HPGeγ譜儀對(duì)主動(dòng)式活性炭法中222Rn樣品的探測(cè)效率研究

張 洋，劉春雨，尹國(guó)輝，李 安，申茂泉，徐 明，鄧培君，成智威

（1.哈爾濱工程大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，黑龍江 哈爾濱 150001；2.西北核技術(shù)研究所，陜西 西安 710024）

氡（ Rn在自然界中無處不在，與其子體約占天然輻射對(duì)公眾年有效劑量的50%。氡被列為使人致癌的19種物質(zhì)之一，是引起呼吸道疾病和肺癌的重要原因[1－5]。氡的測(cè)量是評(píng)價(jià)氡輻射危害的基礎(chǔ)。目前，氡的測(cè)量方法主要有雙濾膜法、閃爍室法、氣球法、活性炭法、徑跡蝕刻法、靜電收集法和脈沖電離室法等[6]。這些方法中很多是利用氡及其子體衰變時(shí)釋放的α射線的特性進(jìn)行的測(cè)量，但α射線貫穿本領(lǐng)小，在空氣或其他介質(zhì)中自吸收強(qiáng)，獲取的α能譜中拖尾嚴(yán)重，且222Rn的其他同位素及其子體的部分α射線能量與之相近，這些都會(huì)給222Rn的測(cè)量帶來干擾。傳統(tǒng)的活性炭盒法為靜態(tài)吸附方法，吸附效率低。

γ能譜分析法是環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)中的重要方法。一般在采用HPGeγ譜儀對(duì)環(huán)境樣品測(cè)量時(shí)，使用標(biāo)準(zhǔn)體源進(jìn)行效率刻度，這時(shí)常會(huì)遇到待測(cè)量分析的樣品量或樣品高度與刻度用標(biāo)準(zhǔn)體源不一致，需對(duì)效率進(jìn)行修正[7]。主動(dòng)式活性炭吸附方法中效率刻度主要受到以下幾種因素的影響：1）活性炭對(duì)氡的吸附量隨吸附時(shí)間變化，吸附量對(duì)溫度、濕度等因素較敏感；2）活性炭在吸附氡的過程中氡在活性炭盒中的幾何分布是變化的。

針對(duì)這些問題，本文使用自制雙濾膜活性炭盒在標(biāo)準(zhǔn)氡室進(jìn)行取樣，HPGeγ譜儀測(cè)量分析，通過分析雙濾膜活性炭盒中吸附的222Rn子體不同能量特征γ射線的探測(cè)效率與222Rn在盒中進(jìn)出口計(jì)數(shù)相對(duì)偏差之間的關(guān)系，為主動(dòng)式活性炭吸附方法中效率刻度問題提供一種解決方法。

1 儀器與方法

1.1 實(shí)驗(yàn)儀器

1）氡室

NR-I型氡室由南華大學(xué)研制，是一個(gè)不銹鋼箱體，長(zhǎng)、寬、高分別為2.075m、1.123m、1.220m，體積為2.84m3。箱體頂部有蝶閥和排氣風(fēng)扇與實(shí)驗(yàn)室的排氣管道相連，由NR-100A型氡室控制系統(tǒng)對(duì)氡室內(nèi)的參數(shù)進(jìn)行調(diào)節(jié)。氡室箱體內(nèi)部分隔為2個(gè)部分，右側(cè)空間為氡室的濃度控制系統(tǒng)和溫濕度控制系統(tǒng)，左側(cè)大空間是待測(cè)試儀器的實(shí)驗(yàn)空間，其中有活動(dòng)的橫隔板便于多層放置儀器。

2）取樣裝置

（1）雙濾膜活性炭盒

利用自制雙濾膜活性炭盒實(shí)現(xiàn)對(duì)空氣中222Rn及其子體的收集。該盒為圓柱形容器，其示意圖如圖1所示。盒兩端為濾膜結(jié)構(gòu)，腔體由活性炭填充。盒體內(nèi)部尺寸φ75mm×75mm，活性炭裝量191g。取樣過程中，濾膜用于過濾收集空氣中放射性氣體222Rn的子體；活性炭用于吸附收集空氣中的放射性氣體222Rn。活性炭盒中222Rn子體對(duì)應(yīng)各能量特征γ射線的HPGeγ譜儀探測(cè)效率通過下面的研究得出；濾膜中222Rn子體對(duì)應(yīng)的各探測(cè)效率由LabSOCS無源效率刻度軟件得到。

