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    Ga9-nAsn(n=0~9)系列團簇能量和穩(wěn)定性的研究

    2013-10-28 06:57:06劉喬升楊建宋
    關鍵詞:電離能能隙第一性

    姜 科,劉喬升,楊建宋

    (1. 杭州師范大學經(jīng)亨頤學院,浙江 杭州 311121;2. 杭州師范大學理學院,浙江 杭州 310036)

    Ga9-nAsn(n=0~9)系列團簇能量和穩(wěn)定性的研究

    姜 科1,劉喬升1,楊建宋2

    (1. 杭州師范大學經(jīng)亨頤學院,浙江 杭州 311121;2. 杭州師范大學理學院,浙江 杭州 310036)

    采用基于第一性原理的ADF程序,對Ga9-nAsn(n=0~9)系列團簇的基態(tài)結構、能量、穩(wěn)定性和電離能等物理性質進行了系統(tǒng)的計算和分析.結果表明,隨著n的增加,團簇的結合能將呈線性增加,電離能在5.5和7 eV左右波動,親和能在2.5~3 eV波動,電離能明顯大于親和能.在n=5和n=6附近,Ga9-nAsn(n=0~9)團簇的穩(wěn)定性最高.

    砷化鎵團簇;基態(tài)結構;穩(wěn)定性

    0 引 言

    對砷原子和鎵原子數(shù)目不相等的GamAsn團簇,近年來也有人做過一些研究.2008年馬德明利用密度泛函理論(DFT)對GamAsn(m=1、2;n=1~5)的幾何結構和穩(wěn)定性進行了研究[21-22],并在B3L YP/6-31G*水平上做了結構優(yōu)化及頻率分析,在得到GamAsn(m=1、2;n=1~5)的基態(tài)和亞穩(wěn)態(tài)的基礎上,發(fā)現(xiàn)團簇的穩(wěn)定性隨著其中原子數(shù)的增多而增強,總原子數(shù)相同的團簇中,As原子多的團簇比Ga原子多的團簇更穩(wěn)定,并且發(fā)現(xiàn)團簇的HOMO-LUMO能隙隨原子數(shù)的增加呈現(xiàn)奇偶交替的變化規(guī)則.馬德明等也對Ga2Asn(n=1~5)的正負離子團簇展開了研究,發(fā)現(xiàn)團簇的穩(wěn)定性隨n的增大呈現(xiàn)奇偶交替變化,對負離子團簇,總原子數(shù)為奇數(shù)的原子相對比較穩(wěn)定,而對正離子團簇情況則正好相反.類似的研究在氮化鎵和磷化鎵團簇中也有一些報道.但對砷化鎵的不對稱團簇,所做工作還不是很多,特別是對團簇中原子數(shù)目稍大一些的全系列研究,見到的并不多.

    本文將采用基于第一性原理的阿姆斯特丹密度泛函程序(ADF),對Ga9-nAsn(n=0~9)系列團簇的基態(tài)結構、能量、穩(wěn)定性、電離能和親和勢等重要物理性質進行計算和分析,擬通過幾十萬次的計算來得到各個中性Ga9-nAsn(n=0~9)團簇的基態(tài)結構,分析其基態(tài)能量和其他物理性質隨著成分比變化的一般規(guī)律和偏離情況,計算其一階和兩階的偏離能以及HOMO-LUMO能隙,討論其穩(wěn)定性隨團簇成分而發(fā)生變化的規(guī)律.同時也將計算各個Ga9-nAsn(n=0~9)團簇的電離能和親和勢,研究這些團簇的電離性質隨團簇成分變化而發(fā)生的變化.

    1 方 法

    優(yōu)化Ga9-nAsn(n=0~9)團簇計算采用阿姆斯特丹密度泛函程序(ADF,版本號2007.01).該程序基于第一性原理,采用在LDA基礎上依賴于電荷密度梯度的廣義梯度近似(GGA)和Becke-Perdew交換關聯(lián)泛函方法,以Becke的梯度修正對交換能作局域描寫,用Perdew的梯度修正對相關能作局域表達[23-24].ADF采用Slater型函數(shù)描述原子軌道,較高斯函數(shù)更接近真實情況.分子軌道被展開為一套非約化的slater型軌道:TZ2P基組是一個具有兩套極化函數(shù)的三重ζ全電子基組,將被用來修正分子密度并描寫在每一個自洽場周期中的庫倫勢和交換勢,自洽場將收斂到10-7.對內層電子的處理用到了凍結核近似,即在優(yōu)化計算時砷原子和鎵原子直到3d軌道都將被凍結.

