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    催化劑種類對液相氫還原法制備超細(xì)鎳粉的影響*

    2013-10-17 02:52:08李博捷趙家春董海剛范興祥吳躍東吳曉峰童偉鋒
    無機鹽工業(yè) 2013年11期
    關(guān)鍵詞:硫酸鎳還原法蒽醌

    李博捷 ,趙家春 ,董海剛 ,,范興祥 ,,吳躍東 ,吳曉峰 ,劉 楊 ,童偉鋒

    (1.貴研鉑業(yè)股份有限公司,云南昆明 650106;2.稀貴金屬綜合利用新技術(shù)國家重點實驗室;3.昆明貴金屬研究所)

    鎳是一種具有磁性、導(dǎo)電性和較好化學(xué)穩(wěn)定性、高溫穩(wěn)定性、機械穩(wěn)定性的金屬。超細(xì)鎳粉具有一系列特殊效應(yīng)及特殊性質(zhì),廣泛應(yīng)用于金剛石工具、硬質(zhì)合金、電工合金、屏蔽材料、電池材料等行業(yè)[1-4],市場需求量大[5-10]。超細(xì)鎳粉的制備方法主要有氣相法、液相法和固相法。氣相法包括羰基鎳分解法、蒸發(fā)-冷凝法、濺射法[11]。液相法包括多元醇法、水合肼還原法、氫還原法、聯(lián)氨還原法、電解法、草酸鎳熱分解法、微乳液相法等[12]。固相法主要為機械破碎法及金屬還原法等[13]。液相氫還原法操作簡單,成本較低,便于在工業(yè)上推廣,加之近年來高壓設(shè)備逐漸成熟,該方法具有較為廣闊的應(yīng)用前景。氫還原法制備超細(xì)鎳粉需要使用催化劑來保證鎳的還原效果。因此,筆者擬以工業(yè)硫酸鎳為主要原料,研究不同種類及濃度的催化劑對液相氫還原法制備超細(xì)鎳粉的作用效果,以期獲得適宜的催化劑類型,從而優(yōu)化硫酸鎳液相氫還原法制備超細(xì)鎳粉的工藝。

    1 實驗部分

    1.1 實驗原料與試劑

    工業(yè)硫酸鎳[(NiSO4·6H2O),w(Ni)≥22.2%];氫氧化鈉,分析純;瓶裝工業(yè)氫[w(H2)≥99.95%];瓶裝工業(yè)氮[w(N2)≥99.2%];催化劑:RuCl3·3H2O、PdCl2、蒽醌,均為分析純;活性鎳粉[w(Ni)≥99.5%]。

    1.2 反應(yīng)過程分析

    將綠色NiSO4·6H2O晶體加水溶解,加入NaOH溶液攪拌調(diào)漿后生成含氫氧化鎳和硫酸鈉的漿液,反應(yīng)過程:

    含氫氧化鎳和硫酸鈉漿液氫還原制備超細(xì)鎳粉的過程可按下式表示:

    1.3 研究方法

    將硫酸鎳加水溶解,加入堿溶液后調(diào)漿攪拌。分別加入活性鎳粉、PdCl2、RuCl3及蒽醌等4種催化劑調(diào)配。將調(diào)配好的溶液移至3 L高壓釜內(nèi),密封高壓釜后用氮氣將釜內(nèi)空氣置換除去,升溫至預(yù)定溫度后,使用液相通氫的方法使高壓釜內(nèi)壓力升至預(yù)定壓力,進行液相氫還原反應(yīng)。反應(yīng)結(jié)束后,降溫泄壓,取出反應(yīng)產(chǎn)物,使用真空泵、抽濾漏斗過濾,烘干。采用X射線衍射和化學(xué)分析,分析所得粉末中的氧含量,計算出未還原氫氧化鎳的含量和還原率,對比使用不同催化劑在不同反應(yīng)時間下鎳粉的還原率。圖1為該工藝的流程示意圖。

    圖1 超細(xì)鎳粉制備工藝流程示意圖

    2 實驗結(jié)果與討論

    2.1 與不加催化劑的對比實驗

    實驗控制反應(yīng)條件為溫度90℃,保持壓力為3.8 MPa。為與后續(xù)實驗對比,在無催化的條件下進行液相加氫還原反應(yīng)作為空白實驗。圖2為無催化劑實驗與2 mg/L的PdCl2作為催化劑在不同時間下對鎳還原率的影響。由圖2可以看出,在不加入催化劑的條件下,反應(yīng)100 min后,鎳還原率僅為25%左右;使用2 mg/L的PdCl2作為催化劑進行實驗,鎳還原率明顯提高。因此為縮短反應(yīng)時間,提高單位時間內(nèi)Ni(OH)2的還原率,需添加催化劑以促進液相氫還原反應(yīng)的進行。

