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    從海水中提取鈾的材料研究進(jìn)展

    2014-04-08 22:57:17毛文靜劉峙嶸
    濕法冶金 2014年4期
    關(guān)鍵詞:吸附性鈾酰介孔

    毛文靜,劉峙嶸

    (東華理工大學(xué) 核工程與地球物理學(xué)院,江西 南昌 330013)

    20世紀(jì)以來,隨著核電事業(yè)的不斷發(fā)展,鈾資源需求迅速增加。全世界已探明鈾資源僅有459萬t,僅可供全世界現(xiàn)有規(guī)模核電站使用六七十年[1]。世界核電大國尤其是美國、法國、日本等都紛紛加大了尋找鈾資源的力度[2]。海水中鈾的質(zhì)量濃度約為0.33mg/L,其總量達(dá)45億t,如果可以從海水中有效提取鈾,則可以為核電工業(yè)的發(fā)展帶來巨大希望[3-4],因此,從海水中提取鈾受到廣泛關(guān)注[5]。

    海水中,鈾主要以[UO2(CO3)3]4-形式存在,其他雜離子存在形式十分復(fù)雜[6],因此選擇的吸附材料需要具有以下條件:1)對鈾酰離子的吸附選擇性好;2)吸附平衡量大;3)吸附速度快;4)機(jī)械性、化學(xué)穩(wěn)定性好;5)可方便快速脫附和再生;6)制備成本低。

    目前,用于吸附鈾的吸附劑主要有有機(jī)和無機(jī)兩大類。其中:有機(jī)類吸附材料主要包括偕胺肟類[7]、磷酸類[8]、氨基酸類等;無機(jī)類主要包括水合氧化鈦(HTO)、氫氧化鋁、錳的氧化物等。

    本文介紹了不同材料用于從海水中吸附鈾酰離子的吸附性能、吸附過程中的影響因素及材料存在的優(yōu)缺點(diǎn)等。

    1 有機(jī)類吸附材料

    1.1 偕胺肟類吸附材料

    近年來,偕胺肟類吸附材料以其優(yōu)良的選擇吸附性備受關(guān)注,成為從海水中提鈾研究中最常用的材料。偕胺肟類吸附材料主要依靠C=N雙鍵上的成鍵電子及C=N中N原子上的孤對電子與鈾酰離子的螫合作用進(jìn)行吸附[9]。目前,國內(nèi)外偕胺肟類吸附材料的合成路線基本一致:首先合成含有氰基(-C=N)的化合物,然后用羥胺(NH2OH)將氰基轉(zhuǎn)化為偕胺肟基團(tuán),再將這些含偕胺肟基團(tuán)的化合物制備成樹脂或纖維用于海水提鈾。

    Anyun Zhang等[10]利用輻射嫁接技術(shù)在聚丙烯纖維上嫁接丙烯腈和甲基丙酸烯,得到多孔狀吸附劑,研究表明:在pH<1時,此吸附劑對鈾基本沒有吸附效果;當(dāng)2<pH<6時,吸附量隨pH升高快速增加;當(dāng)pH>6,尤其是pH>8.5時,基本不吸附。吳航等[11]研究了不同合成條件對改性纖維吸附鈾的影響,結(jié)果表明,延長纖維偕胺肟化時間,或?qū)⒑砂冯炕鶊F(tuán)的纖維經(jīng)堿水解24h,都將增大吸附量,且纖維對鈾的吸附量隨吸附時間延長而增加,吸附48h時達(dá)到飽和,其飽和吸附量為2.6mg/g。盧丹等[12]制備了含偕胺肟基團(tuán)的高分子螯合電極并用于從海水中提取鈾。螯合電極上功能高分子膜對鈾的飽和吸附量為5.6mg/g,采用電化學(xué)原理脫附時,操作簡單,可連續(xù)化、清潔化進(jìn)行,使海水提鈾效率大大提高。饒林峰[13]采用輻射嫁接技術(shù)將偕胺肟官能團(tuán)嫁接到聚乙烯無紡布上,制備出的吸附材料在海水提鈾試驗(yàn)中吸附30d,取得了1.5g/kg的吸附效果,但此法的費(fèi)用約為市場現(xiàn)貨價格的2~3倍,過于昂貴,不適宜大規(guī)模應(yīng)用。Xiyang Liu等[14]利用預(yù)輻射嫁接技術(shù)在非紡織布料上嫁接聚丙烯腈,在pH=7.5、溫度從10℃上升到30℃、同時鈾的初始質(zhì)量濃度從3μg/L上升到50μg/L時,改性后的吸附材料對鈾的吸附曲線呈近線性變化。Xing Zhe等[15]在室溫下,采用劑量率為2.2kGy/h的60Co放射源照射聚乙烯纖維,再將其與丙烯腈和丙烯酸共聚,最后用鹽酸羥胺肟化得到超高分子量聚乙烯纖維。材料在海水中浸泡42d后,對鈾的吸附量為 2.3mg/g。Joanna Gorka等[16]采用軟模板法合成介孔碳并在其孔道內(nèi)和表面上嫁接聚丙烯腈后用于從海水中提取鈾。結(jié)果表明,用氧化活性碳作為前驅(qū)體,在低強(qiáng)度超聲條件下合成的吸附材料對鈾的吸附效果最好,最大吸附量為4.62mg/g。