    因為砷化鎵Ga9-nAsn(n=0~9)團簇是由兩種元素構成的非對稱團簇,利用第一性原理去全面探求其基態(tài)結構是一件十分困難的事情,兩種元素下通過位置交換引起的各種組合方式非常多,從而使計算的工作量十分巨大.對用第一性原理探索團簇的基態(tài),通常會用到遺傳算法和模擬退火算法.遺傳算法在計算結構的全局優(yōu)化上用得非常多,其要點是經(jīng)過優(yōu)化計算后父母團簇的重要性質會遺傳給親子團簇,但那些較小的團簇做結構優(yōu)化后常會出現(xiàn)較大畸變,從而丟失了父輩團簇的特點,這是它的困難之處.在模擬退火方法中,隨著系統(tǒng)的溫度下降,將出現(xiàn)更多的低能量狀態(tài),并在絕對零度時系統(tǒng)占據(jù)能量最低的狀態(tài).但這是一個漸進的過程,以此方法來實現(xiàn)全局最低的優(yōu)化計算是需要無限多數(shù)量的溫度臺階,實際的計算量相當大.

    2 結果及討論

    本文的優(yōu)化計算過程考慮到了遺傳算法和模擬退火算法的優(yōu)勢和困難,對Ga9-nAsn(n=0~9)初始幾何構形的選擇采用了兩種途徑:首先利用課題組丁望峰博士自編的隨機計算程序auto1.2進行較大范圍的隨機計算,選擇了3種典型的團簇的初始空間形狀,即球狀、籠狀和盒狀.在團簇初始配置的原子位置設定上,球(或盒)的尺寸和相鄰兩個原子之間距離的選擇要顧及到避免重疊同時也避免發(fā)生散包現(xiàn)象.所謂的籠狀結構就是把Ga9-nAsn(n=0~9)團簇中的所有原子安排在一個球或橢球的表面.利用隨機優(yōu)化計算,筆者獲得了數(shù)以萬計的團簇結構,通過挑選和分析,在其中尋找能量最低的結構作進一步的分析計算.另一種方法是利用對稱性或利用前人已經(jīng)求得的一些低能態(tài)幾何結構來構造Ga9-nAsn(n=0~9)的初始幾何構形.這時采用替代或吸附的方法.例如Ga9-nAsn,可以從已經(jīng)得到的Ga9-n+1Asn-1基態(tài)團簇出發(fā),用一個砷原子去取代一個鎵原子,在所有可能的替代結構中尋找能量最低的結構;吸附方法指的是在已經(jīng)求得的Ga8-nAsn基態(tài)結構的吸附點上,增加一個砷原子或鎵原子形成新的Ga9-nAsn團簇,再從中尋找能量比較低的Ga9-nAsn(n=0~9)結構.采用這兩種方法構造Ga9-nAsn(n=0~9)團簇的初始幾何構形,并以ADF程序包進行幾何優(yōu)化.為了確保所得到的結構是穩(wěn)定的,最后還做了一個頻率計算,剔除所有出現(xiàn)了負頻率的情形.由此所得的Ga9-nAsn(n=0~9)團簇的最低能量結構被視作該團簇的基態(tài)結構.在此基礎上,本文進一步計算了Ga9-nAsn(n=0~9)各團簇基態(tài)結構下的絕熱電離勢(IPs)、絕熱電子親和勢(EAs)以及最高占據(jù)分子軌道(HOMO)和最低未占據(jù)分子軌道(LUMO)之間的能隙(Eg).

    2.1Ga9-nAsn(n=0~9)團簇的基態(tài)結構

    表1給出了Ga9-nAsn(n=0~9)團簇基態(tài)結構下各原子的坐標和團簇的結構圖.

