長脈沖激光輻照下單層HfO2薄膜的溫度場分析

李洪敬

(1. 南京理工大學 理學院，江蘇 南京 210094；2.南京曉莊學院教師教育學院，江蘇 南京 211171 )

引言

光學薄膜是激光系統(tǒng)中重要的組成部分，但它很容易受到高能量高功率激光的不斷輻照而發(fā)生損傷，這就大大限制了它在激光系統(tǒng)中的應(yīng)用[1-3]。因此，研究高功率激光致薄膜材料的損傷機理，從而設(shè)法提高薄膜的抗損傷閾值就顯得非常重要。眾所周知，在薄膜的制備過程中，由于原材料的不純和噴槍、坩堝材料注入等因素的影響，使得在薄膜中含有許多尺寸在幾納米至幾百個納米之間的雜質(zhì)粒子[4-9]。由于雜質(zhì)粒子一般會比周圍物質(zhì)具有更高的光學吸收率，因此，在激光作用下溫度會迅速上升，最終導致薄膜的熱損傷。S.Papernov等[5-8]通過人工引入一定尺寸和填滿深度的雜質(zhì)粒子的方式，對此開展了較為深入的實驗和理論研究。然而，這些研究主要集中在納秒或納秒以下的短脈沖誘導的激光損傷方面，而對于高能量的毫秒級長脈沖激光缺少系統(tǒng)地介紹和研究。由于具有較小的空間傳播損失、無等離子體屏蔽效應(yīng)和無自聚焦現(xiàn)象、同時具有高能量及其高能量耦合效率等優(yōu)點，長脈沖在激光加工處理以及軍事研究中有著越來越多的應(yīng)用。因此，研究長脈沖激光對光學薄膜的損傷機理，從而研制抗高能量高功率的長脈沖激光轟擊的光學系統(tǒng)意義重大。

在毫秒級長脈沖研究方面，戴罡等[10]最早計算了長脈沖引起的HfO2多層反射膜的溫度場分布，但是該計算模型并沒有考慮到膜層中雜質(zhì)粒子的影響。實際上，在薄膜制備過程中總是不可避免地引入一些雜質(zhì)或缺陷，而高光吸收的雜質(zhì)粒子可能會減低薄膜的抗激光損傷閾值。為此，我們建立了一個含有高吸收率鉑金粒子的單層HfO2薄膜的有限元模型，依據(jù)溫度場理論，計算了不同雜質(zhì)深度下HfO2膜層和K9基底的溫度場分布；分析了雜質(zhì)粒子的引入對薄膜溫升的影響，得出了長脈沖致光學薄膜損傷的主要特點，并對應(yīng)用于長脈沖系統(tǒng)中的高損傷閾值光學薄膜的制備提出了建議。

1　分析模型與計算方法

1.1　模型與理論

激光垂直照射薄膜的二維有限元模型，如圖1所示。模型采用柱坐標，坐標原點O是激光光斑中心，z為對稱軸。薄膜材料為光學性質(zhì)優(yōu)良的HfO2，基底為K9玻璃。計算模型中，加入一柱狀鉑金粒子(Pt)。

圖1　激光輻照下雜質(zhì)薄膜模型的示意圖Fig.1　Scheme of film with inclusion irradiated by laser

激光輻照下，薄膜系統(tǒng)的熱場可由如下的熱傳導方程描述[11]：

膜層內(nèi)：

(1)

金屬粒子內(nèi)：

(2)

(3)

T(r,z,0)=T0

(4)

(3)式和(4)式分別表示熱傳導方程的邊界條件和初始條件。T(r,z,t)指位置為(r,z)的點在t時刻的溫度；c，ρ，k分別表示材料的比熱容、密度和熱導率，下標f，i，s分別代表薄膜、金屬粒子和基底。T0是初始溫度，取值為300 K。Q(r,z,t)是熱源項，對于光學薄膜和金屬粒子，可分別表示[12-13]為

Qf(r,z,t)=Af|E(z)|2nfI(r,t)

(5)

Qi(r,z,t)=pAi|E(z)|2niI(r,t)exp[-Ai(z-h)]

(6)

式中：A，n，E(z)分別為各材料的吸收系數(shù)、折射率和歸一化電場強度；h為柱狀金屬粒子上表面在薄膜中的深度；p定義為金屬粒子的散射系數(shù)，當p=1時表明粒子不產(chǎn)生散射，本計算中p=0.1[14]。

I(r,t)入射激光的功率密度，可寫為

I(r,t)=I0f(r)g(t)

(7)

式中：I0為入射激光的峰值功率密度；f(r)，g(t)分別表示激光能量的空間和時間分布函數(shù)。對于基橫模的高斯光束：

(8)

g(t)=1, 0

(9)

式中r0，t0分別表示激光的光斑半徑和激光脈寬。

1.2　計算方法

依據(jù)(1)式～(9)式，溫度場的有限元控制方程為

(10)

式中[C]，[Kth]，[T]，[Q]分別表示熱容矩陣，熱導率矩陣，溫度向量和熱源向量。

(10)式可使用Crank-Nicolson方法[15]求解，最終得到時間離散的形式：

(11)

