京津冀地區(qū)大氣NO2污染特征研究

鄭曉霞，李令軍，趙文吉，趙文慧

京津冀地區(qū)大氣NO2污染特征研究

鄭曉霞1，李令軍2*，趙文吉1，趙文慧2

1. 首都師范大學(xué)資源環(huán)境與地理信息系統(tǒng)北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100048；2. 北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測(cè)中心，北京 100048

京津冀都市圈作為全國(guó)主要的重化工業(yè)基地，區(qū)域性大氣污染問(wèn)題成為關(guān)注的焦點(diǎn)。NO2作為二次顆粒物及光化學(xué)污染物的重要前體物，了解其在時(shí)空尺度的污染特征對(duì)于保護(hù)公眾康健及大氣污染綜合治理具有重要意義。本研究主要基于OMI遙感反演數(shù)據(jù)并結(jié)合部分地面監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，研究了2005—2013年京津冀NO2區(qū)域污染特征。結(jié)果表明：京津冀NO2柱濃度總體呈現(xiàn)逐年升高的趨勢(shì)，年平均增長(zhǎng)速率可達(dá)5.69%。在空間格局上呈東南平原區(qū)高、西北山區(qū)低的特征，平原的年均柱濃度是山區(qū)的3倍多；平原區(qū)存在兩大NO2高值區(qū)域，分別為北京-天津-唐山區(qū)域和石家莊-邢臺(tái)-邯鄲區(qū)域；9年內(nèi)，NO2高值范圍不斷擴(kuò)大，且呈現(xiàn)明顯的連片趨勢(shì)。各城市大氣NO2在9年內(nèi)的增長(zhǎng)趨勢(shì)也表現(xiàn)出明顯的空間差異性。其中石家莊、唐山、邢臺(tái)等NO2重度污染區(qū)域的增長(zhǎng)速率最大，衡水、滄州、秦皇島、廊坊等中度污染區(qū)域的增長(zhǎng)速率次之，承德、張家口等輕度污染區(qū)域的增長(zhǎng)速率最小。京津冀NO2柱濃度具有顯著的季節(jié)變化特征，總體表現(xiàn)為秋冬高、春夏低，但山區(qū)與平原區(qū)差異較大。人口密度、能源消耗、機(jī)動(dòng)車排放等人為因素與京津冀NO2污染密切相關(guān)，不同城市的首要影響因素卻不同。北京NO2柱濃度變化主要受機(jī)動(dòng)車排放影響，天津、唐山、石家莊、邯鄲、邢臺(tái)地區(qū)主要受工業(yè)燃煤的影響，其次為機(jī)動(dòng)車排放。人為因素對(duì)平原區(qū)NO2柱濃度的影響作用始終占據(jù)主導(dǎo)地位，對(duì)山區(qū)的主導(dǎo)作用從2006年開(kāi)始突顯。此外，京津冀平原區(qū)NO2重污染中心的形成還受到特殊地形和不利的氣象條件影響。2008奧運(yùn)年，京津冀空氣質(zhì)量得到迅速且有效的改善，說(shuō)明北京及周邊省市聯(lián)合開(kāi)展大氣污染治理及監(jiān)管工作的有效性及必要性。

京津冀；臭氧監(jiān)測(cè)儀；NO2；區(qū)域污染

NO2作為大氣中一種重要的痕量氣體，是我國(guó)及歐美國(guó)家環(huán)保部門監(jiān)測(cè)的主要大氣污染物之一。大氣中高濃度的NO2嚴(yán)重影響空氣質(zhì)量，危害環(huán)境效益(Richer等，2005；Schaap等，2013)。其與氨、水分等成分作用可產(chǎn)生二次顆粒物污染，與揮發(fā)性有機(jī)物在高溫、日照等條件下可生成臭氧等光化學(xué)二次污染物。隨著大氣污染物病理研究的深入，發(fā)現(xiàn)人們長(zhǎng)時(shí)間暴露在富含高濃度二氧化氮、細(xì)顆粒物或臭氧大氣環(huán)境中，極易導(dǎo)致健康人群（尤其是兒童和老人）產(chǎn)生肺部及呼吸系統(tǒng)疾病，加重呼吸系統(tǒng)疾病患者病情（Carbon，2004；楊維等，2013；）。大氣中NO2主要來(lái)自自然源和人為源排放。自然源排放主要包括微生物排放、閃電過(guò)程、平流層光化學(xué)過(guò)程和生物質(zhì)自然燃燒等。人為產(chǎn)生的NO2主要來(lái)自高溫燃燒過(guò)程的釋放，例如機(jī)動(dòng)車尾氣排放、工農(nóng)業(yè)活動(dòng)釋放等(李龍等，2013；田賀忠等，2001；陶金花等，2009)。隨著經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，我國(guó)NO2排放量逐年升高，成為全球氮氧化物污染最為嚴(yán)重的地區(qū)之一(Zhang等，2009；Miyazaki等，2011)。京津冀都市圈作為全國(guó)主要的重化工業(yè)基地，以汽車工業(yè)、電子工業(yè)、機(jī)械工業(yè)、冶金工業(yè)為主，形成了中國(guó)乃至世界的大氣重污染區(qū)。2013年全國(guó)十大污染城市排名中，河北共有7個(gè)城市出現(xiàn)。鑒于以上，掌握京津冀地區(qū)NO2污染現(xiàn)狀、時(shí)空變化規(guī)律及污染來(lái)源對(duì)于合理治理大氣污染、提高空氣質(zhì)量具有重要意義。

