正電子湮沒(méi)無(wú)損測(cè)試技術(shù)與應(yīng)用

許占顯

（廣東環(huán)境保護(hù)工程職業(yè)學(xué)院 機(jī)電工程系，佛山 528216）

正電子湮沒(méi)無(wú)損測(cè)試技術(shù)是一種研究物質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)的方法，一種先進(jìn)的材料微觀結(jié)構(gòu)－自由體積的探測(cè)和表征技術(shù)，可用于固體物理晶體缺陷與材料相結(jié)構(gòu)與相結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變的研究，目前已成為一種研究物質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)、缺陷、疲勞等的新技術(shù)與手段［1－7］。檢測(cè)實(shí)施過(guò)程中，放射源作用材料時(shí)會(huì)產(chǎn)生帶有正電荷的、尺寸與電子相當(dāng)?shù)馁|(zhì)點(diǎn)，這種正電子可以被納米大小的缺陷吸引而與電子相撞擊。在正負(fù)電子撞擊過(guò)程中，兩種質(zhì)點(diǎn)湮沒(méi)，從而放出一種伽瑪射線。伽瑪射線能譜顯示出一種清晰可辨的有關(guān)材料中的缺陷大小、數(shù)量以及型別的特征。顯然，這些特征可以標(biāo)識(shí)最早階段的損傷，即裂紋尚未出現(xiàn)的損傷；同時(shí)可以在不分解產(chǎn)品的情況下定量地評(píng)估其剩余壽命［8］，筆者對(duì)該技術(shù)的原理及其應(yīng)用進(jìn)行了介紹。

1 正電子與正電子湮沒(méi)測(cè)試原理

1.1 正電子與正電子湮沒(méi)的發(fā)現(xiàn)

1930年，狄拉克首次在理論上預(yù)言了正電子的存在［9］。他提出了著名的相對(duì)論量子力學(xué)方程——狄拉克方程，而在求解時(shí)出現(xiàn)了一個(gè)負(fù)能態(tài)的解，與之對(duì)應(yīng)的本征波函數(shù)即相應(yīng)于正電子波函數(shù)。當(dāng)時(shí)正在利用威爾遜云室研究宇宙射線所產(chǎn)生的次級(jí)電子能譜的安德遜，在并不了解狄拉克預(yù)言的情況下，在試驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)了正電子。同時(shí)，我國(guó)著名物理學(xué)家趙忠堯，首次觀測(cè)到了正電子湮沒(méi)輻射。正電子是很不穩(wěn)定的，它碰到電子就會(huì)湮沒(méi)，即電子與正電子消失并產(chǎn)生光子。在多數(shù)情況下，產(chǎn)生出的兩個(gè)γ光子以相反方向射出，如圖1所示。

圖1 正電子與缺陷處的負(fù)電子作用而湮沒(méi)

1.2 正電子湮沒(méi)無(wú)損測(cè)試原理

正電子湮沒(méi)無(wú)損測(cè)試所采用的正電子源最初來(lái)自于放射源的β＋源，通過(guò)放射源的作用在材料中產(chǎn)生正電子。在含損傷材料中，位錯(cuò)、空位等缺陷表現(xiàn)為負(fù)電荷，由于庫(kù)侖引力，在材料中擴(kuò)散的正電子會(huì)因吸引而被捕獲，停止擴(kuò)散，正電子在缺陷中停留一段時(shí)間之后就會(huì)湮滅。正負(fù)電子在湮沒(méi)時(shí)會(huì)放出兩個(gè)180°背向的511keVγ光子。實(shí)際上，正負(fù)電子在湮沒(méi)時(shí)一般都非靜止?fàn)顟B(tài)，因此由正負(fù)電子組成的質(zhì)心系本身在實(shí)驗(yàn)室系統(tǒng)下仍具有一個(gè)隨機(jī)的速度，這個(gè)速度的大小和方向都是不確定的，根據(jù)被分析物體狀況的不同而具有某種確定的分布。由于該速度的存在，在實(shí)驗(yàn)室觀察到的湮沒(méi)γ光子的能量將不再是511keV，而是略大或略小，表現(xiàn)為多普勒展寬。與內(nèi)層電子和價(jià)電子相比，處在缺陷內(nèi)的電子密度和動(dòng)量都較小，因此正電子在湮沒(méi)之后放出511keVγ光子的多普勒展寬也較小。相反，如果材料中不存在缺陷，則正電子更容易被內(nèi)層電子所捕獲，而內(nèi)層電子的速度較大，因此多普勒展寬較大?？梢?jiàn)，用適當(dāng)?shù)膮?shù)描述譜線形狀的變化，可獲取有關(guān)缺陷效應(yīng)的信息，實(shí)現(xiàn)無(wú)損評(píng)估。

