脂肪酸類相變材料傳熱及液相滲漏的研究進展

黃雪，崔英德，張步寧，馮光炷，尹國強

（1廣東工業(yè)大學輕工化工學院，廣州 510006；2廣州科技職業(yè)技術學院，廣州 510450；3仲愷農業(yè)工程學院化學化工學院，廣州 510225）

脂肪酸類相變材料傳熱及液相滲漏的研究進展

黃雪1，3，崔英德2，張步寧3，馮光炷3，尹國強3

（1廣東工業(yè)大學輕工化工學院，廣州 510006；2廣州科技職業(yè)技術學院，廣州 510450；3仲愷農業(yè)工程學院化學化工學院，廣州 510225）

能源的大量消耗使得儲熱技術研究越來越重要，相變材料作為一種有效的潛熱儲熱材料在潛熱儲熱系統中占據重要地位。脂肪酸相變材料因其來源廣泛，具有共熔和共結晶特點、相變焓高和清潔可再生等優(yōu)點受到廣泛關注，但脂肪酸相變材料也存在熱導率低和固-液相轉變時液相滲漏等缺點。本文對國內外脂肪酸相變材料的傳熱和滲漏進行了綜述與討論，就熱導率低的缺點提出了強化傳熱的方式，通過建立傳熱模型研究其導熱行為并預測傳熱系數；就滲漏問題提出4種有效解決液相滲漏的方法，分析了各種方法的優(yōu)缺點。對節(jié)能環(huán)保要求越來越高的今天，解決脂肪酸相變材料的傳熱和滲漏已成為熱點問題。最后對脂肪酸相變材料的發(fā)展前景進行展望。

脂肪酸；相變；材料；傳熱；液相滲漏；儲熱

經濟社會的飛速發(fā)展付出了礦物能源枯竭和生態(tài)環(huán)境污染的代價，提高現有能源利用率和開發(fā)清潔可再生能源成為人類面臨的重要課題。相變材料（phase change materials，PCM）又稱為潛熱儲能材料（latent thermal energy storage，LTES），是一類利用相態(tài)變化時的潛熱來實現熱量儲存、轉化和利用的物質，廣泛應用于熱量存貯和穩(wěn)定控制領域，如太陽能、風能、電力“移峰填谷”、廢熱余熱利用、建筑節(jié)能、航空航天及電子等領域[1-3]。

脂肪酸作為儲能材料，符合理想相變材料的要求，但也存在以下兩大缺點：一是導熱性能較差，而且在脂肪酸相變材料放熱凝固階段，兩相界面會發(fā)生移動，熱阻隨著凝固層的增厚而增加，從而進一步降低其傳熱系數。二是脂肪酸相變材料在固-液相轉變時易出現液相滲漏問題。這些缺點制約了相變材料的應用推廣，所以有效解決脂肪酸相變材料導熱性能差、固-液相變時的滲漏問題，使相變材料得到更為廣泛的應用成為了學者們研究的熱點。

1 傳 熱

1.1 強化傳熱方式

強化脂肪酸相變材料傳熱性能主要有以下幾種方式：①采用金屬翅管、翅片等結構的蓄熱設備來改善傳熱性能；②向脂肪酸相變材料中添加諸如炭黑、膨脹石墨等高導熱材料以強化其傳熱性能；③多元脂肪酸復合或脂肪酸與高導熱性基材復合制備相變材料；④通過微膠囊化擴大相變材料的傳熱面積，從而提高傳熱效果等[4-7]。

碳材料被廣泛用來增強相變材料的導熱性能，其中以天然石墨和膨脹石墨（EG）最為典型。馬烽等[8]以癸酸-月桂酸低共熔物為相變材料，多孔石墨為基體，利用多孔石墨的吸附特性，制備出癸酸-月桂酸/膨脹石墨定形相變儲能材料。結果表明，癸酸-月桂酸被有效地包封在石墨孔隙內， DSC測得相變溫度19.5℃，相變焓93.18J/g；與癸酸-月桂酸相變材料相比，癸酸-月桂酸/石墨定形相變材料的導熱性能有一定程度提高。

Mazman等[9]分別制備了月桂酸-棕櫚酸和肉豆蔻酸-硬脂酸相變材料，并在相變材料中添加不銹鋼管、銅管和石墨以增強傳熱性能。實驗發(fā)現不銹鋼管對傳熱性能基本無影響，而銅管和石墨對提高傳熱速率有明顯影響，其中石墨的傳熱增強效果最佳。

楊穎等[10]制備了一種癸酸與月桂酸的低共熔復合相變材料，添加4%的石墨之后，材料的凝固速度明顯加快，時間縮短了33%，說明加入石墨對所制備的低共熔相變復合材料的導熱性能有很大的改善。

