京山地區(qū)方解石脈包裹體、同位素特征及古流體指示意義

楊興業(yè)，何 生，何治亮，王芙蓉，李天義，

(1.中國地質大學構造與油氣教育部重點實驗室，湖北武漢 430074;2.中國石油化工股份有限公司石油勘探開發(fā)研究院，北京 100083)

中國南方海相地層雖具有較好的烴源巖基礎和圈閉條件，但在印支期以來經歷了大規(guī)模的構造運動改造，油氣藏的初始保存條件受到調整和破壞，因此油氣保存條件評價成為了南方海相地層油氣資源評價和勘探的關鍵［1-2］?，F(xiàn)今油氣藏存在的前提是在重要構造變形期原有的油氣藏未遭受到破壞，地質歷史時期的古保存條件決定了現(xiàn)今油氣的豐度［3］。裂縫是地下流體活動的重要通道，裂縫產狀的發(fā)育特征及其中的礦物脈體為古流體活動的研究提供了重要線索［4-5］。流體的活動與油氣運移和保存密切相關，運用地球化學方法對古流體系統(tǒng)進行研究至關重［4，6-8］。流體包裹體與同位素分析相結合是目前盆地流體作用研究的重要手段。通過流體包裹體均一溫度和冰點測定可以估算成巖流體的溫度和鹽度，現(xiàn)已廣泛應用于成巖成礦和石油勘探等領域［9-11］。碳同位素主要用于示蹤碳酸鹽巖或者CO2的來源，氧同位素用于古地溫測試和成巖水來源［12-14］。鍶在海洋中存留的時間遠大于大洋水的混合時間，可認為鍶在海洋中分布均一，同時在生物和化學作用過程中鍶不產生同位素分餾，因此鍶同位素的化學特征可以作為判斷流體來源的可靠指標［15-16］。筆者依據(jù)方解石脈體中原生流體包裹體均一溫度、鹽度以及碳、氧、鍶同位素資料對研究區(qū)流體活動的主要期次和流體來源進行研究，以期對本區(qū)油氣保存條件評價提供參考。

1 區(qū)域地質概況

京山地區(qū)在構造位置上處于中揚子東北緣中部，主要受控于東秦嶺-大別造山構造演化。印支期華北板塊與揚子板塊對接，發(fā)生了“A”型俯沖，勉略古洋關閉，結束了震旦系以來的海相沉積［17］。早燕山期本區(qū)構造變形強烈進入陸內造山演化階段，在NEE-SWW的擠壓應力作用下，發(fā)生大規(guī)模的逆沖推覆，奠定了現(xiàn)今的構造格局［18］。燕山運動晚期中揚子地區(qū)進入大規(guī)模的裂陷發(fā)育期，發(fā)生構造反轉，但對本區(qū)的影響相對較弱。喜山期構造由于造山運動的遠距離效應，可見到部分早期低角度逆沖斷裂發(fā)生輕度活化，表現(xiàn)為由南向北的反向逆沖，規(guī)模遠遠小于早燕山期自北向南的逆沖推覆作用。研究區(qū)以京山斷裂為界，北部屬于大洪山疊瓦狀逆沖推覆構造帶，下古生界地層發(fā)生了強烈的沖斷褶皺;南側為遠安-鐘祥褶皺沖斷帶東北緣，泥盆系—三疊系能干層以志留系地層為滑脫面發(fā)生滑脫變形，發(fā)育一系列NW-SE向褶皺，沖斷構造不發(fā)育。研究區(qū)西南部宜家?guī)X地區(qū)發(fā)育NE向褶皺沖斷構造與構造帶主體構造形態(tài)不協(xié)調，表明經歷了兩期構造運動的疊加(圖1)。NE向褶皺軸線終止于NW向褶皺南翼，同時沖斷體系又破壞了NW向褶皺，在野外尺度上未獲得兩次構造變形疊加次序的直接證據(jù)，可推測本區(qū)的兩次構造疊加運動具有同時段發(fā)育，疊加變形的特點①梅廉夫.中揚子盆山體系復合構造系統(tǒng)與油氣成藏改造，中國地質大學(武漢)科研報告，2010.。研究區(qū)自元古代震旦紀始至中生代中三疊世，始終穩(wěn)定接受海相沉積，奧陶系、二疊系地層中發(fā)現(xiàn)液態(tài)油苗;晚三疊世印支運動結束了該區(qū)的海相沉積，侏羅世以前陸陸相沉積為主;侏羅世末期至白堊世早期的早燕山運動使本區(qū)發(fā)生強烈的褶皺抬升剝蝕，中古生界地層出露地表(圖1、2)。

