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    膠束強(qiáng)化超濾技術(shù)在重金屬?gòu)U水處理中的研究進(jìn)展

    2014-02-01 14:44:17姚青旭賈銘椿王曉偉
    中國(guó)工程科學(xué) 2014年7期
    關(guān)鍵詞:活性劑廢水重金屬

    姚青旭,賈銘椿,王曉偉

    (解放軍第二炮兵工程大學(xué),西安710025)

    1 前言

    重金屬污染是水體重要污染源之一,如何有效處理這類工業(yè)廢水已成為當(dāng)前環(huán)境治理的一個(gè)重要問(wèn)題。傳統(tǒng)的金屬離子廢水處理技術(shù)有化學(xué)沉淀法、離子交換樹(shù)脂法、溶劑萃取法以及吸收法等。這些技術(shù)大都存在操作條件嚴(yán)苛、出水水質(zhì)差等問(wèn)題,尤其是在低濃度金屬離子廢水處理方面,效果很不理想。

    膠束強(qiáng)化超濾技術(shù)(the micellar enhanced ultrafiltration,MEUF)是當(dāng)今重金屬?gòu)U水處理研究中的一個(gè)熱點(diǎn)[1~6],它將水中活性物質(zhì)對(duì)重金屬離子的靜電吸附與超濾過(guò)程相結(jié)合,具有分離效果好、無(wú)相變、能耗低、操作簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)。筆者等在查閱大量文獻(xiàn)的基礎(chǔ)上,介紹了MEUF的基本原理,概述了最新研究進(jìn)展,討論了影響去除效果的因素,并就該技術(shù)存在的問(wèn)題及應(yīng)用前景進(jìn)行了分析。

    2 膠束強(qiáng)化超濾的機(jī)理

    超濾技術(shù)是介于微濾與納濾之間的一種膜過(guò)程,它以機(jī)械篩分原理為基礎(chǔ),以膜兩側(cè)壓差為驅(qū)動(dòng)力,通過(guò)超濾膜上很小的微孔來(lái)實(shí)現(xiàn)物質(zhì)的分離。通過(guò)微孔的篩分作用,溶液中大于微孔孔徑的組分被超濾膜截留成為濃縮液,而水分子等分子直徑小于微孔孔徑的組分透過(guò)超濾膜成為凈化水或超濾液。超濾對(duì)物質(zhì)的截留效果主要受膜孔徑尺寸的限制。超濾的截留分子質(zhì)量一般為1 000~500 000 u,而重金屬離子的分子量都在1 000 u以下,直接超濾效果較差,需要通過(guò)添加輔助劑的方式來(lái)強(qiáng)化超濾分離效果。

    表面活性劑是一類含有親油基和親水基的雙親分子[7]。它在低濃度時(shí)以單分子狀或離子狀處于分散狀態(tài),當(dāng)達(dá)到臨界濃度時(shí)(critical micellar concentration,CMC),會(huì)相互聚集,形成親水基朝向水相,疏水基朝向內(nèi)部的大尺寸締合體——膠束。如果是陰離子表面活性劑形成的膠束,其表面帶有大量負(fù)電荷,溶液中的金屬離子可以通過(guò)靜電作用吸附于表面,并在超濾過(guò)程中被截留下來(lái),滲透水中含有極低濃度的自由金屬離子和少量表面活性劑分子單體,達(dá)到了從廢水中去除重金屬離子的目的,同時(shí)得到體積小、重金屬濃度高的濃縮液,這個(gè)過(guò)程稱為膠束強(qiáng)化超濾過(guò)程。

