茶葉氟富集與控制研究進展

張勇，徐平，王岳飛

（浙江大學(xué)茶學(xué)系，浙江杭州 310029）

茶葉氟富集與控制研究進展

張勇，徐平，王岳飛*

（浙江大學(xué)茶學(xué)系，浙江杭州 310029）

我國個別茶類氟含量較高，已成為影響茶產(chǎn)業(yè)發(fā)展的重要因素。近年來，有關(guān)茶樹品種、土壤、大氣、水源、肥料等因素對茶樹氟富集影響，以及對不同茶葉中氟含量和浸出規(guī)律已展開研究。降低人體對茶葉攝入氟含量的措施主要有選育低氟茶樹品種、改善栽培環(huán)境、增加采摘鮮葉嫩度，以及改變加工技術(shù)、飲茶方式等。各種降氟措施各有利弊，采用單一的降氟措施具有一定的局限性。通過對茶葉氟富集與控制研究的梳理，以期為茶葉降氟措施的深入研究和低氟茶的開發(fā)提供思路。

茶葉，氟富集，降氟

茶樹是一種高富集氟的植物，在相似的生長環(huán)境下，茶樹葉片中的氟含量遠高于其他植物[1]。氟是人體重要營養(yǎng)元素之一，具有維持鈣磷代謝，增強骨骼強度的作用，還有利于牙釉質(zhì)的形成，抑制牙周細菌增殖，具有防止齲齒的作用。但是氟的安全域值很窄，若攝入量不足，易使人產(chǎn)生齲齒和骨質(zhì)疏松等病癥；而當(dāng)攝入過量時會出現(xiàn)氟斑牙、氟骨癥等氟中毒病癥[2]，嚴重時還可引起甲狀腺機能亢進、腎上腺機能減退[3]、能透過血腦屏障進入腦組織[4]。飲茶是人體攝入氟的途徑之一[5]，我國個別茶類（主要指磚茶）存在氟超標(biāo)的情況，因此有必要對茶氟形成的原因和控制展開研究。

1 影響茶樹富集氟的因素

茶葉中氟主要來源于茶樹所生長的環(huán)境，主要受品種、土壤、大氣、水源、肥料等因素的影響。

1.1 品種

不同茶樹品種之間的氟含量存在顯著差異。沙濟琴等[6]對福建三個茶區(qū)的茶樹鮮葉氟含量進行比較發(fā)現(xiàn)，茶樹品種間的鮮葉氟含量差異顯著，品種是決定鮮葉含氟量的主要因素之一，并且發(fā)現(xiàn)茶樹富集的氟絕大部分累積在葉部，特別是老葉。羅學(xué)平等[7]采用氟離子選擇電極法對26個茶樹品種幼嫩新梢和成熟葉片的水溶性氟和總氟含量進行了分析，發(fā)現(xiàn)茶樹葉片中的氟主要聚集在成熟葉片，且不同品種間氟含量差異顯著，幼嫩新梢水溶性氟含量在46.76～201.54mg/kg之間，最高與最低差異達4.3倍；成熟葉片水溶性氟含量在1150.79～3625.11mg/kg之間，最高與最低差異達3.2倍。梁月榮等[8]通過對18個省市的128個茶樣進行總氟含量分析發(fā)現(xiàn)，磚茶>紅茶>烏龍茶>茉莉花茶。在不同茶區(qū)中，福建茶區(qū)、四川雅安茶區(qū)以及浙江各茶區(qū)的茶樹品種間氟含量也均存在一定的差異[6,9-10]。黎南華[11]認為品種間氟含量差異與葉片結(jié)構(gòu)有一定關(guān)系，云南大葉種葉大而薄，葉質(zhì)柔軟，海綿組織發(fā)達，細胞排列疏松，細胞間隙大，有利于增加細胞與氣體的接觸面及氣體擴散。鳳凰水仙屬小喬木型大葉種，葉片比云南大葉種小，葉較厚，葉緣內(nèi)彎，柵狀組織發(fā)達。而大氣中的氟正是以氟化氫氣體從氣孔或水孔或潮濕空氣中，形成霧通過滲透進入植物體的，推理云南大葉種比鳳凰水仙種易于吸收大氣中的氟。