采用金屬翅片等結構增加設備的傳熱面積，可有效改善傳熱性能。目前，國內外學者的研究主要集中在后三種強化傳熱方式，向脂肪酸相變材料中添加高導熱材料、制成脂肪酸復合定形相變材料或脂肪酸相變材料微膠囊化都是簡單有效的方法，且這三種方式通過組合使用，能更好地達到強化傳熱的目的。

1.2 熱力學模型

近年，國內外學者致力于各類容器封裝中的固-液相變材料的融化/凝固行為、固-液兩相界面的移動[11]與熱傳導過程、儲熱系統潛熱釋放過程和相變儲熱系統強化傳熱過程等方面的研究。脂肪酸相變材料的研究主要針對材料本身的熱物理性能和相變特性，對其導熱行為研究少見報道。

晉瑞芳等[12]采用同心套管裝置，利用FLUENT軟件模擬分析了硬脂酸的凝固過程，并分析了凝固過程中相變界面的移動規(guī)律，得到了儲熱裝置的溫度場和液相率隨時間的變化情況。郭志強等[13]應用ANSYS軟件對相變過程進行數值模擬分析，通過實驗測得數據進行驗證。結果表明提高相變材料的熱導率和相變焓是延長相變儲熱模塊恒溫時間的重要途徑。

張磊等[14]以聚乙二醇作為相變材料，EG為多孔介質，采用時間-溫度法對復合相變材料的傳熱過程進行研究。結果表明，EG能降低傳熱過程中的熱阻，顯著提高復合相變材料的熱導率和相變傳熱速率。Lafdi等[15]研究了石墨泡沫中相變材料的傳熱特性，采用數值模擬技術預測了石墨泡沫提高儲熱裝置的傳熱效率。

Gong等[16]利用有限元模型研究了組合式相變材料的相變溫度分布、熱物理性質和邊界條件的假設，結果表明穩(wěn)定的固-液可逆狀態(tài)可顯著提高相變材料儲、放熱速率。楊磊等[17]對多熔點相變材料堆積蓄熱床進行了數值分析，結果顯示其有效能利用率、蓄熱速度較單純堆積蓄熱床高。王劍峰等[18-22]通過合理布置相變溫度結合建立的相變系統物理模型，可推算相變材料的最佳配比和傳熱流體流量的最佳值。方銘等[23-24]利用焓法對復合相變材料的配比進行數值研究，忽略顯熱的影響，結果表明組合式相變材料的相變溫度呈線性分布。Aceves等[25]通過對邊界條件假設，建立了簡化的傳熱模型，并得到了最佳相變溫度。胡芃等[26]在忽略具體換熱器形式的假設條件下，建立組合相變材料蓄熱過程的熱力學模型，并推導得到了使用任意種相變材料的最佳相變溫度公式。

2 滲 漏

解決固-液相變材料液相滲漏主要有以下4種方式：①利用真空吸附和浸漬的方法將相變材料吸附到多孔基質中，從而解決液相滲漏問題；②脂肪酸基相變材料微膠囊化從而將其進行封裝；③脂肪酸相變材料與高分子聚合物基進行復合，制備固-固復合定型相變材料，達到封裝目的；④脂肪酸與納米材料復合制備相變材料，利用納米材料的界面效應束縛液相的宏觀流動。

2.1 多孔基物質

脂肪酸在發(fā)生固-液相變時容易發(fā)生泄漏，可采用合適的載體進行封裝定型。常用的載體有膨脹珍珠巖、膨脹石墨、活性炭、凹凸棒石、蒙脫土、硅藻土等。

2.1.1 膨脹珍珠巖

劉燕等[27]采用真空吸附法制備癸酸/膨脹珍珠巖復合相變材料。結果表明，癸酸能很好地吸附到膨脹珍珠巖的孔隙內，當癸酸質量分數達到70%時，吸附量達到最大，起始相變溫度為30.91℃，相變潛熱達109.74J/g；癸酸與膨脹珍珠巖的復合為物理復合，沒有改變癸酸的相變儲能特性。

尚建麗等[28]用膨脹珍珠巖多孔基體與有機羧酸進行物理復合，制備建筑儲能材料，通過SEM和DSC分別對復合相變材料的微觀結構、相變溫度和相變焓進行了分析及檢測。結果顯示，月桂酸、辛酸和肉豆蔻酸與膨脹珍珠巖的最佳吸附量為55%、45%、40%，膨脹珍珠巖/辛酸復合相變材料有合適的相變溫度和較高的相變焓。