    3 膠束強(qiáng)化超濾技術(shù)去除金屬離子研究概況

    3.1 傳統(tǒng)膠束強(qiáng)化超濾技術(shù)發(fā)展

    1979年,Leung首次利用陰離子表面活性劑膠束與金屬離子的吸附耦合,采用MEUF法去除溶液中少量的金屬離子,取得了較好的效果。此后,Juang等[8]用十二烷基磺酸鈉(SDS)去除Cs+、Sr2+、Mn2+及Cu2+,其中Cu2+的去除率達(dá)到82.1%。在常規(guī)的MEUF中,雖然金屬離子去除效果較好,但是還存在一些問(wèn)題。大部分陰離子型表面活性劑的CMC值都比較高,若要達(dá)到較高的截留率,就必須使得溶液中表面活性劑含量超過(guò)其CMC,這樣就增加了表面活性劑的用量,并且隨著料液中表面活性劑濃度的增加,透過(guò)液中的表面活性劑也隨之增加。這不僅增加了費(fèi)用,而且有可能導(dǎo)致新的環(huán)境問(wèn)題。開(kāi)發(fā)低CMC的新型表面活性劑可以解決上述問(wèn)題。Geminis是一種新型表面活性劑,其CMC比普通表面活性劑低1~2個(gè)數(shù)量級(jí),在MEUF中有著廣闊的應(yīng)用前景[9]。此外,還可以通過(guò)表面活性劑的復(fù)配來(lái)降低表面活性劑的CMC值。

    3.2 表面活性劑復(fù)配體系應(yīng)用于膠束強(qiáng)化超濾技術(shù)的發(fā)展

    表面活性劑復(fù)配可以起到協(xié)同作用,得到比單一體系更好的效果。常見(jiàn)的復(fù)配方式有:離子型表面活性劑與非離子表面活性劑的復(fù)配、陰離子型表面活性劑與陽(yáng)離子表面活性劑的復(fù)配以及表面活性劑與無(wú)機(jī)鹽或聚電解質(zhì)的復(fù)配等[10]。在陰離子表面活性劑中加入少量的非離子表面活性劑,可以使陰離子表面活性劑的“離子頭基”分離,降低其Stern層的電性斥力[11],有利于膠束的形成,達(dá)到降低CMC的目的。Mohamed Aoudia采用十二烷基磺酸鈉(SDS)與乙氧基化壬基苯酚(NPE)復(fù)配,復(fù)配比n(SDS)/n(NPE)為0.8/0.2時(shí),表面活性劑的CMC為3.1 mmol/L,遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于SDS的CMC值(8 mmol/L左右),而且這個(gè)復(fù)配體系對(duì)Cr3+的截留率依然保持在較高水平。陰陽(yáng)離子表面活性劑復(fù)配的混合體系中,CMC值遠(yuǎn)低于各自離子表面活性劑的CMC值,這在MEUF處理金屬工業(yè)廢水或含有機(jī)物廢水中有可能獲得重要應(yīng)用。相關(guān)研究有Witek等[12]采用陽(yáng)離子表面活性劑十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)與陰離子表面活性劑SDS復(fù)配去除Cr3+。相關(guān)研究表明,在超濾過(guò)程中加入某些聚合物,也可起到增強(qiáng)重金屬離子截留率的作用。如許振良等[13]用聚電解質(zhì)羧甲基纖維素鈉(SCMC)和聚丙烯酸鈉(PAA)去除Cd2+和Pb2+,其截留率均達(dá)到99.5%以上。因此,可以考慮利用表面活性劑和某些聚合物的復(fù)配來(lái)強(qiáng)化超濾處理效果。

    3.3 添加配位體的膠束強(qiáng)化超濾技術(shù)的發(fā)展

    MEUF是利用表面活性劑膠束對(duì)反離子的靜電吸附而達(dá)到去除目的,大部分金屬離子都可吸附在陰離子表面活性劑膠束上,包括K+、Ca2+、Na+、Mg2+等廢水中無(wú)需處理的非目標(biāo)核素。所以常規(guī)MEUF過(guò)程對(duì)某些重金屬離子選擇性并不好。為了解決這個(gè)問(wèn)題,可以加入某些配位體(ligand),這些配位體可以和特定金屬離子形成絡(luò)合物或螯合物,通過(guò)膠束的增溶,從而實(shí)現(xiàn)對(duì)特定金屬離子的截留。Reiller等[14]研究用加有乙二胺四乙酸(EDTA)的SDS作表面活性劑,從溶液中分離Cu2+;Akita等[15]用2-乙基己基磷酸-2-乙基己基酯(EHPNA)作配位體,聚氧乙烯基壬基苯醚(PONPE)作表面活性劑,對(duì)Co2+與Ni2+進(jìn)行分離,發(fā)現(xiàn)對(duì)Co2+的截留率較高。

