乏燃料事故源項估算方法研究

高 巖，趙云飛，張立國，童節(jié)娟，曲靜原

（清華大學 核能與新能源技術(shù)研究院，北京 100084）

2011年3月11日，日本發(fā)生強烈地震和海嘯，引起日本福島第一核電站長時間全廠斷電，致使堆芯長時間失去有效冷卻，部分堆芯發(fā)生熔融，導致大量放射性物質(zhì)向環(huán)境釋放和擴散。已有許多研究單位和專家對放射性核素的釋放量做了估算［1-2］。

以福島第一核電站最典型的4號機組乏燃料水池為例，由于四號機組定期維修，至2010年12月，所有的燃料棒都儲存在乏燃料池中，因此乏燃料池中積存了大量的放射性核素［3］?？紤]對環(huán)境有長期影響的長壽命核素137Cs，4號機組乏燃料水池在事故發(fā)生時，也即卸出堆芯約4個月時，137Cs的積存量［4］約為4.6×1017Bq。而福島事故、切爾諾貝利事故中137Cs向環(huán)境的釋放量［5］分別為1.5×1016、8.5×1016Bq。

對比可看出，4 號機組乏燃料水池中核素137Cs的積存量與福島等嚴重事故的釋放量相當，而這只是福島核電站全部乏燃料存量的一小部分——4號機組乏燃料存量為1 590盒，福島第一核電站乏燃料總存量為15 150 盒。乏燃料是一個非常巨大的風險源。雖然積存量實際不會完全釋放出來，但福島事故使人們深切認識到乏燃料的安全問題應(yīng)受到足夠的重視，同時對乏燃料事故后的應(yīng)對，包括事故緩解、源項分析和應(yīng)急決策等提出了更高的要求。

早在1988 年，美國NRC 發(fā)布分析報告NUREG-1228，其中源項估計框架就已有相關(guān)的方法［6］，并通過開發(fā)的核電事故后果分析軟件RASCAL程序得以實現(xiàn)，該軟件于2007年升級至3.0.5版本，模型在NUREG-1887報告中描述［7］。在2012年完成NUREG-1940報告后，RASCAL 升 級 至4.2 版。2011 年 日 本 福島發(fā)生嚴重核事故，美國NRC 在對該事故的研究結(jié)果基礎(chǔ)上，于2013年將RASCAL 升級至4.3版［8］。

本文擬在NUREG-1940的基礎(chǔ)上開發(fā)乏燃料事故源項估算程序模塊STEM，以用于核電廠乏燃料事故后的源項快速估算，為事故后果評價提供參考，并為該項工作的持續(xù)開展準備基礎(chǔ)。

1 乏燃料事故源項估算方法

1.1 乏燃料事故類型及事故基本特征

乏燃料事故類型可分為3類：1）乏燃料水池的水排出池外，導致乏燃料裸露過熱造成包殼損壞；2）乏燃料池中水下乏燃料組件損壞；3）干式儲存罐和其中的乏燃料包殼都發(fā)生損壞。

1.2 乏燃料事故源項的計算方法

在計算放射性釋放量時，需先計算乏燃料中每種放射性核素i的活度Ii，然后通過預估事故類型確定核素的釋放份額AFi，再乘以釋放路徑中由過濾等帶來的去除因子RFi，最后乘以釋放到環(huán)境的泄漏份額LF，即得到各時間步長釋放到環(huán)境的放射性核素活度Si。即：

1）乏燃料放射性核素的活度

STEM 程序引用NUREG-1940中給出的38 585MW·d／tU參考卸料燃耗下單位功率的堆芯存量［4］。將單位功率的堆芯存量乘以反應(yīng)堆熱功率得到參考燃耗下各核素的總活度。實際卸料燃耗下需考慮燃耗修正，假設(shè)活度隨燃耗線性變化，對半衰期大于1年的核素采用燃耗修正。

根據(jù)事故情景參數(shù)定出從乏燃料卸出堆芯到發(fā)生事故的時間間隔，通過卸出堆芯后的衰變減少和產(chǎn)生來修正可得到事故時的活度。3類乏燃料事故均需考慮衰變修正。