    國內(nèi)外大多數(shù)學(xué)者都采用化學(xué)法和輻射嫁接法制備偕胺肟類吸附材料,這些偕胺肟類吸附材料對鈾酰離子都有很好的選擇性、高的吸附容量和吸附速率,同時有較好的柔軟性,易于大量生產(chǎn),對于從海水中提取鈾有廣闊的應(yīng)用前景。

    1.2 磷酸類吸附材料

    磷酸基團(tuán)中含有的羥基(-OH)和P=O對鈾酰離子具有很強(qiáng)的絡(luò)合作用,且羥基提供H+可以催化[UO2(CO3)3]4-的解絡(luò)作用[17],從而增強(qiáng)磷酸基團(tuán)對鈾酰離子的吸附作用。

    Sadananda Das等[18]研究合成了磷酸功能化的聚合纖維薄膜,采用UV(紫外)光或電子束照射聚乙烯纖維產(chǎn)生活性位點(diǎn)用于嫁接磷酸類功能基團(tuán)。當(dāng)有Fe(Ⅲ),V(Ⅳ),Cu(Ⅱ)和U(Ⅵ)存在時,材料對鈾有較高的選擇性,并且改性后可采用一步法合成,步驟相對簡化,所用的單體材料無毒無揮發(fā)性,有利環(huán)保,且可循環(huán)使用。Michaёl Carboni等[19]以介孔碳材料作為基底分別嫁接偕胺肟基、羧基、磷酸基官能團(tuán)后獲得吸附材料,并用于從酸性溶液和模擬海水中吸附鈾。結(jié)果表明,用磷酸基團(tuán)改性后的介孔碳吸附材料在pH=4條件下對鈾的最大吸附量可達(dá)97mg/g,在模擬海水(pH=8.2)環(huán)境下最大吸附量為67mg/g。Fangting Chi等[20]采用輻射嫁接法將磷酸官能團(tuán)嫁接到聚乙烯乙醇纖維上得到改性吸附材料,其吸附熱力學(xué)研究表明,該材料對鈾的吸附過程中放熱,在室溫、pH=4.5條件下,吸附平衡時間為30min,對鈾酰離子具有較好的選擇吸附性,最大吸附量為32.1 mg/g。Juan L.Vivero-Escoto等[21]在介孔 Si上分別嫁接磷酸基、偕胺肟基、酰亞胺和羧酸鹽官能團(tuán),其中采用磷酸基改性后的介孔硅材料(MSPH-Ⅲ)對鈾的吸附性符合Langmuir模型,按此模型推知,在一般水溶液中對鈾的最大吸附量可達(dá)185.2mg/g,在模擬海水中對鈾的最大吸附容量為66.7mg/g。以介孔硅作基底得到的改性材料具有較大的比表面積,同時在脫附過程中可用0.1 mol/L的HCl溶液直接洗脫,步驟簡便,有望成為一種新型的海水提鈾材料。