在不同的栽培條件下，茶樹經(jīng)過長期的栽培對環(huán)境產(chǎn)生一定的選擇性和適應(yīng)性，茶樹的生理特性有了不同程度的差異，從而造成茶樹品種對氟吸收特性的不同。因此，為了降低茶葉中氟含量，可以適當(dāng)培育含氟量低的茶樹品種[12-13]。

1.2 土壤

土壤是茶樹氟的主要來源之一，土壤中的氟直接影響茶樹中氟的含量[14]，并且可以通過食物鏈的傳遞而影響人體健康[15]。諸多研究顯示，茶樹主要吸收土壤中的水溶態(tài)氟，而難以吸收難溶態(tài)氟與交換態(tài)氟，茶葉中氟含量與土壤水溶態(tài)氟呈正相關(guān)關(guān)系[16-19]。不少學(xué)者對茶園土壤、茶樹吸氟特性的研究表明，茶園土壤的各形態(tài)氟含量與土壤pH、有機質(zhì)含量、陽離子交換量、粘粒含量、交換型鈣含量有關(guān)[20-22]。因此，選擇土壤氟含量低的茶園或者通過栽培措施改良土壤理化性質(zhì)降低土壤水溶態(tài)氟的含量可以有效降低茶樹對氟的富集。

1.3 大氣

研究發(fā)現(xiàn)茶樹葉片能通過氣孔直接吸收大氣中的氟，逐漸積累，并且與葉片組織中的鈣質(zhì)發(fā)生反應(yīng)，生成難溶性的氟化物，沉淀于局部[11]。當(dāng)存在大氣氟污染時，茶葉氟含量顯著增加，空氣中的氟可能比土壤中氟對植物葉片氟富集的影響還要大；有研究表明，在磚瓦、磷肥、化工、水泥、金屬冶煉或陶器生產(chǎn)廠家周圍的茶樹，葉片氟積累含量較高，氟積累量的多少與茶園大氣氟濃度呈顯著的正相關(guān)[23]。低地茶的氟含量比高山茶的高，可能是由于低地區(qū)的氟污染比高山區(qū)嚴重，因此，茶園選址對降低茶樹氟含量具有重要意義。

1.4 水源

茶園灌溉水中氟含量的高低也是影響茶葉氟含量的因素之一。水中的氟主要來源于巖石及其風(fēng)化產(chǎn)物和土壤，其次是降水。研究表明地表水中的氟含量比深層地下水氟含量低。一般茶園都是利用地表水進行灌溉，即使是氟含量偏高的地區(qū)，茶園也只利用河、溪、水庫等地表水灌溉，沒有用中深層地下水灌溉的；因此，灌溉水中的氟對茶樹氟吸收的影響不大[11,23]。但也有研究表明即使在低氟濃度茶園灌溉水條件下，茶園灌溉水仍是影響茶樹氟含量的重要相關(guān)因素之一，這種影響作用主要表現(xiàn)為對生長期長的茶樹老葉影響顯著[24]。

1.5 肥料

肥料(尤其是化學(xué)肥料)是茶園土壤氟的重要來源，磷肥原料含氟磷灰石（Ca3(PO4)2·CaF2），其含氟量可達4%，因此施含氟磷肥可能造成茶園土壤氟污染，含鈣化合物能顯著降低茶樹新梢對氟的吸收和富集[11]。馬立鋒等[25]通過水培試驗發(fā)現(xiàn)：在含氟元素的溶液中添加鈣離子能顯著降低茶樹對氟的吸收；土壤盆栽試驗也得到了相似的結(jié)果：在兩種土壤氟含量條件下，加入Ca(NO3)2或CaO后顯著降低了茶樹對氟的吸收，可能原因是鈣影響了茶樹根系細胞膜或細胞壁的結(jié)構(gòu)，從而影響了氟的吸收[26]。喬沙[5]發(fā)現(xiàn)雖然氮肥和改土處理對磚茶鮮葉原料的產(chǎn)量均沒有顯著影響，但卻能顯著降低茶葉新稍的氟濃度，降氟效果在18.2%～29.7%之間，且在降氟措施實施30天后效果最佳。

