電場(chǎng)調(diào)諧InAs量子點(diǎn)荷電激子光學(xué)躍遷*

李文生 孫寶權(quán)

1)(通遼職業(yè)學(xué)院化工學(xué)院,通遼 028000)

2)(中國(guó)科學(xué)院半導(dǎo)體研究所,半導(dǎo)體超晶格國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100083)

(2012年7月21日收到;2012年9月18日收到修改稿)

1 引言

單量子點(diǎn)的許多光譜結(jié)構(gòu)特性與單原子、單分子十分相似,是在固態(tài)量子體系中實(shí)現(xiàn)單量子態(tài)研究的理想體系.如單量子點(diǎn)的發(fā)光光譜是非經(jīng)典的,在單光子發(fā)射和量子信息研究領(lǐng)域具有重要的潛在應(yīng)用前景[1,2].同時(shí),由外延制備的半導(dǎo)體量子點(diǎn)與現(xiàn)代半導(dǎo)體工藝相兼用,易于集成制備量子點(diǎn)p-i-n二極管結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)電驅(qū)動(dòng)單光子發(fā)光器件.量子點(diǎn)可以嵌入Schottky二極管結(jié)構(gòu)中,通過(guò)外加電場(chǎng)向量子點(diǎn)注入電子或空穴,研究不同量子點(diǎn)電荷組態(tài)下的光譜結(jié)構(gòu)、激子的精細(xì)結(jié)構(gòu)劈裂,電子或空穴的自旋弛豫動(dòng)力學(xué)和電子/空穴系統(tǒng)的多體效應(yīng)等[3?6].這些與單量子點(diǎn)光譜相關(guān)的深入研究有助于提高單光子發(fā)射效率,弄清其發(fā)光的偏振特性,實(shí)現(xiàn)基于雙激子輻射復(fù)合的糾纏光子態(tài).有關(guān)單量子點(diǎn)的荷電組態(tài)結(jié)構(gòu)及電場(chǎng)調(diào)諧荷電激子的發(fā)光特性在國(guó)外報(bào)道的比較多[3?6],而國(guó)內(nèi)還沒(méi)有這方面的研究報(bào)道.本文采用光致發(fā)光光譜(PL)研究InAs單量子點(diǎn)中單、雙激子及激子的精細(xì)結(jié)構(gòu)和對(duì)應(yīng)發(fā)光光譜的偏振性,外加電場(chǎng)調(diào)諧荷電激子的發(fā)光光譜,討論了荷電激子圓偏振度受偏壓的影響,以及帶正或負(fù)荷電激子偏振度不同的物理機(jī)制.在弱光光譜測(cè)量中,PL光譜測(cè)量技術(shù)得到廣泛的應(yīng)用,特別是在單個(gè)原子、單量子點(diǎn)等光譜研究中具有極高的檢查靈敏度.結(jié)合高分辨光譜測(cè)量系統(tǒng),如Fabry-Perot干涉儀,可以測(cè)量精細(xì)結(jié)構(gòu)光譜[7].對(duì)于量子點(diǎn)中荷電激子圓偏振度的測(cè)量,PL偏振光譜直接給出電子、空穴的自旋極化度[8].

2 實(shí)驗(yàn)

