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    單極性三維電極電解處理含鈷廢水

    2014-04-12 01:52:44王三反
    化工環(huán)保 2014年5期
    關(guān)鍵詞:電流效率鋼球陰極

    周 鍵 ,王三反

    (1. 蘭州交通大學(xué) 環(huán)境與市政工程學(xué)院,甘肅 蘭州 730070;2. 寒旱地區(qū)水資源綜合利用教育部工程中心,甘肅 蘭州 730070)

    鈷是保證人體健康所需的微量元素,但攝取過(guò)多會(huì)引起胃腸功能紊亂、心肌炎、甲狀腺腫大等疾?。?],若長(zhǎng)期接觸含鈷粉塵易患黃疸及皮膚炎[2]。且鈷對(duì)水生動(dòng)物的毒性顯著,250 mg即可導(dǎo)致虹蹲魚(yú)死亡[3]。因此,含鈷廢水若不經(jīng)處理任意排放,會(huì)嚴(yán)重危害人類(lèi)健康、破壞生態(tài)環(huán)境。目前,含鈷廢水的處理方法主要有化學(xué)沉淀-浮選法[4-6]、吸附法[7-9]、離子交換法[10-11]、膜分離法[12-14]。前兩種方法需引入化學(xué)藥劑,可能造成環(huán)境二次污染,且產(chǎn)物中的鈷以化合態(tài)或其他形式存在,需進(jìn)一步處理,造成處理成本提高及鈷資源浪費(fèi);后兩種方法雖可回收鈷離子,但對(duì)水質(zhì)及操作條件要求嚴(yán)格。而利用電化學(xué)技術(shù)處理含鈷廢水的研究甚少。三維電極法因其電解效率高、傳質(zhì)速率快、面體比大,以及易于自動(dòng)化、無(wú)二次污染等特點(diǎn),廣泛應(yīng)用于廢水處理領(lǐng)域[15-17]。

    本工作采用并聯(lián)式單極性三維電極電解處理低濃度含鈷廢水并回收金屬鈷,比較了二維電極與三維電極的鈷離子去除效果,探討了填充材料、電流、填充比(填充材料與廢水的質(zhì)量比)、廢水pH對(duì)鈷離子去除效果的影響,建立了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型,并進(jìn)行了經(jīng)濟(jì)性分析。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 材料和儀器

    網(wǎng)狀Ti/RuO2:寶雞隆盛有色金屬有限公司;活性炭:4~10目,上海唐新活性炭有限公司;石英砂:10~20目,上海唐新活性炭有限公司;空心鋼球:φ10 mm,豐潤(rùn)守剛冶金建材有限公司。

    廢水:某鈷冶煉廠(chǎng)電解車(chē)間排放廢水,廢水排放量約為400 m3/d,鈷離子質(zhì)量濃度為100~120 mg/L,pH=2~3。實(shí)驗(yàn)前對(duì)廢水進(jìn)行了實(shí)測(cè),廢水成分見(jiàn)表1。

    表1 廢水成分 ρ,mg/L

    WYJ-3003/DS2型直流穩(wěn)壓電源:浙江正泰電器股份有限公司;AA-7000型原子吸收分光光度計(jì):日本島津公司。

    1.2 實(shí)驗(yàn)裝置

    電解槽由有機(jī)玻璃制成,采用并聯(lián)單極性形式,幾何尺寸為110 mm×120 mm×130 mm;陽(yáng)極選用110 mm×125 mm析氯過(guò)電位低的網(wǎng)狀Ti/RuO2;陰極選用100 mm×125 mm不銹鋼板,并作為主電極;將空心鋼球、活性炭或活性炭+石英砂分別填充到電解槽中,作為第三極;設(shè)置隔膜分離陽(yáng)極與第三極。電源采用直流穩(wěn)壓電源。實(shí)驗(yàn)裝置示意圖見(jiàn)圖1。

    圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖

    1.3 實(shí)驗(yàn)方法

    將6 L廢水注入電解槽與循環(huán)槽,并經(jīng)蠕動(dòng)計(jì)量泵循環(huán)運(yùn)行,加入鹽酸或氫氧化鈉溶液調(diào)節(jié)廢水pH。電極間距設(shè)定為5 cm,電解60 min,每隔10 min取樣測(cè)定。實(shí)驗(yàn)結(jié)束后,對(duì)沉積于陰極板上的金屬鈷進(jìn)行干燥回收。

    1.4 實(shí)驗(yàn)原理

    1.5 分析方法

    采用原子吸收分光光度法[18]測(cè)定廢水中鈷離子的質(zhì)量濃度,計(jì)算去除率。稱(chēng)量沉積于陰極板的金屬鈷,由陰極生成鈷的實(shí)際質(zhì)量與理論質(zhì)量之比計(jì)算電流效率。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 二維電極與三維電極的鈷離子去除效果比較