2）乏燃料事故中核素的釋放份額

表1列出不同釋放類型下乏燃料組件中放射性核素的釋放份額。

對于乏燃料裸露的事故，鋯合金包殼過熱導致放射性核素釋放，釋放份額采用表1中的包殼燃燒的數(shù)據(jù)，本文假定均勻釋放24h后所達到的份額。

對于乏燃料水下?lián)p壞事故，假定燃料一直保持冷卻，采用表1中的冷釋放份額數(shù)據(jù)。

對于乏燃料干式貯存事故，若為包殼和儲存罐的機械損傷，則包殼不會過熱，采用表1中的冷釋放份額；若冷卻劑喪失大于24h，達到包殼溫度限值，則采用熱釋放份額。

表1 乏燃料事故中不同釋放類型下核素的釋放份額Table 1 Release fraction of radionuclide in spent fuel accident

3）釋放路徑

對于乏燃料裸露的事故，放射性核素釋放到廠房的過程中，因水未覆蓋燃料，所以不考慮放射性物質(zhì)的去除。假設(shè)廠房發(fā)生泄漏，放射性物質(zhì)在廠房內(nèi)的存留時間相對于較長的釋放時間可忽略。如果經(jīng)過濾器泄漏到環(huán)境，則對除惰性氣體外所有核素的去除因子RFfilter取0.01，不考慮惰性氣體的去除。

對于乏燃料水下?lián)p壞事故，釋放到廠房的放射性物質(zhì)會經(jīng)過冷卻水的沖洗，沖洗過程中的去除因子RFwater取為0.01（惰性氣體除外）；如果放射性物質(zhì)經(jīng)過濾器泄漏到環(huán)境，還要考慮過濾器的去除，去除因子RFfilter取為0.01（惰性氣體除外）。

對于乏燃料干式貯存事故，則無相應(yīng)的去除機制，按照泄漏份額逐步釋放到環(huán)境。

4）泄漏份額

對于乏燃料裸露事故，假定放射性物質(zhì)均勻釋放，則釋放到環(huán)境的泄漏份額LF 取為1／24h-1。對于另外兩種事故，可按照事故情景在1～100%／h之間取值，用100%／h表示快速釋放。

2 STEM 模塊乏燃料事故源項計算方法驗證

為驗證STEM 模塊中乏燃料事故源項計算方法的正確性，首先通過徒手計算與程序計算的比較保證了程序本身的正確性，然后為每類乏燃料事故設(shè)計了計算算例，并將STEM 的輸出結(jié)果與RASCAL4.2軟件（簡稱RASCAL）的計算結(jié)果進行分析比較。

2.1 算例情景設(shè)定

為比較STEM 與RASCAL的輸出結(jié)果，3種事故算例中乏燃料卸料燃耗為50GW·d／tU，反應(yīng)堆功率為3 479MW，反應(yīng)堆芯組件數(shù)為193。

1）乏燃料裸露事故情景

最后卸出批料的時刻為2014年4月10日0：00，乏燃料開始裸露的時刻為2014年5月10日0：00，放射性開始釋放的時刻為2014年5月10日2：00，乏燃料重新淹沒的時刻為2014年5月10日6：00，過濾器運行，泄漏率為1／24h-1。

2）乏燃料水下?lián)p壞事故情景

損壞組件數(shù)為1，最后卸出批料的時刻為2014年4月10日0：00，乏燃料損壞的時刻為2014年5月10日0：00，開始釋放的時刻為2014年5月10日0：30，釋放結(jié)束的時刻為2014年5月10日4：30，過濾器運行，泄漏率為1%／h。

3）乏燃料干式貯存事故情景

儲存罐組件數(shù)為50，最后卸出批料的時刻為2013年4月10日0：00，放射性開始釋放的時刻為2014年4月10日0：00，釋放結(jié)束的時刻為2014年4月10日4：00，事故工況包殼和儲存罐發(fā)生機械損傷，組件損壞率為50%，泄漏率為1%／h。

2.2 比較內(nèi)容

對3類事故分別進行STEM 與RASCAL比較，數(shù)據(jù)比較分兩部分進行：對單個核素每個時間步長上的釋放量進行比較，重點考察4種重要核素134Cs、137Cs、131I和90Sr；將核素分為惰性氣體、碘和氣溶膠3類，對各事故中每類核素總釋放量數(shù)據(jù)進行比較。

2.3 結(jié)果與分析

1）關(guān)鍵核素比較

假設(shè)接收天線陣列中各個天線單元都是匹配的，則[ar]=0。若整個N+M端口傳輸系統(tǒng)的傳輸效率達到最大，式(1)可以化簡為[9-10]

