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    大氣低能見度的影響因子分析及計(jì)算方法綜述

    2014-03-02 05:25:10陳靜趙春生
    關(guān)鍵詞:大氣質(zhì)量

    陳靜 趙春生

    (北京大學(xué)物理學(xué)院大氣與海洋科學(xué)系,北京 100871)

    大氣低能見度的影響因子分析及計(jì)算方法綜述

    陳靜 趙春生

    (北京大學(xué)物理學(xué)院大氣與海洋科學(xué)系,北京 100871)

    大氣低能見度事件一般指的是霧、霾、雨、雪以及沙塵暴等天氣過程所引起的能見度破壞現(xiàn)象。由于城市化的快速發(fā)展和污染物排放的急劇增加,高濃度的氣溶膠污染也會(huì)導(dǎo)致低能見度現(xiàn)象,這已成為當(dāng)前中國大部分地區(qū)普遍面臨的重要大氣環(huán)境問題之一。從國內(nèi)的污染現(xiàn)狀入手,并結(jié)合國內(nèi)外的相關(guān)研究,對(duì)大氣消光的理論計(jì)算和低能見度的主要影響因子進(jìn)行了具體闡述。此外,還就大氣消光計(jì)算方法的研究進(jìn)展及其優(yōu)缺點(diǎn)予以了總結(jié)和討論。最后,對(duì)未來中國能見度的監(jiān)測(cè)及研究工作等提出了一些具體的建議。

    大氣消光,低能見度,大氣氣溶膠,氣溶膠吸濕性

    1 引言

    能見度,顧名思義,指的是人眼所能將目標(biāo)物從背景中分辨出來的最遠(yuǎn)水平距離[1]。由于大氣中的氣體和氣溶膠對(duì)光的散射和吸收作用,自然狀況下的視程范圍都會(huì)受到一定的限制。霧、霾、雪、沙塵暴及降水等天氣現(xiàn)象都能導(dǎo)致大氣低能見度事件的出現(xiàn)。

    隨著工業(yè)技術(shù)的飛速發(fā)展和城市化進(jìn)程的加快,由于化石燃料和生物質(zhì)的燃燒過程、污染物的傳輸以及其他燃燒源等排放出的大量氣溶膠顆粒物,中國的很多地區(qū)都因此遭受到了嚴(yán)重的氣溶膠污染。北京、西安等大城市的細(xì)粒子(空氣動(dòng)力學(xué)等效粒徑小于2.5μm的氣溶膠,PM2.5)質(zhì)量濃度水平均遠(yuǎn)高于國內(nèi)空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB3095-2012)[2]所給出的濃度限值[3-4],人類生活和健康等方面也因此受到較大影響[5-8]。其中,由細(xì)粒子污染所導(dǎo)致的大氣低能見度事件已成為當(dāng)前中國大部分城市地區(qū)面臨的一個(gè)十分普遍的環(huán)境問題,且有向郊區(qū)發(fā)展惡化的趨勢(shì)[9-15]。

    研究表明,2003—2007年間,北京夏季的平均能見度達(dá)10km以下[16],而天津武清地區(qū)夏季的低能見度水平則常維持在5km以下[17]。在中國東北部的區(qū)域本底站——龍鳳山(127°36′E,44°44′N),該地2008年一個(gè)典型霾日的日均水平能見度和對(duì)應(yīng)PM10的質(zhì)量濃度分別為11km和70μg·m-3[18]。統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)顯示,中國大陸地區(qū)的低能見度事件主要頻繁出現(xiàn)在珠江三角洲地區(qū)(PRD),長江三角洲地區(qū)(YRD),以及包括京津冀城市群和遼寧中部城市群在內(nèi)的華北平原地區(qū)(NCP)。國內(nèi)有關(guān)能見度變化趨勢(shì)方面的分析工作已有很多[19-23],另外還有不少針對(duì)能見度破壞的源解析以及能見度影響因素(如:氣溶膠粒徑,化學(xué)成分和氣象條件等)方面的研究。吳兌[24]也已就中國近10年的能見度相關(guān)研究工作進(jìn)行了概述。

    對(duì)于工業(yè)發(fā)達(dá)的美國來說,其國內(nèi)大部分地區(qū)也不可避免的經(jīng)歷了能見度的破壞階段[25-28]。據(jù)觀測(cè)數(shù)據(jù)表明[29-30],在不受人為空氣污染的影響下,美國東、西部的自然視程范圍可以分別達(dá)到144.8和225.3km。然而,由于人為排放的細(xì)粒子及其前體物的影響,美國東、西部的平均能見度水平則可以分別降至22.5~38.6km和53.1~144.8km。意識(shí)到視覺空氣質(zhì)量的重要性,美國國會(huì)于1977年8月將清潔空氣法案(Clean Air Act,CAA)納入立法,并提出了國家的能見度目標(biāo):即旨在對(duì)Ⅰ級(jí)管制區(qū)域范圍內(nèi)(Class I Areas)未來可能的視程衰減進(jìn)行預(yù)防,并對(duì)當(dāng)前已存在的由人為空氣污染所導(dǎo)致的能見度破壞現(xiàn)象進(jìn)行補(bǔ)救。為了配合這一立法的實(shí)行,IMPROVE(Interagency Monitoring of Protected Visual Environments)這一部門間的能見度監(jiān)測(cè)項(xiàng)目也于1985年發(fā)起,并對(duì)大氣能見度相關(guān)的重要光學(xué)參數(shù),以及氣溶膠化學(xué)成分等進(jìn)行了長期的觀測(cè)和研究。該項(xiàng)目的研究結(jié)果也對(duì)中國的低能見度研究具有重要的參考價(jià)值。

