基于NIR及PLS-PCR-SVR預(yù)測森林土壤有機(jī)碳含量

李耀翔，汪洪濤，耿志偉，張 鵬，徐浩凱

(東北林業(yè)大學(xué)工程技術(shù)學(xué)院，黑龍江哈爾濱150040)

森林土壤碳庫是全球土壤碳庫的重要組成部分，也是森林生態(tài)系統(tǒng)中的最大碳庫，約占全球土壤碳儲量的73%，森林土壤碳庫的微小變化都會對大氣CO2濃度及全球變化產(chǎn)生巨大影響［1］。森林土壤碳庫分為有機(jī)碳和無機(jī)碳，其中以有機(jī)碳為主，且有機(jī)碳含量是表征土壤有機(jī)質(zhì)的重要方式。土壤有機(jī)質(zhì)作為土壤肥力保持的重要因子，在為作物提供養(yǎng)料，改善土壤物理性質(zhì)，防止土壤侵蝕，實(shí)現(xiàn)土壤的可持續(xù)利用以及提高森林土壤的涵養(yǎng)水源功能方面發(fā)揮重要作用，可以確保植物的生長發(fā)育與種群的演替。因此，尋求快速測定土壤有機(jī)碳含量的方法在森林土壤理化性質(zhì)、森林可持續(xù)利用及森林生態(tài)系統(tǒng)的相關(guān)研究中至關(guān)重要。

由于不同的有機(jī)物含有不同的基團(tuán)，不同的基團(tuán)有不同的能級，不同的基團(tuán)和同一基團(tuán)在不同物理化學(xué)環(huán)境中對近紅外光的吸收波長都有明顯差別，且吸收系數(shù)小，發(fā)熱少，因此近紅外光譜可作為獲取信息的一種有效的載體［2-3］。近年來，近紅外反射光譜分析技術(shù)(NIR)是一種快速、環(huán)保、無損傷、簡便的技術(shù)，波長范圍介于350～2 500 nm之間，近紅外光主要吸收含氫基團(tuán)X-H(X=C、N、O)振動的倍頻和合頻，這些基團(tuán)反映大多數(shù)有機(jī)物的組成和結(jié)構(gòu)信息［2］。近紅外反射光譜分析技術(shù)在農(nóng)業(yè)、林業(yè)、中藥、煙草、食品等行業(yè)中都有廣泛的應(yīng)用，并已成為一種快速的例行分析方法［4-6］。目前，關(guān)于近紅外反射光譜分析技術(shù)在木材的物理和化學(xué)性質(zhì)方面研究較多，包括木材的密度、含水率、力學(xué)性質(zhì)，纖維素、木質(zhì)素和總纖維素等方面［7-9］，并且分析應(yīng)用領(lǐng)域不斷拓寬，用于土壤成分分析的研究日益趨增，其中包括土壤有機(jī)質(zhì)、含水率、全氮和pH等［10-28］。土壤的組成包括礦物質(zhì)、有機(jī)質(zhì)和微生物等，它們的構(gòu)成包含豐富的氫基團(tuán)，而含氫基團(tuán)是關(guān)乎土壤有機(jī)碳含量的重要信息，因此，近紅外光譜可以有效地反映土壤有機(jī)碳含量情況，為快速測定土壤有機(jī)碳含量提供了技術(shù)可行性。

該研究利用近紅外光譜技術(shù)建立小興安嶺林區(qū)土壤有機(jī)碳含量的定量分析模型，可以實(shí)現(xiàn)對森林土壤有機(jī)碳含量的快速、無損、精準(zhǔn)檢測，為野外實(shí)時(shí)、大面積、快速地測定森林土壤有機(jī)碳含量提供了技術(shù)支持，為林區(qū)撫育管理的有效施行提供技術(shù)支持和理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 土壤樣品的采集與制備 土壤樣品采自東北小興安嶺帶嶺林業(yè)局東方紅林場，該林場位于 46°50＇～46°59＇N，128°57＇～129°37＇E，海拔 650 m。該區(qū)屬溫帶季風(fēng)性氣候，夏季溫暖多雨，冬季嚴(yán)寒多雪，年均氣溫1.5℃，年平均降水量670 mm，無霜期約114 d［29］。樹種以落葉松為主，平均年齡19 a，平均胸徑14 cm，平均樹高11 m，郁閉度為0.9，林區(qū)土壤為暗棕壤。