    4 MEUF的影響因素

    4.1 表面活性劑

    目前,MEUF中常用的表面活性劑有SDS、十二烷基苯磺酸鈉(SDBS)、十六烷基三甲基氯化銨(CTACl)、牛黃膽酸(TCA)以及天然表面活性劑卵磷脂等[16,17]。表面活性劑體系構(gòu)成和用量直接影響膠束形成的數(shù)量,并對(duì)處理效果產(chǎn)生重要影響,因此表面活性劑對(duì)MEUF效果至關(guān)重要。

    4.1.1 表面活性劑用量

    表面活性劑濃度低于CMC值時(shí),MEUF過(guò)程也往往對(duì)重金屬離子具有較為明顯的截留率。王晨等[18]用SDBS處理含Ni2+廢水,表面活性劑濃度為1.0mmol/L,低于其CMC,Ni2+的截留率可以達(dá)到50%。這可能是因?yàn)楸砻婊钚詣┰诔瑸V膜表面形成濃差極化,導(dǎo)致其濃度高于主體溶液濃度,當(dāng)膜表面表面活性劑達(dá)到臨界濃度時(shí)便形成膠束,從而對(duì)金屬離子產(chǎn)生截留效果。因此,MEUF工藝中不能單純以臨界濃度為表面活性劑用量指標(biāo)。

    為了確切找出表面活性劑濃度與金屬離子截留率的關(guān)系,有人提出了一個(gè)量化參數(shù):S/M,即表面活性劑(S)與溶液中金屬離子(M)的量濃度比值。Juang等[19]用SDS去除溶液中的Mn2+時(shí)發(fā)現(xiàn),在S/M分別為3、5、10時(shí),Mn2+的截留率分別為40%、78%、99%??梢?jiàn),截留率隨著表面活性劑濃度的增加而提高,在S/M達(dá)到10以后,溶液中的金屬離子幾乎全部被截留。因此,Huang等[20]認(rèn)為在滿足以下兩個(gè)條件時(shí),金屬離子幾乎全部被截留:a.表面活性劑濃度超過(guò)CMC;b.S/M超過(guò)其臨界值。

    4.1.2 表面活性劑復(fù)配

    表面活性劑復(fù)配可以有效地降低混合體系的CMC值,從而能在較低濃度下形成膠束,有利于減少表面活性劑用量。在MEUF處理重金屬離子廢水中,通常采用陰離子表面活性劑與非離子表面活性劑復(fù)配,復(fù)配比對(duì)截留效果影響明顯。Fillipi等[21]用SDS復(fù)配NPE去除溶液中Zn2+,Zn2+濃度為0.13 mmol/L,在n(SDS)/n(NPE)復(fù)配比達(dá)到0.8/0.2時(shí),SDS濃度僅為3.4mmol/L就可使Zn2+的截留率達(dá)到99%以上。雖然加入非離子表面活性劑可以降低總表面活性劑的用量,但如果它在復(fù)配體系中比例過(guò)高,也會(huì)對(duì)截留率造成負(fù)面影響。Mohamed Aoudia等[22]用SDS-NPE 體系去除Cr3+,在n(SDS)/n(NPE)復(fù)配比低于0.8/0.2時(shí),截留率急速下降。這可能是因?yàn)榉请x子表面活性劑在降低體系CMC的同時(shí),也降低了膠束上可供金屬離子結(jié)合的吸附位[9]。所以,采用陰離子表面活性劑與非離子表面活性劑復(fù)配時(shí),要選擇一個(gè)適當(dāng)?shù)膹?fù)配比。

    4.2 超濾膜

    超濾膜的選擇對(duì)MEUF起著重要作用。膜孔徑大小直接影響膠束的截留,進(jìn)而影響金屬離子去除率。Lyudmila Yurlova等[23]采用3種膜去除溶液中Ni2+,這3種膜按孔徑大小順序?yàn)镺PMN-K<UPM-10<UPM-20,其截留率大小順序是OPMNK>UPM-10>UPM-20。但相應(yīng)的透水通量大小順序是OPMN-K<UPM-10<UPM-20。所以,采用小孔徑的超濾膜可以獲得較高的截留率,但透水通量因孔徑太小而很低。膜的污染會(huì)使膜的透水通量降低,不利于含金屬離子廢水的處理,因此要盡量選擇抗污染性好的膜材料。一般情況下,親水性的膜容易與水形成氫鍵,抗污染性能好;而疏水性的膜表面無(wú)氫鍵形成,抗污染性能差。所以,利用MEUF處理含金屬離子廢水應(yīng)盡量選用孔徑適中的親水性膜。