    本文針對(duì)當(dāng)前國內(nèi)引起廣泛關(guān)注的細(xì)粒子污染與低能見度事件,從細(xì)粒子的消光本質(zhì)及其理論計(jì)算入手,對(duì)造成能見度破壞的主要影響因子進(jìn)行了具體闡述。另一方面,結(jié)合國內(nèi)外相關(guān)研究工作,對(duì)消光估算模型的研究進(jìn)展進(jìn)行了歸納,并就各自的優(yōu)缺點(diǎn)展開討論;進(jìn)而對(duì)未來中國低能見度的相關(guān)監(jiān)測(cè)和預(yù)警方面的工作提出一些建議。

    2 大氣能見度及其影響因子分析

    2.1 能見度及大氣消光的計(jì)算

    大氣消光系數(shù)是常用來描述能見度好壞的指標(biāo)之一,它指的是單位距離范圍內(nèi),由源與接收器之間存在的氣體和氣溶膠的散射和吸收作用所導(dǎo)致的總的光衰減量。根據(jù)Koschmieder公式,可以將其近似表示為能見度的倒數(shù)形式[31-32]。大氣消光系數(shù)可以通過氣體和氣溶膠物種的濃度直接計(jì)算得到,因此它可以作為將環(huán)境空氣質(zhì)量和能見度破壞相聯(lián)系的一種便捷測(cè)量手段。

    對(duì)于氣體而言,它們的散射主要是空氣分子的瑞利散射[33]。瑞利散射是各向同性的,且對(duì)于90°入射輻射方向處的光散射幾乎是完全極化的。瑞利散射與分子數(shù)密度成正比例關(guān)系,并且與光譜波長的四次方成反比(λ-4,其中λ是光的波長)。據(jù)記載,由氣體分子的瑞利散射所造成的消光貢獻(xiàn)一般設(shè)為10Mm-1[34]。假定大氣壓恒定的情況下,各地氣體分子對(duì)應(yīng)的瑞利散射部分應(yīng)保持常數(shù)不變,這也代表了原始的大氣能見度狀況。在氣體的吸收過程中,NO2是大氣中唯一的一種對(duì)可見光有吸收作用的氣體成分。據(jù)研究表明,它對(duì)波長為550nm的可見光所造成的光吸收大小可近似表示為bag=330[NO2][35-36];其中,吸收系數(shù)bag和[NO2]的單位分別為Mm-1,ppm。在NO2濃度低于0.01ppm的鄉(xiāng)村地區(qū),NO2對(duì)可見光的吸收作用都是不太重要的。因此,不考慮NO2對(duì)光的吸收衰減作用,最后計(jì)算的總消光系數(shù)可以簡(jiǎn)單的視為由計(jì)算得到的氣溶膠總消光系數(shù),再加上瑞利散射的貢獻(xiàn)即可。

    對(duì)氣溶膠的消光計(jì)算,一般是利用Mie理論[37-38]實(shí)現(xiàn)的。簡(jiǎn)單來說,對(duì)于某一特定化學(xué)成分的氣溶膠j,在已知其相應(yīng)的氣溶膠數(shù)譜分布fN,j(Dp)和復(fù)折射指數(shù)nj= m + ik情況下,該粒子的消光系數(shù)(bext,j)可由下式計(jì)算得到。

    上式中,Qext(nj, Dp, λ)給出了Mie消光效率,它是復(fù)折射指數(shù)(nj)、粒子直徑(Dp)和入射光波長(λ)的函數(shù)。氣溶膠數(shù)譜分布fNj(Dp)則代表了一定粒徑下(Dp)的氣溶膠所對(duì)應(yīng)的數(shù)濃度情況。通過將不同粒徑氣溶膠的消光計(jì)算結(jié)果進(jìn)行加和,即可以得到全粒徑下所有氣溶膠群體的總消光系數(shù)。

    對(duì)于總的消光貢獻(xiàn)來說,在較低的氣溶膠濃度情況下,空氣分子的瑞利散射占主導(dǎo)。而當(dāng)氣溶膠濃度高于幾個(gè)μg·m-3時(shí),氣溶膠的散射能力要顯著高于瑞利散射;此時(shí),氣體分子在對(duì)可見光散射方面的相對(duì)貢獻(xiàn)幾乎可以忽略,能見度主要由氣溶膠的散射決定。在一般的大氣狀況下,氣溶膠的濃度都在幾十甚至幾百個(gè)μg·m-3范圍內(nèi)。因此,能見度的好壞是由氣溶膠粒子的貢獻(xiàn)來支配的。而對(duì)于氣溶膠的完整描述應(yīng)包含以下方面的敘述:化學(xué)組成、形態(tài)、粒子尺度,以及以粒徑為函數(shù)的每種氣溶膠類型的相對(duì)含量,如數(shù)濃度譜或質(zhì)量譜分布等。

    2.2 大氣消光的主要影響因子

    根據(jù)前面所提到的,與氣體分子的瑞利散射和吸收作用相比,大氣氣溶膠的光散射和吸收能力要強(qiáng)得多,因此氣溶膠對(duì)消光的貢獻(xiàn)也是最重要的。在不考慮特殊天氣過程(如:雨、雪、霧、沙塵暴等自然天氣現(xiàn)象)和外界污染物輸送等情況的干擾時(shí),與氣溶膠直接相關(guān)的影響消光的主要因子可以概括為:氣溶膠的質(zhì)量濃度、粒徑譜分布、化學(xué)組分、吸濕特性、黑碳及其混合狀態(tài)、顆粒物的形狀等。