    將膦酸基嫁接到合適的基底(如聚乙烯纖維、介孔碳、介孔硅等)上,可以提高材料的物理和化學(xué)穩(wěn)定性,同時增大材料的比表面積,進(jìn)而增大材料的吸附性。磷酸類吸附材料的吸附平衡時間短,可縮短材料在海水中的浸泡時間,降低材料的損耗,增加其使用次數(shù)。且此類材料采用的單體無毒無害,具有清潔環(huán)保的優(yōu)點(diǎn)。

    1.3 氨基酸類吸附材料

    董慶珍等[22]以三乙烯四胺、氯乙酸、無水碳酸鈉和環(huán)氧氯丙烷為原料,采用超聲法合成氨基酸型螯合樹脂。該樹脂在pH=5、溫度為50℃、吸附時間為2h、鈾的初始質(zhì)量濃度為100μg/mL條件下,對鈾的吸附率可達(dá)85%。

    單寧酸是一種比較常見且便宜的材料,其本身含有大量羥基,對鈾酰離子具有很強(qiáng)的親和力。Akira Nakajima等[23]分別用表氯醇和三聚氰酰氯修飾固定在瓊脂糖膠體表面的單寧酸,得到對鈾酰離子有很好選擇吸附性的改性吸附材料。用表氯醇改性后的材料對鈾酰離子的最大吸附量為1.85mg/g,而用三聚氰酰氯改性后的材料對鈾酰離子的最大吸附量為1.062mg/g。將單寧酸固定在本身含有大量活性氨基(如氨基聚苯乙烯)的基底上制成的復(fù)合吸附材料對鈾酰離子具有很好的選擇性和快的吸附速率[24],在有 Mn2+,Co2+,Ni2+,Cu2+,Zn2+,Cd2+和存在時,可以選擇性吸附鈾酰離子且可以將自然海水中90%的鈾酰離子吸附。在pH=6、吸附時間4h條件下,對鈾酰離子的吸附量為150mg/g。

    目前,國內(nèi)外主要是從宏觀角度研究有機(jī)材料的吸附行為,而在分子水平上闡明吸附材料與鈾的配位模式、吸附機(jī)制和吸附動力學(xué)也是至關(guān)重要的,只有將吸附機(jī)理研究清楚,才可以從本質(zhì)上提高對鈾酰離子的吸附效率。與此同時,還需研發(fā)其他對鈾酰離子具有更高選擇吸附性的配體,開發(fā)新的吸附材料,提高其穩(wěn)定性、機(jī)械強(qiáng)度和循環(huán)使用次數(shù)。

    2 無機(jī)類吸附材料

    2.1 水合氧化鈦(HTO)

    HTO的制備方法[25-26]主要有中和法(常溫和加溫)、均相沉淀法及熱水解法等,不同方法制備的HTO在吸附性能上各有差別,同時,合成過程中對材料的處理方式不同也會影響吸附性能。

    HTO主要依靠其表面的羥基與鈾酰離子之間的絡(luò)合作用發(fā)生吸附[27-28]。Fujiki.Y等[29]研究了對 TiO2表面進(jìn)行熱處理后用于吸附鈾酰離子。結(jié)果表明,熱處理后的TiO2對鈾的吸附能力有所提高。當(dāng)處理溫度為300℃時,TiO2由無定型態(tài)轉(zhuǎn)變成銳鈦礦態(tài),表面羥基含量減少,吸附能力下降,說明HTO主要靠表面的羥基與鈾酰離子發(fā)生吸附作用。Guo Zhijun等[30]研究了pH和富里酸對TiO2吸附鈾酰離子的影響。當(dāng)溶液中沒有富里酸時,pH從3增大到6,吸附量逐漸增加;當(dāng)溶液中加入富里酸且pH<6時,吸附量隨pH增大而增加;但當(dāng)pH>7時,吸附量反而降低。