2 樣品和測試

京山地區(qū)出露的寒武系至三疊系地層中廣泛發(fā)育裂縫，裂縫走向具有明顯的共軛特征，最大主應力方向與向斜軸部垂直，表明裂縫與研究區(qū)的構造擠壓作用密切相關。奧陶系、石炭系、二疊系和三疊系碳酸鹽巖地層中裂縫充填方解石脈體。志留系泥巖粉砂巖地層和泥盆系砂巖地層裂縫中僅有少量石英脈體，未見有方解石脈體充填。本次研究采集了京山斷裂帶以南褶皺沖斷帶宜家?guī)X向斜東翼、香山埠向斜南翼以及京山斷裂帶以北的逆沖推覆帶內碳酸鹽巖地層中未受到風化的含方解石脈體灰?guī)r巖樣(圖 1、2)。

2.1 方解石脈體流體包裹體分析

流體包裹體分析采用了雙面剖光薄片，測試儀器為NIKON-LV100雙通道熒光-透射光顯微鏡，Linkam-THMSG 600冷熱臺，利用熒光區(qū)分鹽水包裹體和含烴包裹體，對鹽水包裹體進行均一溫度和冰點測定，冷熱臺測溫誤差為±0.1℃。

2.2 碳氧同位素

對灰?guī)r圍巖和方解石脈體進行定點粉末取樣，用于碳氧同位素特征測試比較。碳、氧同位素測試采用了標準100%磷酸法，使用的質譜儀型號為MAT251EM，δ13C和δ18O均以PDB為標準，測試精度為 δ13C ＜0.01‰，δ18O＜0.02‰。

2.3 鍶同位素

灰?guī)r裂縫充填的方解石脈體樣品定點取樣粉碎，先將樣品完全溶蝕，通過離子交換處理對Sr進行濃縮，利用可調多接收MAT261型表面熱電離同位素比值質譜儀對其進行測定，相對誤差為10-5～10-4。

圖1 中揚子北緣京山地區(qū)構造綱要及取樣位置Fig.1 Structural outline sketch of Jingshan area in Northern Mid-Yangtz and locations of studied samples

圖2 中揚子北緣京山地區(qū)地層柱狀圖Fig.2 Stratigraphic column of Jingshan area in Northern Mid-Yangtze

3 方解石脈體形成的溫度與時間

裂縫充填脈體中原生流體包裹體的均一溫度可以提供流體運移的溫度及礦物生長和裂縫愈合的溫度［9，15］。結合埋藏史和熱史模擬可將溫度數(shù)據(jù)轉化為相對應的時間數(shù)據(jù)。

對京山地區(qū)奧陶系、二疊系和三疊系樣品流體包裹體薄片觀察發(fā)現(xiàn):方解石脈體中流體包裹體多為孤立包裹體;包裹體個體直徑較小，長度為4～10 μm;形態(tài)有橢圓形、長條形、正方形、三角形以及不規(guī)則狀。包裹體類型為以氣液兩相包裹體為主。鹽水包裹體在透射光和紫外光下均顯示無色，含烴裹體在透射光下為無色至淺黃色，紫外光下為淺藍色。