Sari 等[29]制備了月桂酸/膨脹珍珠巖復合相變材料，檢測表明其具有良好的熱穩(wěn)定性。錢利姣等[30]以月桂酸和肉豆蔻酸形成的最低共熔物為相變材料，以膨脹珍珠巖為無機載體，采用吸附法制備相變骨料，并對其進行包裹，進而用相變珍珠巖骨料制備相變砂漿。結果表明：采用真空吸附法使膨脹珍珠巖吸附 200%的脂肪酸，并用 67%的聚氨酯樹脂包裹后可制成穩(wěn)定的相變珍珠巖骨料。脂肪酸摻量越多，溫度延時越長，降溫幅度越大，即控溫效果越明顯。

2.1.2 硅藻土

Karaipekli等[31]以CA-MA為儲能基元，為載體，采用真空吸附法制備定形相變儲能材料。張毅等[32]采用熔融混合法制備了月桂酸-癸酸/硅藻土復合相變材料。硅藻土具有較高的熱導率，使得復合相變材料的熱導率提高，硅藻土的添加量超過15%時，熱導率達到0.47W/(m·K)。

2.1.3 蒙脫土

Sari等[33]采用脂肪酸作為相變材料，蒙脫土為載體，采用熔融插層復合法制備有機/無機納米復合材料。焦麗紅等[34]等利用溶液插層法制備了肉豆蔻酸-棕櫚酸/皂土復合相變材料。皂土經十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）改性后，層間距變寬，且隨著CTAB量的增加而變寬。肉豆蔻酸-棕櫚酸進入改性皂土的納米層間，形成了穩(wěn)定的復合體系，制備的復合材料具有優(yōu)良的結構和良好的儲放熱性能。

多孔基物質廉價易得，采用真空吸附或浸漬法將相變材料吸附在微孔中，能有效解決相變滲漏問題，且多孔基物質起到骨架支撐作用，使脂肪酸相變材料的整體形狀不發(fā)生變形。但多孔基物質本身熱導率低，可通過添加高導熱材料提高脂肪酸相變材料的熱導率。

2.2 微膠囊相變材料

微膠囊技術已經日趨成熟，將脂肪酸相變材料包覆在里面，起到封裝作用。如Salyer[35]將經特殊處理的脂肪酸與SiO2等無機鹽顆?；旌?，制備了脂肪酸/SiO2復合相變材料形成類似于固-固相變的PCM，穩(wěn)定性好，溫度變化發(fā)生相轉變時不會形成流淌的液體狀態(tài)。

包艷華等[36]采用原位聚合法以蜜胺樹脂為壁材合成了芯壁質量比為 1∶1 的十二酸相變材料微膠囊，利用 FTIR、DSC、SEM 等表征方法分別研究了微膠囊的紅外特征吸收光譜、熱性能、表面形貌及粒徑大小等性質。結果表明，所得相變材料微膠囊為內部微孔網狀結構、表面平整光滑的球形顆粒，其熔點和熔融焓分別為 43.7℃和 84.96J/g，可作為蓄熱材料應用于實際的潛熱蓄熱體系。

蹇守衛(wèi)等[37-38]以十八烷酸、水玻璃和聚乙二醇（PEG）為原料，采用溶劑界面聚合法制備了PEGSiO2復合殼和SiO2單層殼兩種十八烷酸微膠囊，熱循環(huán)50 次后，PEG-SiO2復合殼結構的相變熱穩(wěn)定性比SiO2單層殼結構微膠囊的要好。Zonur等[39]以明膠-阿拉伯樹膠為殼材，利用復凝聚法制備了明膠-阿拉伯/天然可可脂肪酸相變微膠囊。

微膠囊技術能有效解決固-液PCM泄漏和相分離問題，隔離PCM與外界環(huán)境，改善PCM的傳熱效率。但也存在性能不穩(wěn)定、熱導率低、易磨損破裂、堵塞管道等缺點。

2.3 高分子聚合物基定形相變材料

高分子聚合物作為基體具有不生銹，廉價易得，對相變材料包覆效果好等優(yōu)點，其密度與脂肪酸類相變材料相近，彼此相容性良好，制備的復合材料無需容器盛裝，使用安全方便，是近年發(fā)展較快的一種復合相變材料。

譚海軍等[40]合成棕櫚酸-月桂酸/聚N-異丙基丙烯酰胺的復合定形相變材料，該復合材料只有一個相變溫度，相變焓高，熱穩(wěn)定性好，可應用于蓄熱領域。李衛(wèi)東等[41]合成了PEG/MDI/PE三元復合定形相變材料，相變熱152.97kJ/g，相變溫度58.68℃，物態(tài)變化類似固-固相變材料。Cao等[42]合成了聚乙二醇/聚氨酯復合相變材料，姜勇等[43]采用接枝共聚法制備了PEG/CDA多孔相變材料，利用偏光顯微鏡等方法確定他們合成的復合材料為固-固相變材料。