圖1 雙濾膜活性炭盒示意圖Fig.1 Scheme of double-membrane activated charcoal radon collector

（2）取樣系統(tǒng)

取樣系統(tǒng)主要由雙濾膜活性炭盒、壓緊裝置、流量計(jì)、溫濕度計(jì)、調(diào)節(jié)閥和取樣泵組成。取樣系統(tǒng)示意圖如圖2所示。

圖2 取樣系統(tǒng)示意圖Fig.2 Scheme of sampling system

壓緊裝置將雙濾膜活性炭盒壓緊密封，防止在取樣過程中發(fā)生端口處漏氣，影響取樣數(shù)據(jù)的正確性；流量計(jì)記錄取樣過程中流速的大??；溫濕度計(jì)記錄取樣環(huán)境中溫度和濕度參數(shù)；取樣泵為取樣系統(tǒng)提供動(dòng)力，取樣過程中通過調(diào)節(jié)控制閥來控制流速的大小。取樣系統(tǒng)各連接處密封嚴(yán)實(shí)，防止取樣過程中漏氣。

3）測(cè)量?jī)x器

測(cè)量采用Canberra公司生產(chǎn)的同軸型超低本底 HPGeγ譜儀（ULB）。該系統(tǒng)由BE3830寬能型HPGe探測(cè)器、DSA1000多道分析器、Genie2000能譜采集與分析軟件、777型鉛屏蔽室及LabSOCS無源效率刻度軟件等組成。該儀器的主要參數(shù)和性能如下：晶體尺寸φ70mm×30mm；相對(duì)效率33.1%；對(duì)60Co的1 332.5keVγ射線的能量分辨率為1.84keV，峰康比為65∶1；20～1 500keV積分本底為0.95s－1。

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

1）雙濾膜活性炭盒的制備

雙濾膜活性炭盒是取樣系統(tǒng)的核心部件，也是222Rn及其子體取樣研究的重要載體。在活性炭盒性能研究實(shí)驗(yàn)前，需對(duì)活性炭盒進(jìn)行前處理準(zhǔn)備工作，按如下步驟進(jìn)行：（1）將活性炭放入120℃的烘爐內(nèi)加熱8h進(jìn)行烘干解吸，在磨口瓶中保存待用；（2）在活性炭盒進(jìn)氣口端凹槽內(nèi)放入不銹鋼絲網(wǎng)，在絲網(wǎng)外側(cè)放入濾膜，用壓環(huán)將濾膜和絲網(wǎng)壓緊，同時(shí)將密封蓋旋入壓環(huán)內(nèi)螺紋以密封活性炭盒一端；（3）將處理過的活性炭通過盒的另一端裝入盒腔體內(nèi)；（4）重復(fù)步驟2，將活性炭盒另一端密封，由于盒的另一端為出氣口，為了避免抽氣時(shí)濾膜發(fā)生意外脫落，在濾膜的外側(cè)加一同直徑的不銹鋼絲網(wǎng)用以固定濾膜。

2）氡室取樣

氡室內(nèi)環(huán)境參數(shù)為：氡濃度，1 100Bq／m3；溫度，32℃；濕度，25%；氣壓，87.7kPa。取樣系統(tǒng)取樣時(shí)流量為0.9m3／h，取樣時(shí)間分別為10、20、30和50min。取樣系統(tǒng)出氣口連接氡室，使抽出來未被活性炭盒吸附的氡氣返回氡室。取樣后將雙濾膜活性炭盒密封放置3h以上[1]。將放置一段時(shí)間后的雙濾膜活性炭盒置于HPGeγ譜儀上測(cè)量和分析。