研究樣地以東方紅林場林區(qū)小班為單位，從中隨機(jī)選取10個(gè)小班，每個(gè)小班分別設(shè)置對照和撫育2塊樣地，共有20塊，單塊面積為50 m×20 m，每塊樣地沿對角線布置3個(gè)取土樣方，每個(gè)樣方分為上下2層，上層為0～10 cm，下層為10～20 cm，每層取1個(gè)土壤樣本，最終獲得120個(gè)土壤樣本。將土壤樣品帶回實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行風(fēng)干處理，使用木棒壓磨、去除肉眼可見的砂礫和植物殘?bào)w，然后過40目土壤篩均勻混合。

1.2 土壤樣品近紅外光譜采集與分析 土壤樣品近紅外光譜采集所用的儀器為美國ASD公司制造LabSpec Pro近紅外光譜儀，它是一款通用便攜式的儀器，配有內(nèi)置光源(色溫為3 000 K)、光纖探頭和旋轉(zhuǎn)樣品杯，光譜儀的光譜測量范圍為28 571～4 000 cm-1(350～2 500 nm)，輸出的波段為2 151，分辨率為2 cm-1(波數(shù)單位)，每條土壤近紅外光譜取30次掃描的平均值，每10個(gè)樣品進(jìn)行一次背景校正［30］。

應(yīng)用多變量統(tǒng)計(jì)分析軟件The Unscrambler和仿真軟件MATLAB，結(jié)合PLS，SVR和PCR 3種方法建立土壤樣品有機(jī)碳含量的校正模型，并采用完全交互預(yù)測方式獲得樣品預(yù)測模型的相關(guān)參數(shù)。

1.3 建模方法

1.3.1 偏最小二乘(PLS)建模。將n(120)個(gè)土壤樣品m(1)個(gè)組分的土壤有機(jī)碳含量濃度矩陣Y=(yij)n×m和儀器測定n(120)個(gè)土壤樣品p(2 151)個(gè)波長點(diǎn)處吸光度矩陣X=(xij)n×xp分解成特征向量形式:Y=UQ+F;X=TP+E

其中U和T分別為n行d列(d為抽象組分?jǐn)?shù))的濃度特征因子矩陣和吸光度特征因子矩陣，Q為d×m階濃度載荷矩陣，P為d×p階吸光度載荷矩陣，F(xiàn)和E分別為n×m，n×p階濃度殘差陣和吸光度殘差陣。

PLS法是根據(jù)特征向量的相關(guān)性分解Y和X，建立回歸模型:U=TB+Ed，其中Ed為隨機(jī)誤差陣，B為d維對角回歸系數(shù)矩陣。

待測樣品，如果吸光度向量為X，則濃度為:Y=X(UX)'BQ

1.3.2 支持向量機(jī)回歸(SVR)方法。該法可以實(shí)現(xiàn)非線性擬合，同時(shí)能夠防止過擬合現(xiàn)象的出現(xiàn)。主要是用f(x)擬合目標(biāo)值yk(土壤有機(jī)碳含量)，構(gòu)造函數(shù)為:f(x)=∑(ai-其中都可以由優(yōu)化方程求得，K(xi，x)是某種核函數(shù)(線性核函數(shù)、多項(xiàng)式核函數(shù)、徑向基核函數(shù)等)，不同的核函數(shù)建立的模型的預(yù)測效果不同，該文使用線性核函數(shù)。

1.3.3 主成分回歸。該法是設(shè)法將原來眾多具有一定相關(guān)性的自變量，通過線性組合的方式重新組合成一組較少的線性無關(guān)的綜合指標(biāo)來代表原來的指標(biāo)，新變量能反映原變量的絕大部分信息，通過這種方式達(dá)到降維的目的。

假設(shè)實(shí)際問題有p(2 151)個(gè)波長指標(biāo)，這p個(gè)波長指標(biāo)可看作 p個(gè)隨機(jī)變量，記為 X1，X2，...，Xp，主成分回歸就是要把這p個(gè)波長指標(biāo)的問題轉(zhuǎn)變?yōu)橛懻損個(gè)波長指標(biāo)的線性組合成新指標(biāo)的問題，而這些新的指標(biāo)F1，F(xiàn)2，...，F(xiàn)k(k＜p)充分表征了原指標(biāo)的大部分信息，并且相互獨(dú)立，其中:

前k個(gè)變量可以代表原始數(shù)據(jù)的絕大部分信息，在研究土壤有機(jī)碳含量問題時(shí)，即使不考慮后面變量也無損大局。主成分不僅起到濃縮信息作用，還具有不相關(guān)的性質(zhì)，消除了變量間的多重共線性，避免信息重疊。

1.4 模型評價(jià) 評價(jià)化學(xué)計(jì)量學(xué)建立的模型性能的基本指標(biāo)有相關(guān)系數(shù)R和均方根誤差RSME，評價(jià)應(yīng)用建立的模型預(yù)測樣品時(shí)的基本指標(biāo)有相關(guān)系數(shù)R、均方根誤差RSME和預(yù)測標(biāo)準(zhǔn)差SEP等。

相關(guān)系數(shù)(R)取值越接近1，模型擬合性越好:

均方根誤差越小，模型的擬合效果越好，預(yù)測精度越高:

校正標(biāo)準(zhǔn)差SEC越小，模型擬合的效果越好:

預(yù)測標(biāo)準(zhǔn)差SEP越小，模型的預(yù)測精度越高:

式中n為建模樣本數(shù)，yi為實(shí)測值，y為預(yù)測值，為實(shí)測值的平均值，Bias為系統(tǒng)偏差。

2 結(jié)果與分析

按國家標(biāo)準(zhǔn)-重鉻酸鉀外加熱法測定了120個(gè)土壤樣品的有機(jī)碳含量，結(jié)果見表1。其中上層土壤有機(jī)碳含量平均值為87.616 g/kg，下層平均值為61.959 g/kg，上層土壤的有機(jī)碳含量平均值高于下層土壤。

表1 土壤有機(jī)碳含量的分布

2.1 土壤樣品的近紅外光譜 圖1為120條不同有機(jī)碳含量的土壤樣品的近紅外光譜。從光譜圖的整體來看，3條光譜的變化趨勢基本一致，最顯著的特征是近紅外光譜均在1 414，1 918，2 207 nm附近出現(xiàn)較強(qiáng)的吸收峰，光譜的吸光度隨著有機(jī)碳含量的增大而增大，說明土壤近紅外光譜的吸光度對土壤有機(jī)碳含量有一定的響應(yīng)。這主要是由于1 414 nm波長吸收峰與亞甲基CH2、C-H組合頻和烴類或脂肪類有關(guān);1 918 nm波長吸收峰與水分子O-H;2 207 nm波長對應(yīng)芳基C-H、CONH2、β-折疊結(jié)構(gòu)中與肽主鏈呈直角的N-H和C=O［33］，這些特征波長點(diǎn)能很好地反映樣品的基團(tuán)信息，不同基團(tuán)的吸收峰和吸收強(qiáng)度不同，由于土壤樣品的有機(jī)碳含量不同，使各個(gè)樣品的基團(tuán)含量不同，最終使光譜特征發(fā)生相應(yīng)的變化。

土壤近紅外光譜均在1 414、1 918、2 207 nm附近出現(xiàn)較強(qiáng)的吸收峰，這與申艷［31］、Cozzolino 和 Moron［32］得到的土壤近紅外光譜圖比較相似，但峰值出現(xiàn)的位置稍有差異。關(guān)于吸收峰對應(yīng)基團(tuán)響應(yīng)與Cozzolino和Moron研究相似，但是對應(yīng)基團(tuán)稍有不同，他們認(rèn)為1 400 nm處的峰通常與O-H鍵及脂肪C-H鍵有關(guān)，1 900 nm處的峰通常與氨基化合物中的N-H和O-H鍵有關(guān)，而2 200 nm處的峰通常是由羒基化合物的O-H鍵、氨基化合物的N-H鍵、胺基中的N-H鍵以及脂肪鏈中的C-H鍵振動引起的。

圖1 原始的不同有機(jī)碳含量的土壤樣品近紅外光譜

2.2 基于全波段光譜的預(yù)測模型 基于樣品的原始近紅外光譜數(shù)據(jù)，為分析預(yù)處理方法對校正模型效果的影響，分別采用未處理、S+MSC、S+d1、S+d2、S+MSC+d1、S+MSC+d2(S為Savitzky-Golay平滑處理，MSC為多元散射校正，d1為一階導(dǎo)數(shù)，d2為二階導(dǎo)數(shù))預(yù)處理方法結(jié)合PLS、SVR及PCR方法建立模型，獲得樣品的校正模型和預(yù)測模型的參數(shù)結(jié)果如表2～7。