研究的量子點(diǎn)樣品由分子束外延方法制備,所用的化學(xué)元素有鎵源(Ga)、砷源(As)、鋁源(Al)和銦(In),生長(zhǎng)樣品的襯底為半絕緣GaAs,生長(zhǎng)樣品時(shí)襯底和(GaAs/Al0.9Ga0.1As)的溫度為580°C,生長(zhǎng)InAs量子點(diǎn)的溫度為450°C.在生長(zhǎng)樣品時(shí),相應(yīng)的化學(xué)源打開,入射到GaAs襯底上進(jìn)行化學(xué)反應(yīng)而形成.樣品結(jié)構(gòu)的生長(zhǎng)次序?yàn)?n+摻雜GaAs緩沖層上面生長(zhǎng)20對(duì)n+摻雜的GaAs/Al0.9Ga0.1As組成的底層分布布拉格反射鏡(DBR),InAs量子點(diǎn)嵌在2λ腔長(zhǎng)的GaAs微腔中,上面是厚為344.4 nm GaAs層和30 nm Al0.3Ga0.7As層,最后蓋上一層厚為15 nm的GaAs層.量子點(diǎn)為沉積2.35單層的InAs層,其生長(zhǎng)數(shù)率為0.001單層/每秒.按照這種方法制備的量子點(diǎn)樣品,其量子點(diǎn)的密度非常低,每平方微米小于一個(gè)量子點(diǎn)[9].因此,不需要在樣品上制備小的臺(tái)面或在金屬鍍層上開透光小孔來(lái)分離單個(gè)量子點(diǎn).利用半導(dǎo)體工藝將InAs量子點(diǎn)樣品加工成肖特基二極管,制備的肖特基二級(jí)管參數(shù):臺(tái)面直徑120μm,透明電極直徑60μm,肖特基電極內(nèi)直徑為60μm,外直徑為110μm,N電極大小為300×360μm.在實(shí)驗(yàn)中N型歐姆接觸端接電源的負(fù)極,肖特基金屬端接電源的正極.當(dāng)加上正向電壓后,n+型GaAs電極的電子向量子點(diǎn)內(nèi)注入.當(dāng)加上反向偏壓后,量子點(diǎn)中的電子隧穿到n+GaAs,見圖1肖特基二極管能帶示意圖.實(shí)驗(yàn)中,樣品放在氦循環(huán)制冷的低溫測(cè)量系統(tǒng)中,實(shí)驗(yàn)溫度為5 K.實(shí)驗(yàn)所采用的激光器有:氦氖激光器(波長(zhǎng)632.8 nm),摻鈦蘭寶石脈沖激光器,脈沖重復(fù)頻率為82 MHz,脈沖寬度為200 fs.掃描共聚焦顯微鏡(數(shù)值孔徑0.5)用來(lái)分辨單個(gè)量子點(diǎn),量子點(diǎn)的發(fā)光光譜由共聚焦顯微鏡收集,所用的單色儀焦距為0.5 m,探測(cè)器為Si-CCD.對(duì)于偏振光譜的測(cè)量,激發(fā)光設(shè)定為右圓偏振光(σ+,通過(guò)λ/4來(lái)實(shí)現(xiàn)),發(fā)光光譜的檢測(cè)是采用組合λ/4和λ/2波片,以及線性偏振片來(lái)完成.

圖1 外加偏壓V b下N型肖特基二極管能帶結(jié)構(gòu),點(diǎn)線是N極n+GaAs的費(fèi)米面,虛線是肖特基極金屬的費(fèi)米面

3 結(jié)果和討論

為了研究InAs量子點(diǎn)對(duì)激發(fā)光生載流子的俘獲概率、不同荷電激子發(fā)光光譜及對(duì)發(fā)光光譜的指認(rèn),在低溫5 K和零偏壓下,采用氦氖激光器(波長(zhǎng)632.8 nm)激發(fā)量子點(diǎn)的GaAs勢(shì)壘層,圖2給出測(cè)量的單InAs量子點(diǎn)光致發(fā)光光譜隨激發(fā)功率的變化.在激發(fā)功率很低的情況下(圖2(a)0.1μW,×10為譜線放大10倍),只有波長(zhǎng)在920.71 nm和波長(zhǎng)在922.21 nm的發(fā)光峰存在,而且發(fā)光強(qiáng)度很弱,這兩個(gè)發(fā)光峰標(biāo)記為X+和X.隨著激發(fā)功率的增加(圖2(a)15μW,×5為譜線放大5倍),在波長(zhǎng)為926.41 nm處出現(xiàn)新的發(fā)光峰,標(biāo)記為X?.隨著激發(fā)功率的進(jìn)一步增加(圖2(a)50μW),在波長(zhǎng)為923.67 nm處出現(xiàn)一個(gè)發(fā)光峰,標(biāo)記為XX.

