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    光敏化Ag/TiO2催化劑的制備及其催化性能

    2013-10-24 12:30:08徐志兵嚴(yán)家平鈕志遠(yuǎn)萬正強(qiáng)
    石油化工 2013年3期
    關(guān)鍵詞:紫外光提取液光催化

    徐志兵,嚴(yán)家平,鈕志遠(yuǎn) ,萬正強(qiáng)

    (1. 安徽理工大學(xué) 地球與環(huán)境學(xué)院,安徽 淮南 232001;2. 安慶師范學(xué)院 資源環(huán)境學(xué)院,安徽 安慶 246011)

    TiO2等半導(dǎo)體材料對(duì)廢水中的污染物具有較好的催化性能,逐漸引起人們的關(guān)注。但由于目前開發(fā)的光催化劑存在催化效率低、光響應(yīng)范圍主要在紫外區(qū)等問題,限制了光催化劑的大規(guī)模應(yīng)用。相關(guān)的研究表明,由于TiO2的能帶帶隙較寬(3.2 eV),只能吸收波長(zhǎng)較短的紫外光,致使它對(duì)太陽光的利用率很低,且光激發(fā)TiO2等半導(dǎo)體材料產(chǎn)生的電子易與空穴復(fù)合,導(dǎo)致光量子效率降低,因此影響了TiO2等半導(dǎo)體材料的催化性能。提高TiO2等半導(dǎo)體材料在可見光區(qū)的光活性,抑制電子與空穴的復(fù)合是提高催化劑效率的關(guān)鍵步驟。近年來,人們?cè)噲D通過金屬摻雜[1-3]、非金屬摻雜[4-5]、金屬和非金屬共摻雜[6-7]、半導(dǎo)體復(fù)合[8-9]和染料光敏化[10-12]等手段,拓展TiO2等半導(dǎo)體材料的光響應(yīng)范圍,抑制電子與空穴的復(fù)合,從而提高TiO2及其復(fù)合物的光催化性能[13]。

    目前,染料敏化的光催化材料已用于太陽能電池等新能源研究領(lǐng)域[12],如果能將此類催化劑用于處理水中重金屬離子,其應(yīng)用領(lǐng)域?qū)⒌玫捷^大拓展。

    本工作采用溶膠-凝膠法和水熱法制備了Ag/TiO2催化劑,并用葉綠素提取液敏化Ag/TiO2催化劑制備了光敏化Ag/TiO2催化劑,考察了催化劑光催化還原Cr6+的性能。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要試劑

    鈦酸正丁酯:化學(xué)純,成都科龍化工試劑廠;聚乙烯吡咯烷酮(PVP,化學(xué)純)、丙酮(分析純)、二苯碳酰二肼(分析純):國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;硝酸銀:分析純,上海申博化工公司;碳酸鈉:分析純,南京化學(xué)試劑一廠;乙醇:分析純,上海振企化學(xué)試劑公司;硝酸、碳酸鈣:分析純,西隴化工有限公司;石英砂:分析純,科密歐化學(xué)試劑有限公司。

    1.2 主要儀器

    XRD-6000型X射線衍射儀:島津公司,Cu Kα射線;S-3400型掃描電子顯微鏡:Hitachi公司;722型分光光度計(jì):上海精密科學(xué)儀器有限公司;XJ-50型高壓消解罐:江蘇省濱??h正紅塑料廠。

    1.3 催化劑的制備

    1.3.1 Ag納米顆粒的制備

    取200 mL 0.005 mol/L的碳酸鈉溶液加入到燒杯中,一邊攪拌一邊緩慢滴入200 mL 0.01 mol/L的硝酸銀溶液,攪拌2 h,沉淀后過濾;將濾渣放入干燥箱中干燥,待其完全干燥后放入馬弗爐中在400 ℃下焙燒2 h,得到Ag納米顆粒,將其置于干燥器內(nèi)備用。