自1995年起，全球臭氧監(jiān)測(cè)儀（GOME）開(kāi)始對(duì)全球NO2進(jìn)行觀測(cè)，使得利用衛(wèi)星遙感手段直接測(cè)量氮氧化物的濃度分布成為可能。相較于地面觀測(cè)站點(diǎn)分布不均、數(shù)量有限的不足，衛(wèi)星遙感可以提供全球范圍內(nèi)長(zhǎng)時(shí)間序列的觀測(cè)資料。除此之外，衛(wèi)星遙感可以捕捉地面NO2濃度的差異，且偏

差較小。作為化石能源消耗和污染物排放的示蹤，遙感反演的NO2柱濃度開(kāi)始用于研究各地區(qū)氮氧化物的污染情況。Richter等利用1996─2004年GOME和SCIAMACHY對(duì)流層NO2柱濃度數(shù)據(jù)，對(duì)全球?qū)α鲗覰O2柱濃度變化趨勢(shì)進(jìn)行研究，結(jié)果發(fā)現(xiàn)西歐、波蘭等工業(yè)區(qū)NO2濃度呈大幅下降，美國(guó)東海岸中部以及日本等地工業(yè)區(qū)NO2濃度略呈下降趨勢(shì)，而中國(guó)中東部工業(yè)區(qū)NO2濃度顯著增長(zhǎng)(Richter等，2005)。Zhang Q等利用基于GOME和SCIAMACHY的NO2對(duì)流層柱濃度數(shù)據(jù)，研究了中國(guó)1996─2010年氮氧化物的排放變化，結(jié)果發(fā)現(xiàn)中國(guó)受人為源排放影響的范圍從21世紀(jì)后開(kāi)始由東部向中西部擴(kuò)張，且原有高值區(qū)的排放強(qiáng)度明顯增加（Zhang等，2012）。肖鐘湧等分析了自2004年以來(lái)中國(guó)地區(qū)對(duì)流層NO2柱濃度和總NO2柱濃度的時(shí)空特征，結(jié)果表明華北地區(qū)、長(zhǎng)江三角洲和珠江三角洲地區(qū)出現(xiàn)高值區(qū)，華北地區(qū)和長(zhǎng)江三角洲地區(qū)受到人類活動(dòng)的強(qiáng)烈影響，且呈逐漸增大的趨勢(shì)（肖鐘湧等，2011）。

關(guān)于京津冀地區(qū)大氣NO2的污染特征，已有研究大多從個(gè)別中心城市的污染特征（王英等，2012；李令軍和王英，2011；陳珊珊等，2010；張彥軍等，2008；余環(huán)等，2009）入手，未能對(duì)區(qū)域的整體污染水平進(jìn)行評(píng)價(jià)。然而區(qū)域性是京津冀地區(qū)大氣污染的顯著特性（Tian等，2011；王躍啟等，2009；張興贏等，2007；王躍思，2014）且受到國(guó)家的高度重視，2013年國(guó)務(wù)院下發(fā)的國(guó)家大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃明確提出將改善京津冀區(qū)域空氣質(zhì)量列入重要工作日程。因此，詳細(xì)了解京津冀地區(qū)大氣NO2的區(qū)域特征是首要工作。此外，已有研究未能給予中小型城市足夠重視。而中小型城市NOX的排放在近幾年內(nèi)增加最為明顯，無(wú)論排放增速還是污染程度都可與特大城市相當(dāng)（Zhang等，2012；姚凌等，2012）。因此，關(guān)注中小城市NOX排放特性對(duì)于大氣污染的長(zhǎng)期控制和治理有深遠(yuǎn)影響。綜上，本研究主要利用OMI衛(wèi)星數(shù)據(jù)并結(jié)合部分地面監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)擬對(duì)京津冀地區(qū)NO2區(qū)域污染特征、變化趨勢(shì)進(jìn)行綜合分析，并進(jìn)一步探討相關(guān)影響因素。以期為大氣污染治理提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1研究區(qū)概況