3）實(shí)驗(yàn)室γ譜儀測(cè)量

取樣后的雙濾膜活性炭盒進(jìn)氣口正對(duì)HPGeγ譜儀探測(cè)器進(jìn)行測(cè)量，進(jìn)氣口活性炭端面距探測(cè)器16.2mm 通過Genie2000能譜獲取與分析軟件得到所關(guān)心核素相應(yīng)能量下的全能峰計(jì)數(shù)。由于取樣結(jié)束后將雙濾膜活性炭盒密封放置3h以上，測(cè)量時(shí)222Rn與其子體達(dá)到放射性衰變平衡[1]，各子體均按母體的半衰期衰減，因此測(cè)量其子體活度即可得到222Rn活度。按式（1）計(jì)算探測(cè)效率：

式中：ε為探測(cè)效率；N為γ譜儀的全能峰凈計(jì)數(shù)；A為雙濾膜活性炭盒吸附的222Rn活度；ΔC為取樣前后氡室內(nèi)的氡濃度變化；V為氡室體積；Pγ為γ射線發(fā)射幾率；t為測(cè)量時(shí)間。

為了得到不同吸附時(shí)間下，222Rn在雙濾膜活性炭盒中進(jìn)氣口和出氣口計(jì)數(shù)相對(duì)偏差，分別將活性炭盒的進(jìn)氣口端和出氣口端置于探測(cè)器上測(cè)量，定義222Rn的進(jìn)出口計(jì)數(shù)相對(duì)偏差由式（2）計(jì)算得到：

式中：η為222Rn在活性炭盒中進(jìn)出口計(jì)數(shù)相對(duì)偏差；N進(jìn)為進(jìn)氣口端在探測(cè)器上時(shí)得到的計(jì)數(shù)；N出為出氣口端在探測(cè)器上時(shí)得到的計(jì)數(shù)。

2 結(jié)果與分析

2.1 探測(cè)效率與吸附時(shí)間的關(guān)系

通過式（1）得到不同吸附時(shí)間HPGeγ譜儀對(duì)雙濾膜活性炭盒中222Rn子體214Pb和214Bi不同能量特征γ射線的探測(cè)效率，其值列于表1。由表1可知，在吸附時(shí)間為10min時(shí)，各能量下的探測(cè)效率相對(duì)最高，這主要是因?yàn)椋河捎谖綍r(shí)間相對(duì)較短，吸附的222Rn主要分布在雙濾膜活性炭盒進(jìn)氣口處的活性炭中，此時(shí)的活性炭盒等效為一個(gè)相對(duì)薄的體源，222Rn在活性炭盒中的活性區(qū)對(duì)HPGeγ譜儀探測(cè)器的立體角相對(duì)最大。隨吸附時(shí)間的增加，222Rn逐漸被里層的活性炭吸附，222Rn在活性炭盒中的活性區(qū)對(duì)探測(cè)器的立體角逐漸減小，探測(cè)效率隨之下降，直到雙濾膜活性炭盒吸附飽和時(shí)，探測(cè)效率不再變化。LabSOCS無源效率模擬值為相應(yīng)幾何條件下核素均勻分布時(shí)各能量對(duì)應(yīng)的探測(cè)效率值，在吸附時(shí)間為30min后，雙濾膜活性炭盒對(duì)222Rn達(dá)到基本動(dòng)態(tài)吸附飽和，盒內(nèi)的222Rn分布基本均勻，此時(shí)除了242keV能量的特征γ射線由于分支比低，全能峰計(jì)數(shù)漲落大而導(dǎo)致的探測(cè)效率實(shí)測(cè)值與LabSOCS無源效率模擬值相對(duì)偏差絕對(duì)值達(dá)到14.9%外，其余能量的特征γ射線探測(cè)效率實(shí)測(cè)值與LabSOCS無源效率模擬值相對(duì)偏差絕對(duì)值均小于11%。

表1 探測(cè)效率與吸附時(shí)間的關(guān)系Table 1 Relationship between detection efficiencies and adsorption time