    在填充材料為活性炭(二維電極無(wú)填充)、電流為0.6 A、活性炭加入量為500 g、不調(diào)節(jié)廢水pH的條件下,二維電極與三維電極的鈷離子去除效果見(jiàn)圖2。由圖2可見(jiàn):二維與三維電極的鈷離子去除率均隨電解時(shí)間的延長(zhǎng)而增大;三維電極對(duì)鈷離子的去除率明顯優(yōu)于二維電極;電解時(shí)間為40 min時(shí),二維電極對(duì)鈷離子的去除率為31.2%,三維電極為62.9%,比二維電極提高了31.7個(gè)百分點(diǎn)。同時(shí),由數(shù)據(jù)計(jì)算可得,電解時(shí)間為60 min時(shí),三維電極的電流效率比二位電極提高了23.4%。這是因?yàn)椋号c二維電極相比,三維電極中的第三極與陰極相接觸,在主電場(chǎng)作用下使活性炭帶負(fù)電,可形成無(wú)數(shù)微小的帶電體,相當(dāng)于擴(kuò)展陰極,增加了陰極表面積;同時(shí),由于第三電極間隙小,縮短了液相傳質(zhì)距離,加快了鈷離子的傳質(zhì)速率,減弱了濃差極化作用。綜上所述,三維電極對(duì)鈷離子的去除效果遠(yuǎn)優(yōu)于二維電極。

    圖2 二維電極與三維電極的鈷離子去除率● 三維電極;■ 二維電極

    2.2 三維電極鈷離子去除效果的影響因素

    2.2.1 填充材料

    在電流為0.6 A、填充材料高度為75 mm、不調(diào)節(jié)廢水pH的條件下,填充材料對(duì)鈷離子去除率的影響見(jiàn)圖3。由圖3可見(jiàn),填充空心鋼球時(shí)鈷離子的去除效果最優(yōu)。這是因?yàn)椋嚎招匿撉驅(qū)щ娦詢(xún)?yōu)良、電阻率低,易于發(fā)生負(fù)極化現(xiàn)象;且電流分布于球表面,利于鈷離子的還原沉積。由圖3還可見(jiàn),填充活性炭+石英砂時(shí)鈷離子的去除效果最差。這是因?yàn)?,石英砂阻抗高,粒徑較小,阻隔粒子電極相互接觸,使第三級(jí)導(dǎo)電性能降低,導(dǎo)致槽電壓升高,鈷離子去除效果變差。

    圖3 填充材料對(duì)鈷離子去除率的影響● 空心鋼球;■ 活性炭;▲ 活性炭+石英砂

    2.2.2 電流

    電流是影響第三極發(fā)生負(fù)極化作用的重要因素,其大小決定電極反應(yīng)速率。在填充材料為空心鋼球、填充比為2.5、不調(diào)節(jié)廢水pH的條件下,電解時(shí)間為60 min時(shí),電流對(duì)鈷離子去除率及電流效率的影響見(jiàn)圖4。由圖4可見(jiàn),隨電流增大,鈷離子去除率逐漸增大,而電流效率逐漸降低。由法拉第電解定律可知,在相同電解時(shí)間下,電流越大,提供的電量就越多,析鈷反應(yīng)速率就越快,生成的金屬鈷也越多,從而使鈷離子去除率增大。另一方面,當(dāng)廢水中的鈷離子已電解降至很低濃度時(shí),即使陰極表面積很大,也無(wú)法消除濃差極化作用,因此,會(huì)發(fā)生電解水副反應(yīng),隨電流強(qiáng)度增大,副反應(yīng)也加快,從而導(dǎo)致電流效率降低。由圖4還可見(jiàn),當(dāng)電流大于0.6 A時(shí),鈷離子去除率增加緩慢??紤]到環(huán)保及能耗,選擇電流為0.6 A較適宜,此時(shí)的鈷離子去除率可達(dá)85.6%,電流效率為68.3%。

    圖4 電流對(duì)鈷離子去除率及電流效率的影響● 鈷離子去除率;■ 電流效率

    2.2.3 填充比

    填充比是影響陰極表面積擴(kuò)展的重要因素。在填充材料為空心鋼球、電流為0.6 A、不調(diào)節(jié)廢水pH的條件下,電解時(shí)間為60 min時(shí),填充比對(duì)鈷離子去除率的影響見(jiàn)圖5。

    一支素質(zhì)高、政治明、能力強(qiáng)、文化深的教育隊(duì)伍是必不可少的。思政老師的道德品性和文化修養(yǎng)的高低直接影響著教育學(xué)生的效果,特別是網(wǎng)絡(luò)異常發(fā)達(dá)的當(dāng)代社會(huì),他們所面臨的形勢(shì)比以往更加嚴(yán)峻、更加復(fù)雜。