京津冀地區(qū)位于華北平原北部，北靠燕山山脈，南面華北平原，西倚太行山，東臨渤海灣。由西北向的燕山-太行山山系構(gòu)造向東南逐步過(guò)渡為平原，呈現(xiàn)出西北高東南低的地形特點(diǎn)。燕山與太行山系對(duì)該區(qū)域的主導(dǎo)風(fēng)向產(chǎn)生了屏障作用，使得京津冀東南平原區(qū)全年各季節(jié)都處在風(fēng)速較小的區(qū)域，不利于大氣污染物的擴(kuò)散和稀釋。京津冀城市群包括北京市、天津市以及河北省的8個(gè)地級(jí)市（秦皇島、唐山、廊坊、保定、石家莊、滄州、張家口、承德），土地面積約為20萬(wàn)平方公里，人口總數(shù)約為1.5億人。京津冀位于環(huán)渤海經(jīng)濟(jì)圈的心臟地帶，以汽車工業(yè)、電子工業(yè)、機(jī)械工業(yè)、冶金工業(yè)為主，是全國(guó)主要的高新技術(shù)和重工業(yè)基地。研究區(qū)域示意圖如圖1。

圖1 研究區(qū)域示意圖Fig. 1 Diagram of the study area

1.2數(shù)據(jù)來(lái)源

本研究使用的NO2衛(wèi)星數(shù)據(jù)來(lái)源于荷蘭皇家氣象研究所（KNMI）提供的基于臭氧探測(cè)儀（Ozone Monitoring Instrument，OMI）觀測(cè)的對(duì)流層NO2柱濃度數(shù)據(jù)。柱濃度定義為某種氣體（如NO2）在單位面積上從地表到大氣層頂柱體內(nèi)所含的分子數(shù)，計(jì)量單位為“molec·cm-2”（表示每平方厘米立體柱中所測(cè)氣體的分子數(shù)量）。OMI是搭載在EOS-AURA衛(wèi)星上用于臭氧監(jiān)測(cè)的紫外光纖光譜儀，該傳感器通過(guò)觀測(cè)地球大氣及表面在270～500 nm波譜范圍內(nèi)的后向散射獲取信息，其波譜分辨率為0.5 nm。在正常的全球化運(yùn)作模式下，其星下點(diǎn)空間分辨率為13 km×24 km；在縮放模式下，其空間分辨率可提升至13 km×12 km。與其他探測(cè)器相比，OMI具有有史以來(lái)探測(cè)空間痕量氣體最高的空間分辨率，較高的空間分辨率增加了對(duì)對(duì)流層的敏感度。本研究所使用的NO2柱濃度為2級(jí)產(chǎn)品的逐月數(shù)據(jù)，可從KNMI網(wǎng)站（http://www.temis.nl）獲取。Boersma等將基于OMI反演的NO2柱濃度與地面觀測(cè)數(shù)據(jù)、地基航測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行了對(duì)比，結(jié)果表明偏差較小，OMI衛(wèi)星數(shù)據(jù)具有可靠性和有效性，適用于區(qū)域NO2的分析研究（Boersma等，2008；

Boersma等，2009）。尉鵬等對(duì)比了中國(guó)2007年各月NO2柱濃度及113個(gè)重點(diǎn)城市地面監(jiān)測(cè)的NO2濃度變化情況，結(jié)果表明衛(wèi)星遙感觀測(cè)的NO2柱濃度隨時(shí)間的演變趨勢(shì)與地面監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)相一致（尉鵬等，2011）。

NO2近地面監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)源于北京、天津及河北公布的環(huán)境狀況公報(bào)。城市氣象數(shù)據(jù)及人口、經(jīng)濟(jì)、能源數(shù)據(jù)均來(lái)源于中國(guó)統(tǒng)計(jì)年鑒（2006─2013）、河北統(tǒng)計(jì)年鑒（2006─2013）、北京統(tǒng)計(jì)年鑒（2006─2013）、天津統(tǒng)計(jì)年鑒（2006─2013）等相關(guān)公開(kāi)年鑒權(quán)威數(shù)據(jù)。

2 結(jié)果與分析

為了分析京津冀地區(qū)NO2柱濃度的污染水平及區(qū)域內(nèi)空間差異，本研究對(duì)NO2柱濃度進(jìn)行等級(jí)分類。王英等統(tǒng)計(jì)了2005年以來(lái)上甸子、瓦里關(guān)的NO2柱濃度變化，發(fā)現(xiàn)京津冀區(qū)域背景站上甸子2005─2011年均柱濃度為10.5×1015molec·cm-2，歐亞大陸背景站瓦里關(guān)2005─2011年均NO2柱濃度為3.5×1015molec·cm-2(王英等，2012)。肖鐘湧等分析了四川盆地、新疆北部地區(qū)、青藏高原地區(qū)等3個(gè)內(nèi)陸地區(qū)多年對(duì)流層NO2柱濃度，其平均值均小于4.2×1015molec·cm-2(肖鐘湧等，2011)。徐永明等給出了1996─2010年中國(guó)對(duì)流層NO2柱濃度15年平均值分布圖，并發(fā)現(xiàn)102°E以西地區(qū)大多在0.5×1015molec·cm-2以下(徐永明等，2013)。以此為參考依據(jù)，本研究按NO2柱濃度高低，分為3個(gè)濃度等級(jí)。依次為低值區(qū)間（＜10×1015molec·cm-2）、中值區(qū)間（11～20×1015molec·cm-2）和高值區(qū)間（＞21×1015molec·cm-2），分別代表輕度污染、中度和重度3個(gè)污染等級(jí)。