由于正電子在物質(zhì)中的射程很短，僅為毫米量級(jí)，所以采用放射源的方法只能對(duì)材料的表面進(jìn)行分析，無(wú)法對(duì)材料的內(nèi)部缺陷進(jìn)行檢測(cè)。這使得正電子湮沒(méi)分析對(duì)大體積物體的檢測(cè)受到了限制。為克服采用放射源時(shí)正電子湮沒(méi)測(cè)試不適合于大體積物體檢測(cè)的缺點(diǎn)，光致正電子湮沒(méi)技術(shù)得以發(fā)展，如圖2所示。這種技術(shù)利用高能X射線產(chǎn)生正電子，由于高能X射線具有很強(qiáng)的穿透性，因此即使是大體積的物體，X射線也可在其深處產(chǎn)生正電子，適合于對(duì)大體積的材料進(jìn)行無(wú)損測(cè)試與評(píng)價(jià)。

2 正電子湮沒(méi)無(wú)損測(cè)試方法

測(cè)試方法主要有正電子壽命測(cè)量、湮沒(méi)γ角關(guān)聯(lián)測(cè)量和湮沒(méi)譜線多普勒增寬三類。

圖2 光致正電子湮沒(méi)檢測(cè)原理

2.1 正電子壽命譜方法

通常用22Na作正電子源，源強(qiáng)為幾微居里到幾十微居里。測(cè)試設(shè)備類似核能譜學(xué)中常用的系統(tǒng)，稱之為正電子壽命譜儀，圖3是一種壽命譜儀示意圖的系統(tǒng)方框圖。譜儀時(shí)間分辨率一般為3×10－10s左右，最好的已達(dá)1.7×10－10s。

22Na放射的正電子入射到測(cè)試樣品中，同其中的電子發(fā)生湮沒(méi)，放出γ射線。用1.27MeV的γ光子標(biāo)志正電子的產(chǎn)生，并作為起始信號(hào)，511keV的湮沒(méi)輻射γ光子標(biāo)志正電子的“死亡”，并作為終止信號(hào)。兩個(gè)信號(hào)之間的時(shí)間就是正電子的壽命。在凝聚態(tài)物體中，自由正電子湮沒(méi)的平均壽命在1～5×10－10s范圍內(nèi)。

圖3 壽命譜儀示意圖的系統(tǒng)方框圖

2.2 雙γ角關(guān)聯(lián)方法

長(zhǎng)狹縫角關(guān)聯(lián)測(cè)量系統(tǒng)的正電子源通常為64Cu，22Na，58Co，測(cè)量時(shí)相對(duì)于固定探頭以Z方向?yàn)檩S轉(zhuǎn)動(dòng)另一探頭，測(cè)出符合計(jì)數(shù)率隨角度的分布，就可以得到電子在某個(gè)方向上的動(dòng)量分布。該方法要求高精度的機(jī)械設(shè)備和強(qiáng)源（幾十毫居里的點(diǎn)源），典型的角分辨力為0.5mrad。有些工作采用多探測(cè)器系統(tǒng)可作兩維動(dòng)量分布的測(cè)量。

2.3 測(cè)量多普勒增寬譜

使用高能量分辨力Ge（Li）或高純鍺半導(dǎo)體探測(cè)器，測(cè)量湮沒(méi)輻射的能譜。能量分辨力可達(dá)1keV（對(duì)85Sr，514keV的γ射線）左右。這種方法的優(yōu)點(diǎn)是只需用幾微居里的弱源，獲取數(shù)據(jù)快，適用于動(dòng)態(tài)研究。缺點(diǎn)是獲取的數(shù)據(jù)粗糙，對(duì)湮沒(méi)電子動(dòng)量的分辨不如角關(guān)聯(lián)試驗(yàn)好，典型情況下差四倍。