由表2～7可知:采用同一種光譜預(yù)處理方法，不同的建模方法獲得樣品的校正模型和預(yù)測模型的參數(shù)不同，最佳的主成分?jǐn)?shù)也各不相同。同樣，應(yīng)用同一種建模方法，但采用不同的光譜預(yù)處理方法，獲得樣品的校正模型和預(yù)測模型的參數(shù)也不同。無論采用哪種光譜預(yù)處理方法，PLS法建立校正模型和預(yù)測模型的R最大，RMSE、SE的值較小，同時(shí)3種方法建立的模型效果依次為:PLS＞SVR＞PCR。

光譜經(jīng)過預(yù)處理之后，無論應(yīng)用何種方法建模，樣品校正模型和預(yù)測模型的R明顯變高，RMSE、SE明顯變小，主成分?jǐn)?shù)也有所不同。由此說明，光譜預(yù)處理方法的采用有利于改善模型的效果，但是預(yù)處理方法的交叉使用對模型效果的改變程度也各不相同。

由表2～7亦可知:在全波段譜區(qū)，對光譜采用平滑、多元散射校正和一階導(dǎo)數(shù)(S+MSC+d1)預(yù)處理，應(yīng)用PLS方法建模，樣品校正模型和預(yù)測模型效果最好。相關(guān)參數(shù)為:校正模型的 R、RMSE、SEC 分別為0.761 2、0.514 9、0.515 2;預(yù)測模型的 R、RMSE、SEP 分別為0.739 2、0.515 3、0.515 7，最佳主成分?jǐn)?shù)為7。

綜上比較，在全波段譜區(qū)，采用S+MSC+d1光譜預(yù)處理方法，應(yīng)用PLS方法建立的校正模型和預(yù)測模型效果較好。

表2 原始光譜的全波段校正與預(yù)測模型結(jié)果

表4 S+d1方法預(yù)處理全波段光譜校正與預(yù)測模型結(jié)果

2.3 基于優(yōu)選譜區(qū)的預(yù)測模型 譜區(qū)優(yōu)選是數(shù)據(jù)集壓縮的常用方法，從樣品的光譜信息中可知，近紅外光譜的數(shù)據(jù)點(diǎn)一般達(dá)到上千個(gè)，短波區(qū)的近紅外光譜信息較弱，而在1 300～2 500 nm的光譜信息較為豐富。在利用光譜建模時(shí)，選擇譜區(qū)過寬，會增加無效信息，過窄會減少有效信息，所以譜區(qū)的優(yōu)選是建立較好模型的重要環(huán)節(jié)。為獲取最佳譜區(qū)，首先計(jì)算全光譜每個(gè)波長點(diǎn)的吸光度與分析的參比值［33］的相關(guān)性，得到各個(gè)波長點(diǎn)吸光度對參比值的回歸系數(shù)，再根據(jù)回歸系數(shù)進(jìn)行優(yōu)選。由土壤樣品全光譜吸光度和有機(jī)碳含量值回歸系數(shù)分布圖可以得出，至少有3段回歸系數(shù)比較平滑的譜區(qū)與土壤有機(jī)碳含量有很高的相關(guān)性，即1 380～1 450 nm，1 800～1 950 nm，2 050～2 300 nm這3段光譜作為建模譜區(qū)(圖2)，進(jìn)一步分析確定最佳譜區(qū)。對土壤樣品的近紅外光譜在選定譜區(qū)內(nèi)進(jìn)行不同的預(yù)處理，并分別應(yīng)用PLS、SVR和PCR 3種方法建立土壤有機(jī)碳含量的數(shù)學(xué)模型。優(yōu)選譜區(qū)，不同的預(yù)處理方法，內(nèi)部完全交互預(yù)測獲得校正模型和預(yù)測模型的相關(guān)參數(shù)如表8～10。