    雖然鈦吸附材料對鈾酰離子吸附量較高,且機(jī)械強(qiáng)度較好,但在海水提鈾過程中,其吸附量易受海水溫度變化的影響,在使用過程中受損嚴(yán)重,且制備條件不易控制,故限制了其在海水提鈾中的應(yīng)用。

    2.2 鋁類吸附劑

    鋁類吸附劑因其來源廣泛、價格低廉而廣受重視。鋁類吸附劑的表面性質(zhì)對鈾酰離子的吸附性能基本與HTO類似。

    E.R.Sylwester等[31]研究了UO2+2在無定型SiO2、Al2O3和蒙脫土表面的吸附行為,主要應(yīng)用XAFS和XANES技術(shù)分析了絡(luò)合吸附原理,研究表明,這3種材料都是由兩個軸向的氧離子與鈾酰離子結(jié)合。在低pH條件下,蒙脫土主要是通過離子交換作用吸附鈾酰離子;pH接近中性且有競爭陽離子存在時,無定型SiO2和Al2O3主要通過多核表面絡(luò)合吸附鈾酰離子。Yubing Sun等[32]研究了納米多孔Al和非納米多孔Al對U(Ⅵ)的吸附和脫附行為。納米多孔Al主要發(fā)生內(nèi)球表面絡(luò)合,而非多孔納米Al主要發(fā)生外球表面絡(luò)合。納米多孔Al吸附U(Ⅵ)后變成絮狀的三水鋁礦,其吸附與溶液pH有關(guān)而與離子強(qiáng)度無關(guān)。脫附過程中,當(dāng)NaHCO3的濃度為0.01mol/L時,非多孔納米Al吸附的鈾可以100%被脫附,而多孔納米Al吸附的鈾只有約5%能夠被脫附。Duygu Totur等[33]研究了用鄰苯二酚紫羅蘭修飾Al后用于海水提鈾,吸附和脫附受pH、Al的摻雜量、配合基的量、流速和洗脫濃度影響,在pH=7,表面活性劑(十二烷基硫酸鈉)、配合基(鄰苯二酚紫羅蘭)、Al的加入量分別為20mg/g、40~50mg/g、1g/g條件下,材料對鈾酰離子的吸附量 為 0.92mmol/g,吸 附 后 用 0.25mol/L 的HNO3在高溫下可以脫附。

    鋁類吸附劑相對而言價格低廉易制得,但其在海水中,尤其在偏堿性環(huán)境中,很容易形成絮狀物而流失,因此其應(yīng)用受到很大限制。

    2.3 錳的氧化物

    錳的氧化物材料表面帶負(fù)電荷,對金屬離子(Pb2+、Cu2+、Cd2+、Zn2+、UO2+2等)有較高的吸附性。但純的錳氧化物材料用于吸附鈾酰離子并不具有好的物理和化學(xué)穩(wěn)定性,且由于其體積小而不易將其從溶液中分離出來。為了克服這些缺點(diǎn),需要對其進(jìn)行表面修飾。

    Runping Han等[34]在沸石上嫁接氧化錳得到改性吸附材料,并研究了此材料的吸附等溫線及pH對吸附效果的影響。結(jié)果表明:吸附反應(yīng)符合Langmuir和Redliche Peterson等溫模型,由此模型推知,在室溫、pH=4條件下,材料對鈾的最大吸附量為15.1mg/g。Zou Weihua等[35]在沸石上嫁接氧化錳得到改性吸附材料,并考察了水流速度、鈾的初始濃度、初始pH、鹽和雜質(zhì)離子的加入等對吸附性能的影響。結(jié)果表明:吸附效率隨鈾的初始濃度增大而增大,但隨水流速率增大而降低;當(dāng)有鹽分和雜質(zhì)離子加入后,穿透時間變短;當(dāng)pH=6.3時,材料達(dá)到最大吸附量;材料脫附后可循環(huán)使用。

    改性后的錳氧化物具有微孔結(jié)構(gòu)、高的表面積、高吸附容量和高的機(jī)械強(qiáng)度等優(yōu)點(diǎn),用于從海水中吸附鈾酰離子有較好的應(yīng)用前景。