3 正電子湮沒(méi)無(wú)損測(cè)試技術(shù)應(yīng)用

該技術(shù)在固體物理中應(yīng)用最廣泛，可用來(lái)研究晶體缺陷（空位、位錯(cuò)和輻照損傷等）、固體中的相變、金屬有序－無(wú)序相變等。在化學(xué)中可用于研究有機(jī)化合物的化學(xué)反應(yīng)、鑒定有機(jī)物結(jié)構(gòu)中的碳正離子、研究聚合物的微觀結(jié)構(gòu)等。

3.1 研究物質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)

正電子湮沒(méi)無(wú)損測(cè)試技術(shù)可用來(lái)研究物質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)及其變化，其實(shí)質(zhì)是用線性加速器的光束來(lái)穿透材料。在測(cè)試過(guò)程中，產(chǎn)生帶有正電荷的、尺寸與電子相當(dāng)?shù)馁|(zhì)點(diǎn)（正電子），被缺陷吸引而與該區(qū)域的負(fù)電子發(fā)生碰撞，兩種電荷質(zhì)點(diǎn)湮沒(méi)放出的伽瑪射線能譜（γ光譜）可顯示出清晰可辨的有關(guān)材料中的缺陷大小、數(shù)量以及型別的特征。根據(jù)這些γ光譜響應(yīng)數(shù)據(jù)和正電子系統(tǒng)的分析方法，通過(guò)采用重合壽命法不僅可獲得有關(guān)缺陷集中數(shù)據(jù)，而且也可獲得缺陷的形式和尺寸數(shù)據(jù)，獲得定量疲勞或脆裂損壞估計(jì)值。測(cè)試發(fā)現(xiàn)，缺陷附近的平均電子密度一般較低，故正電子壽命變長(zhǎng)。例如，正電子在Al單孔位中湮沒(méi)壽命為205ps（皮秒，1皮秒等于一萬(wàn)億分之一秒），而在完整的Al晶體中壽命為167ps，約增大23%。利用這一缺陷捕獲效應(yīng)，可追蹤樣品形變、退火回復(fù)等過(guò)程中缺陷的發(fā)展與變化。文獻(xiàn)［2］采用正電子湮沒(méi)無(wú)損測(cè)試技術(shù)研究不同化學(xué)成分的二元TiAL合金中的微觀缺陷。

3.1.1 在高聚物及復(fù)合材料中的應(yīng)用

文獻(xiàn)［5］采用正電子湮沒(méi)無(wú)損測(cè)試技術(shù)研究了高分子薄膜問(wèn)題；文獻(xiàn)［6］研究了在玻璃性能與結(jié)構(gòu)特征方面的應(yīng)用；在生物學(xué)中，該技術(shù)可用于研究生物大分子在溶液中的結(jié)構(gòu)特征。正電子湮沒(méi)無(wú)損測(cè)試技術(shù)已應(yīng)用于研究多種高分子材料，高分子非晶（無(wú)定形）材料和結(jié)晶材料、交聯(lián)和導(dǎo)電高分子、高分子液晶和溶液等［10］。通過(guò)采用正電子湮沒(méi)無(wú)損測(cè)試技術(shù)表征聚合物材料的微觀結(jié)構(gòu)，能提供各種高分子材料體內(nèi)的許多化學(xué)、物理性質(zhì)變化的信息。例如，文獻(xiàn)［10］研究了聚乙烯（PE）、聚丙烯（PP）、聚氯乙烯（PVC）、聚四氟乙烯（PTFE）、聚醚醚酮（PEEK）、聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯（PET）等在各種外界條件作用下高分子材料的結(jié)構(gòu)和性能的變化。試驗(yàn)結(jié)果證明，正電子湮沒(méi)無(wú)損測(cè)試技術(shù)是一種先進(jìn)的材料微觀結(jié)構(gòu)－自由體積的探測(cè)和表征技術(shù)［11］。在高分子薄膜研究中，該技術(shù)可以準(zhǔn)確地探測(cè)高分子薄膜微觀缺陷（自由體積）尺寸、分?jǐn)?shù)、濃度、深度分布，將在研究各種高分子薄膜的微結(jié)構(gòu)與性能關(guān)系、表面效應(yīng)、界面效應(yīng)等方面發(fā)揮積極作用［12］。

