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    交聯(lián)殼聚糖/沸石復(fù)合吸附劑的制備及性能

    2013-10-22 08:07:04閆鳳美張軍麗潘慶才
    化工環(huán)保 2013年3期
    關(guān)鍵詞:腐殖酸沸石殼聚糖

    閆鳳美,張 燕,張軍麗,張 昕,潘慶才

    (黃淮學(xué)院 化學(xué)化工系,河南 駐馬店 463000)

    沸石是重要的無(wú)機(jī)礦物,作為吸附劑在工業(yè)水處理方面已受到許多研究者的關(guān)注[1-4]。但沸石表面的親水性和負(fù)電荷性導(dǎo)致其對(duì)有機(jī)污染物的去除能力較差。殼聚糖具有良好的有機(jī)物吸附能力[5-6],但由于成本高、密度小、沉降速率慢等特點(diǎn)限制了它的應(yīng)用[7-8]。近年來(lái),已有關(guān)于殼聚糖改性沸石吸附有機(jī)物的研究報(bào)道[9-11],但對(duì)于交聯(lián)殼聚糖/沸石吸附劑的研究較少。

    本工作以縮水甘油基三乙基氯化銨為原料對(duì)殼聚糖進(jìn)行交聯(lián)改性,然后以沸石作載體負(fù)載交聯(lián)殼聚糖,制得了性能良好的復(fù)合吸附劑,大大降低了生產(chǎn)成本,并在很大程度上改善了交聯(lián)殼聚糖的應(yīng)用性能。

    1 實(shí)驗(yàn)方法

    1.1 試劑、材料和儀器

    殼聚糖:脫乙酰度96%;縮水甘油基三乙基氯化銨:分析純;沸石、腐殖酸:工業(yè)級(jí)。

    Tensor27型FTIR儀:德國(guó)Bruker公司;Tecnai G2F30型高倍透射電子顯微鏡:荷蘭philips-FEI公司;UV-9100型可見(jiàn)分光光度計(jì):上海密通機(jī)電科技有限公司。

    1.2 交聯(lián)殼聚糖的制備

    將2 g殼聚糖溶脹于100 mL質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2%的醋酸中,用NaOH溶液調(diào)節(jié)pH至8~9,使殼聚糖完全析出。將殼聚糖移至三口燒瓶中,加入20 mL異丙醇,在攪拌條件下升溫至60 ℃,加入25 mL一定質(zhì)量分?jǐn)?shù)的縮水甘油基三乙基氯化銨溶液,用鹽酸調(diào)節(jié)pH為7,在攪拌下升溫至90 ℃,反應(yīng)14 h,靜置分層,抽濾,得到粗產(chǎn)品。粗產(chǎn)品經(jīng)無(wú)水乙醇洗滌后干燥,得到不同交聯(lián)度的交聯(lián)殼聚糖。

    1.3 交聯(lián)殼聚糖/沸石復(fù)合吸附劑的制備

    取一定量的沸石浸泡在質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%的鹽酸中,約6 h后用碳酸鈉溶液洗滌至中性,干燥,粉碎。在馬弗爐中于300 ℃焙燒活化2.5 h,過(guò)300目篩,得到活化沸石。

    攪拌下,向60 mL質(zhì)量濃度為15 g/L的交聯(lián)殼聚糖溶液中緩慢加入一定量活化沸石,室溫下攪拌24 h,離心分離,水洗,干燥至恒重,得到交聯(lián)殼聚糖/沸石復(fù)合吸附劑。

    1.4 吸附實(shí)驗(yàn)

    室溫下,向100 mL pH約為7、初始質(zhì)量濃度為10 mg/L的腐殖酸溶液中加入0.2 g吸附劑,振蕩吸附3 h后,取上清液于254 nm處測(cè)定吸光度,計(jì)算吸附量和腐殖酸去除率。

    1.5 洗脫與再吸附實(shí)驗(yàn)

    將吸附3 h后的交聯(lián)殼聚糖/沸石復(fù)合吸附劑與pH約為10.3的NaOH-乙醇溶液充分混合,于30 ℃恒溫水浴振蕩2 h,抽濾,測(cè)定濾液吸光度,計(jì)算脫附率。重復(fù)洗脫兩次,真空干燥后,進(jìn)行二次吸附實(shí)驗(yàn)。

    1.6 殼聚糖交聯(lián)度的測(cè)定

    將0.2 g交聯(lián)殼聚糖加入到50 mL蒸餾水中充分溶解,用0.05 mol/L AgNO3標(biāo)準(zhǔn)溶液滴定;另取50 mL蒸餾水做空白對(duì)照實(shí)驗(yàn),根據(jù)式(1)計(jì)算殼聚糖的交聯(lián)度(X)。

    式中:V1和V2分別為空白實(shí)驗(yàn)與交聯(lián)殼聚糖實(shí)驗(yàn)消耗的AgNO3標(biāo)準(zhǔn)溶液的體積,mL;c為AgNO3標(biāo)準(zhǔn)溶液濃度,mol/L;m為交聯(lián)殼聚糖的質(zhì)量,g;M為交聯(lián)殼聚糖單元的分子質(zhì)量,356 g/mol。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 交聯(lián)殼聚糖/沸石復(fù)合吸附劑的結(jié)構(gòu)表征