圖2 2005─2013年京津冀地區(qū)NO2柱濃度空間分布特征Fig. 2 Spatial characteristics of multi-year tropospheric column NO2in BTH

2.1空間分布特征及格局變化

圖2為京津冀地區(qū)2005─2013年NO2柱濃度空間分布情況。如圖所示，京津冀NO2濃度呈東南平原區(qū)高、西北山區(qū)低的分布特征，表現(xiàn)出明顯的區(qū)域內(nèi)空間差異性。西部的太行山與北部的燕山NO2濃度相對(duì)較低，9年NO2平均柱濃度為5.4×1015molec·cm-2，屬輕度污染區(qū)域。整體來(lái)說(shuō)，南部的華北平原年均NO2柱濃度達(dá)17.0×1015molec·cm-2，為西北山區(qū)的3倍多。平原區(qū)內(nèi)存在兩大NO2高值區(qū)域，分別為北京-天津-唐山區(qū)域和石家莊-邢臺(tái)-

邯鄲區(qū)域，年均NO2柱濃度分別為22.8×1015molec·cm-2和26.4×1015molec·cm-2，屬重度污染區(qū)域。其中以石家莊-邢臺(tái)-邯鄲區(qū)域范圍更大、污染更顯著。這兩大NO2高污染區(qū)域可細(xì)分為6個(gè)高值中心，分別位于石家莊中部、邢臺(tái)西部、邯鄲西部、天津南部、唐山中部以及北京中南部地區(qū)，且這些地區(qū)大部分為城市中心區(qū)。NO2柱濃度由高污染中心向外圍遞減。平原區(qū)其他區(qū)域年均NO2柱濃度分別為13.4×1015molec·cm-2，屬中度污染等級(jí)。

從圖2中可以看出，京津冀NO2高污染中心在空間上呈現(xiàn)顯著的擴(kuò)張趨勢(shì)。具體表現(xiàn)在高污染中心的年均NO2柱濃度逐年升高，高值范圍在不斷擴(kuò)大，且呈現(xiàn)明顯的連片趨勢(shì)。2005年，京津冀地區(qū)NO2高污染中心分布在石家莊中部、邯鄲西部、北京東南部以及邢臺(tái)西南部的城市中心區(qū)，此時(shí)天津南部、唐山中部尚未發(fā)展為顯著的NO2高污染中心。2006─2007年間，原有的高污染中心范圍不斷擴(kuò)大，且石家莊、邢臺(tái)、邯鄲高污染中心連接成片。天津南部、唐山中部NO2污染情況得到迅速發(fā)展，成為新的污染中心。到了2009─2013年，天津南部、唐山中部NO2高污染區(qū)域繼續(xù)擴(kuò)大，與北京東南部的污染中心基本連成一個(gè)整體。石家莊-邢臺(tái)-邯鄲高污染區(qū)域范圍不斷擴(kuò)大，尤其是在2011年，高污染區(qū)域不僅覆蓋了這3個(gè)城市的絕大部分地區(qū)，甚至擴(kuò)展到了衡水南部以及保定南部。

圖2還顯示，京津冀北部輕度污染區(qū)域內(nèi)NO2污染中心逐年突顯。2005年，該區(qū)域的污染中心主要分布在張家口中部的城市中心區(qū)。2006─2008年，承德南部城市中心區(qū)的NO2柱濃度略高于非城市中心區(qū)域。2009─2013年，低污染水平區(qū)域形成了2個(gè)污染中心，分布于張家口和承德的城市中心區(qū)。相較前4年，這2個(gè)污染中心的范圍不斷擴(kuò)大，且NO2柱濃度明顯升高。