2 茶氟含量與人類健康

2.1 我國主要茶葉氟含量和茶葉氟浸出率

不同茶類的茶氟含量具有顯著性差異，李張偉等[27]在2011年對5大類24種茶葉的全氟含量的研究中發(fā)現(xiàn)：5大茶類茶葉中普洱茶全氟含量最高，達416.38mg/kg，花茶最低，為129.15mg/kg，紅茶、綠茶及烏龍茶居中。研究表明，茶葉等級不同，氟含量也有明顯差異，其中粗茶最高，名優(yōu)茶含氟量低，大宗茶居中[28]。

人體通過飲茶攝入氟的量與茶湯中茶葉氟的浸出動態(tài)有關(guān)。李張偉等[27]研究發(fā)現(xiàn)，水浸出氟量只占茶葉全氟量的12.8%～56.6%，平均為32.7%；茶水比越小，氟浸出率越低，沖泡水溫越高，茶水中氟濃度也越高，在80～90℃時趨于平衡；茶氟浸出量與沖泡時間大致呈正比關(guān)系；前3泡茶湯的氟浸出量占茶氟總浸出量的大部分。第一泡茶湯的氟浸出量占茶氟總浸出量的50%以上，因此第一泡茶湯用來洗茶，可以降低飲茶攝入氟的量[29]。茶氟浸出率受沖泡時間、沖泡次數(shù)等因素影響，因此合理的飲茶方式可以減少對氟的攝入[30]。

2.2 過量攝入茶氟對人類健康的危害

人體對氟含量很敏感，如果攝入量超過了安全域值，就會引起急性或慢性氟中毒，出現(xiàn)氟斑牙、氟骨癥等癥狀。因此世界各國制定了人體每日氟攝入量的標(biāo)準(zhǔn)，如世界衛(wèi)生組織建議人體氟攝入量為每人2.5～4.0mg/d，我國衛(wèi)生部1986年頒布“初級衛(wèi)生保健計劃”規(guī)定每人氟攝入量不能超過4.0mg/d。

近幾年來仍不斷有報道少數(shù)民族聚集地區(qū)出現(xiàn)飲茶型氟中毒的情況[31-32]。飲茶型氟中毒的臨床表現(xiàn)主要為氟斑牙、氟骨癥和尿氟增高等。由于過量的氟破壞了正常的鈣磷代謝，抑制了酶的活性而導(dǎo)致牙齒無法正常進行鈣化，色素在牙釉質(zhì)表面沉著，形成氟斑牙，是慢性氟中毒早期在口腔中的表現(xiàn)。氟與鈣結(jié)合形成氟化鈣，沉積于骨組織中并使之硬化，引起血鈣降低，血鈣降低進而使甲狀腺激素分泌增加，促進骨鈣入血，骨基質(zhì)溶解，最終引起骨質(zhì)疏松和軟化，產(chǎn)生氟骨癥，其主要表現(xiàn)為骨骼硬化，四肢、關(guān)節(jié)疼痛，活動受限甚至癱瘓[30]。此外，機體如果長期攝入氟，則過量的氟可在腦內(nèi)蓄積，進而影響腦細胞正常的生理功能，對人的智商產(chǎn)生影響[32]。因此，降低茶葉中氟含量越來越引起人們的重視。

3 茶葉降氟措施

某些茶類的氟含量偏高，因此探討行之有效的降氟措施具有十分重要的意義。目前國內(nèi)外學(xué)者提出的茶葉降氟措施，主要集中在選育茶樹品種、降低土壤氟含量、加工過程中降低氟含量，以及直接從茶湯里去除氟等方法。

