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    溶膠-凝膠法制備氧化釩薄膜的結(jié)構(gòu)及特性研究

    2013-11-23 08:08:32許向東溫粵江蔣亞東馬春前敖天宏孫自強(qiáng)
    關(guān)鍵詞:價(jià)態(tài)溶膠晶粒

    何 瓊,許向東,溫粵江,蔣亞東,馬春前,敖天宏,黃 銳,孫自強(qiáng)

    (電子科技大學(xué)光電信息學(xué)院 電子薄膜與集成器件國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,四川 成都 610054)

    進(jìn)入21世紀(jì)以來,室溫紅外成像器件在軍事和民用方面的需求越來越迫切,采用氧化釩制備的微測輻射熱計(jì)非制冷焦平面陣列(UFPA)具有不需要調(diào)制器、容易實(shí)現(xiàn)阻抗匹配、室溫工作和寬廣的紅外檢測波段等優(yōu)點(diǎn),使得氧化釩薄膜成為當(dāng)今最重要的非制冷紅外成像敏感薄膜,相關(guān)研究越來越受到人們的重視[1]。

    目前為止,氧化釩薄膜在紅外探測器中應(yīng)用較廣的制備方法為磁控濺射法,此外還有真空蒸發(fā)和溶膠-凝膠法等。其中,溶膠-凝膠法雖然存在制備周期長、工藝步驟多等缺點(diǎn),但是其設(shè)備簡單廉價(jià),而且適于大面積均勻成膜。重要的是,溶膠-凝膠法還能夠?qū)Ρ∧みM(jìn)行其它組分的定量、均勻摻雜,這是其他薄膜制備技術(shù)難以實(shí)現(xiàn)的。所以,溶膠-凝膠法制備氧化釩薄膜也是紅外探測器敏感材料研制的一個(gè)重要課題[2]。事實(shí)上,俄羅斯已成功采用溶膠-凝膠法制備的氧化釩薄膜作為非制冷紅外探測器的熱敏電阻材料,并獲得高質(zhì)量的紅外成像[3]。但是,由于該技術(shù)正處于開發(fā)階段,國內(nèi)外相關(guān)報(bào)道較少,其中的優(yōu)化條件及微觀機(jī)理均存在許多未知環(huán)節(jié)。所以,溶膠-凝膠法制備氧化釩薄膜的研究具有重要的理論及應(yīng)用價(jià)值。

    研究表明,退火是溶膠-凝膠法制備氧化釩薄膜最重要的條件之一。其中,退火真空度、溫度、時(shí)間等參數(shù),將對薄膜的形貌、價(jià)態(tài)、電學(xué)性能和光學(xué)性能等產(chǎn)生重要影響[4-5]。我們前期研究表明,400~430℃是大氣條件下制備氧化釩薄膜的優(yōu)化的退火溫度[6]。但在氧化釩的退火時(shí)間方面,目前仍缺少系統(tǒng)的研究,影響了對薄膜制備的精確控制。因此,本文中采用溶膠-凝膠法制備氧化釩薄膜,并在400℃及大氣環(huán)境下進(jìn)行不同時(shí)間的退火處理,采用不同的薄膜分析技術(shù)對相關(guān)材料進(jìn)行測試表征,總結(jié)出了退火時(shí)間對薄膜性能的影響。

    1 實(shí)驗(yàn)

    稱取2.188 4g五氧化二釩粉末(分析純)與5mL苯甲醇(分析純)和37.5mL異丁醇(分析純)相混合。在110℃硅油中攪拌回流4h,取出以2 500r/min離心20min,提取上清液,靜置1d后再離心分離。然后,采用旋涂法,在已經(jīng)進(jìn)行親水處理的玻璃基片上涂膜。旋涂條件包括:初轉(zhuǎn)1 000r/min(5s),二級2 500 r/min(40s),旋涂四層;每次旋涂結(jié)束之后,在180℃下熱處理20min,然后再進(jìn)行下一步旋涂。最后,不同樣品在馬弗爐中分別退火0.5h、1h、2h、4h、5h,得到不同退火時(shí)間下制備的氧化釩薄膜。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 薄膜SEM分析