    殼聚糖交聯(lián)改性前(a)后(b)的FTIR譜圖見(jiàn)圖1。由圖1可見(jiàn):交聯(lián)后殼聚糖在1 616 cm-1左右的氨基變形振動(dòng)峰變窄,在1 639 cm-1左右出現(xiàn)季銨鹽的特征吸收峰,1 165 cm-1左右出現(xiàn)C—N伸縮振動(dòng)峰,846 cm-1和802 cm-1左右出現(xiàn)C—Cl伸縮振動(dòng)峰,說(shuō)明殼聚糖分子中—NH2上的氫已被縮水甘油基三乙基氯化銨部分取代;同時(shí)2 677~2 976 cm-1和1 396~1 474 cm-1的吸收峰變強(qiáng)增寬,表明交聯(lián)殼聚糖中引入了—CH3,—CH2,—CH。

    交聯(lián)殼聚糖與沸石主要是以靜電引力相復(fù)合,這種結(jié)構(gòu)一方面削弱了沸石表面的負(fù)電性,有效地增強(qiáng)了沸石對(duì)廢水中有機(jī)污染物的去除效果;另一方面以沸石作為載體,在增大交聯(lián)殼聚糖的相對(duì)密度和穩(wěn)定性的同時(shí),大大降低了生產(chǎn)成本。

    圖1 殼聚糖交聯(lián)改性前(a)后(b)的FTIR譜圖

    2.2 殼聚糖交聯(lián)度對(duì)吸附性能的影響

    殼聚糖交聯(lián)度對(duì)腐殖酸吸附量的影響見(jiàn)圖2。由圖2可見(jiàn),交聯(lián)殼聚糖/沸石復(fù)合吸附劑的腐殖酸吸附量隨交聯(lián)度的增加而增大,但交聯(lián)度超過(guò)0.93后,吸附量增大的趨勢(shì)減緩。這說(shuō)明交聯(lián)殼聚糖/沸石復(fù)合吸附劑對(duì)腐殖酸的吸附能力主要取決于殼聚糖的交聯(lián)取代程度,即吸附活性中心主要為季銨基團(tuán)。后期吸附量增大緩慢的原因可能是由于交聯(lián)殼聚糖的體積過(guò)大,引起了吸附阻礙。因此本實(shí)驗(yàn)選擇殼聚糖的交聯(lián)度為0.93。

    圖2 殼聚糖交聯(lián)度對(duì)腐殖酸吸附量的影響

    2.3 交聯(lián)殼聚糖與沸石質(zhì)量比對(duì)吸附性能的影響

    交聯(lián)殼聚糖與沸石質(zhì)量比對(duì)吸附性能的影響見(jiàn)圖3。由圖3可見(jiàn):當(dāng)質(zhì)量比較小時(shí),交聯(lián)殼聚糖/沸石復(fù)合吸附劑對(duì)腐殖酸的吸附性能較差;隨著質(zhì)量比的增大,腐殖酸吸附量和去除率均有所增加;質(zhì)量比大于0.045后,增加幅度漸緩。說(shuō)明在吸附過(guò)程中交聯(lián)殼聚糖起著主要作用,但隨質(zhì)量比的增大,交聯(lián)殼聚糖的陽(yáng)離子官能團(tuán)快速在沸石表面集結(jié)形成正電荷層,導(dǎo)致沸石表面負(fù)載的交聯(lián)殼聚糖逐漸趨于飽和。由此可見(jiàn),交聯(lián)殼聚糖與沸石的最佳質(zhì)量比為0.045,在此條件下腐殖酸去除率可達(dá)81.4%,腐殖酸吸附量為4.07 mg/g。

    圖3 交聯(lián)殼聚糖與沸石質(zhì)量比對(duì)吸附性能的影響

    2.4 不同吸附劑的吸附性能比較

    不同吸附劑的吸附曲線(xiàn)見(jiàn)圖4。由圖4可見(jiàn):沸石經(jīng)活化后對(duì)腐殖酸的吸附性能略有增強(qiáng),但不顯著;而負(fù)載了交聯(lián)殼聚糖后吸附性能有了顯著提高。這是因?yàn)榉惺突罨惺瘜?duì)腐殖酸的吸附均屬于物理吸附,由于腐殖酸分子體積較大,難以進(jìn)入沸石的孔道和空腔,所以吸附效果較差;而當(dāng)交聯(lián)殼聚糖與沸石復(fù)合后形成多組分復(fù)合吸附劑,負(fù)載在沸石表面的交聯(lián)殼聚糖分子遇水膨脹而形成蓬松的網(wǎng)狀覆蓋物,同時(shí)分子中的活性基團(tuán)能與腐殖酸的活性基團(tuán)發(fā)生作用,這種吸附既有物理吸附,又有化學(xué)吸附,從而提高了吸附性能;另外,沸石的活化處理可以增強(qiáng)交聯(lián)殼聚糖與沸石基體的結(jié)合強(qiáng)度,從而在一定程度上也對(duì)提高吸附性能產(chǎn)生著積極的影響。