    4.3 操作壓力

    操作壓力對(duì)MEUF法金屬離子去除率影響與所使用的表面活性劑的濃度有關(guān)。在表面活性劑濃度極低(低于其CMC)時(shí),金屬離子的截留率隨著膜操作壓力的增加而提高。Fillipi等[21]用SDS復(fù)配NPE去除溶液中Zn2+,在單一表面活性劑SDS濃度為4.7mmol/L,低于其CMC(8mmol/L 左右)時(shí),在壓力分別為150 kPa、275 kPa、425 kPa的條件下,Zn2+的截留率分別為66%、76%、94%。這主要是因?yàn)楸砻婊钚詣┰谀け砻娈a(chǎn)生濃差極化,形成膠束,壓力增加,表面活性劑截留率增加,膠束數(shù)目增多,導(dǎo)致金屬離子截留率提高。當(dāng)表面活性劑濃度較低,但高于其本身的CMC時(shí),溶液中表面活性劑已形成膠束,此時(shí)金屬離子的截留率已不再隨壓力增加而變化。繼續(xù)向溶液中加入表面活性劑,達(dá)到一定濃度時(shí),濃差極化現(xiàn)象嚴(yán)重,可能會(huì)使膜表面附近表面活性劑濃度達(dá)到“第二臨界濃度”,此時(shí)膠束開(kāi)始變形,并能通過(guò)膜孔徑,壓力增加可能致使金屬截留率降低[24]。此外,操作壓力還影響膜通量大小,操作壓力大,膜通量大。但由于濃差極化的影響,當(dāng)壓力增大到一定值時(shí),通量不再變化。

    4.4 pH值的影響

    pH值對(duì)MEUF存在兩方面的影響。a.金屬截留率隨pH值的增加而提高。這主要是因?yàn)樵谄嵝詶l件下,溶液中的H+與表面活性劑膠束也發(fā)生吸附,從而與金屬陽(yáng)離子產(chǎn)生競(jìng)爭(zhēng),使得金屬離子的截留率偏低。b.膜通量隨pH值的增加而增大,在某個(gè)pH值(一般在pH>7)附近達(dá)到最大,隨后隨pH值增高而降低。王晨用SDBS去除Ni2+,在pH=9.56時(shí),膜通量達(dá)到最大,之后開(kāi)始下降。這是因?yàn)樵趶?qiáng)堿性條件下,金屬陽(yáng)離子會(huì)形成沉淀,與表面活性劑一起沉積在膜表面,導(dǎo)致通量下降。

    4.5 無(wú)機(jī)鹽的影響

    無(wú)機(jī)鹽對(duì)MEUF影響很大。一方面,無(wú)機(jī)鹽的加入會(huì)降低表面活性劑的CMC;另一方面,無(wú)機(jī)鹽的加入會(huì)導(dǎo)致金屬離子截留率的降低。向離子型表面活性劑中加入無(wú)機(jī)鹽,會(huì)使膠束中表面活性劑親水性離子基之間的電性斥力降低,導(dǎo)致CMC的降低;而無(wú)機(jī)鹽對(duì)非離子表面活性劑的影響程度較離子型表面活性劑較小,它對(duì)表面活性劑的作用主要是憎水基在水溶液中的“鹽溶”和“鹽析”[25]。對(duì)離子型表面活性劑與非離子型表面活性劑復(fù)配體系來(lái)說(shuō),這兩種影響共同存在。表面活性劑CMC的降低有利于減少其用量,但是無(wú)機(jī)鹽電解產(chǎn)生的陽(yáng)離子會(huì)與金屬陽(yáng)離子產(chǎn)生競(jìng)爭(zhēng),直接導(dǎo)致金屬離子截留率的降低。Mohamed Aoudia等[22]用SDS/NPE復(fù)配體系去除Cr3+,當(dāng)溶液中NaCl含量為0.05 mmol/L時(shí),復(fù)配體系CMC由3.0mmol/L降低至2.5mmol/L,但同時(shí)Cr3+的截留率由99.65%降低至92.21%。所以,應(yīng)根據(jù)水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)和經(jīng)濟(jì)要求,綜合考慮無(wú)機(jī)鹽的加入量。