    2.2.1 氣溶膠質(zhì)量濃度

    對(duì)于粒徑分布一定的干氣溶膠粒子而言,其造成

    的消光與氣溶膠質(zhì)量濃度直接相關(guān)。早在40多年前,Charlson[39]就已經(jīng)對(duì)氣溶膠質(zhì)量濃度和視程范圍間的相互關(guān)系進(jìn)行了總結(jié),研究表明二者存在反相關(guān)關(guān)系。基于氣溶膠質(zhì)量濃度與能見度之間的相互關(guān)系,為了幫助獲取時(shí)空插值上的細(xì)粒子資料,美國EPA[40]嘗試用IMPROVE項(xiàng)目中監(jiān)測(cè)到的能見度數(shù)據(jù)替代PM值,但這一方法在高時(shí)間分辨率的情況下會(huì)受到限制;而另一方面,結(jié)果表明在美國東部地區(qū),光散射數(shù)據(jù)可以很好代替細(xì)粒子質(zhì)量,同時(shí)它也可以用于定量估算日均的細(xì)粒子質(zhì)量濃度。Wen等[41]的研究則進(jìn)一步表明能見度和氣溶膠質(zhì)量濃度之間存在指數(shù)變化關(guān)系。類似的結(jié)論也出現(xiàn)在很多國內(nèi)外的相關(guān)研究中。

    2.2.2 氣溶膠的粒徑譜分布

    決定消光的第二重要參量是氣溶膠的粒徑分布型態(tài)[42-45],這主要是由于不同粒徑的氣溶膠所對(duì)應(yīng)的光學(xué)性質(zhì)會(huì)存在較大差異。而對(duì)于單個(gè)粒子而言,氣溶膠的散射和吸收能力則主要取決于顆粒物的粒徑、復(fù)折射指數(shù)以及粒子的形狀和密度。如果這些特性已知,那么粒子的光散射和吸收部分也可以根據(jù)Mie理論相應(yīng)計(jì)算得出。Motallebi等[43]通過對(duì)加利福尼亞不同站點(diǎn)間顆粒物,氣體和氣象參量的多元線性回歸分析發(fā)現(xiàn),能見度與直徑小于0.65μm的含硫粒子之間沒有明顯的相關(guān)性,而0.65μm以上粒子在較高相對(duì)濕度(RH)環(huán)境下的吸濕增長能導(dǎo)致較差的能見度出現(xiàn)。這也說明氣溶膠粒徑對(duì)其消光能力的貢獻(xiàn)是非常關(guān)鍵的,與Mie理論也是一致的。

    2.2.3 氣溶膠的吸濕特性

    需要注意的是,在環(huán)境相對(duì)濕度條件下,氣溶膠的吸濕增長行為會(huì)直接影響粒子的上述物理特性,進(jìn)而對(duì)它的消光能力產(chǎn)生影響。簡(jiǎn)言之,氣溶膠的吸濕增長能通過粒子吸收液態(tài)水使得粒子尺度變大,進(jìn)而增大氣溶膠的消光系數(shù)。另一方面,由于吸收的水分所具有的復(fù)折射指數(shù)相比其他氣溶膠組分要偏小,氣溶膠的吸濕增長也會(huì)因此造成其復(fù)折射指數(shù)的降低,從而減小其消光系數(shù)。然而,由于氣溶膠尺度增大所引起的消光增強(qiáng)這一正反饋?zhàn)饔靡@著強(qiáng)于由于復(fù)折射指數(shù)減小所造成的消光減弱這一負(fù)效應(yīng);因此,這總體上會(huì)使得氣溶膠的消光增大,從而能見度出現(xiàn)明顯的惡化。這一現(xiàn)象已在華北平原地區(qū),珠江三角洲地區(qū),以及長江三角洲地區(qū)等的相應(yīng)外場(chǎng)試驗(yàn)中[46-55]被觀測(cè)到。

    氣溶膠的這一吸濕特性主要是由氣溶膠的化學(xué)組成來決定的[56]。大氣細(xì)粒子大部分由吸濕性的無機(jī)鹽和有機(jī)成分的混合物所組成,它們對(duì)相對(duì)濕度的依賴性也與這些成分類似,而細(xì)粒子段內(nèi)的氣溶膠幾乎都是可吸濕的。與低濕狀態(tài)下的氣溶膠粒徑相比,在相對(duì)濕度接近100%的高濕情況下,粒子的尺度可以增長2~3倍,氣溶膠的消光能力也會(huì)呈指數(shù)的顯著增大[47,49,57-59]。因此,弄清低能見度與氣溶膠質(zhì)量濃度、粒徑分布以及氣溶膠吸濕增長特性之間的相互關(guān)系是非常重要的。在對(duì)能見度的研究中,也常需要用到相對(duì)濕度訂正因子(如:粒徑/光散射吸濕增長因子),這一因子可以從實(shí)驗(yàn)室測(cè)量或外場(chǎng)試驗(yàn)中獲取[60]。

    2.2.4 氣溶膠的化學(xué)組成

    在對(duì)氣溶膠的消光貢獻(xiàn)上,顆粒物的化學(xué)組成也起了非常重要的作用[61]。除了來自于化石燃料燃燒等一次源的影響,在光化學(xué)氧化和多相化學(xué)反應(yīng)過程中所生成的二次氣溶膠以及有機(jī)成分也會(huì)對(duì)能見度造成影響。細(xì)粒子(如PM2.5)則主要是由二次源產(chǎn)生的,它們的時(shí)空變化型態(tài)更傾向于區(qū)域分布的特征。而明顯例外的情況會(huì)出現(xiàn)在城市工業(yè)密集地區(qū)和山谷地區(qū),那里占主導(dǎo)的是一次排放的次微米級(jí)粒徑的煤煙粒子。