2.2 雙濾膜活性炭盒內(nèi)222 Rn進(jìn)出口計(jì)數(shù)相對(duì)偏差與吸附時(shí)間的關(guān)系

通過式（2）得到不同吸附時(shí)間HPGeγ譜儀對(duì)雙濾膜活性炭盒吸附的222Rn進(jìn)出口計(jì)數(shù)相對(duì)偏差，其值列于表2。性炭盒近似吸附飽和，進(jìn)出口計(jì)數(shù)相對(duì)偏差不大于7%，相對(duì)吸附深度近似為100%。

表2 222 Rn進(jìn)出口計(jì)數(shù)相對(duì)偏差、相對(duì)吸附深度與吸附時(shí)間的關(guān)系Table 2 Relationship among relative deviation，relative penetrated depth of 222 Rn and adsorption time

2.3 探測(cè)效率與222 Rn進(jìn)出口計(jì)數(shù)相對(duì)偏差的關(guān)系

通過以上分析可知，吸附時(shí)間越短，222Rn進(jìn)出口計(jì)數(shù)相對(duì)偏差越大，探測(cè)效率也越大；當(dāng)吸附飽和時(shí)，222Rn進(jìn)出口計(jì)數(shù)相對(duì)偏差近似為0，探測(cè)效率最小。不同能量下探測(cè)效率與222Rn進(jìn)出口計(jì)數(shù)相對(duì)偏差之間的關(guān)系如圖3所示。

圖3 探測(cè)效率與進(jìn)出口計(jì)數(shù)相對(duì)偏差的關(guān)系Fig.3 Relationship between detection efficiencies and relative deviation of 222 Rn

分別擬合得到242、295.2、351.9、609.3和1 120.3keV能量下探測(cè)效率與222Rn進(jìn)出口計(jì)數(shù)相對(duì)偏差的關(guān)系曲線：

當(dāng)222Rn在活性炭盒中的吸附分布均勻時(shí)，進(jìn)出口相對(duì)偏差η為0，HPGeγ譜儀對(duì)能量為242、295.2、351.9、609.3和1 120.3keV 的探測(cè)效率分別為2.47×10－2、1.93×10－2、1.54×10－2、8.51×10－3和5.03×10－3，與 LabSOCS無源效率模擬值相對(duì)偏差分別為－2.49%、2.53%、7.78%、12.0%和9.53%。

為了驗(yàn)證擬合曲線的可靠性，將雙濾膜活性炭盒在標(biāo)準(zhǔn)氡室進(jìn)行取樣，根據(jù)其進(jìn)出口相對(duì)偏差對(duì)應(yīng)的探測(cè)效率值，通過式（1）計(jì)算得到活性炭盒對(duì)222Rn的吸附量，將該吸附量與氡室PQ2000測(cè)氡儀給出的吸附量進(jìn)行比較，數(shù)據(jù)列于表3。

表3 吸附量的曲線值與氡室實(shí)測(cè)值比較Table 3 Calculated adsorption and standerd results

3 結(jié)論

通過在標(biāo)準(zhǔn)氡室進(jìn)行的主動(dòng)式雙濾膜活性炭吸附取樣及實(shí)驗(yàn)室HPGeγ譜儀測(cè)量，分析得到如下結(jié)論：1）在活性炭盒對(duì)222Rn吸附飽和前，隨吸附時(shí)間的增加，HPGeγ譜儀對(duì)222Rn子體不同能量特征γ射線的探測(cè)效率逐漸減小；2）在活性炭盒對(duì)222Rn吸附飽和前，隨吸附時(shí)間的增加， Rn在雙濾膜活性炭盒中進(jìn)出口計(jì)數(shù)相對(duì)偏差逐漸減??；3）雙濾膜活性炭盒吸附的222Rn子體不同能量特征γ射線的探測(cè)效率與盒內(nèi)222Rn進(jìn)出口計(jì)數(shù)相對(duì)偏差呈線性關(guān)系，由此關(guān)系計(jì)算得出的氡吸附量與PQ2000測(cè)氡儀給出的氡吸附量相對(duì)偏差絕對(duì)值小于5%。

下一步準(zhǔn)備利用該方法對(duì)主動(dòng)式雙濾膜活性炭盒法中222Rn的吸附效率進(jìn)行研究，為分析空氣中222Rn及其同位素的活度濃度和劑量評(píng)價(jià)提供技術(shù)支持。

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