3.1 選育低氟茶樹品種

不同茶樹品種對氟的富集有顯著差異，可能受到遺傳因素的控制，因此培育對氟富集程度低的茶樹品種被認為是降低茶氟含量的有效措施。許多研究表明不同茶樹品種之間氟含量差異顯著。陳瑞鴻等[9]對浙江大學(xué)華家池校區(qū)茶樹種質(zhì)資源圃31個茶樹品種的氟含量進行測定，發(fā)現(xiàn)成熟葉氟含量為805.7～2163.2mg/kg，相差達2.7倍，并提出浙農(nóng)138可以作為低氟品種推廣，由于這些茶樹生長的生態(tài)環(huán)境相同，因此可認為茶氟含量的差異主要是由品種不同而引起的。梁月榮等[8]比較分析了18個省市128個茶樣，發(fā)現(xiàn)不同茶樹品種氟含量差異顯著并可能受基因控制。吳命燕等[14]對浙江大學(xué)茶園45個品種進行分析，發(fā)現(xiàn)有14個品種的1芽5葉新梢氟含量低于磚茶氟含量標(biāo)準(zhǔn)，其中香菇寮白毫氟含量最低，有望成為可推廣的低氟品種。龔自明等[33]采用中茶108、中茶302、櫧葉齊、鄂茶1號、丹桂、金觀音6個低氟品種進行青磚茶試制試驗，所制磚茶氟含量均低于150mg/kg。李友勇等[34]研究發(fā)現(xiàn)云抗10號可作為云南茶樹氟富集特征研究和大葉樹種低氟選育工作的對照品種。因此低氟茶樹可作為制茶原料的重要資源，培育低氟品種對降低茶葉中的氟含量可能有積極意義。

3.2 通過栽培措施降低茶氟含量

選擇氟含量低的土壤建造茶園。茶樹中氟主要來自土壤和大氣。有研究發(fā)現(xiàn)，茶氟富集量與大氣氟污染呈顯著正相關(guān)，化工廠、水泥廠、磚瓦廠附近茶園茶氟含量要高于其他茶園茶氟含量[11]，因此，選擇土壤氟含量低，空氣質(zhì)量好的茶園環(huán)境對茶葉產(chǎn)品降氟具有重要意義。

土壤中可溶性的氟含量水平影響茶鮮葉的氟含量。馬立峰等[35]在提出可選擇對氟吸附容量大的土壤種植茶樹，或者是通過改良土壤基本性質(zhì)來降低茶樹可吸收氟形態(tài)的含量。合理施肥可以降低茶樹氟含量[36]，肥料（尤其是化學(xué)肥料）是茶園土壤氟的重要來源，磷肥原料含氟磷灰石（Ca3(PO4)2·CaF2），其含氟量可達4%，因此施含氟磷肥可能造成茶園土壤氟污染，含鈣化合物能顯著降低茶樹新梢對氟的吸收和富集[37]。馬立鋒等[25]通過水培試驗發(fā)現(xiàn)：在含氟元素的溶液中添加鈣離子能顯著降低茶樹對氟的吸收；土壤盆栽試驗也得到了相似的結(jié)果：在2種土壤氟含量條件下，加入Ca(NO3)2或CaO后顯著降低了茶樹對氟的吸收，可能原因是鈣影響了茶樹根系細胞膜或細胞壁的結(jié)構(gòu)，從而影響了氟的吸收[26]。喬沙[5]發(fā)現(xiàn)雖然氮肥和改土處理對磚茶鮮葉原料的產(chǎn)量均沒有顯著影響，但卻能顯著降低茶葉新稍的氟濃度，降氟效果在18.2%～29.7%之間，且在降氟措施實施30天后效果最佳。