    Leaderer等[62]研究表明,細(xì)粒子中的一些化學(xué)組分,如硫酸鹽,它會(huì)比其他細(xì)粒子成分對(duì)能見度造成更顯著的惡化;而在高相對(duì)濕度環(huán)境下,這些細(xì)粒子成分對(duì)能見度的破壞會(huì)表現(xiàn)得尤為突出。類似的結(jié)論也在Trijonis[27]和Yuan等[63]的相關(guān)研究中得到了證實(shí)。Malm等[25]利用美國IMPROVE監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)的能見度和氣溶膠數(shù)據(jù),就二者的相互關(guān)系進(jìn)行了研究。結(jié)果顯示,在硫酸鹽、硝酸鹽、有機(jī)物、光吸收性碳以及沙塵這幾種造成能見度破壞的主要成分中,硫酸鹽和有機(jī)物是美國大部分地區(qū)消光的主要貢獻(xiàn)部分,而加利福尼亞南部站點(diǎn)的消光則是由硝酸鹽主導(dǎo)的。在美國東部地區(qū),硫酸鹽對(duì)消光的貢獻(xiàn)幾乎占了2/3。這也意味著控制細(xì)粒子中的主要消光貢獻(xiàn)成分,理論上是可以有效提高當(dāng)?shù)啬芤姸人降摹?/p>

    2.2.5 黑碳及其混合狀態(tài)

    作為氣溶膠中的主要光吸收性成分,黑碳?xì)馊苣z通過對(duì)太陽輻射的強(qiáng)烈吸收,降低冰雪表面的反照率,以及與云的相互作用這些方式,它在氣候和環(huán)境變化中都扮演了非常重要的角色。由于黑碳?xì)馊苣z自身的特殊性以及研究過程中所存在的巨大不確定性,有關(guān)黑碳?xì)馊苣z的研究也因此成為國際上廣泛關(guān)注的熱點(diǎn)話題之一[64]。

    黑碳?xì)馊苣z的消光能力主要表現(xiàn)在對(duì)應(yīng)的質(zhì)量吸收效率上,即單位質(zhì)量的黑碳?xì)馊苣z對(duì)光的吸收程度(單位:Mm?1(μg·m?3)?1,一般簡(jiǎn)化為m2·g-1)。另

    外,也有研究證實(shí)黑碳?xì)馊苣z(如煤煙顆粒物)的混合狀態(tài)可以通過改變氣溶膠的光學(xué)性質(zhì)從而嚴(yán)重影響能見度[65-68]。同時(shí),黑碳?xì)馊苣z本身的形態(tài)結(jié)構(gòu)對(duì)其光學(xué)性質(zhì)也會(huì)產(chǎn)生較大影響。

    據(jù)介紹,黑碳?xì)馊苣z的質(zhì)量吸收效率約介于4~20m2·g-1之間,因此很多研究中常取其中間值10m2·g-1作為標(biāo)準(zhǔn)。Fuller等[66]為了獲取更多黑碳?xì)馊苣z吸收性質(zhì)變化方面的信息,對(duì)不同物質(zhì)組成和形態(tài)的煤煙所對(duì)應(yīng)的光學(xué)性質(zhì)重新進(jìn)行了評(píng)估。同時(shí),還分別就聚合物形式的黑碳以及與硫酸鹽內(nèi)混合的黑碳對(duì)消光效率的影響進(jìn)行了討論。研究表明,基于石墨碳顆粒聚合物的光學(xué)特性模擬結(jié)果,在很多情況下所使用的10m2·g-1這一光吸收性成分對(duì)應(yīng)的質(zhì)量吸收效率值約有高估50%以上,建議在550nm波長下柴油機(jī)碳顆粒的質(zhì)量吸收效率要經(jīng)常低于7m2·g-1。當(dāng)碳顆粒粘附在硫酸鹽粒子表面時(shí),會(huì)對(duì)其吸收能力造成不超過30%的增大。而當(dāng)煤煙隨機(jī)分布在粒子內(nèi)部時(shí),這會(huì)使得復(fù)折射指數(shù)在1.33~1.53間,半徑大于0.2μm粒子的平均吸收效率分別增長2.5~4倍。盡管如此,計(jì)算指出,對(duì)于實(shí)際的干氣溶膠群體來說,大氣中石墨碳粒子的質(zhì)量吸收效率低于10m2·g-1只會(huì)出現(xiàn)在以下情形中:即大部分碳都被包裹在粒子內(nèi)部,且主體氣溶膠的幾何平均半徑約大于0.06μm(對(duì)應(yīng)質(zhì)量中值直徑為0.34μm)。這也說明黑碳?xì)馊苣z的物理結(jié)構(gòu)及接觸環(huán)境會(huì)對(duì)其吸收和散射效率產(chǎn)生很重要的影響。

    此外,前人的工作總結(jié)中指出,光吸收性碳成分的復(fù)折射指數(shù)和吸收截面在一個(gè)較大的范圍內(nèi)波動(dòng)。但Bond等[69]對(duì)此的研究結(jié)果表明,光吸收性碳吸收性質(zhì)的變化并沒有通常所認(rèn)為的那樣大。對(duì)于未被包裹的粒子來說,550nm波長下所對(duì)應(yīng)的質(zhì)量吸收效率為(7.5±1.2)m2·g-1;同時(shí),建議強(qiáng)吸收性碳顆粒的復(fù)折射指數(shù)在一個(gè)較窄的范圍內(nèi),其最高值為1.95-0.79i,這也是與文獻(xiàn)中給出的大多數(shù)測(cè)量結(jié)果一致的。