    1.3.2 納米催化劑的制備

    采用溶膠-凝膠法和水熱法制備了Ag/TiO2催化劑,具體制備方法參照文獻(xiàn)[14]。稱取10 mg Ag納米顆粒置于100 mL燒杯中,向燒杯中加入40 mL的乙醇和10 mg的PVP,超聲處理10 min后,邊加熱邊攪拌,同時(shí)慢慢加入6 mL鈦酸正丁酯,然后滴入由5 mL乙醇、5 mL水和0.5 mL硝酸配成的溶液,體系成膠狀后再攪拌0.5 h。將該溶膠狀懸浮液放入高壓消解罐中,其加入量不超過該罐體積的1/3。將高壓消解罐放在烘箱中于140 ℃下焙烘2 h,冷卻后倒出高壓消解罐中的顆粒狀物質(zhì),用蒸餾水沖洗,然后放入干燥箱中烘干,得到Ag/TiO2催化劑。

    采用以上相同的方法,但在制備過程中不加入Ag納米顆粒,制得TiO2催化劑。

    1.3.3 光敏化催化劑的制備

    參照文獻(xiàn)[15]報(bào)道的方法制備光敏化TiO2催化劑和光敏化Ag/TiO2催化劑。取5 g新鮮的綠葉,洗凈,除去中脈,快速切碎,放入研缽,在研缽中加入5 g石英砂、5 g碳酸鈣和5 mL丙酮,在室溫下研制成糊狀;過濾后得到粗制的葉綠素提取液。稱取0.5 g 1.3.2節(jié)制備的TiO2或Ag/TiO2催化劑,用5 mL葉綠素提取液浸泡24 h,真空干燥后即可得到光敏化TiO2催化劑或光敏化Ag/TiO2催化劑。

    1.4 光催化還原實(shí)驗(yàn)

    1.4.1 光催化還原Cr6+實(shí)驗(yàn)

    準(zhǔn)確稱取一定量催化劑于燒杯中,加入1.0 mg/L含Cr溶液100 mL,攪拌30 min后,將燒杯放在光源下照射,每隔一定時(shí)間取樣1次。試樣在3 000 r/min的轉(zhuǎn)速下離心10 min后,采用二苯碳酰二肼比色法測(cè)定溶液中Cr6+的含量。

    1.4.2 光催化還原效果的計(jì)算

    在酸性溶液中,Cr6+與二苯碳酰二肼反應(yīng),生成紫紅色化合物,其最大吸收波長(zhǎng)為540 nm,通過繪制Cr標(biāo)準(zhǔn)曲線,計(jì)算催化劑光催化處理Cr6+的效果,Cr6+處理效果以脫除率(RE,%)表示。

    式中,ρ0為攪拌30 min后Cr6+溶液的質(zhì)量濃度,mg/L;ρ為光照射一定時(shí)間后Cr6+溶液質(zhì)量濃度,mg/L。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 Ag/TiO2催化劑的XRD表征結(jié)果

    Ag/TiO2催化劑的XRD譜圖見圖1。由圖1可見,試樣在2θ=25.4°,38.1°,47.9°,54.7°,62.7°處出現(xiàn)了銳鈦礦型TiO2的特征峰。由于單質(zhì)Ag的含量較低,僅為0.53%(w)左右,因此在XRD譜圖上未發(fā)現(xiàn)單質(zhì)Ag的特征峰。

    圖1 Ag/TiO2催化劑的XRD譜圖Fig.1 XRD spectrum of the Ag/TiO2 catalyst.

    2.2 Ag/TiO2催化劑的TEM表征結(jié)果

    Ag/TiO2催化劑的TEM照片見圖2。由圖2可見,Ag/TiO2催化劑顆粒呈球形結(jié)構(gòu),直徑在5~20 nm 之間,催化劑中Ag納米顆?;景赥iO2顆粒內(nèi)部,部分納米Ag/TiO2顆粒有團(tuán)聚現(xiàn)象。

    圖2 Ag/TiO2催化劑的TEM照片F(xiàn)ig.2 TEM image of the Ag/TiO2 catalyst.

