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    聚乙烯吡咯烷酮/聚(乙烯-乙烯醇)共混膜的制備及其油水分離性能

    2014-01-02 08:10:40白云翔吳國梁張春芳孫余憑
    中國工程科學(xué) 2014年7期
    關(guān)鍵詞:油相親水性油水

    白云翔,吳國梁,張春芳,顧 瑾,孫余憑

    (江南大學(xué)化學(xué)與材料工程學(xué)院,江蘇無錫214122)

    1 前言

    含油污水是城市和工業(yè)生產(chǎn)中常見的污染源,對環(huán)境和生態(tài)平衡的危害極大。膜分離技術(shù)是對含油污水進(jìn)行深度處理的有效方法,適用范圍廣泛。分離過程中,物料流量變化雖然會影響產(chǎn)量,但不影響分離的質(zhì)量,油的回收相對容易;分離過程在常溫下進(jìn)行且無相變,裝置小,能耗低,分離過程可高度自動化[1]。通常用微濾膜和超濾膜進(jìn)行含油污水的處理,由于疏水性膜材料如聚砜(PSF)、聚醚砜(PES)、聚丙烯腈(PAN)、聚偏氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PYFE)等有很好的機(jī)械強(qiáng)度、化學(xué)和熱力學(xué)穩(wěn)定性,而且初始過濾通量也較高,所以最先用來進(jìn)行油水分離[2,3]。由于增加膜的親水性可以提高膜的油水分離性能,所以研究者也考慮直接使用親水性的膜材料來進(jìn)行油水分離。常用的親水性膜材料有聚乙烯醇(PVA)和纖維素等。但是疏水性膜材料在進(jìn)行油水分離時極易被污染,而親水性膜材料易溶脹溶解,機(jī)械性能差,因此考慮使用兩親性膜材料來進(jìn)行油水分離[4]。聚(乙烯-乙烯醇)(EVAL)是由憎水性的乙烯鏈段和親水性的乙烯醇鏈段組成的半結(jié)晶無規(guī)共聚物,由于聚合物鏈上帶有一定比例的羥基,具有一定的親水性[5],因此在作為油水分離膜材料使用時其抗污染性能優(yōu)異;而分子結(jié)構(gòu)中的乙烯鏈段又賦予其優(yōu)良的耐溶漲、耐熱和耐酸堿等性能[6],適用于含油污水處理過程。但是由于EVAL多孔膜的機(jī)械強(qiáng)度較差,尚難以滿足油水分離過程的工業(yè)化要求,因此必須通過改性提高其綜合性能。

    本文將聚乙烯吡咯烷酮(PVP)共混加入EVAL中,通過浸沒沉淀法制得了PVP/EVAL共混膜并將其用于油水乳液分離,考察PVP的添加量對膜的結(jié)構(gòu)、強(qiáng)度、親水性及油水分離性能的影響,以期制備出油水分離性能和機(jī)械性能優(yōu)良的膜。

    2 實(shí)驗(yàn)部分

    2.1 實(shí)驗(yàn)材料

    EVAL:牌號為H171B,乙烯含量38mol%,聚合度為1 000,日本可樂麗公司;PVP:牌號為K-30,Mn為40 000,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;二甲基亞砜(DMSO):分析純,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;大豆油:工業(yè)級,益海(泰州)糧油工業(yè);十二烷基硫酸鈉(SDS):化學(xué)純,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。

    2.2 PVP/EVAL共混膜的制備

    將EVAL和PVP加入DMSO中,其中EVAL為鑄膜液質(zhì)量的15%,PVP分別為鑄膜液質(zhì)量的0、2%、4%、6%、8%、10%,在60℃下加熱攪拌12 h充分溶解,然后在60℃下真空脫泡30m in,并繼續(xù)靜置6 h得到鑄膜液。用刮刀將鑄膜液在玻璃板上刮成約200μm厚的液膜并迅速浸入25℃去離子水凝固浴中成膜。將膜取出用去離子水清洗24 h以徹底除去多余溶劑,膜在測試前保存在去離子水中。

    2.3 共混膜的表征

    1)紅外光譜。用傅里葉轉(zhuǎn)換紅外光譜儀(FALA2000,ABB Corporation,美國)測定共混膜的紅外吸收光譜。

    2)表面和斷面形貌。將干燥的膜在液氮中脆斷,樣品用導(dǎo)電雙面膠固定在試驗(yàn)臺上,噴金處理后用掃描電子顯微鏡(S4800,Hitachi,日本)觀察。

    3)力學(xué)性能。膜的力學(xué)性能在微機(jī)控制電子萬能試驗(yàn)機(jī)(深圳市凱強(qiáng)利機(jī)械有限公司)上測試,拉伸速度為10mm/m in。

    4)接觸角。采用座滴法用接觸角測量儀(OCA 40,Data physics,德國)測試超純水在共混膜表面的接觸角,通過微機(jī)攝像記錄其靜態(tài)和動態(tài)接觸角。