    3 大氣低能見度相關(guān)的計(jì)算方法

    國際上以氣溶膠對(duì)能見度的惡化影響為主題的研究已經(jīng)進(jìn)行了幾十年,而如何對(duì)氣溶膠的光學(xué)特性進(jìn)行量化是科學(xué)家們比較感興趣的。換言之,如何利用現(xiàn)有的觀測(cè)數(shù)據(jù)來對(duì)能見度(或氣溶膠的總消光)進(jìn)行更好的估算和預(yù)測(cè),這也是當(dāng)前低能見度研究中有待努力解決的重要問題。

    3.1 IMPROVE項(xiàng)目建議的消光計(jì)算方法

    前面已經(jīng)提到,美國的IMPROVE監(jiān)測(cè)項(xiàng)目是能見度研究中最為持久的一個(gè)。在對(duì)大氣消光系數(shù)進(jìn)行計(jì)算時(shí), IMPROVE項(xiàng)目所提出的消光計(jì)算方法是通過測(cè)量到的氣溶膠物種來重建氣溶膠質(zhì)量濃度和環(huán)境消光,這也是用于評(píng)估區(qū)域霾公約(Regional Haze Rule,1999年)執(zhí)行情況的基礎(chǔ)。

    Hand等[70]對(duì)IMPROVE所使用的環(huán)境消光系數(shù)計(jì)算方法進(jìn)行了綜述報(bào)告,該報(bào)告通過對(duì)氣溶膠物種形式及其質(zhì)量濃度、光學(xué)吸濕增長因子f(RH)和干的質(zhì)量消光效率幾方面的討論,并經(jīng)過不斷的驗(yàn)證與完善,最后給出了改進(jìn)后的IMPROVE消光(bext)重建方案,計(jì)算形式如下:

    其中,細(xì)粒子(PM2.5)及土壤細(xì)顆粒(soil)的質(zhì)量濃度分別是由以下幾種成分的質(zhì)量濃度計(jì)算得到的:

    上述式子中,AS和AN分別表示硫酸銨((NH4)2SO4)和硝酸銨(NH4NO3),POM為有機(jī)氣溶膠,LAC為光吸收性的含碳成分。CM代表粗粒徑段的土壤粒子。每個(gè)氣溶膠物種前面的常系數(shù)分別對(duì)應(yīng)各自的干質(zhì)量散射(或吸收)效率??梢钥吹?,修訂后的消光計(jì)算方法將全粒徑范圍的硫酸銨、硝酸銨、有機(jī)氣溶膠(POM = ROC·OC,其中ROC取值為1.8),以及土壤粒子的總濃度分割為大粒徑段和小粒子段兩部分綜合考慮,細(xì)化了幾個(gè)主要的氣溶膠物種的消光貢獻(xiàn)。另外,重建方案中還將海鹽細(xì)顆粒(Sea Salt)引入到總的PM2.5化學(xué)物種里,考慮到海鹽細(xì)粒子可能是粗模態(tài)海鹽粒子中的細(xì)模態(tài)尾,報(bào)告也提出了一種適用于海鹽的新的f(RH)函數(shù)及其干的質(zhì)量散射效率,以此來對(duì)海鹽細(xì)粒子的消光貢獻(xiàn)進(jìn)行估計(jì)。同時(shí),針對(duì)各自站點(diǎn)的特殊性,還將特定地點(diǎn)所對(duì)應(yīng)的瑞利散射(Rayleigh Scattering)以及NO2氣體的光吸收作用考慮在內(nèi)。這一消光計(jì)算方法的形式相對(duì)要復(fù)雜,其中考慮的氣溶膠物種形式也比較完善,估算結(jié)果也具有很重要的參考價(jià)值。

    3.2 能見度的統(tǒng)計(jì)算法

    除了前面介紹的IMPROVE消光計(jì)算方法外,國內(nèi)的能見度研究中也提出了不少相類似的經(jīng)驗(yàn)計(jì)算方法。它們的主要思想都是基于顆粒物或主要化學(xué)成分對(duì)消光的貢獻(xiàn),同時(shí)綜合考慮氣象條件等影響因子,

    進(jìn)而從統(tǒng)計(jì)回歸的角度來進(jìn)行消光的估算。

    Yuan等[63]基于在臺(tái)灣高雄的兩個(gè)觀測(cè)站點(diǎn)所獲取的硫酸鹽、硝酸鹽以及相對(duì)濕度數(shù)據(jù),同時(shí)結(jié)合兩地的能見度日資料,提出了一種能見度的經(jīng)驗(yàn)回歸方案。模式結(jié)果顯示,能見度的變化對(duì)PM2.5中的硫酸鹽最敏感,這也在一定程度上反映出硫酸鹽粒子的高濃度及強(qiáng)吸濕增長能力對(duì)能見度的破壞作用。Tsai[23]的研究中,分別選取臺(tái)灣地區(qū)的一個(gè)高度城市化中心(臺(tái)北),一個(gè)高度工業(yè)化中心(高雄),以及兩個(gè)郊區(qū)中心站點(diǎn)(花蓮和臺(tái)東)的數(shù)據(jù),結(jié)合能見度和氣象觀測(cè)資料,給出了一個(gè)預(yù)測(cè)能見度的經(jīng)驗(yàn)方法。模型中同時(shí)考慮了PM10,SO2,O3和NO2等污染物,以及溫度、風(fēng)速、RH等氣象參量的共同影響?;貧w結(jié)果顯示,除了臺(tái)東的站點(diǎn)明顯受到遠(yuǎn)距離傳輸?shù)奈廴疚镉绊懲猓溆鄮讉€(gè)站點(diǎn)的能見度都是由局地機(jī)動(dòng)車的排放,道路交通產(chǎn)生的沙塵,以及工業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)中排放的污染物支配的。該方法綜合考慮了影響能見度的各類影響因素,包括主要污染物和氣象條件,相對(duì)比較完善。