    圖5 填充比對(duì)鈷離子去除率的影響

    由圖5可見(jiàn),鈷離子去除率隨填充比的增大而增大,但當(dāng)填充比大于2.5時(shí),去除率的增速趨緩。這是因?yàn)?,?dāng)填充材料達(dá)到一定量時(shí),通過(guò)增加第三極粒子數(shù)量來(lái)增大陰極表面積的效果減弱,繼續(xù)增加填充量對(duì)鈷離子的去除效果影響不大,這一現(xiàn)象與陳武等[19]的研究報(bào)道相一致。綜合考慮,選擇填充比為2.5較適宜。

    2.2.4 廢水pH

    在填充材料為活性炭、電流為0.6 A、活性炭加入量為400 g的條件下,電解時(shí)間為60 min時(shí),廢水pH對(duì)鈷離子去除率的影響見(jiàn)圖6。由圖6可見(jiàn),鈷離子去除率隨廢水pH的增大而逐漸增大。pH為4~7時(shí),在電解過(guò)程中,發(fā)現(xiàn)溶液渾濁不清,且在電極附近有大量絮凝體存在,推斷其為氫氧化物沉淀,此時(shí)鈷離子的去除主要?dú)w因于發(fā)生沉淀反應(yīng),雖然去除率較高,但對(duì)電解回收金屬鈷不利,影響陰極沉積鈷的質(zhì)量。因此,從回收金屬的角度考慮,廢水pH不需調(diào)節(jié)。

    圖6 廢水pH對(duì)鈷離子去除率的影響

    2.2.5 小結(jié)

    以網(wǎng)狀Ti/RuO2為陽(yáng)極、不銹鋼板為陰極并作為主電極、填充材料為第三極,設(shè)定極間距5 cm、電解時(shí)間60 min,在填充材料為空心鋼球、電流為0.6 A、填充比為2.5、不調(diào)節(jié)廢水pH的條件下處理鈷離子質(zhì)量濃度為112.3 mg/L的廢水,鈷離子去除率可達(dá)85.6%、電流效率為68.3%。本工作主要針對(duì)鈷廢水中鈷的回收再利用,電解處理后廢水中鈷離子的含量并沒(méi)有達(dá)到相關(guān)的國(guó)家或行業(yè)標(biāo)準(zhǔn),需進(jìn)一步處理。

    2.3 鈷離子去除反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)模型

    由陰極電還原反應(yīng)方程式可推知鈷離子去除過(guò)程應(yīng)符合電化學(xué)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué),但在電解過(guò)程中可能存在析氫副反應(yīng)(2H++2e=H2↑),使電化學(xué)過(guò)程變得復(fù)雜。假設(shè)鈷離子去除反應(yīng)遵循一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程式,其表達(dá)式見(jiàn)式(1),將式(1)積分可得式(2)。

    式中:t為電解時(shí)間,min;ρ0和ρt分別為初始時(shí)刻和t時(shí)刻的鈷離子質(zhì)量濃度,mg/L;k為反應(yīng)速率常數(shù)。

    在填充材料為空心鋼球、填充比為2.5、不調(diào)節(jié)廢水pH的條件下,對(duì)不同電流下鈷離子質(zhì)量濃度隨電解時(shí)間的變化數(shù)據(jù)進(jìn)行一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程(見(jiàn)式(2))擬合,結(jié)果見(jiàn)表2。由表2可見(jiàn),3種電流下的回歸系數(shù)均大于0.95,表明線(xiàn)性相關(guān)性顯著,假設(shè)成立。

    表2 一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程擬合結(jié)果

    2.4 經(jīng)濟(jì)性分析

    以網(wǎng)狀Ti/RuO2為陽(yáng)極、不銹鋼板為陰極并作為主電極、填充材料為第三極,設(shè)定極間距5 cm、電解時(shí)間60 min,在填充材料為空心鋼球、電流為0.6 A、填充比為2.5、不調(diào)節(jié)廢水pH的條件下,經(jīng)計(jì)算,電沉積1 kg鈷需消耗電能13.5 kW·h,按電價(jià)0.8元/(kW·h)計(jì),電費(fèi)為10.8元;按鈷銷(xiāo)售價(jià)格200元/kg計(jì)算,可創(chuàng)收189.2元。由此可見(jiàn),三維電極法處理含鈷廢水既環(huán)保又經(jīng)濟(jì)。