3.3 采摘和加工過程中降低氟含量

茶樹葉片是氟的主要積累器官，茶氟含量高低與葉片新老程度有直接的關(guān)系。喬沙[5]通過研究發(fā)現(xiàn)不同葉位葉片氟濃度差異表現(xiàn)為：芽的氟濃度最低，老葉要高于新葉，成熟葉氟濃度最高，是芽氟濃度的6.59倍。相對于傳統(tǒng)磚茶以秋冬季修剪枝葉為原料，低氟磚茶采用1芽4、5葉為原料，大大提高了磚茶原料的嫩度[38]，因此適當(dāng)增加磚茶原料的嫩度或高低氟含量的茶樣拼配，對降低磚茶氟含量起重要作用。羅學(xué)平[39]在對不同原料氟含量的監(jiān)測基礎(chǔ)之上，運用數(shù)學(xué)模型對原料配方進行優(yōu)化，最終試制出的黑茶產(chǎn)品氟含量比在售產(chǎn)品降低了近2/3。茶葉經(jīng)揉捻后細胞壁破碎，通過水洗可以使一部分氟溶于水，春曉亞等[40]在磚茶原料初加工過程中進行揉捻葉水洗試驗發(fā)現(xiàn)，揉捻葉用室溫水洗1～2min，不僅可以有效降低茶氟含量，而且能最大限度地保留其有效成分，且成本較低，在生產(chǎn)上有一定的應(yīng)用價值。不同殺青方式也對茶氟含量有影響，陳玉瓊等[41]發(fā)現(xiàn)水潦青、炒青、蒸青三種殺青方式中以水潦青方式的降氟作用最大，且控制在1min以內(nèi)效果最好。此外，也有利用冠突散囊菌噬氟來降低黑茶氟含量的報道[42]。

3.4 降低茶湯中的氟含量

茶湯中的氟主要以氟離子和氟鋁絡(luò)合物等形態(tài)存在，人體吸收的主要是游離態(tài)氟，其它形態(tài)則難以被人體吸收。因此，除了降低茶葉中的全氟含量，也可以通過降低茶湯中可溶性氟含量來預(yù)防或減輕氟中毒現(xiàn)象。李艷紅等[43]發(fā)現(xiàn)煮沸顯著加快了磚茶中氟的浸出，是影響茶湯氟濃度的最重要的因素，沖泡水溫越高，茶湯中茶氟濃度越高。此外隨著茶水比的增大或沖泡時間的延長，茶湯中的氟濃度均升高[27]，且第一泡茶湯的氟浸出量占茶氟總浸出量的50%以上[29]。因此，將熬煮法改為沖泡法，適當(dāng)增大茶水比，縮短熬煮或沖泡時間，或者第一泡茶湯只用來洗茶而不飲，均有利于降低人體對茶氟的攝入。

3.5 降氟劑及降氟材料的選擇與利用

利用氟離子與鈣、磷、鋁等元素形成難溶的鹽的特性，在黑茶加工或磚茶熬煮過程中加入適量降氟劑，降低茶湯中的可被人體吸收的氟含量，從而起到降氟的作用。林智等[44]對茯磚茶做了降氟試驗，分別用氯化鋁、氯化鈣、硫酸鋁、硫酸鋁鉀、復(fù)合配方E、皂土、過磷酸鈣、硫酸亞鐵等8種符合食品添加要求的試劑作為降氟劑，結(jié)果發(fā)現(xiàn)其中以復(fù)合配方E的降氟效果最好，可降低40%以上的茶氟，其次是氯化鋁、氯化鈣和皂土。王連芳等[45]發(fā)現(xiàn)茶葉中添加0.5%～1.0%DTF乳劑可固定21.1%～97.9%的茶的氟，且茶葉色澤、氣味、PH以及茶多酚含量均無明顯改變，說明DTF乳劑是一種有效的降氟劑。