    3.3 基于物理過程的能見度計(jì)算方法

    而與上述方法略有不同的是,Chen等[17]基于能見度對(duì)氣溶膠體積濃度和吸濕增長因子的敏感性分析,即在RH<90%時(shí),氣溶膠的消光系數(shù)與其體積濃度間呈線性相關(guān),高氣溶膠體積濃度是造成低能見度的關(guān)鍵因子;當(dāng)RH>90%時(shí),氣溶膠的消光能力隨RH呈指數(shù)增長,能見度的惡化主要由RH的增長決定。同時(shí),考慮到相應(yīng)數(shù)據(jù)資料在現(xiàn)實(shí)中的可獲取性,該研究利用HaChi(Haze in China)外場(chǎng)試驗(yàn)所觀測(cè)到的能見度、相對(duì)濕度以及從氣溶膠數(shù)濃度譜分布推算得到的體積濃度數(shù)據(jù),提出了一種霾天氣下低能見度消光計(jì)算的參數(shù)化方案。這與Clark等[71]所用到的英國氣象局能見度預(yù)報(bào)模式(Met Office Unified Model,MetUM)的基本理念是一致的。

    另外,為了降低變化的氣溶膠數(shù)譜分布型態(tài)對(duì)消光估算值的可能影響,還將粗細(xì)粒子體積比引入到了參數(shù)化方案中??偟膩碚f,參數(shù)化的結(jié)果與實(shí)測(cè)值比對(duì)的效果良好。這一消光計(jì)算方案綜合考慮了能見度的關(guān)鍵影響因子,物理意義十分明確。同時(shí),輸入?yún)⒘枯^少且相關(guān)數(shù)據(jù)在實(shí)際中易于獲取??紤]到中國地區(qū)廣泛的氣溶膠質(zhì)量濃度測(cè)量的這一優(yōu)勢(shì),氣溶膠體積濃度,以及粗細(xì)粒子質(zhì)量或體積比,它們都可以很容易地被應(yīng)用于對(duì)低能見度事件的預(yù)報(bào)中。此外,在HaChi夏季外場(chǎng)觀測(cè)中,較強(qiáng)吸濕性粒子的吸濕增長因子在高濕條件下近乎是恒定的[49],這也使得所提出的參數(shù)化方案的應(yīng)用性更加廣泛。

    3.4 各類能見度計(jì)算方法的不確定性討論

    基于歷史長期的氣溶膠光學(xué)測(cè)量和化學(xué)采樣,IMPROVE的消光計(jì)算方法同時(shí)將氣溶膠物種的質(zhì)量濃度及其吸濕性考慮在內(nèi),其結(jié)果無疑具有重要的參考意義;然而,這一消光計(jì)算方案還是不可避免地會(huì)存在其局限性。首先,其最大的問題在于有限的時(shí)間分辨率,由于化學(xué)采樣相對(duì)比較耗時(shí),幾小時(shí)平均的分析結(jié)果會(huì)大大削弱氣溶膠的日變化規(guī)律等特征;這對(duì)于氣溶膠時(shí)空變化性很高的地區(qū)來說會(huì)造成很大的不確定性。此外,對(duì)于消光估算的不確定性來說,其不僅依賴于對(duì)每個(gè)氣溶膠物種的形式假定及它們分別對(duì)應(yīng)的質(zhì)量散射效率和吸濕增長因子,同時(shí)還取決于采樣、測(cè)量以及分析過程中的準(zhǔn)確性和精度。

    具體而言,氣溶膠物種的化學(xué)形式假定方面的不確定性主要包括:(1)當(dāng)前細(xì)粒子中的硫酸鹽和硝酸鹽均假設(shè)為硫酸銨和硝酸銨,此種情況下,各成分的粒徑范圍及對(duì)應(yīng)的吸濕增長因子都會(huì)對(duì)計(jì)算的消光系數(shù)造成偏差。(2)ROC這一乘數(shù)因子,其在不同地區(qū)和不同污染狀況下對(duì)應(yīng)的取值范圍會(huì)存在很大不同,它的取值對(duì)最終重建的POM質(zhì)量及其消光都會(huì)造成影響。(3)另外,重建方程中的海鹽細(xì)粒子(NaCl)所含有的質(zhì)量是通過1.8·Cl來表示的,這與實(shí)際情況也是有偏差的。