    2.4 其他無機(jī)吸附材料

    一些天然黏土、巖石和膠體等都對鈾有一定吸附性能,尤其是某些天然黏土因本身具有獨(dú)特的層狀結(jié)構(gòu)而具有極好的吸附和離子交換性能。M.S.Olivelli等[36]制備的蒙脫土與真菌生物復(fù)合改性材料表面帶負(fù)電荷,對鈾酰離子的吸附效果較好,鈾的吸附主要靠表面的真菌生物,但蒙脫土插層間對鈾也有一定的吸附能力。這種材料有可能在提鈾過程中發(fā)揮重要作用。

    雖然無機(jī)類吸附材料具有吸附速率快、易洗脫、可循環(huán)使用等優(yōu)點(diǎn),但也存在許多不足之處,如制備過程中溫度不易控制,易與其他鹽離子形成絡(luò)合離子,對鈾酰離子的吸附選擇性不高等。尋找高選擇性、高吸附容量的無機(jī)吸附材料是目前有待解決的課題之一。

    3 其他吸附材料

    一些有機(jī)無機(jī)復(fù)合高分子材料也可用于從海水中提取鈾。

    Yingguo Zhao等[37]研究制備的氧化石墨烯/偕胺肟化磁性混合材料對鈾酰離子有較好的吸附性,吸附過程中,離子強(qiáng)度的影響不大,pH有較大影響。材料對鈾的吸附模型與Langmuir模型吻合,當(dāng)pH=5、溫度為25℃時,混合材料對鈾的最大吸附量為1.197mmol/g。吸附后可利用外部磁場將吸附材料從水溶液中分離出來,分離過程簡單,分離成本較低。Manolis.J.Manos等[38]用Sn(1.9mmol)、Mn(1.1mmol)、K2S(2mmol)、S(16 mmol)在500℃下進(jìn)行固化反應(yīng),或用Sn(60mmol)、Mn(30mmol)、K2CO3(30mmol)、S(180mmol)在200 ℃下進(jìn)行水熱反應(yīng),制得 K2xMnxSn3-xS6·yH2O(x=0.5~0.95;y=2~5)(KMS-1)離子交換材料,用于Sr離子的提取效果極佳[39],用于交換離子,可以從海水中提取鈾。KMS-1對鈾的最大吸附量可達(dá)380mg/g,循環(huán)使用6次后仍有120~190mg/g。

    另外一些可循環(huán)再生的生物材料(如細(xì)菌類、真菌類、植物類等)也可用于從海水提取鈾,但目前這方面的研究和報道還太少。

    4 結(jié)束語

    隨著陸地資源的減少,世界各國都轉(zhuǎn)向開發(fā)豐富的海洋資源。從海水中提取鈾將是未來的主要研究方向。海水中鹽分含量極高,容易造成吸附材料的損耗;海水含有大量其他金屬雜離子,易與鈾形成吸附競爭,所以對吸附材料的選擇性要求極其苛刻。為使海水提鈾技術(shù)更具經(jīng)濟(jì)競爭力和吸引力,給出以下幾點(diǎn)建議:1)進(jìn)一步優(yōu)化吸附材料的制備過程,提高材料的吸附容量、吸附速率和物理化學(xué)穩(wěn)定性;2)以往研究的配體大多是基于絡(luò)合帶正電的鈾酰離子進(jìn)行陰離子吸附,今后可以研發(fā)直接吸附[UO2(CO3)3]4-陰離子的新配體;3)采用更加有效的嫁接官能團(tuán)新技術(shù),提高配體在基底材料上的結(jié)合密度和結(jié)合強(qiáng)度;4)研究對鈾酰離子具有高選擇性的新配體,提高吸附材料的選擇性;5)研究以納米材料作為嫁接基底制備新的吸附材料;6)現(xiàn)有的解吸過程容易造成吸附材料的流失和惡化,需要進(jìn)一步開發(fā)新型解吸系統(tǒng)以改善解吸效率,降低材料的損耗。

    海水提鈾是一個龐大而又復(fù)雜的系統(tǒng),從長遠(yuǎn)看,極具開發(fā)前景,但還需做更多工作。

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