研究區(qū)方解石脈主要沿節(jié)理縫發(fā)育，脈體寬度較小，一般小于5 mm，宏觀上的反映形成期次的交切關系不明顯。首先通過方解石脈體鏡下微觀交切關系、晶體形態(tài)差異，對方解石脈體的形成序列進行大致判斷，然后結合鹽水包裹體均一溫度對流體的充注幕次進行進一步細分。相對晚期形成的方解石以脈體錯斷或者終止于早期方解石脈體為特征，根據(jù)普通薄片觀察，奧陶系和三疊系至少存在3期方解石脈體，二疊系至少存在2期方解石脈體。奧陶系和二疊系脈體方解石晶體形態(tài)以等軸粒狀為主，其中早期晶粒較粗，雙晶紋發(fā)育，透明度較差，晚期晶粒較細，無色透明;三疊系早期脈體方解石晶形呈放射狀，晚期晶形呈等軸粒狀［19］。共選取13塊包裹體樣品，獲得均一溫度數(shù)據(jù)214個，方解石脈體未發(fā)現(xiàn)有重結晶特征，鹽水包裹的均一溫度代表了最低的捕獲溫度(表1、圖3)，晚期脈體中包裹體均一溫度較早期普遍低。奧陶系鹽水包裹體賦存于節(jié)理縫方解石脈體中共檢測到5幕，各幕次流體包裹體均一溫度分別為106.4～115.3℃，122.8～140.9℃，146.1～162.4℃，175.2～196.4℃，213.9～223.8℃;二疊系檢測到5幕，均一溫度分別為85.2～108.5℃，110～128.9℃，129.3～156.6℃，160.2～183.6℃，185.2～198.3℃;三疊系檢測到4幕，均一溫度分別為 84.8～98.1℃，111.4～135.3℃，137.4～158.3℃，161.4～184.9℃。

表1 京山地區(qū)典型方解石脈體鹽水包裹體均一溫度與鹽度特征(部分數(shù)據(jù))Table 1 Characteristics of typical homogenized temperature and salinity of fluid inclusions in calcite vines in Jingshan area

在野外實測剖面和區(qū)域地質調查報告的基礎上建立虛擬井，并進行埋藏史和熱史模擬。古地表溫度取15℃，三疊世以前古地溫梯度取30.0℃/km，早三疊世末期取36.3℃/km，早侏羅世達到最高值43.0℃/km，中—晚侏羅世逐漸降低，平均為36.5～38.3℃/km;在早白堊世抬升冷卻期間，古地溫梯度降低至 34.4 ℃ /km［20］。

在野外露頭觀測裂縫走向具有共軛特征，最大主應力方向與向斜軸部垂直，可推測裂縫形成與構造擠壓作用抬升作用同期。構造擠壓作用一方面有利于斷裂和裂隙的形成并為流體的大規(guī)模運移提供了輸導條件，另一方面也為流體的運移提供了動力［21］。隨著方解石脈體形成時間的相對變晚，其鹽水包裹體的均一溫度呈現(xiàn)降低趨勢，進一步表明方解石脈體形成于構造抬升期。方解石脈體中觀察到含烴包裹體均發(fā)淡藍色—藍白色熒光，說明流體活動期烴類已經歷過較高的熱演化階段，也表明方解石脈體中流體活動發(fā)生于深部埋藏之后。因此，將方解石脈體鹽水包裹體的溫度投影在構造擠壓活動強烈的地層抬升期符合地質事實。

圖3 京山地區(qū)方解石脈體流體包裹體均一溫度統(tǒng)計直方圖Fig.3 Histograms of homogenization temperature of fluid inclusions in calcite vines in Jingshan area

流體包裹體均一溫度在埋藏史圖上的投影顯示奧陶系地層的5幕流體活動的時間分別為距今117.97～109.69、103.37 ～92.47、88.32 ～81.35、77.02～69.88、63.89～59.52 Ma;二疊系地層的 5幕流體活動時間分別為距今 138.91～134.29、128.98～117.66、110.61 ～95.37、91.40 ～80.64、75.91～62.50 Ma;三疊系地層4幕流體活動分別為距今 147.89～135.10、127.49～108.53、102.55～88.74、73.91 ～62.16 Ma(圖4)。