2.2時(shí)間變化特征

2.2.1 年際變化

整體看來(lái)，無(wú)論是東南平原，還是西北山區(qū)，2005─2013年京津冀大氣NO2污染日益加重（圖3、4、5）。京津冀地區(qū)NO2柱濃度總體呈現(xiàn)逐年升高的趨勢(shì)，年均增長(zhǎng)速率達(dá)5.69%。其中平原區(qū)年增長(zhǎng)速率達(dá)5.83%；山區(qū)NO2濃度雖相較整體區(qū)域低，但年增長(zhǎng)速率也達(dá)5.55%。中低度污染區(qū)域分布面積逐年減小，NO2重度污染范圍逐年擴(kuò)大。截止2013年底，高值區(qū)分布面積為2005年的6.75倍。結(jié)合圖2可以看出，北部山區(qū)NO2柱濃度低于5×1015molec·cm-2的區(qū)域逐年向承德北部縮減，部分西部山區(qū)NO2污染等級(jí)甚至由輕度上升至重度，如石家莊、邢臺(tái)、邯鄲西部。

圖3 2005─2013年京津冀地區(qū)NO2柱濃度年際變化Fig. 3 Annual variation of tropospheric column NO2in BTH

圖4 2005─2013年京津冀地區(qū)不同等級(jí)NO2柱濃度分布面積年際變化Fig. 4 Annual variation of different grade NO2concentration distribution area in BTH

圖5 對(duì)比了京津冀地區(qū)13個(gè)城市于2005年及2013年大氣NO2的衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)與地面監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)。地面監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)與遙感反演結(jié)果無(wú)論是區(qū)域分布還是變化趨勢(shì)都具有較高的一致性，一定程度上驗(yàn)證了遙感反演結(jié)果的可信度。可以發(fā)現(xiàn)京津冀地區(qū)大氣NO2污染現(xiàn)狀不容樂(lè)觀。2005年京津冀地區(qū)對(duì)流層NO2年均柱濃度為10.23×1015molec·cm-2，只有邯鄲市超過(guò)15×1015molec·cm-2，均屬中度污染。至2013年，年均柱濃度上升至15.85×1015molec·cm-2，為2005年的1.55倍。除北京、承德、張家口、秦皇島以外，其余9個(gè)城市的年均NO2柱濃度均高于15×1015molec·cm-2。其中石家莊、邯鄲、邢臺(tái)的年均NO2柱濃度甚至高于20×1015molec·cm-2，達(dá)到重度污染。2005年京津冀地區(qū)近地面NO2年均質(zhì)量濃度為37.7 μm·m-3，與國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)持平。其中北京、天津、唐山、石家莊、邢臺(tái)、邯鄲等地近地面NO2年均質(zhì)量濃度均高于國(guó)家二

級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。2013年京津冀地區(qū)近地面NO2年均質(zhì)量濃度上升至51.5 μm·m-3，是2005年的1.37倍，超國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)36.6%。除承德、張家口、滄州以外，其余10個(gè)城市的近地面NO2年均質(zhì)量濃度均在國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)之上。此外，京津冀地區(qū)大氣NO2在增長(zhǎng)趨勢(shì)方面也表現(xiàn)出明顯的空間差異性，石家莊、唐山、邢臺(tái)等NO2重度污染區(qū)域的增長(zhǎng)速率最大，衡水、滄州、秦皇島、廊坊等中度污染區(qū)域的增長(zhǎng)速率次之，承德、張家口等輕度污染區(qū)域的增長(zhǎng)速率最小。

圖5 京津冀地區(qū)不同城市NO2濃度變化情況Fig. 5 Annual variation of NO2concentration in different cities in BTH

在區(qū)域NO2柱濃度保持較快增長(zhǎng)的趨勢(shì)下，2008、2012年京津冀NO2污染情況有所緩解（如圖3、4）。2008年奧運(yùn)會(huì)及期間，由于北京及周邊省市聯(lián)合開(kāi)展大氣污染治理及監(jiān)管工作，京津冀空氣質(zhì)量得到迅速且有效的改善。平原區(qū)NO2柱濃度同比2007年下降11.68%，山區(qū)同比下降9.32%。然而在2009年，由于奧運(yùn)期間的減排措施取消或放寬實(shí)施，污染企業(yè)恢復(fù)甚至擴(kuò)大生產(chǎn)、機(jī)動(dòng)車保有量快速增長(zhǎng)、城市建設(shè)大規(guī)模增加，京津冀地區(qū)NO2柱濃度迅速反彈，增長(zhǎng)率8年最高，達(dá)23.02%。2012年NO2污染回落可能跟氣象條件變化有關(guān)。據(jù)中國(guó)氣象局發(fā)布的《中國(guó)氣候公報(bào)》，2012年華北氣溫明顯偏低，氣溫負(fù)距平超過(guò)-0.4 ℃；降水量偏多27.4%，為近35年最多。以上氣象條件變化影響了大氣NO2生消過(guò)程，但具體機(jī)理尚需進(jìn)一步研究探討。

圖6 2005─2012年京津冀地區(qū)NO2柱濃度季節(jié)變化Fig. 6 Seasonal variation of multi-year tropospheric column NO2in BTH