磷酸三鈣在高溫下具有較強的吸附性能，其飽和吸附量可達到10.63mg/g。何春雷等[46]在2011年報道在茶湯溫度100℃時，每100mL茶湯使用0.7g磷酸三鈣，吸附處理20min后，可去除茶湯中95.80%的氟。施小云等[30]通過研究LDHs（層狀雙金屬氧化物）對氟離子吸附特性發(fā)現(xiàn)：ZAO（鋅鋁復(fù)合氧化物）為層狀水滑石，在吸附氟前后結(jié)構(gòu)發(fā)生改變，這種結(jié)構(gòu)的變化可能是由于氟離子被吸附進入ZAO層間結(jié)構(gòu)，而引起顆粒膨脹所致；在茶湯中ZAO對氟離子吸附和茶多酚影響率的最優(yōu)條件是茶湯溫度為50℃、pH為5，每100mL茶湯加入ZAO 0.2g，吸附處理45min，但此時茶湯中茶多酚含量仍顯著降低，MAO（鎂鋁復(fù)合氧化物）也有相似的作用[47]。此外蛇紋石[48]、沸石以及鑭在除氟材料中的應(yīng)用也都有相應(yīng)的報道。

3.6 科學(xué)飲茶的宣傳教育

我們應(yīng)該重視科學(xué)飲茶宣傳教育的重要性，疾病預(yù)防控制部門在進行宣傳教育時，不僅要讓群眾認識到氟過量的危害，還應(yīng)進行科學(xué)磚茶沖泡方法的宣傳教育，不喝濃茶，不喝長時間煮沸及浸泡時間過長的茶，磚茶、紅茶、綠茶的每天飲用量分別不要超過8g、20g、30g[49]，最大限度地減少茶氟的攝入。

此外，飲用添加有維生素C、維生素E、蛋白粉、維生素D和鈣的茶湯，有利于降低了游離態(tài)氟的釋放，有利于預(yù)防氟過量。因此，長期飲用高氟茶水的人群應(yīng)該多食用些富含維生素E、維生素C、蛋白質(zhì)以及富含維生素D的鈣制品[50]。

4 結(jié)語與討論

從影響茶葉富集氟的因素和茶氟的浸出入手探討茶葉降氟措施，各種降氟措施各有千秋，但采用單一的降氟措施有一定的局限性。培育低氟品種難度大、周期長，且品種的推廣存在適應(yīng)性的問題；土壤改良措施成本高，難以推廣；降氟材料以及生物化學(xué)降氟方法存在安全隱患，且有可能影響茶湯風(fēng)味；改變?nèi)藗冮L期以來形成的飲茶方式也是一個漫長的過程。因此應(yīng)該對茶葉降氟措施進行全面應(yīng)用，選育低氟茶樹品種，在適宜的茶園科學(xué)地栽培，通過磚茶原料的改進，降氟劑及降氟材料的合理運用，磚茶加工工序的改良，結(jié)合科學(xué)飲茶方式的宣傳等，從根本上降低茶氟含量以及人體對茶氟的攝入。

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Advanced Study on Fluorine Enrichment and Control in Tea

ZHANG Yong,XU Ping,WANG Yue-fei*
(Zhejiang University Tea Research Institute,Hangzhou 310029,China)

Some tea was found to be high content of fluoride in China.It has been obstacle for the development of tea industry.In recent years,many researchers have discuss on factors of influence fluoride accumulation in tea plant,such as tea plant variety,soil,atmosphere,source of water,fertilizer.Fluoride content and leaching pattern in different tea have also been discussed.To reduce the body intake fluoride from tea,we can breed low fluoride tea varieties,improve the cultivation environment,increase the tenderness of fresh leaves,and change processing techniques and the way of tea drinking.Various measures of reducing fluoride have both advantagesand disadvantages.Single measure haslimitations.In orderto provide viewpoints for study on the measures of reducing fluoride in tea and de-fluoride tea exploitation,we comb the study of fluoride accumulation and control in tea plant.

Tea,Fluorosis accumulation,Reducing fluoride

S571.1

：A

：2095-0306（2014）01-0040-06

中國茶葉加工 2014，（1）:40～45

2013-12-13

“十二五”農(nóng)村領(lǐng)域國家科技計劃課題（2011BAD01B02-1）

張勇（1991-），男，河南信陽人，碩士研究生，主要從事茶資源綜合利用和茶葉天然產(chǎn)物與人體健康的研究。

*通訊作者：zdcy@zju.edu.cn