圖2 (a)在溫度5 K,激發(fā)波長(zhǎng)632.8 nm和激發(fā)功率0.1,15,50μW下測(cè)得的熒光光譜,其中X+是單激子帶一個(gè)多余空穴,X為中性激子,XX為雙激子,X?為帶一個(gè)多余電子的單激子;(b)在對(duì)數(shù)-對(duì)數(shù)坐標(biāo)下畫出單量子點(diǎn)光致發(fā)光強(qiáng)度隨激發(fā)功率的依賴關(guān)系

為了確認(rèn)荷電激子X(jué)?,X+,X和XX發(fā)光機(jī)制,測(cè)量了熒光積分強(qiáng)度隨激發(fā)功率的變化關(guān)系,譜線發(fā)光強(qiáng)度隨激發(fā)功率的變化關(guān)系畫在圖2(b)的對(duì)數(shù)-對(duì)數(shù)坐標(biāo)中,實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)顯示對(duì)應(yīng)的實(shí)驗(yàn)值與激發(fā)功率顯示較好的線性關(guān)系.因?yàn)榧ぷ拥陌l(fā)光強(qiáng)度(I(PL))與激發(fā)功率的關(guān)系可以寫為:I(PL)～Pn,這里P為激發(fā)功率,n值對(duì)應(yīng)參加發(fā)光過(guò)程的激子特性,理論上n=1,2分別對(duì)應(yīng)單/雙激子的發(fā)光過(guò)程.因此,在圖2(b)中,用線性擬合得到譜線X+,X,X?,XX的系數(shù)n分別為1.15,0.66,1.01,1.80,說(shuō)明X+,X,X?隨功率增加接近線性增加,應(yīng)為單激子躍遷過(guò)程,而XX隨功率增加接近二次方關(guān)系,應(yīng)為雙激子相關(guān)的發(fā)光過(guò)程.此外,通過(guò)單、雙激子的偏振特性及對(duì)應(yīng)的精細(xì)結(jié)構(gòu)劈裂,我們可以進(jìn)一步確認(rèn)X和XX的發(fā)光為單、雙激子躍遷過(guò)程.在632.8 nm激發(fā)下,測(cè)量了它們的線偏振光譜如圖3(a)所示,發(fā)光峰X和XX具有明顯的線偏振特性,且是配對(duì)出現(xiàn),具有相同的精細(xì)結(jié)構(gòu)劈裂(劈裂值約13μeV),從而進(jìn)一步確認(rèn)發(fā)光峰X為中性單激子峰,發(fā)光峰XX為中性的雙激子峰.

圖3 (a)在激發(fā)波長(zhǎng)632.8 nm下,線偏振檢測(cè)的單InAs量子點(diǎn)光致發(fā)光譜,實(shí)線為水平方向(H)線偏振發(fā)光,虛線為垂直方向(V)線偏振發(fā)光,這里X為單激子,XX為雙激子;(b)在激發(fā)波長(zhǎng)863 nm下,激子譜線(X+,X?)的圓偏振度隨偏壓的變化規(guī)律,實(shí)圓心為帶正電荷激子X(jué)+圓偏振度,空心圓為帶負(fù)電荷激子X(jué)?圓偏振度

為了確認(rèn)激子X(jué)?和X+的帶電荷情況,采用Tai:sapphire激光器將激發(fā)波長(zhǎng)調(diào)為863 nm,即接近InAs量子點(diǎn)的浸潤(rùn)層,激發(fā)光經(jīng)過(guò)起偏器和四分之一波片后變成圓偏振光用來(lái)激發(fā)量子點(diǎn)樣品.圖3(b)顯示帶電荷激子X(jué)?和X+的圓偏振度隨偏壓的變化規(guī)律,實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,帶電荷激子X(jué)+具有明顯的正圓偏振度,偏振度20%—30%,且發(fā)光峰在中性單激子的高能端(見圖2(a)),即增加一個(gè)空穴使正電荷激子發(fā)光能增加,其光譜及偏振特征與文獻(xiàn)報(bào)道相同[10,11].因此,電荷激子X(jué)+被指認(rèn)為帶一個(gè)正電荷的單激子,且隨著負(fù)電壓的增加,其圓偏振度在逐漸地增加.對(duì)于X?發(fā)光的圓偏振測(cè)量結(jié)果顯示,在?0.1—1.0 V之間,電荷激子X(jué)?具有很小的負(fù)偏振度,且發(fā)光峰在中性單激子發(fā)光峰的低能端(見圖2(a)),可被指認(rèn)為帶一個(gè)負(fù)電荷的單激子[3,12].帶負(fù)電荷的激子具有負(fù)的偏振度,且其偏振度非常小(小于10%)的物理機(jī)制是[12]:對(duì)于X?激子,其電荷組態(tài)是兩個(gè)電子,一個(gè)空穴,測(cè)量的偏振度與空穴的自旋弛豫機(jī)制相關(guān).伴隨著空穴的能量弛豫(電子/空穴在量子點(diǎn)的浸潤(rùn)層產(chǎn)生),空穴的自旋弛豫非常快,導(dǎo)致測(cè)量的穩(wěn)態(tài)圓偏振度很小.此外,由于空穴在弛豫過(guò)程中,空穴自旋更易于翻轉(zhuǎn),從而導(dǎo)致測(cè)量的偏振度是負(fù)的.但對(duì)于正電荷激子X(jué)+,其電荷組態(tài)是一個(gè)電子和兩個(gè)空穴,測(cè)量的偏振度與電子的自旋弛豫機(jī)制相關(guān),在電子能量弛豫過(guò)程中,電子自旋的弛豫率較小,因此得到較高的圓偏振度.在InAs量子點(diǎn)中,電子自旋弛豫機(jī)制主要源自于構(gòu)成量子點(diǎn)晶格的核自旋的無(wú)序取向分布[7].