在涂料領(lǐng)域，采用正電子湮沒(méi)無(wú)損測(cè)試技術(shù)，能夠很好地研究涂料的老化機(jī)理。通過(guò)調(diào)節(jié)入射正電子的能量還可以得到不同深度涂層的自由體積變化、老化程度和涂料基料的性能。G Consolati等［13］研究了以HDI和IPDI為硬段，氟碳樹(shù)脂和聚環(huán)氧丙烷醚為軟段的雙組分和潮氣固化聚氨酯涂料基料的微觀結(jié)構(gòu)與相分離情況。Y C Jean等人［14］對(duì)用于飛機(jī)蒙皮的聚氨酯涂料的研究表明，該技術(shù)在研究涂料老化降解方面很有價(jià)值，是一種方便、可以實(shí)時(shí)監(jiān)控以及考察涂層不同深度老化情況的研究手段。此方法不僅對(duì)單一聚合物體系有效，對(duì)復(fù)合材料也同樣有效。文獻(xiàn)［15］對(duì)增強(qiáng)增韌的高密度聚乙烯（HDPE）／乙丙三元橡膠（EPDM）／炭黑（cB）三相復(fù)合材料進(jìn)行了正電子湮沒(méi)測(cè)試與分析，研究了結(jié)構(gòu)與強(qiáng)度性能的關(guān)系。

3.1.2 在納米材料中的應(yīng)用

對(duì)納米材料來(lái)講，小尺寸的微觀結(jié)構(gòu)，尤其是微觀的缺陷分布對(duì)其材料的綜合性能有著不可忽視的影響［1］。最早將正電子湮沒(méi)技術(shù)引入納米材料中的是Schaefer等人［16］。目前，納米材料中利用正電子湮沒(méi)技術(shù)研究的熱點(diǎn)大部分集中在納米金屬、合金和無(wú)機(jī)物半導(dǎo)體上［17］；正電子在材料中的熱化散射距離在100nm左右，大于納米晶粒的尺寸，故熱化后正電子將大部分被晶界捕獲。正電子湮沒(méi)無(wú)損測(cè)試技術(shù)在納米材料中主要研究其晶粒界面結(jié)構(gòu)和界面缺陷的分布；文獻(xiàn)［17］采用該技術(shù)對(duì)納米金屬、合金以及納米半導(dǎo)體等材料進(jìn)行了微結(jié)構(gòu)的研究工作。

3.2 疲勞損傷檢測(cè)

正電子湮沒(méi)無(wú)損測(cè)試技術(shù)能檢測(cè)機(jī)械、結(jié)構(gòu)第二層材料的疲勞失效，是非破壞性檢驗(yàn)中確定原子層的結(jié)構(gòu)完整性、疲勞和脆裂問(wèn)題的一項(xiàng)重要技術(shù)。傳統(tǒng)的無(wú)損檢測(cè)方法，如渦流和X射線法，僅在可見(jiàn)裂紋或者缺陷已擴(kuò)展到裂紋發(fā)生階段之后是有用的。而正電子湮沒(méi)測(cè)試技術(shù)能在裂紋發(fā)生之前檢測(cè)一個(gè)原子層的疲勞、脆裂及材料晶格損壞。文獻(xiàn)［3］用正電子和超聲衰減方法研究了金屬疲勞問(wèn)題；文獻(xiàn)［4］研究了超合金中的疲勞現(xiàn)象，得出了隨著疲勞次數(shù)的增加正電子線性參數(shù)的變化曲線。