Alkan等[44]采用溶鑄成膜法以PMMA為支撐材料制備了一系列硬脂酸、棕櫚酸、肉豆蔻酸和月桂酸定形復合PCM。當脂肪酸含量達80%時，溫度變化至熔點以上仍未出現PCM滲漏現象。

高分子聚合物作為基體具有廉價易得，對PCM的包覆、固定效果好等優(yōu)點，且與脂肪酸固-液PCM的相容性良好，制備的復合材料可以直接加工成型。但因聚合物基體本身的熱導率較低，使合成的脂肪酸/共聚物復合相變材料的熱導率降低，影響蓄熱效率。

2.4 脂肪酸/無機納米復合相變材料

脂肪酸中添加高熱導率的納米材料能大幅提高復合相變材料的熱導率，利用納米材料的界面效應可束縛固-液相轉變時液態(tài)的宏觀流動，形成一種具有納米結構的脂肪酸復合定形相變材料。

McLauchlin等[45]采用浸滲法將多乳酸與改性納米膨潤土復合，制備了多乳酸/改性納米膨潤土復合相變材料。林怡輝等[46]采用溶膠-凝膠法制備了具有均勻三維網絡狀結構的硬脂酸-正硅酸乙酯納米復合材料。孟多等[47]以工業(yè)水玻璃為納米SiO2前體，以癸酸（CA）和月桂酸（LA）二元低共熔酸為相變芯材，在表面活性劑的參與下，采用溶膠-凝膠法一步制備出納米級復合定形相變蓄熱材料。結果表明：相變芯材在吸熱熔化后不會產生流動和滲漏；復合相變材料中脂肪酸含量為46%，相變溫度19.57℃，相變焓71.28 J/g，具有良好的相變蓄熱性能和熱穩(wěn)定性；復合相變材料熱導率為0.178W/ (m·K)，可作為一種良好的隔熱、保溫建筑材料。

脂肪酸/無機納米復合相變材料能有效解決泄漏和揮發(fā)問題，提高相變材料穩(wěn)定性，但也存在熱導率低的問題。

3 展 望

隨著科學技術的發(fā)展，相變材料的研究也在不斷深入，國內外學者探索了很多解決相變材料傳熱系數低和固-液相變滲漏的方法，尋找或開發(fā)新型脂肪酸復合相變材料是彌補單一脂肪酸相變材料缺陷的有效途徑；脂肪酸/納米材料復合相變材料中納米材料的添加是因為納米材料具有納米尺寸效應、比表面效應大及界面效應強等優(yōu)點，并可通過添加高熱導率物質使脂肪酸/納米材料復合相變材料有效解決熱導率低、液相泄露等問題，是一種極具開發(fā)應用潛質的新型復合定形相變材料。

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Review on heat transfer and liquid phase leakage of fatty acids phase change materials

HUANG Xue1，3，CUI Yingde2，ZHANG Buning3，FENG Guangzhu3，YIN Guoqiang3
（1School of Light Industry and Chemical Industry Guangdong University of Technology，Guangzhou 510006，Guangdong，China；2Guangzhou Vocational College of Science and Technology，Guangzhou 510450，Guangdong，China；3School of Chemistry and Chemical Engineering，Zhongkai University of Technology and Engineering，Guangzhou 510225，Guangdong，China）

With increasing energy consumption，energy storage techniques are becoming more and more important. The phase change materials (PCM)，which are efficient latent heat thermal storage materials，play an important role in the latent heat thermal storage system. Fatty acids PCM because of its rich resources，characteristics of eutectic and cocrystallization，large latent heat，cleanness and renewableness have attracted extensive attention. However，poor heat conductivity，leakage in solid-liquid phase change are the disadvantages. In this paper，fatty acids PCM heat transfer and leakage are reviewed and heat transfer enhancement to resolve the shortcoming of low thermal conductivity is discussed. A thermal heat transfer model is established and the behavior of heat transfer is predicted，and coefficient on leakage issues raised. Four solutions of liquid leakage are proposed and their advantages and disadvantages are analyzed. The prospects of fatty acids PCM are presented.

fatty acids；phase change；materials；heat transfer；liquid phase leakage；heat thermal storage

O 06-1

A

1000-6613（2014）10-2676-05

10.3969/j.issn.1000-6613.2014.10.025

2014-01-20；修改日期：2014-02-07。

國家自然科學基金項目（31371880，31401526）。

黃雪（1982—），女，博士研究生。聯系人：崔英德，教授。E-mail 13602880087@139.com。