    5 膠束強(qiáng)化超濾技術(shù)存在的問(wèn)題及應(yīng)用前景

    膠束強(qiáng)化超濾技術(shù)在金屬工業(yè)廢水中具有較好的應(yīng)用前景,目前該技術(shù)正處于實(shí)驗(yàn)室研究階段,還未見(jiàn)付諸于工業(yè)實(shí)踐的報(bào)道。亟待解決的問(wèn)題有:a.表面活性劑的回收利用;b.膜污染的控制;c.表面活性劑一般具有低毒性(天然表面活性劑除外),而MEUF透過(guò)液中一般含有部分表面活性劑單體(一般約為其CMC濃度),可能會(huì)造成“二次污染”,因此應(yīng)盡量降低透過(guò)液中表面活性劑濃度。表面活性劑的用量是制約MEUF廣泛應(yīng)用的關(guān)鍵因素,如果能將濃縮液中的表面活性劑再生,則可以極大地促進(jìn)MEUF的發(fā)展?,F(xiàn)階段,主要用于回收表面活性劑的方法有泡沫浮選法、化學(xué)沉淀法等。泡沫浮選法是將濃縮液注入分餾塔,然后從塔底鼓入空氣,表面活性劑吸附在氣泡表面隨氣泡上升到濃縮液頂部的氣液界面,從而從溶液中分離出來(lái)[26]。

    化學(xué)沉淀法是在濃縮液中加入化學(xué)試劑使金屬離子或表面活性劑沉淀,然后再通過(guò)后處理回收表面活性劑。通常加入堿可以使金屬離子沉淀,再通過(guò)過(guò)濾操作可以回收表面活性劑[19]。表面活性劑與某些離子產(chǎn)生沉淀,然后再向沉淀中加入化學(xué)試劑置換出表面活性劑也可以達(dá)到回收目的[27]。這些方法對(duì)表面活性劑有一定的回收率,但是卻存在著操作復(fù)雜或處理費(fèi)用高等問(wèn)題。設(shè)計(jì)研究更經(jīng)濟(jì)、更便捷的表面活性劑回收方法有著很好的應(yīng)用前景。

    目前,研究解決膜污染問(wèn)題的方法主要有膜面改性和流體動(dòng)力學(xué)法。對(duì)膜的改性主要有3種方法:a.用表面活性劑對(duì)濾膜進(jìn)行預(yù)處理,提高抗污染性;b.將表面活性劑加入鑄膜液中;c.利用荷電的電解質(zhì)來(lái)修飾膜表面并移植親水基團(tuán),增強(qiáng)膜材質(zhì)的親水性和帶電性[28]。流體動(dòng)力學(xué)法主要是在膜組件內(nèi)形成紊流來(lái)緩解膜的污染,主要有高頻反沖洗法、壓力脈動(dòng)法、間歇噴嘴法、引入氣體強(qiáng)化法以及Dean渦流法等[29]。透過(guò)液中表面活性劑的含量雖然可以通過(guò)復(fù)配技術(shù)來(lái)改善,但是這樣一來(lái),溶液中膠束的含量同時(shí)也被降低了,這不利于金屬離子的去除。美國(guó)有科學(xué)家向表面活性劑中加入一種名為Pluronic的嵌段共聚物[30],發(fā)現(xiàn)膠束的增溶性明顯增強(qiáng),而且透過(guò)液中基本不含表面活性劑。該項(xiàng)技術(shù)在金屬離子去除領(lǐng)域應(yīng)該有較好的應(yīng)用前景。

    MEUF處理金屬工業(yè)廢水雖然存在著處理效果好、操作方便等優(yōu)點(diǎn),但也存在表面活性劑再生及金屬離子回收等問(wèn)題。為了彌補(bǔ)這種不足,通常將膜分離技術(shù)與其他技術(shù)集成起來(lái)[31]。Liu Chuan kun等[32]將MEUF和電解法結(jié)合起來(lái)處理Cu2+廢水,實(shí)現(xiàn)了金屬離子和表面活性劑的回收利用。所以,集成化將是膜分離法處理金屬離子的主要發(fā)展方向。

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