2.2.2 季節(jié)變化

圖6為2005─2012年京津冀地區(qū)不同季節(jié)NO2

柱濃度變化情況。可以看出，京津冀平原區(qū)NO2柱濃度具有顯著的季節(jié)變化特征，總體表現(xiàn)為冬季濃度最高，秋季、春季次之，夏季最低。該結(jié)果與尉鵬等對(duì)中國(guó)東南部中心城市NO2季節(jié)演變特征的研究(尉鵬等，2011)結(jié)果一致。山區(qū)NO2柱濃度雖總體也表現(xiàn)為秋冬季高于春夏季，但與平原區(qū)季節(jié)變化特征差異較大。已有研究(Zhang等，2012)表明，在自然源排放占主導(dǎo)的地區(qū)，NO2濃度一般在夏季出現(xiàn)最大值；在人為源排放占主導(dǎo)的地區(qū)，NO2濃度一般在冬季出現(xiàn)最大值。由此可見(jiàn)，京津冀地區(qū)平原區(qū)NO2污染排放始終是以人為源為主導(dǎo)。而山區(qū)NO2季節(jié)柱濃度在2005差異不是很大，但夏季濃度高于冬季，表現(xiàn)出明顯的自然源占主導(dǎo)的特征；從2006年開(kāi)始NO2柱濃度季節(jié)差異顯著增大，且冬季濃度遠(yuǎn)高于夏季，人為源對(duì)該地區(qū)NO2柱濃度的影響作用開(kāi)始增大。此外，無(wú)論哪個(gè)季節(jié)，山區(qū)NO2柱濃度均低于平原區(qū)。因此，京津冀地區(qū)的西北部山區(qū)NO2濃度受人為因素的影響作用明顯緩于且低于平原區(qū)。

2.3原因分析

2.3.1 人為因素

已有研究表明，化石燃料燃燒以及機(jī)動(dòng)車排放是NO2的兩大污染來(lái)源（尉鵬等，2011）。京津冀地區(qū)聚集了大量的水泥、鋼鐵、煉油石化等高污染產(chǎn)業(yè)，NO2高濃度區(qū)基本與這些高排放污染源的分布一致。本研究選取京津冀地區(qū)2005─2012年間常住人口數(shù)、工業(yè)GDP、工業(yè)能耗、民用汽車擁有量以及能源消耗總量等統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)，圖7反映了京津冀地區(qū)5類社會(huì)經(jīng)濟(jì)指標(biāo)逐年變化趨勢(shì)。圖8為2011年京津冀地區(qū)單位GDP能源消耗情況。可以看出，近年來(lái)京津冀地區(qū)經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展，工業(yè)GDP始終處于上漲趨勢(shì)，平均每年增長(zhǎng)22.57%。伴隨著經(jīng)濟(jì)快速增長(zhǎng)，京津冀地區(qū)區(qū)域能源消費(fèi)總量過(guò)大且增長(zhǎng)過(guò)快，能源消耗總量以平均每年20.69%的速率逐步增加，工業(yè)能耗年均增長(zhǎng)8.44%。京津冀地區(qū)工業(yè)能源消耗仍以煤炭為主，消費(fèi)模式粗放，單位GDP能耗遠(yuǎn)高于全國(guó)平均水平，NO2排放量明顯增加。京津冀地區(qū)常住人口以年均4.85%的速率穩(wěn)步增長(zhǎng)。已有研究(Zhang等，2012；Hao等，2002)表明NO2排放量與人口密度間的相關(guān)性較大。民用汽車擁有量在2008奧運(yùn)年之前與常住人口增長(zhǎng)速率較為同步，在奧運(yùn)年之后，其增長(zhǎng)速率逐年遞增，8年內(nèi)年均增長(zhǎng)16.08%。由此可見(jiàn)，來(lái)源于機(jī)動(dòng)車的氮氧化物排放量也是快速增加。

圖7 2005─2012年京津冀地區(qū)部分經(jīng)濟(jì)指標(biāo)相對(duì)變化趨勢(shì)Fig. 7 Variation tendency of multi-year economic indicators in BTH

圖8 2011年京津冀地區(qū)單位GDP能源消耗情況Fig. 8 The unit GDP energy consumption of BTH in 2011

表1 2005─2012年京津冀地區(qū)重污染中心城市社會(huì)經(jīng)濟(jì)指標(biāo)年均變化情況Table 1 Annual variation of multi-year economic indicators in heavy pollution cities in BTH %

本研究以京津冀地區(qū)NO2重污染中心城市為研究對(duì)象，探討了不同城市NO2排放人為源的差異性。表1所示為8年內(nèi)重污染中心城市不同社會(huì)經(jīng)濟(jì)指標(biāo)的年均變化率?？梢钥闯觯槍?duì)不同城市的具體情況，NO2污染排放的主要人為源是有明顯差