    圖1為不同退火時(shí)間下制備的氧化釩薄膜的SEM圖像??梢钥闯?,退火0.5h的薄膜,見圖1(a),表面出現(xiàn)粒徑為20~30nm的顆粒,顆粒密度小、薄膜的結(jié)晶程度低。這是因?yàn)?,退火時(shí)間較短,薄膜中有機(jī)醇鹽尚未完全分解,原子的表面擴(kuò)散有限,同時(shí),薄膜形核所需的臨界核心尺寸小,因此,在薄膜表面會(huì)不斷地形成新的核心,這種薄膜呈現(xiàn)出細(xì)纖維狀的組織形態(tài)。隨著時(shí)間延長到1h,見圖1(b),薄膜出現(xiàn)粒徑為50~60nm的致密晶粒。因?yàn)榻?jīng)過1h的退火,原子表面擴(kuò)散能力提高,形成了均勻的柱狀晶組織。退火2h以上時(shí),見圖1(c)、(d),薄膜晶粒顯著增大,粒徑達(dá)200~500nm,這是由于隨著退火時(shí)間的延長,薄膜內(nèi)部發(fā)生晶粒邊界的移動(dòng),薄膜發(fā)生再結(jié)晶,導(dǎo)致沿薄膜厚度方向上的柱狀晶的直徑逐漸增大,晶粒尺寸增大到與薄膜的厚度相仿。但是,當(dāng)退火時(shí)間進(jìn)一步延長(>2h),薄膜的生長機(jī)理沒有發(fā)生根本的變化。這說明退火時(shí)間在2h以上的,薄膜厚度方向上的柱狀晶的直徑基本達(dá)到穩(wěn)定值[7]。

    圖1 不同退火時(shí)間的氧化釩薄膜SEM結(jié)果

    2.2 薄膜XRD分析

    對薄膜進(jìn)行XRD分析,見圖2,可以看出,退火0.5h的薄膜在9.4°有弱的衍射峰,結(jié)晶度不高,這與SEM圖像結(jié)果一致,通過PDF檢索,該峰對應(yīng)于V6 O11(001)。退火時(shí)間增長到1h,薄膜中出現(xiàn)多種價(jià)態(tài)的氧化釩衍射峰,其中對應(yīng)于 V2O5(200)的12.6°衍射峰[8]最強(qiáng),同時(shí),9.4°衍射峰減弱,并出現(xiàn)了其它對應(yīng)于VO2不同晶面的衍射峰。值得注意的是,退火時(shí)間進(jìn)一步延長到2h時(shí),薄膜中對應(yīng)于V2O5(200)的衍射峰大大增強(qiáng),而其它衍射峰基本消失。隨著退火時(shí)間的繼續(xù)延長,薄膜沒有出現(xiàn)新的衍射峰,12.6°峰稍微有所加強(qiáng)。XRD結(jié)果說明,退火時(shí)間過短,薄膜中的有機(jī)物不能充分分解、難以形成大量的氧化釩晶體;隨著退火時(shí)間延長,薄膜中有機(jī)成分發(fā)生分解、并形成多種價(jià)態(tài)的氧化釩晶體;退火時(shí)間延長至2h,薄膜中低價(jià)態(tài)的氧化釩在大氣環(huán)境中被氧化為V2O5;當(dāng)退火時(shí)間繼續(xù)延長超過2h時(shí),薄膜中V2O5有所增多、但并不明顯。

    圖2 不同退火時(shí)間的氧化釩薄膜XRD結(jié)果

    2.3 薄膜電學(xué)性能分析

    對薄膜進(jìn)行阻溫特性測試,結(jié)果見圖3。退火0.5 h的樣品電阻較大(達(dá)到GΩ量級)、并且讀數(shù)不穩(wěn)定,無法正常測試;退火5h的樣品室溫電阻為6.6MΩ,但是在升溫過程中讀數(shù)波動(dòng)較大,同樣難以完整測試。因此,以上2個(gè)樣品的測試結(jié)果均無法獲得,未能列在圖3中。

    表1為通過計(jì)算得到的薄膜的電阻溫度系數(shù)(TCR)和激活能Ea。可以看出,退火1h的薄膜電阻較小(2.96MΩ),退火2h以上的薄膜電阻增大到4.13MΩ。由XRD結(jié)果可知,這是因?yàn)橥嘶?h的薄膜為VO2和V2O5組成的多晶薄膜,而2h以上退火得到的薄膜成分主要為V2O5。V2O5的導(dǎo)電性不如VO2,所以,含V2O5成分多的氧化釩薄膜具有更高的薄膜電阻率[9]。圖3及表1的電性測量結(jié)果與圖2的XRD結(jié)果相一致。

    圖3 不同退火時(shí)間的氧化釩薄膜的電阻-溫度曲線

    表1 不同退火時(shí)間的氧化釩薄膜室溫電阻、電阻溫度系數(shù)和激活能

    2.4 薄膜光學(xué)性能測試

    散射過程可以被看成輻射光子與散射粒子之間的碰撞過程。當(dāng)散射粒子的半徑遠(yuǎn)比輻射波長小時(shí),就會(huì)產(chǎn)生瑞利散射。根據(jù)Rayleigh-Gans-Debye散射,散射系數(shù)C可以表示為