式中:Δt為時間間隔;θ=1/2。求解從初始溫度T0開始，每隔一個時間步長，求解下一個時刻的溫度，即如果知道了t時刻的溫度{T}t，根據(jù)(11)式就可以得到下一個時刻的溫度{T}t+Δt，從而求出各個時刻的瞬態(tài)溫度場分布。基于以上原理，本文應(yīng)用Comsol multiphysics軟件完成最終的建模和運算。

2　結(jié)果及其分析

在本文的計算中，長脈沖激光的能量為2.3 J，脈寬為1 ms，激光光斑大小為200 μm。HfO2薄膜的厚度為1 μm，K9基底厚度為600 μm。這些幾何參數(shù)足以保證熱傳導的充分進行。薄膜內(nèi)部的鉑金粒子為底邊半徑和高均為50 nm的圓柱體，所處深度可作為變量控制。各種材料的物理參數(shù)如表1所示[9-10, 12]。

表1　計算所用的材料參數(shù)

2.1　雜質(zhì)粒子對薄膜溫升的影響

圖2(a)表示的是在功率密度為1 830 J/cm2的強激光垂直入射下，100%純度的理想HfO2薄膜的表面溫度分布。從圖2(a)中可以看出，光斑中心處的溫度值最高，達到414.4 K，其后逐漸減小，徑向溫度走勢和激光光斑功率密度的空間分布函數(shù)f(r)一致。在r=200 μm處，溫度T=317 K，此時已經(jīng)接近環(huán)境溫度300 K。也就是說，純凈的HfO2薄膜由于其較小的光學吸收系數(shù)，溫度上升不大，并且溫升主要集中在光斑面積以內(nèi)。

圖2(b)是在相同激光功率密度作用下，HfO2薄膜內(nèi)部100 nm深度處存在鉑金粒子時的表面溫度分布情況?？梢悦黠@看出，光斑中心點的溫度可達832.8 K，相對于高純度HfO2薄膜，其溫度值提高了1倍左右。因此，可以推斷，鉑金粒子的存在是薄膜溫度上升的主要熱源。這是因為，鉑金粒子的光學吸收系數(shù)很高，大約比HfO2吸收系數(shù)高出5個數(shù)量級，這樣，它必然會吸收更多的激光能量，從而通過熱傳導的方式引起薄膜溫升的顯著增大，最終可能導致光學薄膜損傷閾值的降低。

圖2　1 ms脈沖輻照下薄膜表面溫度場分布Fig.2　Film surface temperature distributions along radial direction by 1 ms laser

圖3進一步給出了吸收系數(shù)大小和薄膜溫升之間的關(guān)系，從圖中可以看出，隨著粒子吸收系數(shù)的增加，HfO2表面溫度直線上升，當某種雜質(zhì)粒子的吸收系數(shù)是鉑金的吸收系數(shù)6.3倍時，薄膜的最高溫度高達3 037 K，已經(jīng)高于HfO2膜材的熔點3 031 K，于是，不可逆的熱損傷和熱破壞隨之產(chǎn)生。

圖3　吸收系數(shù)和薄膜溫升的關(guān)系Fig.3　Relationship between absorption coefficient and film temperature

2.2　雜質(zhì)粒子深度對薄膜溫升的影響

圖4表示的是當雜質(zhì)粒子處于膜層中不同深度時，膜層表面和基底的最大溫升變化。從圖中可以看出，隨著粒子深度的增加，薄膜和基底的溫度不是簡單的單調(diào)變化，而是呈周期性震蕩。膜層表面最大溫度的峰值隨著粒子深度的增加明顯減小，而基底溫升的變化趨勢和薄膜基本一致。其主要原因是由于入射電場和反射電場在薄膜材料中相互干涉形成的駐波電場的調(diào)制作用。圖5給出了HfO2內(nèi)歸一化駐波電場的分布，它可由麥克斯韋方程組及薄膜的特征矩陣求得[10]。

圖4　不同鉑金粒子深度下，膜層和基底的最大溫度值Fig.4　Maximum temperature rises of both film and substrate at pulse end versus depth of Pt inclusion induced by 1ms long-pulse laser

圖5　HfO2膜層內(nèi)歸一化駐波電場的分布Fig.5　Normalized standing-wave electric field of HfO2 film

3　結(jié)論

建立了單層HfO2薄膜的雜質(zhì)模型，使用有限元的方法，對其溫度場進行了計算；分析了鉑金雜質(zhì)粒子的吸收系數(shù)和填滿深度對膜層及其基底最大溫升的影響。計算結(jié)果表明：在長脈沖輻照下，雜質(zhì)模型比純凈的HfO2具有更高的溫升，其主要原因是金屬雜質(zhì)的光學吸收系數(shù)比膜層高出幾個數(shù)量級，從而吸收大部分的激光能量，最終通過固體中的熱傳導，引起膜層溫度的增加。由此可得出：提高薄膜的純度或是避免高吸收系數(shù)雜質(zhì)的注入是提高薄膜抗損傷閾值的有效手段。同時，與短脈沖損傷特性不同，當雜質(zhì)粒子深度增大到一定程度時，基底溫度增加，繼而在薄膜基底處出現(xiàn)熱損傷和熱破壞。因此，在制備長脈沖系統(tǒng)的光學薄膜時，單純選擇高熔點的膜層材料并不能顯著提高薄膜的損傷閾值，一定要非常注重薄膜基底材料的預(yù)處理，或是盡可能選擇高熔點的基底材料。

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