    表1 Ga9-nAsn基態(tài)結構團簇中各原子的坐標參數(shù)Tab. 1 The coordinate parameters of atoms of ground state structure of Ga9-nAsn(n=0~9) clusters

    續(xù)表

    結構原子xyz結構圖n=5GaAsGaAsAsAsGaGaAs1.4513650.5587962.5851950.343389-0.102399-1.173379-2.298859-2.0918920.416083-2.557010-0.7933550.3311741.739965-0.296741-1.5195571.3067600.1262752.015295-0.6691691.608925-0.4310411.183071-2.126232-0.125458-0.6424122.231198-1.307128n=6GaGaAsAsAsAsGaAsAs0.5866342.151596-0.0355871.135293-0.312952-2.327805-1.479370-0.070172-2.014284 0.8267360.2733102.055453-1.7824510.410145-0.633358-1.607023-1.9537521.028319-2.2543500.5185150.389115-0.9354422.3367141.137445-1.6433931.240830-0.790584n=7AsGaAsAsGaAsAsAsAs-1.896351-0.494659-0.2866520.4396392.6341720.7579271.914512-1.7564140.153687 0.6028052.697737-2.0651220.118610-1.6940280.2106831.097808-0.009324-2.282087 1.009406-0.206057-1.3490471.796467-0.029690-2.088481-0.068326-1.4201881.113492n=8AsGaAsAsAsAsAsAsAs-0.0515811.0933521.989534-1.459143-0.274822-1.477650-0.3063251.865016-2.154962 2.0355400.1724440.9550640.234023-1.969190-0.580275-2.464132-1.5025021.103725-0.9197522.4725700.021466-2.008478-1.6383611.9756620.833661-0.3899640.265473n=9AsAsAsAsAsAsAsAsAs0.726535-0.1576622.7721661.706787-0.022719-2.529734-2.2283480.453714-1.638308-1.6201960.4720761.369673-0.6713131.111316-0.032871-0.0745412.291138-2.144694 0.6750551.851054-0.324702-1.434337-1.9683170.993470-1.5163820.230605-0.191181

    注:圖中淺色球代表鎵原子,深色球表示砷原子;坐標單位為10-10m.

    從結構圖中可見,Ga9-nAsn(n=0~9)系列團簇的基態(tài)結構從n=0時9個鎵原子構成的帶一個帽原子的菱柱結構變化到n=9時9個砷原子構成的一個底面為五邊形的多面體結構.在n=5和n=6時,表現(xiàn)出比較致密的籠狀多面體結構.各Ga9-nAsn(n=0~9)團簇基態(tài)結構的對稱性可見表2.

    表2 Ga9-nAsn(n=0~9)團簇基態(tài)結構的對稱性Tab. 2 The symmetry of ground state structure of Ga9-nAsn(n=0~9) clusters

    2.2Ga9-nAsn(n=0~9)團簇的能量和其他物理性質

    表3 Ga9-nAsn基態(tài)結構團簇的物理性質Tab. 3 Physical properties of ground state structure of Ga9-nAsn(n=0~9)series clusters /eV

    表3給出Ga9-nAsn(n=0~9)團簇基態(tài)結構下的總能量、LDA鍵能、交換關聯(lián)能以及HOMO-LUMO能隙.由表3 可見,隨著鎵原子逐漸被砷原子取代,團簇的總能量、LDA鍵能和交換關聯(lián)能幾乎呈線性地下降.而HOMO-LUMO能隙總體呈現(xiàn)出一種起伏有升的態(tài)勢.

    從圖1a可見隨著n的增加,團簇的總能量幾乎呈線性下降(即結合能呈線性增加).用origin軟件對此進行線性擬合,得到y(tǒng)=-18.088 28-2.198 21x(式中截距、斜率的標準偏差分別為0.203 9,0.038 19).筆者計算了各團簇能量與擬合值的差異(圖1b)和團簇能量的二級能量差(圖1c).依據(jù)數(shù)據(jù)擬合,用一個砷原子取代Ga9-nAsn團簇中的鎵原子,團簇的結合能將增加2.198 eV左右,從圖1b可見,當n=6時,替代一個鎵原子,增加的結合能出現(xiàn)一個高峰;從圖1c見到,在n=3和n=5位置上,出現(xiàn)最低值.結合這兩圖的特點,筆者認為,在n=5和n=6處,團簇的穩(wěn)定性將最高.這一點也可由凍結核模型得到解釋,在這10個結構中,考慮到在作優(yōu)化計算時把砷原子和鎵原子的3d以內殼層作了凍結近似,因此Ga9-nAsn(n=0~9)系列團簇的價電子數(shù)目將分別為9,11,13,15,17,19,21,23,25,27.