    2.3 光催化實(shí)驗(yàn)

    2.3.1 紫外光下光催化還原Cr6+的效果

    在100 mL 1.0 mg/L的Cr標(biāo)準(zhǔn)溶液中,分別加入TiO2、Ag/TiO2、光敏化TiO2及光敏化Ag/TiO2催化劑各40 mg,在兩盞40 W紫外燈下進(jìn)行光催化還原反應(yīng),實(shí)驗(yàn)結(jié)果見圖3。由圖3可見,TiO2催化劑及光敏化TiO2催化劑光催化還原Cr6+的效果較差,光敏化Ag/TiO2催化劑光催化還原Cr6+的效果最好。由圖3還可見,在紫外光下經(jīng)過120 min光催化還原反應(yīng)后,光敏化Ag/TiO2催化劑的Cr6+脫除率可達(dá)93.1%,而Ag/TiO2催化劑的Cr6+脫除率僅為59.5%。由此可見,光敏化Ag/TiO2催化劑在紫外光下光催化還原Cr6+的效果比未經(jīng)光敏化的Ag/TiO2催化劑好。

    圖3 紫外光下不同催化劑光催化還原Cr6+的性能Fig.3 Photo-catalytic reduction of Cr6+ on different catalysts under UV irradiation.

    2.3.2 可見光下光催化還原Cr6+的效果

    在100 mL 1.0 mg/L的Cr標(biāo)準(zhǔn)溶液中,分別加入TiO2、Ag/TiO2、光敏化TiO2及光敏化Ag/TiO2催化劑各20 mg,在100 W白熾燈下進(jìn)行光催化還原反應(yīng),實(shí)驗(yàn)結(jié)果見圖4。由圖4可見,光敏化Ag/TiO2催化劑光催化還原Cr6+的效果最好,光催化還原150 min后,Cr6+的脫除率可達(dá)100.0%。其他3種催化劑光催化還原Cr6+的效果較差,光催化還原180 min后,Cr6+的脫除率均未超過80%。

    圖4 可見光下不同催化劑光催化還原Cr6+的性能Fig.4 Photo-catalytic reduction of Cr6+ on the different catalysts under the visible light irradiation.

    由此可見,Ag/TiO2經(jīng)葉綠素提取液敏化后,在可見光下對(duì)Cr6+具有很好的光催化還原性能,這是由于光敏化Ag/TiO2催化劑表面吸附帶有卟啉結(jié)構(gòu)的葉綠素,當(dāng)可見光入射時(shí),由于光敏化劑分子中含有共軛體系,它們吸收光能躍遷至激發(fā)態(tài)。TiO2可接受光敏化劑激發(fā)的電子并進(jìn)行傳輸,電子捕獲劑最終在半導(dǎo)體表面捕獲電子,實(shí)現(xiàn)電子與空穴的分離。光敏化Ag/TiO2催化劑由于摻雜有單質(zhì)Ag顆粒,而單質(zhì)Ag與TiO2具有不同的費(fèi)米能級(jí),使得催化劑表面電子與空穴的復(fù)合受到限制,有更多的電子轉(zhuǎn)移到TiO2表面。因此,與光敏化TiO2催化劑相比,光敏化Ag/TiO2催化劑具有更好的光催化性能。

    3 結(jié)論

    1)采用溶膠-凝膠法和水熱法制備了Ag/TiO2催化劑,并采用葉綠素提取液敏化Ag/TiO2制備了光敏化Ag/TiO2催化劑。

    2)光催化實(shí)驗(yàn)研究表明,與TiO2催化劑相比,光敏化Ag/TiO2催化劑在紫外光和可見光下光催化還原Cr6+的性能均很好,特別是在可見光下,光敏化Ag/TiO2催化劑光催化還原Cr6+的效果最佳,光催化還原150 min后,Cr6+脫除率達(dá)到100.0%。

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