圖4 在激發(fā)波長(zhǎng)863 nm下,激子發(fā)光強(qiáng)度隨偏壓的變化關(guān)系 空心圓為帶負(fù)電荷激子X(jué)?發(fā)光強(qiáng)度,實(shí)心圓為帶正電荷激子X(jué)+的發(fā)光強(qiáng)度,實(shí)心方塊為激子X(jué)的發(fā)光強(qiáng)度,空心方塊為雙激子X(jué)X發(fā)光強(qiáng)度

為了研究外加偏壓對(duì)InAs量子點(diǎn)各種電荷組態(tài)發(fā)光的調(diào)諧過(guò)程,在零偏壓下,選擇激發(fā)光波長(zhǎng)863 nm,激發(fā)功率約50μW.在這種實(shí)驗(yàn)條件下,零偏壓下發(fā)光光譜主要來(lái)自于X?,X和XX發(fā)光,見圖4.隨著正偏壓的增加,單雙激子的發(fā)光強(qiáng)度略有減小,而負(fù)電荷激子的發(fā)光強(qiáng)度增加.這是由于在正偏壓下,電子從n+GaAs電極注入到量子點(diǎn)的概率增加,從而導(dǎo)致產(chǎn)生X?激子概率增加,即其發(fā)光強(qiáng)度也增加.而隨著負(fù)向偏壓的增加,X?,X和XX發(fā)光強(qiáng)度逐漸減小,這是由于來(lái)自于量子點(diǎn)俘獲的電子更易于隧穿到n+GaAs電極.另一方面,隨著負(fù)向偏壓的增加,與X?,X和XX發(fā)光強(qiáng)度逐漸減小相反,帶正電荷激子X(jué)+發(fā)光強(qiáng)度隨著電壓從?0.3到?1.0 V而逐漸增加.由于在大的負(fù)偏壓下,量子點(diǎn)內(nèi)電子的逃逸概率增加,使量子點(diǎn)內(nèi)有多余的空穴.所以隨負(fù)向偏壓的增加,帶正電荷的激子X(jué)+的形成概率增加,其發(fā)光強(qiáng)度也增加.而在正向偏壓下,隨著電子的注入,帶正電荷的激子X(jué)+的形成概率減小,而帶負(fù)電荷的激子X(jué)?的形成概率增加,X?的發(fā)光強(qiáng)度逐漸增加.

4 結(jié)論

本文研究了電場(chǎng)調(diào)諧不同荷電激子的發(fā)光光譜,激子的精細(xì)結(jié)構(gòu)和偏振發(fā)光光譜,得出如下主要結(jié)論:1)指認(rèn)InAs單量子點(diǎn)中不同荷電激子的發(fā)光光譜和對(duì)應(yīng)的激子本征態(tài)的偏振特性;2)外加偏壓可以調(diào)諧量子點(diǎn)的荷電激子的發(fā)光光譜;3)伴隨著電子/空穴的能量弛豫,電子的自旋弛豫時(shí)間遠(yuǎn)大于空穴的自旋弛豫時(shí)間.

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