    在大多數(shù)監(jiān)測(cè)站點(diǎn),干的質(zhì)量散射效率會(huì)隨著質(zhì)量濃度的增加而增大。這一增大趨勢(shì)用兩種單獨(dú)的方法進(jìn)行了處理。方案一是應(yīng)用了質(zhì)量濃度和散射系數(shù)間的多種統(tǒng)計(jì)回歸結(jié)果;但是,統(tǒng)計(jì)回歸出來的結(jié)果僅對(duì)回歸數(shù)據(jù)本身是強(qiáng)有效的。第二種方案是基于一個(gè)雙峰的細(xì)模態(tài)粒徑譜分布的物理模型提出的。小粒徑模態(tài)對(duì)應(yīng)著較低的質(zhì)量濃度,且粒子的光散射效率較低;而大粒徑模態(tài)是與較高質(zhì)量濃度且具有較強(qiáng)光散射效率的粒子相聯(lián)系的。不同的粒徑模態(tài)是質(zhì)量的函數(shù),而質(zhì)量散射效率即是按照這些不同粒徑模態(tài)的簡(jiǎn)單線性組合計(jì)算得到的。這一模型被應(yīng)用到了普遍存在于PM2.5中的那些物種上,即硫酸鹽、硝酸鹽和POM。這也說明,利用不同的估算方法,最終會(huì)得到不同的質(zhì)量散射效率因子。

    另外,物種的光散射增強(qiáng)因子,即與氣溶膠吸濕性相聯(lián)系的f(RH),也存在很大不確定性。IMPROVE消光計(jì)算方法中采用的是將小時(shí)分辨率的吸濕增長曲線做了24小時(shí)平均處理,以與氣溶膠質(zhì)量測(cè)量數(shù)據(jù)匹配。因此,最終得到的是一條“平滑過的”平均的

    f(RH)曲線,其代表性顯然是存在較大局限性的。此外,已有研究表明,有機(jī)物中也包括部分可溶性的有機(jī)碳(WSOC),它們?cè)赗H>85%的高相對(duì)濕度條件下會(huì)呈現(xiàn)出弱吸濕性。但在這一計(jì)算方法中,仍然假定有機(jī)物成分均為不吸濕的。這對(duì)于有機(jī)物所占份額偏高,且高濕環(huán)境經(jīng)常維持的地區(qū)而言,WSOC對(duì)消光的貢獻(xiàn)就更加不容忽視。

    LAC物種僅考慮了光吸收成分對(duì)可見光的吸收作用,沒有考慮如黑碳等成分對(duì)光的散射貢獻(xiàn)。據(jù)研究[72]表明,細(xì)粒子中黑碳的平均質(zhì)量散射效率約為(5.4±1.5)m2·g-1。此外,方程中給出的LAC質(zhì)量吸收效率略有偏高[66]。且在不同的國家和地區(qū),光吸收性成分所對(duì)應(yīng)的吸收效率會(huì)出現(xiàn)不同程度的差異,這一數(shù)值也應(yīng)根據(jù)具體情況進(jìn)行相應(yīng)的調(diào)整。最后,氣溶膠化學(xué)成分的粒徑分布特征(城市、鄉(xiāng)村及自然背景條件下各不同)及其混合狀態(tài)也都不容易確定,而這些方面對(duì)于氣溶膠消光的影響還有待進(jìn)一步的評(píng)估和細(xì)化。

    Ryan[73]的最新研究指出,根據(jù)IMPROVE所提供的修正后的消光計(jì)算公式[74-75],利用日均的氣溶膠物種質(zhì)量濃度以及光學(xué)吸濕增長因子對(duì)能見度進(jìn)行估算,結(jié)果表明估算值與積分式濁度計(jì)實(shí)測(cè)值推算出的消光系數(shù)之間存在不同程度的不確定性[76]。另外,還有研究指出[77],將各個(gè)物種均一的背景顆粒物濃度用于整個(gè)東西部地區(qū)的能見度計(jì)算也會(huì)對(duì)結(jié)果產(chǎn)生誤差,因?yàn)槠渲泻雎粤藲馊苣z物種空間分布上的巨大差異。同時(shí),不同區(qū)域和國家間污染物的跨界輸送問題也會(huì)對(duì)能見度的估計(jì)造成較大的不確定性[78]。此外,由于中國地區(qū)氣溶膠物種的形式多樣,且存在較大的時(shí)空差異性,IMPROVE所建議的消光計(jì)算方法的應(yīng)用也必然會(huì)存在很嚴(yán)重的問題。

    3.4.2 能見度統(tǒng)計(jì)回歸算法和物理計(jì)算方法的不確定性

    前面已經(jīng)指出,用于能見度估算的統(tǒng)計(jì)算法一般是基于顆粒物或主要化學(xué)成分對(duì)消光的貢獻(xiàn),同時(shí)綜合考慮氣象條件等影響因子,進(jìn)而從統(tǒng)計(jì)回歸的角度來進(jìn)行消光的計(jì)算。

    然而,它們與IMPROVE的消光計(jì)算方法都存在一個(gè)重大的不足,即該統(tǒng)計(jì)方法中所用到的化學(xué)組分?jǐn)?shù)據(jù)的時(shí)間分辨率較低,因此回歸結(jié)果的代表性也必然會(huì)受到相應(yīng)的影響。此外,統(tǒng)計(jì)方法中若綜合考慮能見度的各類影響因素,包括主要污染物和氣象條件,雖然理論上相對(duì)比較完善;但與此同時(shí),回歸計(jì)算中的輸入?yún)⒘枯^多,且這些參量彼此間也會(huì)存在相互關(guān)聯(lián)和影響,因此統(tǒng)計(jì)回歸的效果也會(huì)受到一定的影響。