異性的。北京、天津兩地常住人口每年增長(zhǎng)約5個(gè)百分點(diǎn)。北京地區(qū)工業(yè)能耗從2008年之后呈現(xiàn)負(fù)增長(zhǎng)；民用汽車擁有量增長(zhǎng)速率為重污染城市中最低，年均增長(zhǎng)速率為19.48%。天津地區(qū)工業(yè)能耗始終保持快速增長(zhǎng)，尤其在2009─2011年間，年平均增長(zhǎng)速率為26.50%；民用汽車擁有量增長(zhǎng)速率為重污染城市中最高，年均增長(zhǎng)速率為35.09%。唐山、石家莊、邯鄲、邢臺(tái)等地區(qū)在常住人口數(shù)、工業(yè)能耗量、民用汽車擁有量等方面的差異性不大。各市常住人口快速增長(zhǎng)都主要集中在2005─2006年間，增長(zhǎng)速率都在20%以上；2006年以后增長(zhǎng)速率較緩，每年增長(zhǎng)約1個(gè)百分點(diǎn)。工業(yè)能耗年均增長(zhǎng)速率在4～9個(gè)百分點(diǎn)之間，民用汽車擁有量年均增長(zhǎng)速率在21～29個(gè)百分點(diǎn)之間。其中唐山地區(qū)增長(zhǎng)速率最高，石家莊地區(qū)增長(zhǎng)速率最低，邯鄲和邢臺(tái)居中。結(jié)合NO2柱濃度與5類社會(huì)經(jīng)濟(jì)指標(biāo)間相關(guān)性分析結(jié)果，可以發(fā)現(xiàn)，NO2高污染城市也是能源高消耗城市。北京NO2柱濃度變化主要受機(jī)動(dòng)車排放影響，工業(yè)燃煤對(duì)其影響不大。天津、唐山、石家莊、邯鄲、邢臺(tái)地區(qū)NO2柱濃度變化主要受工業(yè)燃煤的影響，其次為機(jī)動(dòng)車排放。

2.3.2 自然因素

本研究從京津冀平原區(qū)重污染中心城市中選取了3個(gè)典型城市為例，統(tǒng)計(jì)了2005─2012年的月均氣象數(shù)據(jù)（包括平均氣溫、平均相對(duì)濕度、日照時(shí)數(shù)以及降水量），分析氣象因素對(duì)NO2污染的影響作用。表2給出了NO2柱濃度與氣象條件間的相關(guān)系數(shù)。以上4類氣象因子與NO2柱濃度均呈負(fù)相關(guān)，且均高于最低臨界值。其中平均氣溫、日照時(shí)數(shù)對(duì)NO2柱濃度影響作用最大，降水量次之。溫度、日照與光化學(xué)反應(yīng)密切相關(guān)。大氣中NO2在受到陽(yáng)光的照射，會(huì)吸收紫外線分解。而降水的濕清除作用可以明顯降低大氣污染物的濃度。

表2 京津冀地區(qū)典型城市NO2柱濃度與氣象要素間相關(guān)系數(shù)Table 2 The correlation coefficient between tropospheric column NO2and meteorological elements in typical urban of BTH

3 結(jié)論

（1）京津冀地區(qū)大氣NO2在空間上呈東南平原區(qū)高、西北山區(qū)低的分布特征。平原區(qū)存在兩大NO2高濃度區(qū)域，分別為北京-天津-唐山區(qū)域和石家莊-邢臺(tái)-邯鄲區(qū)域，其中以石家莊-邢臺(tái)-邯鄲區(qū)域范圍更大、污染更顯著。NO2濃度由高污染中心向外圍遞減。在時(shí)間尺度上，京津冀地區(qū)NO2柱濃度表現(xiàn)出較快的增長(zhǎng)趨勢(shì)，且具有空間差異。9年內(nèi)，京津冀地區(qū)NO2柱濃度空間分布格局發(fā)生明顯變化。具體表現(xiàn)在高污染范圍不斷擴(kuò)大，且呈現(xiàn)明顯的連片趨勢(shì)。NO2柱濃度中低區(qū)間分布面積逐年減小，高值區(qū)間逐年上升。至2013年，年均柱濃度上升至15.85×1015molec·cm-2，為2005年的1.55倍。2013年京津冀地區(qū)近地面NO2年均質(zhì)量濃度上升至51.5 μm·m-3，是2005年的1.37倍，超國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)36.6%。

（2）京津冀東南部平原區(qū)NO2柱濃度具有顯著的季節(jié)變化特征，總體表現(xiàn)為冬季濃度最高，秋季、春季次之，夏季最低。人為因素對(duì)平原區(qū)的影響作用始終占主導(dǎo)地位。山區(qū)NO2柱濃度在2005年表現(xiàn)為夏季高于冬季，之后總體也表現(xiàn)為秋冬季濃度高于春夏季。受人為因素的影響作用明顯緩于且低于平原區(qū)。