3.3 在航空方面的應(yīng)用

美國(guó)某公司開(kāi)發(fā)的光致正電子湮沒(méi)無(wú)損測(cè)試技術(shù)［8］，可有效地檢測(cè)機(jī)翼中埋在第二層內(nèi)的疲勞損傷，這是無(wú)損檢測(cè)技術(shù)的一項(xiàng)重要進(jìn)展。在一次翼梁試驗(yàn)中，對(duì)在試樣的第二層錐度緊固件孔內(nèi)的一個(gè)已知損傷進(jìn)行了分析。對(duì)損傷及未損傷部位進(jìn)行了測(cè)試，發(fā)現(xiàn)兩者的疲勞值有明顯差異，而其中的鈦合金層的厚度變化對(duì)測(cè)試值并無(wú)影響。

固體發(fā)動(dòng)機(jī)無(wú)損檢測(cè)是保證導(dǎo)彈可靠性的重要手段，也是確定其壽命的重要環(huán)節(jié)。目前國(guó)內(nèi)外大多采用超聲、微波、紅外、激光全息、聲全息、X射線切線照相和工業(yè)CT等多種無(wú)損檢測(cè)方法對(duì)固體推進(jìn)劑進(jìn)行無(wú)損檢測(cè)，而這些方法的固有局限是固體推進(jìn)劑要出現(xiàn)亞毫米級(jí)以上的缺陷才能檢出。美國(guó)空軍研究實(shí)驗(yàn)室和海軍航空武器中心提出的高性能火箭技術(shù)整體規(guī)劃中，將固體發(fā)動(dòng)機(jī)的壽命預(yù)報(bào)作為其重要組成部分，并準(zhǔn)備從固體推進(jìn)劑化學(xué)特性、力學(xué)特性的相關(guān)性分析，以及運(yùn)用無(wú)損檢測(cè)手段對(duì)固體推進(jìn)劑實(shí)施健康監(jiān)測(cè)等幾個(gè)方面開(kāi)展研究。為此，美國(guó)愛(ài)達(dá)荷國(guó)家環(huán)境與工程實(shí)驗(yàn)室（INEEL）率先開(kāi)展研究，并已授權(quán)給Positrons System Inc進(jìn)行商業(yè)運(yùn)作，目前在光致正電子湮沒(méi)無(wú)損測(cè)試技術(shù)方面處于較為領(lǐng)先的地位。他們利用該技術(shù)對(duì)模擬固體推進(jìn)劑（H19）進(jìn)行了檢測(cè)，得到了一些有價(jià)值的結(jié)果。文獻(xiàn)［18］對(duì)固體推進(jìn)劑開(kāi)展了無(wú)損探傷試驗(yàn)，致力于在湮沒(méi)γ能譜的展寬程度與固體推進(jìn)劑的缺陷情況之間建立聯(lián)系。對(duì)啞鈴型固體推進(jìn)劑試件進(jìn)行定速率拉伸試驗(yàn)，環(huán)境溫度分別為－40，20和70℃ ，拉伸速率分別為2，100mm／min。采用正電子湮沒(méi)測(cè)試技術(shù)對(duì)所獲含缺陷的樣本進(jìn)行了定量分析。

另外，醫(yī)學(xué)上用正電子發(fā)射斷層掃描儀，可得到人的心臟、腦和其他器官的斷面圖像，研究它們的新陳代謝過(guò)程，利于作出疾病的早期診斷及腫瘤的早期發(fā)現(xiàn)。

4 結(jié)語(yǔ)

如果固體中存在空位、位錯(cuò)或空洞等缺陷，由于缺陷對(duì)正電子的捕獲作用，正電子將局限在缺陷附近湮沒(méi)。研究結(jié)果表明，正電子湮沒(méi)無(wú)損測(cè)試技術(shù)已成為一種研究物質(zhì)微觀損傷的新手段，可有效地檢測(cè)機(jī)翼中的缺陷，探測(cè)輪機(jī)葉片、飛機(jī)起落裝置的疲勞損傷，特別是在小裂縫出現(xiàn)之前作出預(yù)報(bào)，在不分解產(chǎn)品的情況下定量地評(píng)估各種材料和預(yù)測(cè)昂貴部件的剩余壽命。該技術(shù)未來(lái)將成為參與飛機(jī)、導(dǎo)彈總體保障性論證過(guò)程中的一種具有發(fā)展前景的無(wú)損評(píng)估疲勞失效的方法，在航空航天零部件早期疲勞診斷等方面有著良好的開(kāi)發(fā)與應(yīng)用價(jià)值。

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