    基于物理過程的消光計(jì)算方法,其輸入?yún)⒘康臅r(shí)間分辨率都要較化學(xué)數(shù)據(jù)的高很多,具有相對(duì)較好的時(shí)效性。需要注意的是,由于中國地區(qū)氣溶膠物種復(fù)雜多樣,其時(shí)空分布呈現(xiàn)高度的變化性;另一方面,部分地區(qū)有機(jī)物等的含量及吸濕性都可能存在較大差異。因此,這一方案中對(duì)于氣溶膠吸濕性的表示方法可能也會(huì)隨地域而變。氣溶膠的吸濕性是由氣溶膠的數(shù)譜分布和化學(xué)成分共同決定的。因此,建議在對(duì)氣溶膠吸濕性進(jìn)行研究時(shí),還應(yīng)開展更多氣溶膠數(shù)譜分布和吸濕性方面的觀測(cè)。在測(cè)量?jī)x器有限的地區(qū),可以考慮利用氣溶膠化學(xué)采樣數(shù)據(jù)推算出氣溶膠的吸濕性參量,進(jìn)而得到相應(yīng)的氣溶膠吸濕性方面的結(jié)果。

    4 總結(jié)與建議

    由大氣細(xì)粒子污染所導(dǎo)致的大氣低能見度事件,它們的主要影響因子可以依次概括為:氣溶膠的質(zhì)量濃度、粒徑譜分布、化學(xué)成分、吸濕增長特性、黑碳及其混合狀態(tài)等。大氣消光系數(shù)作為衡量能見度好壞的有效指標(biāo)之一,在對(duì)低能見度的研究和預(yù)報(bào)中常常需要對(duì)其進(jìn)行計(jì)算。常用到的消光計(jì)算方法包括基于化學(xué)組分和吸濕性測(cè)量的IMPROVE方案,基于消光影響因素的統(tǒng)計(jì)回歸算法,以及基于氣溶膠光學(xué)本質(zhì)的物理計(jì)算三大類。這些算法都具有自身的優(yōu)點(diǎn),但同時(shí)也包含不同程度的不確定性。

    概括起來,IMPROVE的消光計(jì)算方法綜合考慮了各個(gè)氣溶膠物種及其吸濕性對(duì)消光的影響,但其計(jì)算結(jié)果的時(shí)間分辨率較低,且存在多方面的不確定性。對(duì)統(tǒng)計(jì)回歸算法而言,其輸入?yún)?shù)較復(fù)雜,且時(shí)間分辨率有限,而參量相互之間的聯(lián)系也會(huì)對(duì)回歸效果產(chǎn)生一定的影響。基于物理過程的消光計(jì)算方案則具有相對(duì)較高的時(shí)間分辨率,且從氣溶膠的光學(xué)本質(zhì)考慮,物理意義明確;輸入?yún)?shù)也易于獲取,因此該方法具有很大的推廣價(jià)值。

    從當(dāng)前實(shí)際低能見度監(jiān)測(cè)和預(yù)報(bào)工作中的時(shí)效性、準(zhǔn)確性以及普適性方面考慮,建議更多的應(yīng)用基于氣溶膠消光本質(zhì)的這一物理計(jì)算方案。即在常規(guī)的業(yè)務(wù)臺(tái)站觀測(cè)中,在儀器和條件允許的情況下,可以進(jìn)行更多高時(shí)間分辨率的氣溶膠數(shù)譜分布和分粒徑的吸濕性觀測(cè),以及高精度的相對(duì)濕度測(cè)量,以提供消光計(jì)算方法所需的相應(yīng)輸入?yún)?shù)。對(duì)于儀器設(shè)備有限的地區(qū),如果不便開展氣溶膠數(shù)譜和吸濕性的測(cè)量,可以考慮分別利用PM2.5和化學(xué)采樣數(shù)據(jù)來獲取氣溶膠污染及吸濕增長特性方面的相關(guān)信息,以服務(wù)于常規(guī)的業(yè)務(wù)預(yù)報(bào)。此外,高精度的相對(duì)濕度測(cè)量是非常有必要的,這是由于在高相對(duì)濕度情況下,氣溶膠消光

    系數(shù)對(duì)相對(duì)濕度的變化十分敏感,相對(duì)濕度的微小波動(dòng)會(huì)對(duì)氣溶膠的總消光造成很大的影響。這不僅對(duì)臺(tái)站的業(yè)務(wù)觀測(cè)質(zhì)量提出了很高的要求,希望能夠定期利用露點(diǎn)儀和干濕球的數(shù)據(jù)對(duì)相對(duì)濕度的測(cè)量結(jié)果進(jìn)行標(biāo)定和質(zhì)量控制。同時(shí),也需要未來有更高精度的濕度傳感器應(yīng)用于業(yè)務(wù)監(jiān)測(cè)。

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    A Review of lnf l uence Factors and Calculation of Atmospheric Low Visibility

    Chen Jing, Zhao Chunsheng
    (Department of Atmospheric and Oceanic Sciences, School of Physics, Peking University, Beijing 100871)

    Atmospheric low visibility events are commonly caused by special meteorological processes, such as fog, haze, rain, snow, and dust storm. With rapid urbanization and increasing pollutant emission, visibility could be further degraded; and this has become a pervasive and urgent environmental problem in China. Regarding fi rstly the current pollution status in our country and corresponding researches both at home and abroad, then the research work is done to illustrate the theoretical calculation of atmospheric extinction, along with main inf l uence factors of the low visibility. Moreover, the progress and the corresponding advantages and disadvantages of extinction estimation methods are summarized and discussed. Consequently, some specific suggestions are proposed for future visibility monitoring and research in China.

    atmospheric light extinction, low visibility, atmospheric aerosol, aerosol hygroscopicity

    10.3969/j.issn.2095-1973.2014.04.007

    2013年6月17日;

    2013年7月20日

    陳靜(1986—),Email:chen_jing@pku.edu.cn

    資助信息: 國家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目(2011CB403402);國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41375134)

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