    圖2 無催化劑及催化劑下鎳還原率與時間的關(guān)系

    2.2 活性鎳粉的影響

    活性鎳粉擁有尺寸小、比表面積大、表面活性位多等特點,現(xiàn)已成為一種新型的高效催化劑。實驗使用活性鎳粉作為液相加氫還原反應(yīng)催化劑,考察了不同濃度活性鎳粉對氫氧化鎳還原率的影響,結(jié)果見圖3。由圖3可以看出,使用活性鎳粉作為催化劑有一定的催化效果,配料時加入25 g/L活性鎳粉催化劑,反應(yīng)100 min時得到的鎳還原率最高(72%),但仍有部分 Ni(OH)2未被還原。

    圖3 不同濃度活性鎳粉催化劑下還原率與時間的關(guān)系

    2.3 RuCl3的影響

    RuCl3作為均相反應(yīng)催化劑被廣泛應(yīng)用。實驗采用RuCl3作為超細(xì)鎳粉制備液相加氫加壓還原反應(yīng)的催化劑,考察了不同濃度的RuCl3對Ni(OH)2還原率的影響,結(jié)果見圖4。由圖4可以看出,在RuCl3催化劑作用下,液相氫還原超細(xì)鎳粉的反應(yīng)過程中還原率有所提高,但相比未使用催化劑時反應(yīng)還原率提高不大,無法使Ni(OH)2在100 min內(nèi)還原完畢。

    圖4 不同濃度RuCl3下鎳還原率與時間的關(guān)系

    2.4 蒽醌的影響

    蒽醌是一種優(yōu)良的水熱加氫還原制備鎳粉的催化劑,它與H2反應(yīng)生成氫化蒽醌,并在前期反應(yīng)所得的Ni(OH)2表面形成活化點,隨即反應(yīng)形成鎳粉,同時氫化蒽醌反應(yīng)生成蒽醌,并進行反復(fù)反應(yīng),直至全部Ni(OH)2還原為鎳粉。實驗考察了不同濃度的蒽醌對Ni(OH)2還原率的影響,結(jié)果見圖5。由圖5可以看出,使用蒽醌作為催化劑,鎳還原率得到了明顯提升。當(dāng)蒽醌質(zhì)量濃度為10 g/L時,反應(yīng)80 min時溶液中的Ni(OH)2即幾乎全部被還原為鎳粉。

    圖5 不同濃度蒽醌催化劑下鎳還原率與時間的關(guān)系

    2.5 PdCl2的影響

    單質(zhì)Pd具有吸附氫氣的特性,氫氣在Pd表面裂解成氫原子,氫原子具有很強的反應(yīng)活性,當(dāng)PdCl2溶液與氫氣接觸,只要有微量的Pd生成,短時間內(nèi)就可以吸附氫氣,再將氫氣裂解成氫原子,氫原子反應(yīng)效率遠(yuǎn)大于氫氣分子,促使鎳粉液相氫還原反應(yīng)速率加快,達到催化反應(yīng)的效果。實驗采用PdCl2作催化劑進行調(diào)漿配料,考察了不同濃度的PdCl2對 Ni(OH)2還原率的影響,結(jié)果見圖 6。由圖 6可以看出,使用PdCl2作為催化劑,在相同時間下,鎳還原率都得到了明顯提高,尤其在PdCl2質(zhì)量濃度為10 mg/L、反應(yīng)時間為50 min時,鎳還原率基本已達到100%。

    圖6 不同濃度PdCl2催化劑下還原率與時間的關(guān)系

    通過對比實驗可知,活性鎳粉、PdCl2、RuCl3及蒽醌等4種催化劑都可對硫酸鎳液相氫還原制備超細(xì)鎳粉反應(yīng)起到一定的催化作用;采用活性鎳粉及RuCl3作為催化劑時,反應(yīng)100 min后仍有部分Ni(OH)2未能被還原;而采用蒽醌及PdCl2作為催化劑時,單位時間內(nèi)還原率提高明顯。當(dāng)催化劑蒽醌質(zhì)量濃度為10 g/L時,反應(yīng)基本在80 min左右時結(jié)束。當(dāng)PdCl2質(zhì)量濃度為10 mg/L時,反應(yīng)基本在50 min左右時結(jié)束。對比可知,4種催化劑中PdCl2的效果最好,效率最高。

    3 結(jié)論

    通過研究催化劑對液相氫還原反應(yīng)的影響,得到結(jié)論:1)添加催化劑調(diào)漿可以促進液相氫還原反應(yīng)的進行,縮短反應(yīng)時間,提高單位時間內(nèi)Ni(OH)2漿液還原成金屬鎳粉的還原率;2)對比活性鎳粉、PdCl2、RuCl3及蒽醌這4種催化劑,使用質(zhì)量濃度為10 mg/L的PdCl2作為催化劑進行配料時,可以使硫酸鎳液相氫還原反應(yīng)制備超細(xì)鎳粉在最短時間內(nèi)得到最大的還原率。

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