（1）乏燃料裸露事故

4種重要核素在每個時間步長上的環(huán)境釋放量的比較如圖1 所示。兩軟件輸出結(jié)果中134Cs、137Cs、90Sr和131I在對應(yīng)時間步長上的最大相對偏差分別為0.2%、0.1%、0.1% 和0.4%，其中RASCAL 計算結(jié)果出現(xiàn)階梯形狀的原因是RASCAL 軟件的輸出結(jié)果只保留兩位小數(shù)，致使部分步長輸出數(shù)值相同，而STEM 計算輸出保留了更多有效數(shù)字?？煽闯?，對于假定的情景，STEM 和RASCAL 計算所得的上述4種核素的釋放量吻合得很好。

相對于其他核素，STEM 與RASCAL 計算給出的140La和90Y 核素的釋放量相差較大（圖2）。從趨勢上看，RASCAL 計算結(jié)果中140La和90Y 的釋放量均隨步長而增加。140La（半衰期1.68d）是140Ba（12.74d）的子體，短半衰期的140La 應(yīng) 與 長 半 衰 期 的140Ba 呈 現(xiàn) 衰 變 平衡，而140Ba的釋放量隨時間步長衰減，故140La的釋放量也應(yīng)隨時間步長衰減，圖2中RASCAL計算結(jié)果的增加與理論分析相矛盾，且在初始步長上的結(jié)果也不等于手工計算值。對90Y 可做出相似的分析。因此，最可能的原因是RASCAL在計算這兩個核素釋放量時出現(xiàn)了錯誤。

圖1 乏燃料裸露事故中關(guān)鍵核素的環(huán)境釋放量Fig.1 Activity of key radionuclide released to environment in spent fuel pool water drained accident

圖2 STEM 和RASCAL估算出現(xiàn)的差異Fig.2 Difference of estimation between STEM and RASCAL

（2）乏燃料水下?lián)p壞事故

類似乏燃料裸露事故的分析過程，本文比較了兩個軟件輸出的所有核素釋放量，其中重點關(guān)注的核素134Cs、137Cs和131I在時間步長上的最大相對偏差分別為0.1%、0.2%、0.7%。由于RASCAL 輸出結(jié)果只精確到約700Bq，小于該值的數(shù)據(jù)取為0，而STEM 計算結(jié)果中90Sr的釋放活度在37Bq量級，因此本文未給出90Sr的相對偏差。

（3）乏燃料干式貯存事故

2）核素分組總釋放量比較

將所有58種核素分為惰性氣體、碘和氣溶膠3類，針對3類乏燃料事故采用STEM 分別計算總釋放量，并與RASCAL 計算結(jié)果進行比較，結(jié)果列于表2。表2表明，STEM 計算得到的核素總釋放量與RASCAL的十分接近。

表2 STEM 計算得到的3類核素總釋放量與RASCAL結(jié)果的比較Table 2 Comparison between STEM and RASCAL in estimation of 3groups of radionuclide release

3 結(jié)論

乏燃料事故源項評估是核電事故源項后果分析的重要內(nèi)容，評估結(jié)果對事故應(yīng)急決策具有參考意義。利用自主開發(fā)的程序STEM 對3類假想事故情景分別做了分析計算，并將計算結(jié)果與美國的事故后果分析軟件RASCAL 的結(jié)果進行了比較。

比較結(jié)果驗證了STEM 的正確性，作為自主開發(fā)的應(yīng)急輔助軟件，利用STEM 的乏燃料事故源項估算模塊可對核電廠的事故后果評價提供參考。同時發(fā)現(xiàn)了RASCAL 軟件計算中的一些問題，如計算乏燃料裸露事故時有兩種核素140La、90Y 的數(shù)據(jù)與STEM 及理論分析結(jié)果不吻合；RASCAL在計算乏燃料干式貯存事故時，只在1年以上的儲存期的乏燃料事故源項結(jié)果與STEM 或手工計算結(jié)果一致，1年以下則出現(xiàn)明顯錯誤。

目前最新的RASCAL 4.3 版本相比于RASCAL 4.2版本做了如下改進［9-10］：

1）源項計算結(jié)果除釋放到環(huán)境的核素活度，增加了事故時核素活度的風險值。

2）乏燃料裸露事故模塊中，討論了在全堆芯換料期間發(fā)生事故的工況下，乏燃料池中的批料活度計算；增加了在乏燃料來自兩個反應(yīng)堆的情況。

3）乏燃料貯存損壞事故模塊中，優(yōu)化了燃耗確定和卸出時間的實際范圍；考慮了組件中燃料棒損壞百分比。

RASCAL的改進使得該軟件更加符合實際情況，后續(xù)STEM 將在分析上述更新的基礎(chǔ)上，進一步完善算法。

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