（3）人口密度、能源消耗、機(jī)動(dòng)車排放等與京津冀地區(qū)NO2污染密切相關(guān)，不同重污染城市的首要影響因素卻不同。北京NO2柱濃度變化主要受機(jī)動(dòng)車排放影響，工業(yè)燃煤對(duì)其影響不大。天津、唐山、石家莊、邯鄲、邢臺(tái)地區(qū)NO2柱濃度變化主要受工業(yè)燃煤的影響，其次為機(jī)動(dòng)車排放。此外，京津冀地區(qū)平原區(qū)域NO2重污染中心的形成還受到特殊地形和不利的氣象條件影響。

（4）由于2008年奧運(yùn)會(huì)這一大型活動(dòng)的舉辦，京津冀地區(qū)NO2柱濃度明顯低于2007年和2009年，這一變化特征說(shuō)明北京及周邊省市聯(lián)合開(kāi)展大氣污染治理是十分有必要的。張家口、承德等中小型城市目前NO2人為排放量在整個(gè)區(qū)域中尚小，NO2污染問(wèn)題尚未顯現(xiàn)，但也呈現(xiàn)逐年增長(zhǎng)的趨勢(shì)。因此，解決大型城市的重度污染問(wèn)題是治理區(qū)域污染的重中之重，中小型城市也不能放任不管。

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Spatial and Temporal Characteristics of Atmospheric NO2in the Beijing-Tianjin-Hebei Region

ZHENG Xiaoxia1, Li Linjun2*, ZHAO Wenji1, ZHAO Wenhui2
1. Resources, Environment and Geographic Information System Key Laboratory of Beijing, Capital Normal University, Beijing 100048, China; 2. Beijing Municipal Environment Monitoring Center, Beijing 100048, China

Beijing-Tianjin-Hebei(BTH) economic region is one of the major national heavy industrial area. Regional air contamination in this region becomes one of the focus problems for social public concern. NO2as an important precursor of secondary particle and photochemical pollutants, having its detailed knowledge of spatial and temporal characteristics is great important for public health and atmospheric pollution management. Based on remote sensing data derived from OMI sensor and ground-based observation data, the temporal-spatial characteristics of NO2over the BTH area was analyzed from 2005 to 2013. The ground monitoring and remote sensing results have high consistency both in regional distribution and change trend. The result showed that the regional average value has an increasing trend and the high NO2regions mainly distributed in plain areas. The annual increasing rate in whole region is 5.69% and the mean value in plain area is more than three times than mountain areas. There are two high NO2areas in the plain, Beijing-Tianjin-Tangshan region and Shijiazhuang -Xingtai-Handan region, expanding and becoming continuous regions. NO2growth trend also showed significant spatial differences in 9 years. The growth rates in Shijiazhuang, Tangshan and Xingtai are higher than Hengshui, Changzhou, Qinhuangdao and Langfang?s. The growth rates in Chengde and Zhangjiakou are minimized. BTH NO2was also showed a significant seasonal variation, NO2in autumn and winter were higher than spring and summer. However, it was different in mountain and plain areas. Anthropogenic resources, such as the density of population, energy consumption and vehicle emission, are closely related to NO2pollution in BTH. And the main factor is distinct in different heavily polluted cities. The tropospheric column NO2in Beijing is mainly affected by vehicle, while the principle influence in Tianjin and Hebei is industrial consumption. Anthropogenic emissions dominate the NO2column concentration over plain areas in 9 years and over mountain areas after 2006. In addition, the NO2heavy pollution in BTH is also influenced by the special terrain and weather conditions. The air quality has been improving rapidly and effectively in 2008, indicating that it is effectiveness and necessity for Beijing and neighboring provinces with joint air pollution control and supervision work.

Beijing-Tianjin-Hebei; OMI; NO2; Regional pollution

X513

A

1674-5906（2014）12-1938-08

國(guó)家青年科學(xué)基金項(xiàng)目（41201404）；北京市自然科學(xué)基金項(xiàng)目（8133051）；國(guó)家基礎(chǔ)測(cè)繪基金項(xiàng)目（2011A2001）；博士點(diǎn)基金項(xiàng)目（20111102110004）

鄭曉霞（1989年生），女，碩士研究生，主要研究方向?yàn)镚IS應(yīng)用。E-mail：zhengxx115@163.com

*通訊聯(lián)系人，E-mail：lilj2000@126.com

2014-09-25

鄭曉霞，李令軍，趙文吉，趙文慧. 京津冀地區(qū)大氣NO2污染特征研究[J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào), 2014, 23(12): 1938-1945. ZHENG Xiaoxia, Li Linjun, ZHAO Wenji, ZHAO Wenhui. Spatial and Temporal Characteristics of Atmospheric NO2in the Beijing-Tianjin-Hebei Region [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2014, 23(12): 1938-1945.