化程度對(duì)煤粉主反應(yīng)階段平均失重速率的影響較小.這是因?yàn)楫?dāng)環(huán)境溫度低于塔山煙煤煤焦的tmin時(shí)，煤焦發(fā)生逐步自活化反應(yīng)［20－22］，在初始反應(yīng)階段，揮發(fā)分引燃煤焦中活化能較低的官能團(tuán)，這部分官能團(tuán)燃燒放出更多的熱量，使體系能量進(jìn)一步增大，促使需要更大活化能的結(jié)構(gòu)或官能團(tuán)活化燃燒.而當(dāng)環(huán)境溫度遠(yuǎn)高于煤焦的tmin時(shí)，煤焦的多數(shù)官能團(tuán)均可同時(shí)被活化，因而反應(yīng)速率較大.從圖4還可以看出，500℃下當(dāng)印尼褐煤摻混比小于50%時(shí)，混煤主反應(yīng)階段平均失重速率仍與塔山煙煤基本相同，即該溫度下?lián)綗∧岷置簩?duì)反應(yīng)后期燃燒特性的影響不大.

圖4 低溫下混煤的燃燒失重曲線(xiàn)Fig.4 Weight loss curve of mixed coals at low temperatures

2.4 不同摻混比下混煤燃燒的NO生成特性

在進(jìn)行失重測(cè)量的同時(shí)，對(duì)燃燒生成的NO瞬時(shí)生成質(zhì)量流量也進(jìn)行了監(jiān)測(cè).不同塔山煙煤與印尼褐煤摻混比下，從初始時(shí)刻至燃盡時(shí)刻N(yùn)O瞬時(shí)生成質(zhì)量流量的變化如圖5所示.

圖5 800℃下單煤及混煤燃燒時(shí)NO瞬時(shí)生成質(zhì)量流量的變化Fig.5 Curve of instantaneous NO emission from combustion of individual and mixed coals at 800℃

從圖5可以看出，摻混印尼褐煤后，NO的瞬時(shí)生成質(zhì)量流量均減小.結(jié)合圖5與圖2可知，無(wú)論是單煤還是混煤在恒溫下燃燒，NO的生成集中于燃燒前半段，后期NO的生成基本停止.可能主要是由于隨著燃燒的進(jìn)行，焦炭顆粒由于溫度較高而發(fā)生熔結(jié)，使空隙閉合［23］，異相氧化作用減弱而焦炭和CO對(duì)NO的還原作用增強(qiáng)，從而使反應(yīng)后期NO瞬時(shí)生成質(zhì)量流量大大減小.對(duì)瞬時(shí)生成質(zhì)量流量曲線(xiàn)進(jìn)行積分，得到塔山煙煤、T3Y1、T1Y1、T1Y3和印尼褐煤燃燒生成的NO總質(zhì)量分別為0.322 mg、0.223 mg、0.135mg、0.151 mg和0.101 mg.通過(guò)以上數(shù)據(jù)，可以得到NO瞬時(shí)生成質(zhì)量流量與印尼褐煤摻混比的線(xiàn)性相關(guān)性很差，而且不同摻混比下混煤的實(shí)際生成質(zhì)量小于2種單煤的加權(quán)值，摻混比為50%時(shí)尤為明顯.由圖5還可以看出，當(dāng)摻混比為50%時(shí)，NO瞬時(shí)生成質(zhì)量流量峰值消失，前100 s內(nèi)瞬時(shí)生成質(zhì)量流量基本持平且較小.

2.5 不同煤種混煤燃燒的NO生成特性

800℃下陽(yáng)泉煙煤、塔山煙煤和新疆煙煤3種單煤及分別摻混25%印尼褐煤時(shí)3種混煤燃燒的NO生成累積質(zhì)量變化見(jiàn)圖6.

圖6 800℃下?lián)交?5%印尼褐煤混煤燃燒時(shí)NO的生成累積質(zhì)量Fig.6 Accumulated NO emission from coal mixtures with 25%Indonesian lignite at 800℃

由圖6可以看出，煤階升高（陽(yáng)泉煙煤＞塔山煙煤＞新疆煙煤＞印尼褐煤），NO生成累積質(zhì)量逐漸增大，這是因?yàn)槊夯潭仍龃?，氮含量大致呈增大的趨?shì)，同時(shí)煤階高，揮發(fā)分含量少，煤焦的反應(yīng)活性低，揮發(fā)分析出后孔結(jié)構(gòu)的表面積?。?6］，對(duì)NO的異相還原作用弱.因?yàn)橛∧岷置旱枯^小，摻混印尼褐煤時(shí)NO的生成累積質(zhì)量減少.由圖6還可以看出，混煤的NO生成累積質(zhì)量曲線(xiàn)均位于2種單煤之間.將3種混煤NO的生成累積質(zhì)量與單煤加權(quán)值進(jìn)行比較，Y3Y1、T3Y1和X3Y1的試驗(yàn)值均小于單煤加權(quán)值，其差值分別為2.68×10－4mg、0.045 mg和1.96×10－3mg，說(shuō)明氮析出時(shí)，各單煤之間存在相互制約的關(guān)系，且其制約程度因煤種而異.其中，T3T1 NO生成累積質(zhì)量試驗(yàn)值與單煤加權(quán)值的差值相差很大，而Y3Y1、X3Y1則相差較小，可見(jiàn)T3Y1中2種單煤之間相互制約劇烈.同時(shí)，可能由于混煤揮發(fā)分釋放時(shí)間普遍比單煤長(zhǎng)，故氮的析出時(shí)間也較長(zhǎng)，導(dǎo)致NO的還原量增大，最終使NO生成累積質(zhì)量小于各單煤生成累積質(zhì)量的加權(quán)值.

3 結(jié) 論

（1）摻燒印尼褐煤能改善單煤的燃燒特性，使其整體平均失重速率增大，燃盡時(shí)刻提前，且對(duì)煤化程度越高的煤種影響程度越顯著.

（2）從熱重特性參數(shù)看，摻燒印尼褐煤在很大程度上能夠改變單煤在初始反應(yīng)階段的平均失重速率，而對(duì)主反應(yīng)階段平均失重速率的影響較小.整體平均失重速率、初始反應(yīng)階段平均失重速率與摻混比具有良好的線(xiàn)性相關(guān)性.

（3）當(dāng)反應(yīng)溫度介于塔山煙煤的著火溫度與其煤焦的失重初始溫度之間，摻燒印尼褐煤的摻混比小于50%時(shí)，塔山煙煤與印尼褐煤混煤主反應(yīng)階段的平均失重速率與塔山煙煤相差不大.

（4）混煤燃燒時(shí)NO生成累積質(zhì)量小于單煤生成累積質(zhì)量的加權(quán)值，當(dāng)摻混比為50%時(shí)尤為明顯，塔山煙煤和印尼褐煤氮析出時(shí)，相互制約程度較大，導(dǎo)致塔山煙煤與印尼褐煤混煤NO生成累積質(zhì)量試驗(yàn)值與加權(quán)值相差較大.

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