    2.4 共混膜的油水分離性能

    含油水樣自配,油樣采用大豆油,SDS為乳化劑,油與乳化劑的比例為9∶1,用FJ200-S型數(shù)顯高速分散均質(zhì)機(jī)(上海標(biāo)本模型廠)在6 000 r/m in下均質(zhì)30min,制得油相濃度為0.9 g/L的油水乳液。在自制動態(tài)循環(huán)型膜性能評價裝置上進(jìn)行油水分離試驗(yàn),油相濃度采用TU-1901雙光束紫外可見分光光度計在531 nm處測定[7],跨膜壓差為0.1MPa,操作溫度為20℃。膜通量由式(1)計算

    式(1)中,V為Δt時間內(nèi)透過膜的溶液體積,L;A為膜的有效截留面積,m2。膜的截留率為

    在蔡家堡鄉(xiāng)、西山鄉(xiāng)、東山等鄉(xiāng)鎮(zhèn)建立馬鈴薯“青薯2號”“青薯9號”全膜覆蓋栽培技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)化示范區(qū)80hm2,平均產(chǎn)量3.58×104kg,總產(chǎn)量達(dá)286.4×104kg;實(shí)現(xiàn)收入3.22萬元·hm-2,總產(chǎn)值257.76萬元(按0.9元/kg計算);與露地常規(guī)栽培相比,增產(chǎn)0.85×104kg,增產(chǎn)率31.14%,增收0.77萬元·hm-2;新增產(chǎn)量68.0×104kg,新增產(chǎn)值61.2萬元。

    式(2)中,cp為過濾前油相濃度,cf為過濾后油相濃度。

    為了考察膜的抗油污染能力,在油水分離后將污染過的膜取出放在去離子水中清洗30m in,然后測洗后膜的純水通量至達(dá)到穩(wěn)定值Jw2。用洗后通量恢復(fù)率rFRR來評價膜的抗油污染能力,rFRR的計算方法為

    rFRR值越大說明膜在進(jìn)行油水分離時的抗油污染能力越高。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 共混膜的表征

    3.1.1 紅外光譜

    圖1為純EVAL膜、PVP含量為2 w t%、4w t%、6 w t%、8 w t%和10 w t%的PVP/EVAL共混膜的FTIR譜圖。從圖1上可以看到PVP/EVAL膜的羰基峰在1 645~1 655 cm-1出現(xiàn),并且隨著PVP含量增加而增加,這就表明在相轉(zhuǎn)化后,PVP殘余的量是和鑄膜液中PVP添加量相關(guān)的。并且隨PVP含量增加EVAL上的羰基峰向高波數(shù)方向移動,說明PVP和EVAL之間有較強(qiáng)的相互作用,進(jìn)一步從PVP和EVAL的分子結(jié)構(gòu)分析,二者可以形成分子間氫鍵。

    圖1 純EVAL膜、PVP/EVAL共混膜和PVP的FTIR-ATR譜圖Fig.1 The FTIR-ATR spectra of pure EVAL membrane,PVP/EVAL blend membranes and PVP

    3.1.2 共混膜表面和斷面形態(tài)

    從圖2a中純EVAL膜和PVP含量為4 w t%、10 w t%的PVP/EVAL共混膜的表面形貌可以看出,PVP/EVAL共混膜有著密集的孔結(jié)構(gòu)。從圖2b中純EVAL膜和PVP含量為4 w t%、10 w t%的PVP/EVAL共混膜的斷面形貌可以看出,指狀大孔數(shù)量變多,但是到了PVP添加量為10 w t%時,指狀孔數(shù)量又減少很多,說明它的形成受到了抑制。從圖2c中純EVAL膜和PVP含量為4 w t%、10w t%的PVP/EVAL共混膜的指狀孔間斷面形貌可以看出,當(dāng)PVP添加量為4w t%和10 w t%時,膜的支撐層出現(xiàn)了海綿狀孔結(jié)構(gòu)。圖2充分說明了添加PVP能較顯著地改變EVAL膜的結(jié)構(gòu)。

    圖2 不同PVP含量PVP/EVAL共混膜的表面和斷面形貌Fig.2 The surface and cross section morphology of PVP/EVAL blend membranes with different PVP contents

    3.1.3 共混膜的力學(xué)性能

    不同PVP含量PVP/EVAL共混膜的機(jī)械性能如圖3所示。從圖3可以看出,PVP/EVAL共混膜的拉伸強(qiáng)度和斷裂伸長率均隨PVP含量的增加而增大。純EVAL膜的拉伸強(qiáng)度與斷裂伸長率分別為1.07 MPa和2.74%,而PVP含量為10 w t%時PVP/EVAL共混膜的拉伸強(qiáng)度與斷裂伸長率增至2.01 MPa和3.67%,分別為純EVAL膜的1.88倍和1.34倍。由PVP/EVAL共混膜的表面和斷面形貌可以看出,隨著PVP添加量的增加,大孔的形成受到抑制,膜結(jié)構(gòu)更加致密,因此拉伸強(qiáng)度和斷裂伸長率得到提高。此外,紅外譜圖顯示,PVP/EVAL共混膜中的PVP與EVAL之間存在分子間氫鍵,氫鍵作為一種物理交聯(lián)點(diǎn),使共混膜的分子間形成網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),這種網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)也可以提高膜的拉伸強(qiáng)度和斷裂伸長率。總之,共混添加PVP使得EVAL膜的機(jī)械強(qiáng)度有了較大的提高。