    3 結(jié)論

    a)利用單極性三維電極電解處理低濃度含鈷廢水是可行的,同時(shí)回收了貴金屬鈷,既環(huán)保又經(jīng)濟(jì)。

    b)單極性三維電極法的鈷離子去除率與電流效率遠(yuǎn)高于二維電極。填充材料、電流、填充比均是影響電解效果的重要因素,應(yīng)結(jié)合具體廢水水質(zhì)情況,選擇適宜的參數(shù)組合。由于含鈷廢水一般為酸性,無(wú)需加堿調(diào)節(jié)pH。

    c)以網(wǎng)狀Ti/RuO2為陽(yáng)極、不銹鋼板為陰極并作為主電極、填充材料為第三極,設(shè)定極間距5 cm、電解時(shí)間60 min,在填充材料為空心鋼球、電流為0.6 A、填充比為2.5、不調(diào)節(jié)廢水pH的條件下處理鈷離子質(zhì)量濃度為112.3 mg/L的廢水,鈷離子去除率可達(dá)85.6%、電流效率為68.3%。

    d)鈷離子去除主要依靠陰極電還原反應(yīng),反應(yīng)過(guò)程遵循一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型。

    [1] Lison D. Human toxicity of cobalt-containing dust and experimental studies on the mechanism of interstitial lung disease (hard metal disease)[J]. Crit Rev Toxicol,1996, 26(6): 585-616.

    [2] 吳茂江. 鈷與人體健康[J]. 微量元素與健康研究,2013,30(4):61-62.

    [3] Marr J C A, Hansen J A, Meyer J S, et al. Toxicity of cobalt and copper to rainbow trout: Application of a mechanistic model for predicting survival[J]. Aquat Toxicol, 1998, 43(1): 225-238.

    [4] 朱珠,陸益展,沈恒冠,等. 濕法制備鋰離子電池正極材料前驅(qū)體產(chǎn)生廢水鈷去除的研究[J]. 化工管理,2013(2):74,76.

    [5] 朱龍,王德全. 吸附膠體浮選法處理電解鈷廢水的研究[J]. 環(huán)境工程,1997,15(2):11-12,28.

    [6] 董紅星,袁文,孫兆申,等. 泡沫分離法去除廢水中微量鈷離子[J]. 化工環(huán)保,2008,28(5):391 -395.

    [7] 陳云嫩. 麥糟處理含鈷廢水的實(shí)驗(yàn)研究[J]. 江西理工大學(xué)學(xué)報(bào),2010,31(2):5-8.

    [8] 李云東, 袁志華, 李慧琴,等. 含鈷廢水的粉煤灰處理效果初報(bào)[J]. 中國(guó)農(nóng)學(xué)通報(bào),2007,23(8):458-461.

    [9] 楊黎燕,李仲謹(jǐn),趙新法,等. 交聯(lián)淀粉微球?qū)o2+吸附行為的研究[J]. 離子交換與吸附,2010,26(5):401-408.

    [10] 劉航. 樹(shù)脂吸附處理冶煉含鈷廢水的實(shí)踐[J]. 有色冶金節(jié)能,2010(4):50-53.

    [11] 王榮耕,李學(xué)平,翟學(xué)良. 離子交換樹(shù)脂回收鈷鎳技術(shù)進(jìn)展[J]. 無(wú)機(jī)鹽工業(yè),2005,37(11): 11 -13.

    [12] 孔勁松,田沿杰. 反滲透對(duì)模擬放射性廢水中鈷的截留性能研究[J]. 核動(dòng)力工程,2012,33(1):101-103,142.

    [13] 李雯璽,邵嘉慧,蒯琳萍,等. 聚乙烯亞胺輔助超濾法處理含鍶含鈷廢水[J]. 凈水技術(shù),2011,30(4):31-34.

    [14] 孟慧琳. 中空纖維更新液膜處理銅鈷廢水[D]. 北京:北京化工大學(xué)環(huán)境工程系,2009.

    [15] 張鵬娟,買(mǎi)文寧,趙敏,等. 三維電極法深度處理維生素生產(chǎn)廢水[J]. 環(huán)境工程學(xué)報(bào),2013,7(3):897-902.

    [16] 渠光華,張智,鄭海領(lǐng). 活性炭三維電極法處理超高鹽榨菜腌制廢水[J]. 環(huán)境工程學(xué)報(bào),2012,6(12):4361-4366.

    [17] 汪晶,張惠靈,張靜,等. 三維電極的制備及活性艷藍(lán)的降解[J]. 化工環(huán)保,2011,31(2):172 -175.

    [18] 鄭祥君. 火焰原子吸收光度法測(cè)定廢水中鈷[J]. 環(huán)境監(jiān)測(cè)管理與技術(shù),2001,13(5):36.

    [19] 陳武,楊昌柱,梅平,等. 三維電極電化學(xué)方法處理印染廢水實(shí)驗(yàn)研究[J]. 工業(yè)水處理,2004,24(8):43-45.

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