    式(1)中,n為平均折射指數(shù),λ為入射光在媒質(zhì)中的波長,N為散射粒子濃度,經(jīng)過路程d的散射透射比為

    由于光在晶粒邊界上的前向散射(θ=0),如果不考慮光在媒質(zhì)中的吸收,那么透射率T可以表示為

    式(3)中,d為樣品厚度,R為反射系數(shù)??梢钥闯?,給定樣品厚度d和波長λ后,隨著晶粒平均半徑r的減小,透射率隨之增加??梢姡ЯF骄霃絩和透射率T成負(fù)指數(shù)關(guān)系。

    利用紫外-可見分光度計(jì)測試了薄膜的紫外可見光透過率,結(jié)果如圖4所示。測試結(jié)果表明,退火時(shí)間0.5h到4h范圍內(nèi),隨著退火時(shí)間升高,薄膜在600 nm到1 100nm波長的透射率整體降低,平均透過率依次為:73%、65%、54%、50%,說明在該波長范圍內(nèi),薄膜的光吸收性能隨著退火時(shí)間延長而升高。這是因?yàn)?,隨著退火時(shí)間延長,由SEM結(jié)果可知,薄膜平均晶粒尺寸逐漸增大,由散射過程可知,同波長范圍內(nèi)的光透過率降低。而退火5h的樣品透過率升高到52%,這可能是因?yàn)殚L時(shí)間退火導(dǎo)致薄膜致密度有所降低,從而導(dǎo)致透光率有所回升。

    圖4 不同退火時(shí)間下薄膜的紫外-可見光透過率

    利用傅里葉紅外光譜儀對薄膜的中紅外透過率進(jìn)行了測試,結(jié)果如圖5所示??梢钥闯?,退火0.5h時(shí),分別在1 416cm-1和960cm-1附近出現(xiàn)了對應(yīng)于-OH[10]和 V4+=O的較弱的吸收峰[11];退火1h時(shí),-OH吸收峰并未消失,而V4+=O吸收峰變強(qiáng);退火時(shí)間延長至2h,-OH吸收峰大大減弱,并且在990 cm-1附近出現(xiàn)對應(yīng)于 V5+=O的吸收峰[12],同時(shí) V4+=O吸收峰消失;隨著退火時(shí)間繼續(xù)延長,薄膜紅外吸收譜圖基本保持不變。IR結(jié)果表明,退火時(shí)間較短(0.5h)時(shí),有機(jī)醇鹽分解為氧化釩,但是仍有部分有機(jī)物未能分解;隨著退火時(shí)間延長,越來越多的有機(jī)醇鹽發(fā)生分解,產(chǎn)生不同價(jià)態(tài)的氧化釩;當(dāng)退火時(shí)間延長到2h,薄膜中有機(jī)醇鹽基本完全分解,并且薄膜中低價(jià)氧化釩(VO2)被氧化為高價(jià)態(tài)的V2O5。紅外測試結(jié)果與XRD分析結(jié)果相一致,以上結(jié)果清楚地闡述了溶膠-凝膠制備的氧化釩薄膜在大氣環(huán)境下、隨著退火時(shí)間變化薄膜化學(xué)結(jié)構(gòu)發(fā)生變化的過程。

    圖5 不同退火時(shí)間下薄膜的中紅外透過率

    3 結(jié)論

    對溶膠-凝膠法制備的氧化釩薄膜在400℃及大氣環(huán)境下進(jìn)行了不同時(shí)間的退火處理,并對相關(guān)薄膜的形貌、晶態(tài)、電學(xué)以及光學(xué)性能等進(jìn)行了表征測試。結(jié)果表明,對于溶膠-凝膠法制備的氧化釩,可以通過退火時(shí)間來控制薄膜中的化學(xué)組分,從而制備出具有不同化學(xué)結(jié)構(gòu)及光電性能的氧化釩薄膜。退火時(shí)間為0.5h時(shí),薄膜中有機(jī)成分未能完全分解,薄膜導(dǎo)電性及光吸收性能較差;退火時(shí)間1h左右時(shí),薄膜中含有V2O5及VO2混合價(jià)態(tài)的氧化釩晶體,這種薄膜具有較低的薄膜電阻值和較弱的光吸收性能;隨著退火時(shí)間延長到2h,薄膜中有機(jī)成分完全分解,氧化釩價(jià)態(tài)主要為+5價(jià),此時(shí)薄膜電阻值增大,但光吸收性能有所增強(qiáng)。本文中對溶膠-凝膠法制備氧化釩薄膜的退火時(shí)間進(jìn)行了系統(tǒng)的研究,獲取了相關(guān)薄膜的物理性能和化學(xué)結(jié)構(gòu),并解釋了其中的微觀機(jī)理。

    (References)

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