表5 S+d2方法預(yù)處理全波段光譜校正與預(yù)測模型結(jié)果

表6 S+MSC+d1方法預(yù)處理全波段光譜校正與預(yù)測模型結(jié)果

表7 S+MSC+d2方法預(yù)處理全波段光譜校正與預(yù)測模型結(jié)果

由表2～7和表8～10可知:經(jīng)過譜區(qū)優(yōu)選后，無論采用何種預(yù)處理方法，應(yīng)用何種建模方法，所得到的校正和預(yù)測模型效果都優(yōu)于未做譜區(qū)優(yōu)選的模型。由表8～10可知:在優(yōu)選譜區(qū)建立土壤有機(jī)碳含量的預(yù)測模型，無論應(yīng)用何種建模方法，S+MSC+d1預(yù)處理后建立的模型優(yōu)于其他預(yù)處理后的模型，最佳主成分?jǐn)?shù)各有不同，這一結(jié)果也呼應(yīng)了上面S+MSC+d1預(yù)處理方法可以優(yōu)化模型的作用。采用同一種預(yù)處理方法，應(yīng)用不同的建模方法可知:PLS方法建立的模型優(yōu)于其他2種方法所得的模型，最佳主成分?jǐn)?shù)各有不同，這一結(jié)果也呼應(yīng)了PLS是3種建模方法中最優(yōu)的分析結(jié)果。

圖2 土壤近紅外光譜吸光度和有機(jī)碳含量值回歸系數(shù)分布

綜上可知，土壤樣品光譜優(yōu)選區(qū)域?yàn)? 380～1 450 nm，1 800～1 950 nm，2 050～2 300 nm，采用平滑、多元散射校正和一階導(dǎo)數(shù)預(yù)處理方法，應(yīng)用偏最小二乘(PLS)方法建立的預(yù)測模型最優(yōu)，土壤樣品有機(jī)碳含量模型的參數(shù)如下:校正模型的 R、RMSE、SEC 分別為0.805 2、0.512 2、0.512 5;預(yù)測模型的 R、RMSE、SEP 分別為0.768 1、0.514 3、0.514 6，最佳主成分?jǐn)?shù)為8。同時(shí)給出全波段和優(yōu)選譜區(qū)的校正模型土壤樣品有機(jī)碳含量的預(yù)測值和實(shí)測值的關(guān)系(圖3)，由此可知，該模型具備一定森林土壤有機(jī)碳含量的預(yù)測能力。

表8 PLS方法下不同預(yù)處理方法在優(yōu)選波段的校正與預(yù)測模型結(jié)果

表9 SVR方法下不同預(yù)處理方法在優(yōu)選波段的校正與預(yù)測模型結(jié)果

表10 PCR方法下不同預(yù)處理方法在優(yōu)選波段的校正與預(yù)測模型結(jié)果

圖3 校正模型預(yù)測值與實(shí)測值的關(guān)系

3 結(jié)論

該研究基于近紅外光譜技術(shù)，通過不同的預(yù)處理方法交叉運(yùn)用，全波段譜區(qū)和優(yōu)選譜區(qū)的選取，不同的建模方法(PLS、SVR、PCR)的應(yīng)用，建立了小興安嶺次生林土壤有機(jī)碳含量的校正模型和預(yù)測模型。從森林土壤的光譜可知，吸光度隨土壤有機(jī)碳含量的增加而增加，并且在波長1 414、1 918、2 207 nm附近出現(xiàn)較強(qiáng)的吸收峰。當(dāng)光譜區(qū)域?yàn)閮?yōu)選譜區(qū)，光譜數(shù)據(jù)預(yù)處理方法為Savitzky-Golay平滑+多元散射校正+一階導(dǎo)數(shù)，建模方法為PLS，主成分?jǐn)?shù)為8時(shí)，建立的校正模型有最佳預(yù)測效果。其中校正模型的R、RMSE、SEC分別為0.805 2、0.512 2、0.512 5;預(yù)測模型的 R、RMSE、SEP分別為0.768 1、0.514 3、0.514 6，最佳主成分?jǐn)?shù)為8。結(jié)果表明:應(yīng)用近紅外光譜技術(shù)結(jié)合不同預(yù)處理方法、譜區(qū)優(yōu)選、不同建模方法可以尋找有效測定森林土壤有機(jī)碳含量的新方法，為大面積、實(shí)時(shí)、精準(zhǔn)測定森林土壤有機(jī)碳含量提供了新檢測技術(shù)，為施行有效的林區(qū)撫育管理提供技術(shù)和理論依據(jù)。

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