    圖3 不同PVP含量PVP/EVAL共混膜的拉伸強(qiáng)度和斷裂伸長率Fig.3 Tensile strength and elongation at break of PVP/EVAL blend membranes with different PVP contents

    3.1.4 共混膜的親水性

    圖4為PVP/EVAL共混膜在不同時間間隔內(nèi)測定的水接觸角。隨著高親水性聚合物PVP的添加,接觸角很明顯地減小了,并且到了40 s時,接觸角比2 s時又有所下降。根據(jù)擴(kuò)散控制模型[8,9],PVP/EVAL共混膜的水接觸角隨時間延長而減小的原因主要有兩個方面:首先,添加PVP使EVAL膜表面的極性增強(qiáng),水滴易于在膜表面鋪展,使水接觸角減??;其次,EVAL膜本體內(nèi)特別是膜孔壁上的PVP使膜內(nèi)部孔壁的潤濕性增強(qiáng),水滴在膜內(nèi)部浸潤滲透的速率加快,從而導(dǎo)致膜表面水接觸角下降。

    圖4 不同PVP含量PVP/EVAL共混膜的水接觸角Fig.4 Water contact angle of PVP/EVAL blend membranes with different PVP contents

    3.2 共混膜的油水分離性能

    用不同PVP含量的共混膜對油相濃度為0.9 g/L的油水乳液進(jìn)行過濾,過濾通量隨時間的變化如圖5所示,截留率和洗后通量恢復(fù)率的變化如圖6所示。由圖5可以看出,添加PVP后,相對于純EVAL膜,PVP/EVAL共混膜的油水分離通量有所增加,當(dāng)PVP含量為4 w t%時,油水分離通量由純EVAL 膜的25.2 L/(m2·h)增至 45.5 L/(m2·h),為純EVAL膜的1.81倍。而當(dāng)PVP含量為10w t%時,通量卻比純EVAL膜還要小。在油水分離初始階段,PVP添加量大的膜油水分離通量會較大。隨著過濾時間的增加,油滴逐漸在膜表面吸附形成富油相層,油水分離通量下降并隨著富油相的穩(wěn)定,油水分離通量達(dá)到穩(wěn)定值Jp。此時,隨著PVP添加量的增加,由于膜親水性的增加,膜表面對油相的吸附作用降低,富油相層減薄,Jp提高。由于PVP含量增加到一定程度,致使PVP/EVAL共混膜形成致密的膜表面,導(dǎo)致了通量的減小。

    圖6 不同PVP添加量PVP/EVAL共混膜的油水乳液截留率和洗后通量恢復(fù)率Fig.6 Rejection ratio of oil/water emulsion and flux recovery ratio after wash of PVP/EVAL blend membranes with different PVP contents

    從圖6中可以看出,當(dāng)PVP含量為2w t%時,截留率最高,達(dá)到了93.4%,并且截留率隨著PVP添加量的增加而減小。根據(jù)膜的純水穩(wěn)定通量Jw1和過濾油水乳液洗后的純水通量Jw2計算得到膜洗后通量恢復(fù)率rFFR,計算結(jié)果顯示在圖6中。從圖6可以看出,隨著PVP的添加,PVP/EVAL共混膜的洗后通量恢復(fù)率顯著上升。純EVAL膜的洗后通量恢復(fù)率為51%,而PVP含量為10w t%的PVP/EVAL共混膜的洗后通量恢復(fù)率增至77.98%,這直觀地反映了添加PVP起到了提高膜抗油污染能力的作用。由于共混添加PVP后,膜表面親水性增加,對油相的吸附作用減弱,因此在洗滌過程中油相更易離開膜表面,使膜的洗后通量顯著恢復(fù),這對膜的工業(yè)化使用十分有利。

    4 結(jié)語

    1)PVP的加入可以較明顯地改變EVAL膜的結(jié)構(gòu),而且由于PVP與EVAL間好的相容性以及分子間氫鍵的作用使PVP含量為10 w t%的PVP/EVAL共混膜的拉伸強(qiáng)度和斷裂伸長率分別為純EVAL膜的1.88倍和1.34倍。

    2)隨PVP含量的增加,共混膜的親水性增強(qiáng)。過濾油水乳液時,PVP含量為4w t%時,截留率比純EVAL膜略高,PVP/EVAL共混膜的穩(wěn)定通量為純EVAL膜的1.81倍。

    3)隨著PVP的添加,PVP/EVAL共混膜的洗后通量恢復(fù)率顯著上升。純EVAL膜的洗后通量恢復(fù)率為51%,而PVP含量為10w t%的PVP/EVAL共混膜的洗后通量恢復(fù)率增至77.98%,共混膜抗污染性能更優(yōu)。

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