地層裂縫中大規(guī)模流體活動和方解石脈體沉淀充填時間具有同期性，主要集中于距今150～60 Ma。因此，方解石脈體地球化學特征可以為早燕山運動構造擠壓推覆作用以來的流體活動研究提供依據(jù)。

圖4 京山地區(qū)流體活動及方解石脈體形成期的溫度與時間Fig.4 Determination of fluid movement and calcite vine formation temperature and time in Jingshan area

4 方解石脈體流體來源與保存條件

4.1 古流體鹽度

鹽水包裹體的內流體的鹽度特征可以在一定程度上反映流體的來源。一般認為低流體鹽度(小于3.5%)是由于地層與地表溝通，淡水下滲的重要標志;流體高鹽度特征說明其受到大氣淡水的影響較?。?，9］。

水的凝固點溫度的降低與溶液中鹽類含量具有良好的線性關系，通過測定鹽水包裹體的冰點可以計算水溶液包裹體的鹽度［22］。不同鹽類性質的差異會對溶液鹽度-冰點的關系產生影響，但流體成分的確定比較困難。采用NaCl-H2O體系對流體鹽度進行估算，對Ca-Na-K-Mg氯化物溶液鹽度估算的誤差小于5%［9］。流體包裹體冰點對鹽度的估算顯示研究區(qū)不同層位方解石中捕獲鹽水的鹽度隨均一溫度的降低稍有減小，主要集中于12% ～18%，最低值為6.01%，最高值為21.04%(表1)。流體包裹體的高鹽度特征說明方解石脈體成巖期，即研究區(qū)在大規(guī)模的流體活動期深部地層缺乏與地表淡水的溝通，具有相對較好保存條件。

4.2 碳、氧同位素特征

碳同位素的分餾作用對溫度相對不靈敏，在成巖作用研究中可以用來指示碳酸鹽巖膠結物中碳來源。方解石脈體和圍巖的δ13CPDB值分布于-5‰～5‰(圖5)，說明海相碳酸鹽是最為重要的碳來源［13］。奧陶系和三疊系圍巖灰?guī)r與方解石脈體的δ13CPDB值相當，表明裂縫脈體方解石中的碳主要源于圍巖灰?guī)r。二疊系方解石脈體δ13CPDB明顯較圍巖偏低，方解石脈體可能受到大氣淡水中CO2或有機質的影響［13，15］。二疊系方解石脈體的流體包裹體鹽度均大于12%，可排除大氣淡水中CO2的影響。二疊系底部發(fā)育泥質及泥質灰?guī)r(圖2)，平均有機質含量為4.1%，因此方解石脈體中部分碳可能來源于有機質碳。

研究區(qū)灰?guī)r圍巖的δ18OPDB值為-8.41‰～-4.23‰，隨地層變老略有降低;方解石脈體的 δ18OPDB值與圍巖相比普遍偏低。二疊系方解石脈體δ18OPDB為 -5.12‰ ～ -17.95‰，平均值為 -10.84‰，明顯低于圍巖(-6.03‰)。地層溫度大于120℃時海相碳酸鹽中所含的硫與有機質發(fā)生熱化學還原反應，有機質中的氧以或者的形式進入地層水中，使方解石脈體的δ18O出現(xiàn)負異常［23］。二疊系方解石脈體δ18O低異?？赡苁艿降撞扛哂袡C質含量泥巖的影響。

圖5 京山地區(qū)方解石脈體與圍巖碳氧同位素特征Fig.5 Characteristics of calcite vine and surrounding rock δ13C，δ18O values in Jingshan

樣品薄片觀察方解石脈體未發(fā)現(xiàn)有重結晶的特征，因此方解石脈體δ18O值主要受控于成巖期溫度和地層水δ18O，在0～500℃ CaCO3-H2O系統(tǒng)中18O分餾系數(shù)α與熱力學溫度(T/K)存在如下關系［24］:

利用鹽水包裹體均一溫度確定方解石脈體的形成溫度，據(jù)此關系可以計算方解石脈體礦物沉淀時的地層水中δ18O。對顯生宙海水的氧同位素組成是否發(fā)生變化雖然存在爭議，但是一般認為海水δ18OSMOW為0‰，波動范圍為 ±1‰［15］。隨著地層水與巖石接觸時間的增加，可導致氧同位素的重新分配，使深部地層水的δ18OSMOW發(fā)生正向偏移，盆地深部地層水較海水具有δ18O偏高的特征［15］。奧陶系和三疊系方解石脈體沉淀時地層水的δ18OSMOW值明顯高于海水，主要分布在5‰～12.5‰(圖6)，表明奧陶系和三疊系方解石脈體形成時期地層水源于深部地層水，受到地表水的影響較小。二疊系方解石脈體成巖期部分地層水受到有機質的影響，δ18OSMOW值分布范圍較寬，部分低于海水平均值。

圖6 京山地區(qū)方解石脈體成巖期地層水δ18O分布Fig.6 Distribution of formation water δ18O values in calcite vine diagenetic period in Jingshan area

4.3 鍶同位素

二疊系樣品方解石脈體碳、氧同位素含量與圍巖具有相對明顯的差異，初步判斷是受到該層底部高有機碳含量泥巖的影響，但其是否受到其他外部來源流體的影響未能確定。

方解石脈體是古流體活動留下的痕跡，對比方解石脈體與其寄主圍巖沉積期海水Sr87/Sr86值組成可以判斷古流體活動是否有其他層位或者其他來源流體的參與［16］。全球海水中鍶同位素組成在地質歷史時期中的變化具有一致性，現(xiàn)已有較為準確的鍶同位素變化曲線，其中中二疊世海水Sr87/Sr86值介于0.707400～0.708150［25］。選取二疊系棲霞組和茅口組灰?guī)r裂縫中方解石脈體樣品7件，對其鍶同位素特征進行了分析，Sr87/Sr86值為0.707 292～0.707735，僅有一個樣品 Sr87/Sr86值為 0.707 292，稍低于同期海水，其余均處于中二疊世海水Sr87/Sr86值分布范圍。說明方解石脈體形成期的流體主要源于本層內部，受其他層位地層水和地表水的影響不大。

5 結論

(1)中揚子北緣京山地區(qū)碳酸鹽地層裂縫中經歷了4～5幕的流體活動。古流體以鹽水為主，普遍具有1～2幕高溫(＞170℃)流體活動，裂縫的形成和流體活動發(fā)生在地層深埋作用之后。地層裂縫中大規(guī)模流體活動和方解石脈體充填的時間主要集中在距今150～60 Ma。

(2)研究區(qū)方解石脈體中捕獲地層水鹽度隨均一溫度的降低稍有減小，主要分布于12% ～18%，具有高鹽度特征。奧陶系和三疊系灰?guī)r圍巖與方解石脈體的δ13C、δ18O值相當，脈體沉淀期地層水的δ18OSMOW值為5‰～12.5‰，明顯高于海水，成巖流體為源于同層圍巖的深部地層水。二疊系底部發(fā)育有機碳含量較高的泥巖和泥質灰?guī)r，灰?guī)r中方解石脈體的δ13C、δ18O值與圍巖相比發(fā)生了明顯的負向偏移，鍶同位素Sr87/Sr86值(0.707 292～0.707 735)與同期海水相當，成巖流體源于受到有機質影響的本層地層水。

(3)中揚子北緣京山地區(qū)在距今150～60 Ma的構造擠壓抬升作用形成的裂縫與地下流體活動密切相關，該地質時期流體活動以同層內流動為主，大氣水下滲對其影響微弱，仍然處于相對封閉的流體環(huán)境。

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