    圖4 不同吸附劑的吸附曲線(xiàn)

    2.5 不同吸附劑的沉降性能比較

    分別采用交聯(lián)殼聚糖和交聯(lián)殼聚糖/沸石復(fù)合吸附劑進(jìn)行腐殖酸吸附實(shí)驗(yàn),它們的平均沉降時(shí)間分別為127.3 s和43.2 s。由此可見(jiàn),交聯(lián)殼聚糖/沸石復(fù)合吸附劑比交聯(lián)殼聚糖的沉降速率快很多。這是由于作為填料的沸石密度相對(duì)較大,負(fù)載交聯(lián)殼聚糖形成復(fù)合吸附劑后,比重較交聯(lián)殼聚糖大,縮短了沉降時(shí)間。

    2.6 交聯(lián)殼聚糖/沸石的重復(fù)使用性

    吸附腐殖酸后的交聯(lián)殼聚糖/沸石復(fù)合吸附劑的一次脫附率為93.6%,二次脫附率為96.3%。洗脫后的交聯(lián)殼聚糖/沸石復(fù)合吸附劑進(jìn)行二次吸附實(shí)驗(yàn),腐殖酸去除率仍可達(dá)80.2%,吸附量為4.01 mg/g。說(shuō)明交聯(lián)殼聚糖/沸石復(fù)合吸附劑具有良好的重復(fù)使用性能。

    3 結(jié)論

    a)用沸石負(fù)載由縮水甘油基三乙基氯化銨交聯(lián)得到的殼聚糖,制得了性能良好的交聯(lián)殼聚糖/沸石復(fù)合吸附劑。

    b)當(dāng)殼聚糖交聯(lián)度為0.93、交聯(lián)殼聚糖與沸石的質(zhì)量比為0.045時(shí),交聯(lián)殼聚糖/沸石復(fù)合吸附劑對(duì)腐殖酸的去除效果較好。

    c)交聯(lián)殼聚糖/沸石復(fù)合吸附劑對(duì)腐殖酸的吸附性能較沸石有顯著提高,沉降時(shí)間較交聯(lián)殼聚糖明顯縮短。室溫下,向100 mL、初始質(zhì)量濃度為10 mg/L的腐殖酸溶液中加入0.2 g交聯(lián)殼聚糖/沸石復(fù)合吸附劑,振蕩吸附3 h后,腐殖酸去除率可達(dá)81.4%,腐殖酸吸附量為4.07 mg/g。

    d)吸附腐殖酸后的交聯(lián)殼聚糖/沸石復(fù)合吸附劑經(jīng)二次洗脫后重復(fù)使用,腐殖酸去除率仍可達(dá)80.2%,腐殖酸吸附量為4.01 mg/g。

    [1]劉晶,劉福強(qiáng),李蘭娟.新型高效氟吸附劑的研究進(jìn)展[J].化工環(huán)保,2011,31(4):313-317.

    [2]Jovanovic V,Dondur V,Damjanovic L.Improved materials for environmental application:Surfactant-modified zeolites[J].Mater Sci Forum,2006,5(18):223-228.

    [3]Peric J,Trgo M,Medvidovic N V.Removal of zinc,copper and lead by nature zeolite a comparison of adsorption isotherm[J].Water Res,2004,38:1893-1899.

    [4]Ouki S K,Kavannag H M.Treatment of metals-contaminated wastewaters by use of natural zeolites[J].Water Sci Technol,1999,39(10):115-122.

    [5]易懷昌,孟范平,宮艷艷.殼聚糖對(duì)酸性染料的吸附性能研究[J].化工環(huán)保,2009,29(2):113-117.

    [6]Azlan K,Wan S W N,Lai K L.Chitosan and chemically modifi ed chitosan beads for acid dyes sorption[J].J Environ Sci,2009(21):296-302.

    [7]Arzu Y,Dursun C,Seda K.Equilibrium,kinetic and thermodynamic studies on the adsorption of phenol onto chitin[J].J Hazard Mater,2005,B123:151-157.

    [8]Lazaridis N K,Kyzas G Z,Vassiliou A A,et al.Chitosan derivatives as biosorbents for basic dyes[J].Langmuir,2007,23:7623-7634.

    [9]李增新,孟韻,梁強(qiáng),等.殼聚糖改性沸石吸附廢水中的苯酚[J].生態(tài)環(huán)境,2008,17(6):2168-2172.

    [10]韓攀.殼聚糖改性沸石對(duì)剛果紅、亮綠和酸性鉻藍(lán)K的吸附研究[D].鄭州:鄭州大學(xué)化學(xué)系,2010.

    [11]李增新,王彤.天然沸石負(fù)載殼聚糖用于苦鹵脫色的研究[J].無(wú)機(jī)鹽工業(yè),2005,37(5):47-49.

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