    圖1 Ga9-nAsn(n=0~9)基態(tài)結構團簇的總能量、電離能等物理性質Fig. 1 Total-energy,ionization-energy and other physical properties of ground state structure of Ga9-nAsn(n=0~9)series clusters

    從圖1d可見,電離能在5.5,7 eV左右波動,在n=2和n=6附近出現(xiàn)高峰,總體隨n的增加有所上升,從n=7到n=9,電離能從5.8 eV直接增加到7 eV.但圖1e中的親和能在2.5~3 eV波動,明顯小于電離能,說明Ga9-nAsn(n=0~9)團簇吸附一個電子要比丟失一個電子容易得多,親和能也在n=2和n=6附近出現(xiàn)高峰,在n=8出現(xiàn)一個較深的低谷.電離能和親和能同在n=6附近出現(xiàn)峰點,這與結合能一級差在n=6出現(xiàn)最大值是對應的,表明Ga9-nAsn(n=0~9)系列團簇在n=6時是比較穩(wěn)定的.

    HOMO-LUMO能隙在0.4~1.4 eV之間隨n的增加呈現(xiàn)波浪式的增長.在n=1和n=5~6處出現(xiàn)了兩個低谷,而在n=3和n=8處出現(xiàn)兩個峰值(圖1f).

    3 結 論

    本文用基于第一性原理的ADF程序,對Ga9-nAsn(n=0~9)系列團簇的基態(tài)結構、總能量、穩(wěn)定性和電離能、親和勢等物理性質進行了計算和討論.在對團簇的基態(tài)結構探求中,采用了球狀、盒狀和籠狀框架下的隨機計算和從對稱性或前人已得的低能態(tài)結構進行替換或吸附.計算表明:隨著n的增加團簇的結合能將幾乎呈線性增加,用一個砷原子取代Ga9-nAsn團簇中的鎵原子,團簇的結合能將增加2.198 eV左右,從能量的一階差分圖和二階能量差上可以看到,在n=5和n=6附近,團簇的穩(wěn)定性最高,這時的基態(tài)Ga4As5和Ga3As6團簇呈現(xiàn)C2或C5對稱性.Ga9-nAsn(n=0~9)系列團簇的電離能在5.5和7 eV左右波動,親和能在2.5~3 eV波動,電離能明顯大于親和能,并都在n=6附近呈現(xiàn)高峰.

    李寶興教授和丁望峰博士在本論文研究工作中給予指導和幫助,一并致謝!

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    TheStudyofEnergyandStabilityofGa9-nAsn(n=0~9)SeriesClusters

    JIANG Ke1, LIU Qiaosheng1, YANG Jiansong2

    (1.Jing Hengyi Honors College, Hangzhou Normal University, Hangzhou 311121, China; 2.College of Science, Hangzhou Normal University, Hangzhou 310036, China)

    The ground-state structure, energy, stability, ionization energy and other physical properties of Ga9-nAsn(n=0~9) series clusters were calculated and analyzed using ADF program based on first principle. The results show that the binding energy of the cluster increases in linear with the increase ofn, the ionization energy fluctuates between 5.5 to 7 eV, and affinity energy waves from 2.5 to 3 eV, the ionization energy is significantly greater than the affinity. The stability of the cluster is the highest nearn=5 andn=6.

    gallium arsenide cluster; ground state structure; stability

    2013-05-01

    國家自然科學基金項目(11274084).

    楊建宋(1957—),男,教授,主要從事凝聚態(tài)物理和理論物理研究.Email: yjs@hznu.edu.cn

    10.3969/j.issn.1674-232X.2013.06.008

    O561

    A

    1674-232X(2013)06-0517-07

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